JPH01158087A - 粘着剤組成物およびその製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、粘着剤組成物およびその製造法に関し、よ
り詳細には、各種基材（フィルムや発泡体など）に粘着
加工したものを、ガラスなどの無機質に貼着するに適し
た粘着剤であり、特に、耐水性、耐湿性、および耐熱性
に優れた粘着剤組成物およびその製造法に関する。

〔従来の技術〕

ガラスなどの無機質適用面に貼着し、高温、高湿又は水
中の条件下で優れた接着性を発揮する粘着剤組成物とし
て、例えば、アクリル系重合体にビニルシラン、エポキ
シシラン、メタクリルシランから選ばれた少なくとも１
種が配合された接着剤組成物（特公昭６２−３０２３３
号）、メタクリロキシシランなどのシラン化合物で共重
合したアクリル系重合体からなる粘着剤組成物（特開昭
５９−９６１８１号および特開昭５９−９６１８１号）
、エポキシ基と反応可能な水酸基を有するアクリル系樹
脂にエポキシ基含有シラン化合物を配合した粘着剤組成
物（特開昭６１−７３６９号）などがある。

°　　　これらの粘着剤組成物により、高温、高湿の条
件下でも良好な接着性を示す粘着テープ又は粘着シート
を得ることができる。

〔発明が解決しようとする問題点〕

しかしながら、アクリル系重合体に添加物としてビニル
シラン、エポキシシラン、メタクリルシランなどを配合
する粘着剤組成物（特公昭６２−３０２３３号）では、
アクリル系重合体との結合が弱いために接着力の向上が
少ない。また、メタクリルシランを共重合成分として用
い、同時に水酸基又はカルボキシル基含有エチレン性不
飽和モノマーを配合した場合、重合中、ゲル化し易く又
重合できても貯蔵中にゲル化し、安定性に欠け、経時的
に耐水性および耐湿性も低下し、他方、水酸基又はカル
ボキシ基含有エチレン性不飽和モノマーを配合しない場
合（特開昭５９−９６１８１号）、粘着剤としての性能
は必ずしも良好ではない。さらに、共重合成分として水
酸基含有アクリル系重合体にエポキシ基含有シラン化合
物を添加する場合（特開昭６１−７３６９号）、グリシ
ジル基との反応が遅く、常温では硬化（キュアー）し難
く、仮にキュアーを速めるために塩基性触媒を使用する
と耐水性および耐湿性が極端に低下する。

この発明は上述の背景に基づきなされたものであり、そ
の目的とするところは、常温硬化性が改善され、経時的
に耐水性および耐湿性が低下せず、優れた凝集力を示す
粘着剤組成物並びにその製造法を提供することである。

〔問題点を解決するための手段〕

上記課題は、この発明による粘着剤組成物およびその製
造法により解決される。

すなわち、この発明の粘着剤組成物は、主成分のアクリ
ル酸アルキルエステルと、イソシアネート基と反応可能
なエチレン性不飽和モノマーと、からなる共重合体に、
イソシアネート基含有有機ケイ素化合物を含有してなる
ことを特徴とするものである。

この発明の好ましい態様において、共重合体を、炭素数
１〜１２のアルキル基を有する主成分の、アクリル酸ア
ルキルエステル、イソシアネート基と反応可能なエチレ
ン性不飽和モノマー、イソシアネート基と実質的に反応
不能なエチレン性不飽和モノマーからなるものとするこ
とができる。

より限定的な態様において、共重合体は、共重合体を基
準に、主成分のアクリル酸アルキルエステル５０〜９９
．９重量％、イソシアネート基と反応可能なエチレン性
不飽和モノマー０．１〜１０６０重量％、イソシアネー
ト基と実質的に反応不能なエチレン性不飽和モノマー４
９．９重量％未満からなり、共重合体１００重量部に対
して、イソシアネート基含有有機ケイ素化合物の含有量
が０．０１〜１０．０重量部、好ましくは０．０５〜５
．０重量部である。

この発明による粘着剤組成物の製造法は、主成分のアク
リル酸アルキルエステルと、イソシアネート基と反応可
能なエチレン性不飽和モノマーと、必要に応じてイソシ
アネート基と実質的に反応不能なエチレン性不飽和モノ
マーとを、例えば過酸化物、アゾ化合物、およびジスル
フＡドなどから選ばれたラジカル重合開始剤を用いて共
重合させ、その共重合体にイソシアネート基含有有機ケ
イ素化合物を、混線、塗布、含浸などで含有させること
を含むものである。

以下、この発明をより詳細に説明する。

製造法 この発明の製造法で共重合体原料として用いられるアク
リル酸アルキルエステルとしては、例えば、炭素数１〜
１２のアルキル基を有するものであり、そのようなもの
として、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリ
ル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソ
ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸ｎ−ペンチ
ル、アクリル酸イソペンチル、アクリル酸ｎ−オクチル
、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸２−エチルヘキ
シル、アクリル酸イソノニル、アクリル酸ｎ−デシル、
アクリル酸イソデシル、アクリル酸イソミリスチル、ま
たはこれらうちの少なくとも２種の混合物がある。

この製造法で他の共重合体原料として用いられるイソシ
アネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマーは、
イソシアネート基と反応し得る官能基、例えば活性水素
を持つ官能基（水酸基、カルボキシル基、アミノ基など
）を有するエチレン性単量体であり、そのような具体的
な化合物として、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、
イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、アクリル酸
２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロ
ピル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル
酸２−ヒドロキシプロピル、メタクリル酸ジメチルアミ
ノエチル、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロ
ールメタクリルアミドまたはこれらうちの少なくとも２
種の混合物などがある。

上記の重合体成分以外に、必要に応じて種々のの成分を
重合に際して添加してもよい。

例えば、イソシアネート基と実質的に反応不能なエチレ
ン性不飽和モノマー、言い換えれば、イソシアネート基
と反応し得る官能基を持たないエチレン性不飽和モノマ
ーがある。そのような化合物として、酢酸ビニル、プロ
ピオン酸ビニル、スチレン、メタクリル酸アルキルエス
テル、アクリル酸ベンジル、ビニルトルエン、アクリロ
ニトリル、メタクリロニトリル、またはこれらうちの少
なくとも２種の混合物などがる。

共重合における各成分の配合量は、粘着剤組成物の用途
などに応じて適宜選択変更することができるが、例えば
、共重合体を基準に、主成分のアクリル酸アルキルエス
テル４０〜９９．９９重量％、好ましくは５０〜９９．
９重量％、イソシアネート基と反応可能なエチレン性不
飽和モノマー０．１１〜２０．０重量％、好ましくは０
．１〜１０．０重量％、イソシアネート基と実質的に反
応不能なエチレン性不飽和モノマー０〜４９．９重量％
である。

アクリル酸アルキルエステルとイソシアネート基と反応
可能なエチレン性不飽和モノマーとの共重合には、塊状
重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合などの任意の方法
が使用される。重合に際して用いられる重合開始剤とし
て、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパ
ーオキサイド５、クメンパーオキサイド、過硫酸アンモ
ニウム、過硫酸カリウムなどの過酸化物、アゾビスイソ
ブチロニトリル、アゾビスバレロニトリルなどのアゾ化
合物、およびジスルフィドなどがある〇この発明の製造
法において、得られた共重合体にイソシアネート含有有
機ケイ素化合物を含有させる。

この発明で用いられる共重合された共重合体の重量平均
分子量は、１０万〜１５０万、好ましくは、２０万〜１
００万である。

この工程で用いられるイソシアネート基含有有機ケイ素
化合物は、゛イソシアネート基を少なくとも１個を分子
内に持つ有機ケイ素化合物であり、例えば、下記の構造
式で表される化合物である。

（式中、ｌおよびｎは１〜３の整数、ｍは０〜２の整数
であり、但し、１＋ｍ＋ｎ−４を満たすものとし、Ｒは
炭素数１〜１０、好ましくは１〜５、より好ましくは１
〜３の直鎖または分枝のアルキル基であり、ｋは０又は
１以上の整数である）二の有機ケイ素化合物の具体例と
して、例えば、メトキシシラントリイソシアネート、ジ
メトキシシランジイソシアネート、エトキシシラントリ
イソシアネート、ジェトキシシランジイソシアネート、
トリメトキシシランプロピルイソシアネート、ジメトキ
シメチルシランプロピルイソシアネート、トリエトキシ
シランプロピルイソシアネート、ジェトキシメチルシラ
ンプロピルイソシアネート、トリプロポキシシランプロ
ピルイソシアネート、ジプロポキシメチルシランプロピ
ルイソシアネート、またはこれらの組み合わせがあがる
。これらの化合物うち特に好ましいものとして、分子内
に２個以上のイソシアネート基を持つシラン化合物があ
り、例えば、メトキシシラントリイソシアネート、エト
キシシラントリイソシアネート、ジメトキシシランジイ
ソシアネート、ジェトキシシランジイソシアネート、な
どがある。

イソシアネート基を持つシラン化合物の含有量は、共重
合体１００重量部に対して、０．０１〜１０．０重量部
、好ましくは０．０５〜５．０重量部である。

共重合体に添加されるその他の添加物として、共重合体
の凝集力を更に高めるために通常用いられる架橋剤、例
えばポリイソシアネート、エポキシ樹脂、金属化合物な
ど、また、接着性を向上させるために粘着付与樹脂など
がある。

この発明の製造法で、共重合体に、イソシアネート基を
持つシラン化合物を含有せしめる態様として、共重合体
にシラン化合物を混練する態様、共重合体にシラン化合
物を塗布する態様、共重合体にシラン化合物を含浸させ
る態様、などがある。

粘着剤組成物 上記の製造法で得られたこの発明の粘着剤組成物は、主
成分のアクリル酸アルキルエステルと、イソシアネート
基と反応可能なエチレン性不飽和モノマーと、必要に応
じたイソシアネート基と実質的に反応不能なエチレン性
不飽和モノマーとからなる共重合体に、イソシアネート
基含有有機ケイ素化合物を含有してなり、任意成分とし
て種々の添加物を含む。

この粘着剤組成物は、各種基材に塗工することができる
。基材としては、ポリエチレンフィルム、ポリエステル
フィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリ塩化ビニルフ
ィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリアミドフィル
ム、ポリスチレンフィルムなどのプラスチックフィルム
、プラスチック発泡体、紙、不織布、布、金属箔、ある
いはこれらの複合シートなどがある。

この発明の粘着剤組成物は、種々の態様により塗工する
ことができ、例えば、この発明による共重合体にイソシ
アネート基含有有機ケイ素化合物を塗工以前または直前
に混練した混練物を基材に直接塗工する態様、また、基
材に共重合体を先ず塗布し次いでその共重合体層にイソ
シアネート基含有有機ケイ素化合物を塗布する態様など
がある。

この発明の粘着剤組成物が塗工された粘着テープ、粘着
シート、および粘着板などは、種々の用途に用いること
ができるが、好ましくは、ガラス、陶磁器、タイルなど
の無機質面に接着させるために用いることができ、特に
耐湿性、耐水性、耐熱性が要求される箇所での使用に適
している。

〔作　用〕

上記の構成からなるこの発明は次のように作用・機能す
る。

この発明による共重合体中にイソシアネート基と反応可
能な官能基が修飾されているので、イソシアネート基含
有有機ケイ素化合物がその官能基と速やかに反応する。

特に、ケイ素化合物は、界面に集まる性質を持つので、
粘着剤相との界面付近にこの結合が多く生じ、接着性を
向上させる。

この粘着剤組成物の接着メカニズムを、ガラス金属など
の無機質面に貼着する場合について説明すれば、有機ケ
イ素化合物のアルコキシシランから誘導されるシラノー
ル基と無機質面との結合が生じて被接着面との接着力が
向上する。特に、有機ケイ素化合物が、特にイソシアネ
ート基を２個以上持つものは架橋効果が大きく、−粘着
剤に優れた凝集力及び接着性を付与する。

〔発明の効果〕

上記の構成および作用を有するこの発明は、以下の効果
を有する。

共重合体とシラン化合部との反応性が向上して常温での
キュアーを可能にすることができる。また、粘着剤のポ
リマーと被着材との結合が確実となり、耐湿性、耐水性
、耐熱性が要求される接着箇所でも確実に接着すること
ができる。さらに、この発明で用いられるシラン化合物
の架橋性により粘着剤と凝集力をより向上させることが
できる。

〔実施例〕

この発明を、以下の例を参照して具体的に説明する。

実施例１ 下記組成の成分を、酢酸エチル中で７時間反応させて共
重合体を得た。

アクリル酸ブチル　　　　　　　　　６５重量％アクリ
ル酸エチル　　　　　　　　　３２重量％アクリル酸２
−ヒドロキシルエチル　　３重量％アゾビスイソブチロ
ニトリル　　　０．２重量％このアクリル系共重合体溶
液は、３５％の不揮発分、粘度５２ポイズ／２５℃を有
していた。

アクリル系共重合体１００重量部に、トリメトキシシラ
ンプロピルイソシアネート１．０重量部を添加して粘着
剤組成物を得た。

実施例２ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、ト
リメトキシシランプロビルイソシアネー）０．５３重量
部、及びポリイソシアネート（コロネートＬ１日本ポリ
ウレタン社製）０，５重量部を添加して粘着剤組成物を
得た。

実施例３ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、エ
トキシシラントリイソシアネート０．　５重量部を添加
して粘着剤組成物を得た。

比較例１ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、ポ
リイソシアネート（コロネートし１日本ポリウレタン社
製）０．５重量部を添加して粘着剤組成物を得た。

比較例２ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、γ
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１．０重量
部を添加して粘着剤組成物を得た。

比較例３ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、メ
チルシリルトリイソシアネート０．５重量部を添加して
粘着剤組成物を得た。

比較例４ 実施例１と同じアクリル系共重合体１００重量部に、何
も添加せずに粘着剤組成物を得た。

粘着力および保持力の試験 上記に得られた粘着剤組成物をセパレータ上に塗工し、
１００℃、２分間乾燥し、２５μｍポリエステルフィル
ムに転写して試料を作成した。これを２０℃、６５％Ｒ
Ｈの雰囲気で７日間放置して測定した。

尚、粘着力の試験は、Ｊ　Ｉ　５ＺＯ２３７に沿って、
被着体として普通ガラスを用い、引張り速度３００ＩＩ
ｌｓ／ｗｉｎで、■常態粘着力（試料貼付後、２４時間
測定）、■耐湿熱粘着力（試料貼付後、６０℃／９０％
ＲＨ７日後測定）、■耐水粘着力（試料貼付後、７日間
水に浸漬、その後測定）測定した。その結果を第１表に
示す。　゛また、保持力の試験は、ガラス板に ２０Ｘ２０ＩＩｒｒｒの面積で張り付け、４０℃の雰囲
気でＩＫｇの荷重をかけて、落下までの時間または６０
分後にずれた距離を測定した。その結果を第１表に示す
。

第１表 粘着力（ｇ／２５ｍ） 例　　　　　常態　耐湿熱　耐水　保持力実施例１　　
１０２０　９８０　　１０９０　８０’−１，２ｍｍ実
施例２　　９２０　　ｇ４ｏ　　　１１１２０　６０°
−０ｒｎｒａ実施例３　　８５０　８２０　　７８０　
８０’−Ｏｆｆ１ｍ比較例１　　　９８０５０以下　５
０以下６０°−０ａｕａ比較例２　　１１３０　９９０
　　９０り　　４゜比較例３　　８５０５０以下　１５
０　８０’−０ｍｍ比較例４　　１２２０　５０以下　
５０以下４゛上記の結果より、この発明の粘着剤は、耐
水、耐湿熱粘着力と保持力（凝集力）の両方との優れて
いることが分かる。

手続補正書 昭和６３年１月ンノ日−１ 特許庁長官　小川邦夫殿　　　。

１　事件の表示 昭和６２年　特許願　第３１７８９６号２　発明の名称 粘着剤組成物およびその製造法 ３　補正をする者 事件との関係　　特許出願人 綜研化学株式会社 ４代理人 明細書の「特許請求の範囲」及び「発明の詳細な説明」
の各欄。

８　補正の内容 （１）　　明細書中、特許請求の範囲を別紙の通り訂正
する。

（２）　　明細書第９頁第１７行の「炭素数１〜１２」
を「炭素数１〜１４」に訂正する。

特許請求の範囲 １、　主成分のアクリル酸アルキルエステルと、イソシ
アネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマーと、
からなる共重合体に、イソシアネート基含有有機ケイ素
化合物を含有してなることを特徴とする粘着剤組成物。

２、　アクリル酸アルキルエステルが炭素数１〜１４の
アルキル基を有する特許請求の範囲第１項記載の粘着剤
組成物。

３、　共重合体が、主成分のアクリル酸アルキルエステ
ル、イソシアネート基と反応可能なエチレン性不飽和モ
ノマー、イソシアネート基と実質的に反応不能なエチレ
ン性不飽和モノマーからなる特許請求の範囲第１項また
は第２項記載の粘着剤組成物。

４、　共重合体が、共重合体を基準に、主成分のアクリ
ル酸アルキルエステル５０〜９９．９重量％、イソシア
ネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマー０．１
〜１０．０重量％、イソシアネート基と実質的に反応不
能なエチレン性不飽和モノマー４９．９重量％未満から
なる特許請求の範囲第３項記載の粘着剤組成物。

５６　　共重合体１００重量部に対して、イソシアネー
ト基含有有機ケイ素化合物の含有量が０．０１〜１０．
０重量部である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいず
れか１項に記載の粘着剤組成物。

６、　共重合体１００重量部１こ対して、イソシアネー
ト基含有有機ケイ素化合物の含有量が０．０５〜５．０
重量部である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれ
か１項に記載の粘着剤組成物。

７、　イソシアネート基含有有機ケイ素化合物が下記構
造式で表される特許請求の範囲第１項乃至第６項のいず
れか１項に記載の粘着剤組成物。

（式中、ｌおよびｎは１〜３の整数、ｍは０〜２の整数
であり、但し、ｌ　＋ｍ十ｎ−４を満たすものとし、Ｒ
は炭素数１〜３のアルキル基であり、ｋは０又は１以上
の整数である） ８、　　アクリル酸アルキルエステルが、アクリル酸メ
チル、アクリル酸プロピル、アクリル酸エチル、アクリ
ル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ
−ブチル、アクリル酸ｎ−ペンチル、アクリル酸イソペ
ンチル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸イソオク
チル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソ
ノニル、アクリル酸ｎ−デシル、アクリル酸イソデシル
、若しくはアクリル酸イソミリスチル、またはこれらう
ちの少なくとも２種の混合物から選ばれる特許請求の範
囲第１項乃至第７項のいずれか１項に記載の粘着剤組成
物。

９、　イソシアネート基と反応可能なエチレン性不飽和
モノマーが、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、
クロトン酸、無水マレイン酸、アクリル酸２−ヒドロキ
シエチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、メタク
リル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロ
キシプロピル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、Ｎ
−メチロールアクリルアミド、若しくはＮ−メチロール
メタクリルアミド、またはこれらのうちの少なくとも２
種の混合物から選ばれる特許請求の範囲第１項乃至第８
項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。

１０、　　イソシアネート基と実質的に反応不能なエチ
レン性不飽和モノマーが、酢酸ビニル、プロピオン酸ビ
ニル、スチレン、メタクリル酸アルキルエステル、若し
くはアクリル酸ベンジル、またはこれらのうちの少なく
とも２種の混合物から選ばれる特許請求の範囲第１項乃
至第９項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。

１１、　　イソシアネート基含有有機ケイ素化合物が、
１以上のイソシアネート基を含有する特許請求の範囲第
１項乃至第１０項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物
。

１２、　　主成分のアクリル酸アルキルエステルを、イ
ソシアネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマー
と共重合させ、該共重合体にイソシアネート基含有有機
ケイ素化合物を含有させることを含む、粘着剤組成物の
製造法。

１３、　　過酸化物、アゾ化合物、およびジスルフィド
から選ばれたラジカル重合開始剤を用いて共重合させる
特許請求の範囲第１２項記載の粘着剤組成物の製造法。

１４、　主成分のアクリル酸アルキルエステル５０〜９
９．９重量％、イソシアネート基と反応可能なエチレン
性不飽和モノマー０．１〜１０．０重量％、およびイソ
シアネート基と実質的に反応不能なエチレン性不飽和モ
ノマー４９．９重量％未満を共重合させる、特許請求の
範囲第１２項または第１３項記載の粘着剤組成物の製造
法。

１５、　　共重合体に対するイソシアネート基含有有機
ケイ素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物
を混練して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項
のいずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。

１６、　　共重合体に対するイソシアネート基含有有機
ケイ素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物
を塗布して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項
のいずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。

１７、　　共重合体に対するイソシアネート基含有有機
ケイ素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物
を含浸して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項
のいずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、主成分のアクリル酸アルキルエステルと、イソシア
   ネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマーと、か
   らなる共重合体に、イソシアネート基含有有機ケイ素化
   合物を含有してなることを特徴とする粘着剤組成物。 ２、アクリル酸アルキルエステルが炭素数１〜１２のア
   ルキル基を有する特許請求の範囲第１項記載の粘着剤組
   成物。 ３、共重合体が、主成分のアクリル酸アルキルエステル
   、イソシアネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノ
   マー、イソシアネート基と実質的に反応不能なエチレン
   性不飽和モノマーからなる特許請求の範囲第１項または
   第２項記載の粘着剤組成物。 ４、共重合体が、共重合体を基準に、主成分のアクリル
   酸アルキルエステル５０〜９９．９重量％、イソシアネ
   ート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマー０．１〜
   １０．０重量％、イソシアネート基と実質的に反応不能
   なエチレン性不飽和モノマー４９．９重量％未満からな
   る特許請求の範囲第３項記載の粘着剤組成物。 ５、共重合体１００重量部に対して、イソシアネート基
   含有有機ケイ素化合物の含有量が０．０１〜１０．０重
   量部である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか
   １項に記載の粘着剤組成物。 ６、共重合体１００重量部に対して、イソシアネート基
   含有有機ケイ素化合物の含有量が０．０５〜５．０重量
   部である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか１
   項に記載の粘着剤組成物。 ７、イソシアネート基含有有機ケイ素化合物が下記構造
   式で表される特許請求の範囲第１項乃至第６項のいずれ
   か１項に記載の粘着剤組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、ｌおよびｎは１〜３の整数、ｍは０〜２の整数
   であり、但し、ｌ＋ｍ＋ｎ＝４を満たすものとし、Ｒは
   炭素数１〜３のアルキル基であり、ｋは０又は１以上の
   整数である） ８、アクリル酸アルキルエステルが、アクリル酸メチル
   、アクリル酸プロピル、アクリル酸エチル、アクリル酸
   ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブ
   チル、アクリル酸ｎ−ペンチル、アクリル酸イソペンチ
   ル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸イソオクチル
   、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソノニ
   ル、アクリル酸ｎ−デシル、アクリル酸イソデシル、若
   しくはアクリル酸イソミリスチル、またはこれらうちの
   少なくとも２種の混合物から選ばれる特許請求の範囲第
   １項乃至第７項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。 ９、イソシアネート基と反応可能なエチレン性不飽和モ
   ノマーが、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、ク
   ロトン酸、無水マレイン酸、アクリル酸２−ヒドロキシ
   エチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、メタクリ
   ル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロキ
   シプロピル、メタクリル酸ジメチルアミノエチル、Ｎ−
   メチロールアクリルアミド、若しくはＮ−メチロールメ
   タクリルアミド、またはこれらのうちの少なくとも２種
   の混合物から選ばれる特許請求の範囲第１項乃至第８項
   のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。 １０、イソシアネート基と実質的に反応不能なエチレン
   性不飽和モノマーが、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル
   、スチレン、メタクリル酸アルキルエステル、若しくは
   アクリル酸ベンジル、またはこれらのうちの少なくとも
   ２種の混合物から選ばれる特許請求の範囲第１項乃至第
   ９項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。 １１、イソシアネート基含有有機ケイ素化合物が、１以
   上のイソシアネート基を含有する特許請求の範囲第１項
   乃至第１０項のいずれか１項に記載の粘着剤組成物。 １２、主成分のアクリル酸アルキルエステルを、イソシ
   アネート基と反応可能なエチレン性不飽和モノマーと共
   重合させ、該共重合体にイソシアネート基含有有機ケイ
   素化合物を含有させることを含む、粘着剤組成物の製造
   法。 １３、過酸化物、アゾ化合物、およびジスルフィドから
   選ばれたラジカル重合開始剤を用いて共重合させる特許
   請求の範囲第１２項記載の粘着剤組成物の製造法。 １４、主成分のアクリル酸アルキルエステル５０〜９９
   ．９重量％、イソシアネート基と反応可能なエチレン性
   不飽和モノマー０．１〜１０．０重量％、およびイソシ
   アネート基と実質的に反応不能なエチレン性不飽和モノ
   マー４９．９重量％未満を共重合させる、特許請求の範
   囲第１２項または第１３項記載の粘着剤組成物の製造法
   。 １５、共重合体に対するイソシアネート基含有有機ケイ
   素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物を混
   練して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項のい
   ずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。 １６、共重合体に対するイソシアネート基含有有機ケイ
   素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物を塗
   布して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項のい
   ずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。 １７、共重合体に対するイソシアネート基含有有機ケイ
   素化合物の含有を、共重合体へ該有機ケイ素化合物を含
   浸して行う、特許請求の範囲第１２項乃至第１４項のい
   ずれか１項に記載の粘着剤組成物の製造法。