JPH01247557A - 超微結晶軟磁性合金の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、優れた磁気特性を示す超微結晶軟磁性合金の
製造方法に関するものである。

［従来の技術１ 従来、高周波トランス、磁気ヘッド、可飽和リアクトル
、升ヨークコイル等の磁心材料として、渦電流損が少な
い等の利点を有するフェライトが主に用いられていた。

しかし、フエライ１−は飽和磁束密度が低く、温度特性
ム悪いため、高周波トランスやチョークコイルに用いる
場合磁心を小形化することが困難であるという欠点があ
った。

また、これらの用途に対しては、含浸、七−ルド等を行
ったり、加工を行っても特性劣化が小さく、内部に歪み
が残留していても比較的優れた軟磁気特性を示づという
理由のために、特に磁歪が小さい合金が好まれ、使用さ
れている。

磁歪が特に小さい軟磁性合金としては、６．５ｗｔ％珪
素鋼やＦｏ−３ｉ−Ａ１合金、８０ｗｔ％Ｎｉパーマロ
イ合金等が知られており、飽和磁歪λＳ′：３０が実現
されている。

しかし、珪素鋼は飽和磁束密度は高いが軟磁気特性、特
に高周波における透磁率やコア隅失が劣るという欠点が
ある。Ｆｅ　−８ｉ−Ａ１合金は、珪素鋼より軟磁気特
性が優れているが、ＣＯ基アエルフ１ス合金等に比べる
と十分でなく、その上、脆化しているため薄帯化しても
巻いたり、加工するのが非常に困難な欠点がある。８０
ｗｔ％Ｎｉパーマロイ合金は、飽和磁束密度が８ＫＧ程
度と低く、磁歪は小さいが組成変形しやすいため特性が
変形により劣化する欠点がある。

近年、このような従来の磁心材料に対抗するものとして
、高い飽和磁束密度を有する非晶質磁性合金が有望視さ
れており、種々の組成のものが開発されている。非晶質
合金は主としてＦｅ系とＣｏ系に大別され、Ｆｅ系の非
晶質合金は材料コストがＣｏ系に比べて安くつくという
利点がある反面、−膜内に高周波においてＧＯ系非晶質
合金よりコア損失が大きく、透磁率も低いという問題が
ある。これに対しＣｏ系の非晶質合金は高周波のコア損
失が小さく、透磁率も高いが、コア損失や透磁率の経時
変化が大きく実用上問題が多い。

更に、高１ＩＩｌＩなＣＯを主原料とするため価格的な
不利は免れない。

このような状況下でＦｅ基非晶質磁性合金について種々
の提案がなされた。

特公昭６０−１７０１７号公報は、７４〜８４原子％の
Ｆｅと、８〜２４原子％のＢと、１６原子％のＳｉ及び
３原子％以下のＣの少くども１つとからなる組成を有し
、その構造の少くとも８５％が非晶質金属素地の形を有
し、かつ非晶質金属の素地の全体にわたって不連続に分
布した合金成分の結晶質析出粒子群を有しており、結晶
質の粒子群は０．０５〜１μｍの平均粒度及び１〜１０
ＩＩＩＩの平均粒子間距離を有しており、粒子群は全体
の０．０１〜０．３の平均容積分率を占めていることを
特徴とするＦｅ基含硼素磁性非晶質合金を開示している
。この合金の結晶質粒子群は磁壁のピンニング点として
作用する不連続な分布のα−（１’：ｅ　、　Ｓｉ　）
粒子群であるとされている。

しかし、このＦｅ基非晶質磁性合金は不連続な結晶質粒
子群の存在によりコア損失が減少しているが、それでも
コア損失は依然大きく、透磁率もＣｏ基非晶質合金並の
特性は得られず、本発明の目的とする高周波トランスや
チョークの磁心用材料としては満足でない。

マタ、特開昭６０−５２５５７号公報はＦｅａ　Ｃｕ＞
　　Ｂ。

Ｓｉ、ｊ（但し７５≦ａ≦８５．Ｏ≦ｂ≦　１．５．１
０≦Ｃ≦２０．　ｄ≦１０かつｃ＋ｄ≦３０）からなる
低損失非晶質磁性合金を開示している。

しかし、このＦｅ基非晶質合金はＣ１を含有しているた
めコア損失が著しく低下しているが、それでも上記結晶
質粒子含有Ｆｅ基非晶質合金と同様に満足でない。更に
コア損失の経時変化、透磁率等に関しても十分ではない
という問題がある。

更に、磁歪を低減する方法としては、例えば、ＭＯ又は
Ｎｂによって低磁歪化を図り、併せて低損失化する試み
がある（　ｌ　ｎｏｍａｔｅ　　ｅｔ　　ａｌ、、Ｊ　
。

ＡｐＦｌｌ、ＰｈＬｉ、５４　（１１）　、　Ｎｏｖ、
１９８３　Ｐ６５５３〜Ｐ６５５７）。

しかし、「Ｃ基アモルファス合金の場合は飽和磁歪λＳ
と飽和磁化ＭＳの２乗がほぼ比例関係にあることが知ら
れており（牧野、他；日本応用磁気学会第４回研究会資
料（１９７８）　、　４３）　、飽和時下がほとんど零
にならないと磁歪零に近付かない。

このような組成ではキュリー温度が著しく低く実用材料
にはならない。このため現在使用されているＦｅｎアモ
ルファス合金は磁歪が十分小さくなっておらず、含浸を
行った場合等は軟磁気特性が劣化した状態で使用させて
おり、Ｃｏ基アモルファス合金より著しく軟磁気特性は
劣っている。

このような状況の下に我々は特願昭６２−３１７１８９
号等でＣＩＪ及びＮｂ　、Ｗ、Ｔａ　、Ｚｒ　、ト１「
。

■ｉ及びＭｏからなる群から選ばれた少なくとも１種の
元素を含む優れた軟磁性を示す超微細結晶合金及びこれ
らの超微結晶軟磁性合金の製造方法を出願した。

［発明が解決しようとする問題点］ これらの超微細結晶合金は優れた軟磁気特性を示すが、
まだ十分ではなく組成によってはＣｏ基アモルファス合
金よりコア損失が大きくなったり、透磁率が低くなる場
合があった。

本発明の目的は、コア損失の低減、実効透磁率の向上が
可能な超微結晶軟磁性合金の製造方法を提供することで
ある。

［問題点を解決する手段］ 上記目的を達成するために鋭意検討の結果、本発明者等
は、 一般式： ％式％ （但し、ＭはＣＯ及び／又はＮ１であり、Ｍ′はＮｂ、
Ｗ、Ｔａ、　ｚｒ、ｔ−＋ｒ、Ｔｉ及びＭＯからなる群
から選ばれた少なくとも１種の元素、Ｍ″はＶ、Ｃｒ　
、Ｍｎ　、ＡＩ　、白金属元素、Ｓｃ　、Ｙ。

Ａｕ　、Ｚｎ　、Ｓｎ　、　Ｒｅからなる群から選ばれ
た少なくとも１種の元素、ＸＧ、ｔＣ，Ｇｅ　、Ｐ、Ｇ
ａ　。

Ｓｂ、Ｉｎ、Ｂｅ、Ａｓからなる群から選ばれた少なく
とも１種の元素であり、ａ、ｘ、ｙ、ｚ。

α、β、及びγはそれぞれ０≦ａ≦０．５．　０．１≦
×≦３，０≦ｙ≦３０．０≦ｌ≦２５．５≦ｙ＋ｚ≦３
０、　０．１≦α≦３０．０≦β≦１０及び　０≦Ｔ≦
１０を満たす。）により表わされる組成を有し、組織の
少なくとも５０％が微細な結晶粒からなる超微結晶軟磁
性合金を製造する方法において、前記組成の非晶質合金
を作製し、これを加熱し超微１１１な結晶粒を形成する
ための熱処理を行った後、更に前記熱処理温度以下の温
度で磁場を印加しながら磁場中熱処理をする製造方法に
より誘導磁気異方性を付与できかつ磁気特性を改善する
ことを見出し本発明に想到した。

磁心の磁路方向に磁場を印加しながら磁場中熱処理した
場合は、高角形比でかつ、磁場中熱処理を結晶化熱処理
と同時に行った場合より低損失の特性が得られる。

一方、磁心の磁路方向と垂直は方向に磁場を印加しなが
ら磁場中熱処理した場合は、低角形比でかっ、磁場中熱
処理を結晶化熱処理と同時に行った場合より高実効透磁
率の特性が得られる。

前記磁場中熱処１！Ｉ！温度は、３００℃以上が数時間
以内の熱処理で誘導磁気異方性がつくため八角形や低角
形の特性となりやすく望ましい。特に望ましくは３００
℃以上５００℃以下であり、この範囲で漬れた軟磁気特
性が得られる。

もう１つの本発明は、１）ａ記組成の非晶質合金を作製
後、これを加熱しほぼ一定の温度に保持後冷却し超微細
な結晶粒を形成する熱処理の際、熱処理工程の１部の期
間だけ磁場を印加する製造方法である。

磁場は通常導線に電流を流するこにより発生させるため
磁場処理時間を短くすることにより製造費が減るだけで
なく、前記発圓と同様高角形比で低鴎失、低角形比で高
実効透磁率の合金を得ることができる。磁場を印加する
期間は一定温度に保持している期間の模半及び／又は冷
却工程が望ましく、この範囲で優れた特性が冑やすい。

もう１つの本発明は、前記組成の非晶質合金を作製後、
応力緩和熱処理を行い、更に前記熱処理温度より高い温
度で超微細な結晶粒を形成する熱処理を行う製造方法で
ある。

応力緩和熱処理は結晶を形成させる熱処理でも良いが、
非晶質状態を緒持することが可能な温度で応力緩和熱処
理を行った方が安定した特性を得やすい。本発明の製造
方法は、巻磁心を製造する際有効であり特に角形の巻磁
心を製造する際有効である。

角形の磁心の場合、角形の巻芯のまわりに前記組成の非
晶質合金薄帯を巻き、あて板等をあて形を保ったまま１
回で熱処理を行い、応力緩和熱処理と結晶化熱処理を同
時に行うと、巻芯と薄帯の熱膨張差により、薄帯に応力
が熱処理の際かかり好ましくない誘導磁気異方性が生じ
磁気特性が劣化してしまう。

このような場合、まｆ最適熱処理温度より低い温度で応
力緩和熱処理を行い、巻きくせをつけ形状を形作った後
芯を取り、次にこの応力緩和熱処理温度より高い温度で
結晶化熱処理を行うことにより、コア損失や実効透磁率
を改善することができる。

また、磁場中熱処理する場合に本発明を適用することも
できる。

熱処理は、通常真空中あるいは不活性ガス中で行う。ま
た、製造される合金の結晶粒の平均粒径は１００ＯＡ以
下であるが、５００Å以下の平均粒径の場合、特に優れ
た特性が得やすい。

より好ましくは２０〜２００人である。

［実施例１ 以下、本発明を実施例に従った説明するが本発明はこれ
らに限定されるものではない。

実施例１ 原子％で００１％、Ｎｂ２．５％、　３ｉ　１３．５％
。

８７％、残部実質的にＦｅからなる組成の合金溶湯を単
ロール法により急冷し、幅５　ｎｉ、厚さ１８μｍの非
晶質合金薄帯を作製した。得られた非晶質合金薄帯を外
径１９ｍｍ、内径１５１１ｍに巻回し、トロイダル磁心
を作製した。

次にこの磁心を第１図に示す熱処理パタ一ンで熱処理し
た。磁場は磁心の磁路と垂直の合金薄帯幅方向に印加し
た。磁場の強さは３００００ｓである。

初めの５５０℃１時間の熱処理は無ｔａ場中熱処理で５
５０℃にＷ４したか中にトロイダル磁心を入れ急加熱を
行い１時間保持後炉から取り出し空冷を行った。熱処理
後の合金は１００〜２００人程度の超微細結晶粒からな
っていた。次に第１図に示す、Ｔａ　２　　（℃）の温
度に保持した熱処理炉に磁心を入れ、磁路と垂直な方向
に３００００ｓの磁場を印加しながら１時間保持し磁場
中熱処理を行い磁場を切った後炉から取り出し空冷した
。

第２図に磁気特性の磁場中熱処理温度Ｔａ２依存性を示
す。

磁場中熱処理温度Ｔａ２が３００℃未満では誘導磁気異
方性がほとんでつかないため低角形比特性が得られない
。一方、Ｔａ２が５００℃を越えると１段で５５０℃の
磁場中熱処理をした場合とほとんど同じ特性になる。Ｔ
ａ２が３００〜５００℃の範囲で低角形比でかつＩ　Ｋ
Ｈｚにおける実効透磁率μｅ１１〈が６万程度のコモン
モードチョーク用磁心等に適する特性が１！′ｆられる
。Ｔａ２が５５０℃を越えるとμｅ１１〈は著しく低下
する。

このように本発明熱処理を適用することにより低角形比
で高実効透磁率の合金を得ることができる。

１蒲」（と 実施例１と同様の方法でトロイダル磁心を作製した。

次にこの磁心を第３図に示す熱処理パターンで熱処理し
た。磁場は磁心の電路方向に印加した。

磁場の強さは１００ｅである。

初めの５５０℃１時間の熱処理は無磁場中熱処理で、実
施例１と同様の条件で行った。熱処理後の合金は１００
〜２００人程度の超微細結晶粒組織を有していた。次に
印加方向を変えて実施例１と同様のパターンで磁場中熱
処理を行った。

第４図に磁気特性の磁場中熱処理温度Ｔａ２依存性を示
す。

角形比は３００℃以上で８０％を越え可飽和リアクトル
に最適な特性となる。磁心損失はＴａ２が５００℃以下
では低くなる傾向があり、特にＴａ２が３００〜５００
℃の範囲では高角形比低磁心損失の特性が得られる。

実施ＶＡ３ 実施例１と同様の方法でトロイダル磁心を作製した。

次にこの磁心を第５図に示す熱処理パターンで熱処理し
た。磁場は第５図の［ａの期間だけ印加した。印加方向
は磁路方向である。

第６図に磁気特性の磁場中熱処理時間［ａ依ｒｉ性を示
す。

角形比は数１０秒程度の磁場処理時間でも上昇し誘導磁
気異方性を生じさせることができる。磁心損失は磁場処
理時間が短いほど低くなり、高角形比で低磁心損失の特
性を得ることができる。このため、高周波の用途で用い
る可飽和リアクトル等に最適な特性となる。

火通１」一 原子％でＣ１１１％、　３ｉ　１３．５％、　３７．５
％。

Ｎｂ　　２．５％、残部実質的にＦｅからなる組成の合
金溶湯を甲ロール法により急冷し、幅５　ｆｕｌｌ、厚
さ２０μｍの非晶質合金薄帯を作製した。次にこの合金
をステンレス製の外径１５ｍｍの巻芯の外径が１９ｍｍ
になるまで巻き付け、第７図に示すようにまずＴａ＋（
℃）の温度で１時間熱処理し、次いで巻芯を取って５５
０℃の温度で１時間熱処理した。

磁気特性の前熱処理湯度Ｔａ、依存性を第８図に示す。

比較のために巻芯を取って５５０℃の温度で１時間の熱
処理だけを行った場合、巻芯付きで５５０℃１時間熱処
理だけを行った場合の特性も示す。

Ｔａ＋が５００℃以下の場合は、巻芯を取った熱処理を
５５０℃１ｈ行っただけの場合とほぼ同等のＩＫ＋−１
２における実効透磁率μｅ１に、ｍ心損失を示し軟磁性
が非常に優れている。

これに対しＴａ、が５００℃を越える熱処理条件では磁
心損失は大きくなり、μ８１には著しく低下する。この
ように本熱処理はＴａ、が巻芯を取った熱処理温度より
低い場合に著しい効果が得られることがわかる。

ここではリング状の磁心の場合について説明したが、本
発明熱処理は第９図に示すような矩形の磁心等を作製す
る場合にも著しい効果が得られる。

第８図かられかるように巻芯を付けた熱処理だけの場合
に比べて磁心損失は大きく、μｅｌＫは低く軟磁気特性
が劣っている。しかし、矩形の磁心を作製する場合は形
状を保つため巻芯を付けたまま熱処理しくせ付けを行う
必要がある。しかし、この場合形状は保たれるものの、
磁心損失は大きくなり、μｅＩＫは低くなり好ましくな
い。

このよう場合に本発明熱処理を適用すると、巻芯のない
場合と同等の低磁心損失、高実効透磁率の磁心を得るこ
とができ、かつ前の応力緩和熱処理によりくせ付けがで
きコア形状を保つことができる。

なお、磁場中熱処理を行った場合もほぼ同様の傾向が認
められ本発明熱処理の有効性が確認された。

実施例５ 第１表に示す組成の合金溶湯を単ロール法により急冷し
、幅５　ｍｍ、厚さ２０μｍの非晶質合金薄帯を作製し
外径１９＋１１１．内径１５ＩｎＩｌｌに巻回し、第１
０図に示す本発明熱処理パターンおよび第１１図に示す
従来の熱処理パターンで磁場中熱処理を行い、１００Ｋ
Ｈｚ、２ＫＧにおける磁心損失ｐｃを測定した。

測定した結果を第１表に示す。

（以下、余白） 第１表かられかるように本発明の方が磁心損失を低くす
ることができる。

［発明の効！Ｊ！］ 本発明によれば従来より実効透磁率が高く、低磁心損失
の優れた軟磁気特性を示す超微結晶軟磁性合金を製造で
きるためその効果は著しいものがある。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る熱処理パターン例を示した図、第
２図は磁気特性の磁場中熱処理湯度Ｔａ２依存性を示し
た図、第３図は本発明に係る熱処理パターン例を示した
図、第４図は磁気特性の磁場中熱処理温度Ｔａ２依存性
を示した図、第５図は本発明に係る熱処理パターン例を
示した図、第６図は磁気特性の磁場中熱処理温度ｔａ依
存性を示した図、第７図は本発明に係る熱処理パターン
例を示した図、第８図は磁気特性の前熱処理湯度Ｔａ＋
依存性を示した図、第９図は本発明に係る矩形の巻磁心
の形状の一例を示した図、第１０図は本発明に係る熱処
理パターンの一例を示した図、第１１図は従来の熱処理
パターン例を示した図ある。

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. （１）一般式： （Ｆｅ＿１＿−＿ａＭ＿ａ）＿１＿０＿０＿−＿ｘ＿−
   ＿ｙ＿−＿ｚ＿−＿α＿−＿β＿−＿γＣｕ＿ｘＳｉ＿
   ｙＢ＿ｚＭ′＿αＭ″＿βＸ＿γ（原子％） （但し、ＭはＣｏ及び／又はＮｉであり、Ｍ′はＮｂ，
   Ｗ，Ｔａ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｔｉ及びＭｏからなる群から選
   ばれた少なくとも１種の元素、Ｍ″はＶ，Ｃｒ，Ｍｎ，
   Ａｌ，白金属元素，Ｓｃ，Ｙ，Ａｕ，Ｚｎ，Ｓｎ，Ｒｅ
   からなる群から選ばれた少なくとも１種の元素、ＸはＣ
   ，Ｇｅ，Ｐ，Ｇａ，Ｓｂ，Ｉｎ，Ｂｅ，Ａｓからなる群
   から選ばれた少なくとも１種の元素であり、ａ，ｘ，ｙ
   ，ｚ，α，β，及びγはそれぞれ０≦ａ≦０．５，０．
   １≦ｘ≦３，０≦ｙ≦３０，０≦ｚ≦２５，５≦ｙ＋ｚ
   ≦３０，０．１≦α≦３０，０≦β≦１０及び０≦γ≦
   １０を満たす。）により表わされる組成を有し、組織の
   少なくとも５０％が超微細な結晶粒からなる超微結晶軟
   磁性合金を製造する方法において、前記組成の非晶質合
   金を作製し、これを加熱し超微細な結晶粒を形成するた
   めの熱処理を行つた後、更に前記熱処理温度以下の温度
   で磁場を印加しながら磁場中熱処理をすることを特徴と
   する超微結晶軟磁性合金の製造方法。
2. （２）前記磁場中熱処理温度が３００℃以上であること
   を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の超微結晶軟
   磁性合金の製造方法。
3. （３）前記磁場中熱処理温度が３００℃以上５００℃以
   下であることを特徴とする特許請求の範囲第２項に記載
   の超微結晶軟磁性合金の製造方法。
4. （４）前記組成の超微結晶軟磁性合金を製造する方法に
   おいて、前記組成の非晶質合金を作製後これを加熱しほ
   ぼ一定の温度に保持後冷却し超微細な結晶粒を形成する
   熱処理の際、熱処理工程の１部だけ磁場を印加すること
   を特徴とする超微結晶軟磁性合金の製造方法。
5. （５）磁場を印加する期間が一定温度に保持している期
   間の後半及び／又は冷却工程であることを特徴とする特
   許請求の範囲第４項に記載の超微結晶軟磁性合金の製造
   方法。
6. （６）前記組成の超微結晶軟磁性合金を製造する方法に
   おいて、前記組成の非晶質合金を作製後、これを加熱し
   応力緩和熱処理を行い、更に前記熱処理温度より高い温
   度で超微細な結晶粒を形成する熱処理を行うことを特徴
   とする超微結晶軟磁性合金の製造方法。
7. （７）前記非晶質合金を巻芯に巻き付け応力緩和熱処理
   を行つた後、巻芯を取り前記熱処理温度より高い温度で
   超微細な結晶粒を形成する熱処理を行うことを特徴とす
   る特許請求の範囲第６項に記載の超微結晶軟磁性合金の
   製造方法。
8. （８）前記熱処理工程の１部又は全部に磁場を印加する
   ことを特徴とする特許請求の範囲第６項又は第８項に記
   載の超微結晶軟磁性合金の製造方法。
9. （９）前記超微細な結晶粒の平均粒径が５００Å以上で
   あることを特徴とする特許請求の範囲第１項及至第７項
   のいずれか１項に記載の超微結晶軟磁性合金の製造方法
   。