JPH01265457A - 蓄電池半セル内で用いるための電極材料 - Google Patents

蓄電池半セル内で用いるための電極材料

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JPH01265457A
JPH01265457A JP1046350A JP4635089A JPH01265457A JP H01265457 A JPH01265457 A JP H01265457A JP 1046350 A JP1046350 A JP 1046350A JP 4635089 A JP4635089 A JP 4635089A JP H01265457 A JPH01265457 A JP H01265457A
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cell
electrode
suspension
accumulator
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JP1046350A
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Pieter J Sonneveld
ピーテル・ヤン・ソーネフエルド
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Stork Screens BV
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 本発明は活性材料の粒子の懸濁液がその中を循環し得る
蓄電池半セル内で用いるための電極材料に係わる。その
ような電極材料または集電体は、例えばオランダ出願７
８００９２１号で公知であり記述されている。以下の記
述及びクレームにおいては、電極と集電体は同一物を意
味すると理解される。
すなわち当該材料が収められた半セルの中で起こる電気
料学的反応には、それ自体では積極的に参加しない電気
的に伝導性の材料が該材料に当たる。
前記発表で、亜鉛半セルを中に含む亜鉛／空気蓄電池は
、アルカリ性液体に亜鉛粒子を懸濁させたものを循環さ
せ、また不動体化層を持つ金属アノード集電体を用いて
いる。この前記亜鉛懸濁液／空気システムは全体として
分離の充電及び放電セルから構成される。この目的で亜
鈴懸濁液は１つのセルから他のセルへポンプ移送され得
る。前もって充電された亜１９／空気蓄電池の放電の間
では、亜鉛懸濁液半セル中の亜鉛は次の方程式に従って
亜鉛酸塩に変換される。
放電時に形成された亜鉛酸塩イオンは、充電時には再び
亜鉛粒子に変換される。充電セルの充電進行中は亜鉛は
粒子の沈殿の形で使用集電上へ沈もうとし、また通常は
オランダ出１ｊ１７８００９１２号で述べた金属が不動
体化状態で用いられていない限り金属に対して付着する
。蓄電池が作動している時から沈殿亜鉛が再び懸濁液中
に存在し、従って集電体が容易に緩くなるようにすべき
意図が生ずる。
通常的に使われる例えばニッケルのような材料の場合は
、蒸気の付着が容易に生じて亜鉛沈殿の再懸濁は著しく
妨げられる。しかしマグネシウム及び元素の周期律の３
ｂ、　４ｂ、　５ｂ、　６６のグループのようなものを
集電体材料に用いると、水酸化物の層が厚過ぎるように
なり従って過大な電気抵抗を示すようになると往々問題
を起こすことになる。
本発明の要約 上記の付着問題や集電体の過大抵抗への解決が本発明に
従う被覆により与えられた。電極材料は、活性材料の懸
濁液と接触するようになる少なくともその表面において
、金属ナイトライド、金属カーバイド、金属ボライド、
金属シリサイド、金属ベリライド、金属セレナイド、金
属ホスファイト、または金属クロマイト及びベリルボラ
イドのようなそれらの組合せから選択される電気的に伝
導性のセラミック材料層で被覆される。水素に関して高
い過電圧を示すセラミックの伝導材料が特に有用であっ
て、例えばバナジウムナイトライド（ＶＮ）、ニオビウ
ムカーバイドまたはニオビウムナイトライド（ＮｂＣ，
ＮｂＮ）　、及びチタニウムボライド、チタニウムナイ
トライド、チタニウムカーバイド及びチタニウムシリサ
イド（ＴｉＢ２．ＴｉＮ、ＴｉＣ，Ｔｉ　　Ｓｉ　　　
Ｔｉ５ｉ２）、それ５　　　３　” にＭｇＮ、ＭｇＣ及びＭ　ｇ　２３１なども該当する。
前記伝導性セラミック化合物の１つの被覆は、例えば亜
鉛沈殿のような沈殿の電極表面への付着を非常に少なく
し、たとえ電解液を遅く乱流させた場合でも形成した沈
殿は緩くなり再び懸濁するような効果を示す、全部がセ
ラミック材料から成る電極の構造も可能性の中に含まれ
る。これらの構造の結果として、１つ及び同一のセルが
充電及び放電過程の両方に用いられ、即ちその時は二次
な池として用いられる。
好適には蓄電池半セルに用いられる電極または集電体は
多孔質電極で、それを通って使用活性材料の懸濁液が流
れる。前記の電気的に伝導性のセラミック材料の１つの
層で被覆されている電気的導電材料を使用した場合は、
０．１〜５．０μｍの層厚さで一般的には十分である。
セラミック材料で被覆された電極材料の使用はまた、前
に指定した二次電池としてのセルの使用を可能にする。
そのような層の付与は多くの方法で実施でき、化学的気
相堆積（ＣＶＤ）、物理的気相堆積（ＰＶＤ）、カソー
ドスパタリング法、プラズマジェットスプレー法などが
考えられそれ自体公知である。
本発明はまた、活性材料の粒子の懸濁液が中を循環する
ことができる蓄電池半セルにも係わり、該セルはケーシ
ングと、電解液循環手段と、電極及び電極付属手段とを
含み、電極または集電体が、使用すべき懸濁液と接触す
るようになる少なくともその表面において、金属ナイト
ライド、金属カーバイド、金属ボライド、金属シリサイ
ド、金属ベリライド、金属セレナイド、金属ホスファイ
トまたは金属クロマイト、及びベリルボライドのような
その組合わせのような電気化学的に伝導性のセラミック
材料で被覆することにあり、さらに上記の伝導性セラミ
ック材料は高い水素過電圧を示すことを特徴とする。
本発明の蓄電池半セルは特に電極が、使用した活性材料
の粒子の懸濁液と接触するようになる少なくともその表
面においてセラミック材料で被覆されている電気的に伝
導性のセラミック材料から製造され、一方で懸濁液はア
ルカリ性電解液中に亜鉛粒子を含んでいる。
特にアルカリ性亜鉛＠濁液が中で循環し得る蓄電池半セ
ルの場合は、使用すべき電極材料または集！　＋４Ｃ材
料の表面でセラミック材料を用いることは著しい利点が
ある。そのような亜鉛懸濁液半セルの充電過程で生成す
る亜鉛ど沈殿は、集電体の表面へほとんど付着すること
なく、また容易に再懸濁され得る。
本発明はさらに１つまたはそれより多くの蓄電池セルを
含む蓄電池に係わり、そこでは各蓄電池セルがセパレー
タによって分離された２つの半セルから成立っており、
また各蓄電池セルの半セルの少なくとも１つが活性材料
の粒子の懸濁液の形の循環電解液を含んでおり、一方で
は両方の半セルには必要な電極と電極付属手段が備えら
れており、蓄電池セルの半セルの少なくとも１つが本発
明に従がう半セルである。
本発明は添付図面に従ってより詳細に説明される。
具体例 第１図において蓄電池半セルａは、亜鉛粒子２を含むア
ルカリ性亜鉛懸濁液１がその中で循環するようなセルで
ある集電体が３で示され、また４は乱流発生手段を示す
、亜鉛半セルはセパレータ８によって他の半セルから分
離され、この蓄電池セルの外部にはやはりセパレータ８
があって、ここで示された蓄電池セルは幾つかのセルか
ら構成される蓄電池の部分を形成している。明らかに蓄
電池セルの外側境界を形成するセパレーチ８も洩れ防止
のｍ造であって、それにより蓄電池セル自身が作動でき
る０図示の具体例では、２つの半セルは外部電解液循環
システムに組込まれている。
半セルｂも好適には電解液が中を循環する半セルであっ
て、電解液はＭ　ｎ　０２粒子を含むアルカリ性電解液
が好ましい、電解液としてのそのようなアルカリ性Ｍ　
ｎ　Ｏ２懸濁液を含む半セルに関する記事は、本出願と
同時に出出願人によって登録されたオランダ特許出願８
８００４９９号に開示されている。
半セルｂに任意に好適に用いられているＨｎＯｚ懸濁液
は５で示され、一方Ｍ　ｎ　Ｏ２粒子は６で表される。
使用する電極は７で示す、　Ｍ　ｎ　Ｏ２懸濁液を含む
半セルの変わりに池の型の半セルも用い得るのは明らか
で、例えば前記オランダ出願７８００９２１号に述べた
ように空気半セルを用いてよい。
第２図もまた２個の半セルからなる蓄電池セルを示す、
しかしこの場合２つの電極３と７は、その中に電解液循
環用攪拌器が取付けられるように円筒形電極である。半
セルａ（亜鉛半セル）内では撹拌器は、下方向へ推進さ
れた亜鉛懸濁液が電極３の外側に沿って戻るようなタイ
プである。電極３は非常に好適には電気的伝導性のある
セラミンク材料または金属であって、その表面が伝導性
セラミック化合物で被覆されている場合である。
該伝導性セラミック化合物は金属ナイトライド、金属カ
ーバイド、金属ボライド、金属シリサイド金属ベリライ
ド、金属セレナイド、金属ホスファイト、金属クロマイ
ト及びそれらの組合わせ例えばベリルボライド及び前記
以外の材料である０例えばＭ　ｎ　Ｏ２懸濁液を含む半
セルでの電極７は多孔性電極で、それを通してＭ　ｎ　
Ｏ２懸濁液が戻って流れるようになっている。好適には
その多孔性電極もまた伝導性材料から形成されて、それ
が例えばＴｉＮのような伝導性セラミック材料で被覆さ
れている。この目的のなめには多孔性グラッシーカーボ
ン（ＲＶＣ）またはＣフェルトのような別の多孔性カー
ボンを用い得る。流れが通過できるような多孔性電極は
、例えば亜鉛懸濁液半セルである半セルａにもまた使用
できる。第３図は第１図に従う蓄電池セルの直列回路を
示す、ここでは外部電解液循環システムの存在下での電
解液を通しての洩れ電流を避けるために、流れ分配器１
１と１１′が半セルの各型のために設けられている。
前記流れ分配器１１と１１′の目的は、電解液が通って
流れるのは常にただ１つ蓄電池セル（従って２つの蓄電
池半セル）であることを保証するにある。
すなわち特定的瞬間で流れは全体として２つの半セル、
例えば亜鉛半セル及びＭ　ｎ　０２半セルを通してだけ
起こる。その瞬間においては他のセルを通る流れはない
、流れは短時間、例えば１０秒間だけ生ずる。
２つの電解回路がポンプ９′及び９″によって維持され
、一方で回路内には容器１０と１０′の形の懸濁液１衝
容器がさらに設けられている。この図には半セル間及び
蓄電池の外部に多孔性セパレータ壁もまた存在し、蓄電
池が幾つかの蓄電池セルから構成されるものとして考案
されていることを図示している。２つの蓄電池セル間の
分離壁１５は洩れ防護壁である。２つの半セルの組立て
体たけで動作したい場合は、最も外側の境界を形成する
セパレータ８は閉鎖壁で置換すること、もし蓄電池が円
筒形の場合には１つの閉鎖壁で置換すすることができる
。そのようなセパレータはセパレータを通してイオンの
移動だけが起こるもので、それらは使用懸濁液の通過を
阻止するようなイオン交換膜または＠細多孔質ポリマー
構造で通常は形成される。電解液は２〜１２ＨのＫＯＨ
溶液ヘシリゲートの形の２８ｇ／ｄｍ３ｓｉｏ　　のよ
うな文献から既知の添加物を加えたものであり、添加物
は亜鉛半セルの放電容量を著しく増加する０例えばポリ
マー粒子のような非伝導性粒子や導電性粒子である、懸
濁液中にもまたあり得る任意の添加物は、亜鉛半セル中
で電気化学的に成長する（セルの充電時間の間）亜鉛に
対して同様にほとんど付着を表わさないものである。こ
の理由から黒鉛粒子に加えて、前記の電気的伝導性セラ
ミック材料もまた非常によく用い得る。これらの粒子を
容積で１０〜４０％添加したものは安定なペーストを形
成し、その中では電気化学的に活性な粒子（亜鉛よたは
Ｍ　ｎ　Ｏ２）の沈殿はもう起こらない、この方法の結
果として、電気化学的活性粒子は実質的に任意の所望寸
法、例えば０．１〜５００μｍ、好ましくは０．５〜１
０μｍを持つことができる。第２の可能性は十分に小さ
い寸法（く１μｍ）の電気化学的活性粒子（Ｚｎ、Ｍｎ
０２）を用い、またポリエチレンオキサイド、ポリビニ
ルアルコールまたはポリビニールアセテートのようなポ
リマー溶液の少量を添加して粒子の凝集を防止すること
である。これは安定な懸濁液を生成する。蓄電池を大電
流を配送するに用いた場合は、第３図の蓄電池セルと並
列に接続することができ、分離壁１５はその際に多孔性
セパレータ壁８で置換できる。電解を 液の流れはその際には、同じ回路に属するすべててのセ
ルで同時に生じ、従って流れ分配器を除くことができる
。
【図面の簡単な説明】
第１図は少なくとも１つの電極が本発明による電極材料
または集電体材料で作られて備えられている蓄電池セル
の断面図、第２図は第１図のセルとは異なって内部循環
システムを備えた蓄電池セルの断面図、第３図は第１図
に従がう蓄電池セルの直列回路図である。 １・・・・・・亜鈴懸濁液、２・・・・・・亜鉛粒子、
３・・・・・・集電体、４・・・・・・乱流発生手段、
５・・・・・・ＭｎＯ□懸濁液、６・・・・・・Ｍ　ｎ
　０２粒子、７・・・・・・電極、８・・・・・・セパ
レータ、ａ、ｂ・・・・・・半セル。 ！＝コロ−・２゜

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）活性材料の粒子の懸濁液が中で循環できる蓄電池
    半セル内で用いるための電極材料であって、集電体材料
    が、活性材料の懸濁液と接触するようになる少なくとも
    その表面において電気的に伝導性のセラミック材料の層
    によって被覆されることを特徴とする電極材料。
  2. （２）セラミック材料が、金属ナイトライド、金属カー
    バイド、金属ボライド、金属シリサイド、金属ベリライ
    ド、金属セレナイド、金属ホスファイトまたは金属クロ
    マイト及びベリルボライドのようなそれらの組合わせか
    ら選択されることを特徴とする特許請求の範囲第１項に
    記載の電極材料。
  3. （３）電極材料が、水素に関して高い過電圧を示すバナ
    ジウムナイトライド（ＶＮ）、ニオビウムカーバイドま
    たはニオビウムナイトライド（ＮｂＣ、ＮｂＮ）、及び
    チタニウムボライド、チタニウムナイトライド、チタニ
    ウムカーバイド及びチタニウムシリサイド（ＴｉＢ＿２
    、ＴｉＮ、ＴｉＣ、Ｔｉ＿５Ｓｉ＿３、ＴｉＳｉ＿２）
    、及びＭｇＮ、ＭｇＣ、Ｍｇ＿２Ｓｉのようなマグネシ
    ウム化合物のようなセラミック材料で少なくともその表
    面で被覆されることを特徴とする特許請求の範囲第２項
    に記載の電極材料。
  4. （４）電極が電気的に伝導性のセラミック材料で全体的
    に形成されることを特徴とする特許請求の範囲第１項か
    ら第３項のいずれか一項に記載の電極材料。
  5. （５）電極がＰＶＣまたは膨張した金属のような多孔性
    で電気的に伝導性の材料であり、蓄電池半セルが動作し
    ている時には該材料を通って活性材料の懸濁液が流れる
    ことができ、一方では多孔性材料の表面が適当な電気的
    に伝導性のセラミック材料で被覆されていることを特徴
    とする特許請求の範囲第１項から第４項のいずれか一項
    に記載の電気材料。
  6. （６）活性材料の粒子の懸濁液がその中で循環すること
    ができる蓄電池半セルであって、ケーシングと、電解液
    循環手段と、電極（集電体）及び電極付属手段とを少な
    くとも含み、電極が、使用すべき懸濁液と接触するよう
    になる少なくともその表面において電気的に伝導性のセ
    ラミック材料によって被覆されている材料から形成され
    ることを特徴とする蓄電池半セル。
  7. （７）電気的に伝導性のセラミック材料が、バナジウム
    ナイトライド、チタニウムナイトライド、チタニウムボ
    ライド及びチタニウムシリサイドから選択されることを
    特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の蓄電池半セル
    。
  8. （８）蓄電池半セルが、使用される活性材料の粒子の懸
    濁液と接触するようになる少なくともその表面において
    チタニウムナイトライドによって被覆されている電極材
    料から製造され、一方では懸濁液がアルカリ性電解液の
    中に亜鉛粒子を含むことを特徴とする特許請求の範囲第
    ７項に記載の蓄電池半セル。
  9. （９）１つまたはそれより多くの蓄電池セルを含む蓄電
    池であつて、そこでは各蓄電池セルがセパレータによっ
    て分離された２つの半セルから成立っており、また各蓄
    電池セルの半セルの少なくとも１つが活性材料の粒子の
    懸濁液の形の循環電解液を含んでおり、一方では両方の
    半セルには必要な電極と電極付属手段が備えられており
    、蓄電池セルの半セルの少なくとも１つが特許請求の範
    囲第６項から第８項のいずれか一項またはそれより多い
    項に従がう半セルであることを特徴とする蓄電池。
JP1046350A 1988-02-26 1989-02-27 蓄電池半セル内で用いるための電極材料 Pending JPH01265457A (ja)

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NL8800500 1988-02-26
NL8800500A NL8800500A (nl) 1988-02-26 1988-02-26 Electrodemateriaal voor toepassing in een suspensie accumulator-halfcel, accumulatorhalfcel met een electrode uit dergelijk materiaal en een dergelijke accumulatorhalfcel omvattende accumulator.

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JP1046350A Pending JPH01265457A (ja) 1988-02-26 1989-02-27 蓄電池半セル内で用いるための電極材料

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EP (1) EP0330290B1 (ja)
JP (1) JPH01265457A (ja)
KR (1) KR960002322B1 (ja)
AT (1) ATE138226T1 (ja)
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DE (1) DE68926468D1 (ja)
NL (1) NL8800500A (ja)

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