JPH01272998A - ガス貯蔵処理装置の運転方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、例えば放射性廃棄ガス（以下、放射性ガスと
称す）をイオン化してそのイオンをスパッタ金属組織中
に注入し、封じ込めて貯蔵するガス貯蔵処］！１２装置
の運転方法に関する。

（従来の技術） 一般に、たとえば核燃料再処理工場等の原子力施設から
有害な量の放射性ガスか環境に放出された場合、その影
響が広範囲かつ長期間にわたる可能性がある。そのため
、安全性の確保を他の一般産業に比べて格段に厳しくす
ることが駅務づけられており、ｔｉ’ｌ、射性ガスの処
理は現在重要な技術分野となっている。

放射性ガスのうち、問題となる可能性のあるガスはクリ
プトン８５　（Ｋｒ−８５と略称覆−る）であるが、Ｋ
ｒ　−８５は半減期が１０．７年と長寿命であるため長
期間貯蔵する必要かある。

このためＫｒ　−８５のような放射性ガスを確実に貯蔵
する方法としては現在、高圧ホンベ貯蔵法、ゼオライト
吸着法およびイオン注入法による固定化法が知られてい
る。

このうら、高圧ボンベによる貯蔵法は放射性ガスをボン
ベなどの耐圧性圧力容器に封入して永久保存する方法で
あるが、定期的に圧力容器の耐圧試験を行なうことが法
令で義務づ（プられでいる。

そのため、その都度、貯蔵ガスを移し換えなければなら
ないなどの煩雑な作業か要求され、長期間の安全貯蔵の
確保のうえから問題点かおる。

また、ゼオライ１〜にＫｒ　−８５ガスを吸着処理させ
る吸看法は高温、高圧下での操作が必要でおり、実用化
するには故多くの改善すべき問題点がある。

さらに、イオン注入法は常温、低温で処分操作かできる
だけでなく、経済性や安定性でも他の方法に比べて優れ
た方法とされ注目されている。以下、第４図から第６図
を参照しながらイオン注入法を用い−Ｃ放放射ガスを固
定処理するための従来の）ｊスの貯蔵処理方法とその装
置を説明する。

このイオン注入法によるガス貯蔵装置は第４図に示した
ように有底の円筒状イオン注入電極１の」端間１］に平
板状陽極蓋２がかぶされ下端開口に陽極底３か取り何け
られて容器が形成されて密閉構造となっている。イオン
注入電極１の上部および下部には絶縁リング／ｌａ、４
ｂが介在されており、この絶縁リング４　ａ、　４　ｂ
により陽極蓋２および陽極底３とイオン注入電極１とは
電気的に絶縁されている。なあ、イオン注入電極１．陽
極蓋２ならびに絶縁リング４ａ、４ｂによって形成され
た密閉構造体を以降の説明では容器と称す。

容器内はイオン化室５を構成覆る。容器内の中心部には
円筒状スパッタ電極６が配置され、このスパッタ電極６
は陽極蓋７に嵌め込んだバーチメックシールなどの絶縁
嫡子７によって陽極蓋２と絶縁されている。

陽極蓋２には放射性ガスを導入するだめの吸気管８およ
び容器内を排気するための排気管９が接続されている。

排気管９は真空ポンプ等（図示Ｕず）に接続され、容器
内は一定の低圧力に保たれる。

スパッタ電極６にはスパッタ電源１０が、イオン注入電
極１にはイオン注入電源１１がそれぞれ接続されており
、イオン注入処理を行なうのに必要な電圧かそれぞれ印
加される。

第４図から第６図に示した符号１２はイオン注入電極１
の内面に形成される放射性ガスのイオン層とスパッタ電
極６がスパッタリングして生じたコーティング層からな
るガス注入累積層（以下累積層と記す）である。符＠１
３はガスのイオンを、符号１４はスパッタ金属をそれぞ
れ示している。

次に上記ガス貯蔵処理装置を使用して放射性ガスを固定
化処理する方法について説明する。

上記放射性ガスの貯蔵装置では密閉されたイオン注入電
極１内のガス圧力とイオン注入電極１とスパッタ電極６
とに印加される電圧が適当な条件を満たす場合、イオン
化室５において放電が発生する。この放電によってガス
は電離し、イオン状態となって放電プラズマが形成され
る。

たとえばガス圧力を１０−１〜１０−３　Ｔｏｒｒに維
持した状態で陽極蓋２とイオン注入電極１とを接地し、
スパッタ電源１０とイオン注入電源１１によってイオン
注入電極１に１ｋｖ以下の負電圧、スパッタ電極＝　５
− ６に’ｌｋＶ以上の負の高電圧をそれぞれ連続的に印加
する。

この電圧を印加することによってイオン化室５において
はガスのグロー放電が発生（）、放射性ガスの電離が行
なわれガスイオン１３が生成する。

この生成したガスイオン１３は第５図に示ずように相対
的に強いスパッタ電極６の電界に沿って加速され、この
スパッタ電極６の表面に衝突してスパッタリングを起す
。その結果、叩き出されたスパッタリング金属１４が対
向するイオン注入電極１の内面に付着して累積層１２を
形成する。

また、これと同時に、一部のガスイオン１３は第６図に
示すようにイオン注入電極１の電界の方に直接加速され
て累積層１２内に打ち込まれ注入されていく。以後、累
積層１２の累積を行ないながら、その累積層１２内に放
射性ガスはガスイオンとなって連続的に注入されて固定
化処理される。

（発明が解決しようと覆る課題） このようなガス貯蔵処理装置の運転方法においてはガス
の注入固定化処理の定常運転を実施する前にイオン注入
電極とその上に形成される累積層との密着性を強固なも
のにするためにイオン注入電極を放電洗浄力る前処理運
転を行っている。放電洗浄は洗浄しようとする電極に負
の電圧を印加しガス放電を発生させる。これによりガス
をイオン化するとともにできたイオンを洗浄電極面に電
界力Ｕ速して叩きイ」（プることにより電極面等にイ」
着している酸化膜等の不純物を取り除く操作である。

この操作を行なわないでガスの注入固定化運転を実施す
るとイオン注入電極に（−１着していた湿気。

油分、異物、不純物ガス、酸化膜等が累積層との間に介
在し、イオン注入電極と累積層との付着力を低下させ密
着性を損なう。これによりガスの注入固定化運転中に累
積層か電極から剥れ落ちガスの再放出が生じたり、剥れ
落ちた累積層か電気的絶縁破壊を招来し、異常放電や装
置破損につながる。このため、従来は定常運転開始前の
前処理運転として、イオン注入電極についてのみ任意時
間の放電洗浄運転を行なうようにしていた。

しかしながら、本発明者の実験によればイオン注入電極
だけでなく、それと対向するスパッタ電極についても、
同様な放電洗浄操作を行なわないと強固な付着力が得ら
れないことが明らかになった。また、放電洗浄の効果を
実際に、かつ定量的に確認しない状態で放電洗浄運転を
単純に、任意時間実施するだけでは効率的かつ効果的な
放電洗浄を行なうことができないことも明らかになった
。

したがって、従来例においては累積層とイオン注入電極
の付着ツノ低下による影響が発生している問題点がある
。

本発明は上記問題点を解決するためになされたもので、
放電洗浄運転を効率的かつ効果的に行なうことによって
、累積層とイオン注入電極との密着性（付着力）を強固
で完全なものとし、ガスの注入固定化処理に係わる前処
理運転および定常運転の効率、性能を高めるとともに、
安全性が向上した信頼性の高いガス貯蔵処理装置の運転
方法を提供するものである。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明は負の高電圧を印加したスパッタ電極と負の電圧
を印加したイオン注入電極とを互いに接近した状態で設
置し、両電極間にガスを導入してグロー放電を生じさせ
、このグロー放電によって生成されたガスイオンを電界
加速し、前記スパッタ電極に衝突させて、スパッタリン
グ効果を起こさせ、そのスパッタリング効果ににっで生
じるスパッタ金属によるガス注入累積層を前記イオン注
入電極上に形成力るとともに前記ガスイオンを前記累積
層中に注入して封じ込めるガスの貯蔵処理装置の運転方
法において前記スパッタ電極、イオン注入電極の順に前
記両電極を定常運転開始前に放電洗浄することを特徴と
するガス貯蔵処理装置の運転方法でおる。

前記放電洗浄は前記両電極間にクリーンガスをフローさ
せながら洗浄すべき電極側に負の高電圧を印加し、グロ
ー放電を発生させて行なうとともに、この際の排ガスを
サンプリングし、放電洗浄排ガス中の不純物濃度を連続
的に測定して放電洗浄効果を定量的にモニタしながら放
電洗浄運転運転を制御する方式で行なうことを特徴とす
る。

（作　用） 本発明は、イオン注入電極の内面にスパッタ電極のスパ
ッタリング効果によって、ガスを注入固定化した累積層
を形成するガス貯蔵処理装置の前処理操作として、まず
、スパッタ電極を放電洗浄し、その後にイオン注入電極
を放電洗浄するとともに、放電洗浄中の排気ガスをサン
プリングし、連続的に排ガス中の不純物濃度を測定監視
することにより、放電洗浄効果を的確に確認しながら、
放電洗浄運転を行なって容器のずべての不純物を除去す
る。

また、この放電洗浄を確実に効率的かつ効果的に行なう
ために、イオン注入容器の排気系側に、不純物ガスの分
析装置を設置し、放電洗浄時に注入容器内から排出され
るガスをリアルタイムで分析し、放電ガスとして使用し
ている不活性ガス以外の成分（例えばＨ２，０２、Ｈ２
０，ＣＯ２。

Ｎ２など）を連続的にモニタし、その不純物濃度レベル
か放電洗浄によって低下してゆくこと、っまり、放電洗
浄効果を実際に、かつ定量的に確認した上で、放電洗浄
操作を終了する。

（実施例） 以下、第１図から第２図を参照しながら本発明に係るガ
ス貯Ｒ処理装置の運転方法の一実施例について説明する
。

第１図は本発明に係る運転方法を実施するための要部の
みを原理的に示している。第２図は本発明の一実施例の
運転方法の手順を示すフロー工程図である。なお、第１
図中、第４図と同一部分には同一符号を付して重複する
部分の説明を省略する。

すなわち、第１図において、イオン注入電極１およびス
パッタ電極６はそれぞれの電源１０．１１に接続され、
ガスのイオン１３はスパッタ電極６に引き寄せられ、不
純物１８はガス分析装置１９でその量が測定される。ガ
ス分析装置１９の信号は電源１０゜１１に送られる。ガ
ス貯蔵処理装置の運転は第２図に示したように最初にイ
オン注入運転スタートと同時に、ガス貯蔵処理装置に付
設されている真空排気系を起動しく２ａ）、イオン注入
容器内を真空排気する（２ｂ）。次に放電洗浄用クリー
ンガス（ＡＩ−、に＋−などの不活性ガス）を容器内に
フローするとともに有害な被処理ガスを停止する（２Ｃ
）。これと同時に第１図におりるスパッタ電極６に電源
１０から約−１０００Ｖ程度の負電圧を印加して、グロ
ー放電を発生させる（２ｄ）。この時、イオン注入電極
１は電圧が印加されていない状態となっている。

ここで、第１図に示すように放電によりイオン化したク
リーンガスのガスイオン１３はスパッタ電極６の電界に
より強ノ〕に引きイ旧プられ加速されてついにはスパッ
タ電極６の表面層上でスパッタリングを起こす。このス
パッタ電極の放電洗浄（２ｅ）により、スパッタ電極６
の表面層に付着していた酸化膜等の不純物１８か取り除
かれ、容器内をフローしているクリーンガス（不活性ガ
ス）とともに排気され、不純物濃度が低下する（２ｆ）
。

一方、イオン注入容器の排気側には、例えばガスクロマ
トグラフィーや質量分析等のガス分析装置１９が設置さ
れてあり、排気ガス中に含まれる、例えばｌ−１２、Ｎ
２０．０２　、　Ｎ２　、　ＣＯ２その他、不活性ガス
以外の成分等を連続的に測定監視し、放電洗浄効果を定
量的にモニタする。不純物濃度が十分低下し、放電洗浄
が効果的に行われたことを確認した後、ＹＥＳならば電
源装置１０／１１に指令して、印加電圧の切り換えを行
ない、Ｎｏならばスパッタ電極の放電洗浄（２ｅ）側へ
フィードバックする。つまり、スパッタ電圧６に印加さ
れていた負電圧をイオン注入電極１側に印加して（２（
］）、今度は、イオン注入電極の放電洗浄を実施づる（
２ｈ）。上記と同様に放電洗浄の効果、つまり不純物濃
度低下（２１）を定量的に確認してＹＥＳならば真空排
気系停止（２ｊ）でガスの注入固定化処理運転に係わる
前処理運転を完了する。ここで、不純物濃度の低下がＮ
ｏでおればイオン注入電極の放電洗浄（２ｈ）へフィー
ドバックする。

前処理運転終了後は、クリーンガスの供給を停止し、ガ
ス導入系統を有害な被処理ガス系統に切り換え、処理ガ
スをイオン注入容器に導＜（２ｋ）。

そして、スパッタ電極おにびイオン注入電極それぞれに
ガスの注入固定化を行なうのに最適な電圧を印加（２１
）して有害な被処理ガスの固定化処理運転（２ｍ）を安
全かつ効率的に実施してゆく。

第３図はガス貯蔵処理装置を核燃料再処理工場に設置し
た場合の構成の一例を示したシステム構成図である。な
お、この第３図中、従来例の第４図と同一部分には同一
符号で示し、重複する部分の説明を省略する。第３図申
付号１５はガスの導入量および固定化処理量を測定する
ための流」Ｌ１６はガス貯蔵処理装置内のガス圧力を常
時監視する圧力計、１７はガスのイオン注入固定化シス
テム全体の運転制御を行なうシステム制御器、１つはガ
ス分析装置、２０は真空排気装置、２１は核燃料再処理
工場における使用済燃料の再処理−じん断・溶解工程、
２２は再処理せん断溶解工程２１から発生するオフガス
中の固定化貯蔵すべき放射性Ｋｒガスを抽出するＫｔガ
ス分離装置、２３は抽出したＫｔ−処理ガスの一時貯留
装置、２４は放電洗浄前処理運転に使用するＫｒのクリ
ーンガス供給装置、２５ａ。

２５ｂ　、　２５ｃはシステム制御器１７の指令により
開閉づる制御バルブをそれぞれ示している。

次に上記構成による装置で本発明方法の適用例を説明す
る。

まず、制御バルブ２５ａと２６ｂか閉、２５ｃが開状態
において真空排気装置２０か起動し、ガス貯蔵処理装置
のイオン化室５を排気装置２０で真空排気する。次に制
御バルブ２５ａを開いてに＋−のクリーンガス２４をフ
ローさせ、スパッタ電源１０によりスパッタ電極６に約
１ｏｏｏｖ程度の負電圧を印加し、装置内のイオン化室
５で放電を発生させて、スパッタ電極６の放電洗浄を実
施する。この期間中、ガスＵ［気管９から排出される排
気ガスを連続的にサンプリングし、ガス分析装置１９て
Ｋｉガス以外の不純物ガス濃度を測定して、放電洗浄効
果を定量的に監視する。

これにより、放電洗浄が確実に行われたことが確認され
た後は、印加電圧かイオン注入電源１１によりイオン注
入電極１側に切り換えてイオン注入＝　１５− 電極１について同様な放電洗浄を実施する。

そして、スパッタ電極６およびイオン注入電極１の両電
極の放電洗浄が完全に実施し得たことをもって、制御バ
ルブ２５ａと２５ｃが閉となり、核燃料再処理工程側の
制御バルブ２６ｂが開となって通常の放射性Ｋｒガスの
注入固定化運転が実施されることになる。

このように本発明においては、実際のガス注入固定化処
理を行なう前にスパッタ電極およびイオン注入電極の順
に放電洗浄を確実にかつ効率Ｊ：り行なうものである。

この両電極の放電洗浄操作を確実に実施することによっ
てはじめて、定常運転時に形成される累積層１２とイオ
ン注入電極１の内面との密着性を強固なものとすること
ができ、形成された累積層１２の剥れ落ら現象によって
誘発される諸々の不具合や危険な事故、装置破損等を防
止できる。

かくして、本発明に係るガスの貯蔵処理装置の運転方法
ではイオン注入固定化処理運転前の前処理としてスパッ
タ電極、イオン注入電極の順に両電極を放電洗浄すると
ともに、その放電洗浄効果を定量的かつ的確に確認しな
がらこれを行なう放電洗浄は前記両電極間にクリーンガ
スをフローさせながら洗浄すべき電極側に負の高電圧を
印加し、グロー放電を発生させて行なうとともに、この
時の排ガスをサンプリングし、放電洗浄排ガス中の不純
物濃度を連続的に測定して放電洗浄効果を定量的にモニ
タしながら放電洗浄処理運転を制御する。これにより注
入累積層とイオン注入電極との密着性を良好とし剥れ難
い注入累積層を形成しながら被処理ガスの注入固定化処
理の定常運転を安定かつ安全にしかも効率的に行なうこ
とができる。

［発明の効果］ 本発明によれば次のような効果を奏する。

（１）放電洗浄を確実に行なうことができ、前処理運転
の効率向上が削れる。

（２）注入累積層とイオン注入電極の密着性を強固なも
のにすることが出来るため、人口のガスの貯蔵処理が行
なえ、生産性が向上する。

（３）ガス注入固定化運転中におけるイオン注入電極か
らの注入累積層の剥れ落ちによるガスの再放出現象を防
止できるためガスの注入固定化運転の効率向上が計れる
。

（４）注入累積層の剥れ落ちによる不具合や危険な事故
、装置破損等を防止でき、ガス注入固定化運転の安全性
が向上するとともに信頼性の高い装置となり得る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係るガス貯蔵処理装置の運転方法の一
実施例の原理を説明するための装置の要部のみを示す模
式図、第２図は本発明の一実施例の運転手順を示すフロ
ー工程図、第３図は本発明に係る運転方法を適用した他
のガス貯蔵処理装置を示すシステム構成図、第４図は従
来のガス貯蔵処理装置の運転方法を説明するためのガス
貯蔵処理装置の概略を示ず縦断面図、第５図および第６
図は第４図の原理と作用を説明するだめの横断面図であ
る。 １・・・イオン注入電極 ２・・・陽極蓋 ３・・・陽極底 ４ａ、４ｂ・・・絶縁リング ５・・・イオン化室 ６・・・スパッタ電極 ７・・・絶縁体 ８・・・吸気管 ９・・・排気管 １０・・・スパッタ電源 １１・・・イオン注入電源 １２・・・ガス注入累積層 １３・・・ガスのイオン １４・・・スパッタ金属 １５・・・流量訂 １６・・・圧力計 １７・・・システム制御器 １８・・・不純物 １９・・・ガス分析装置 ２０・・・真空排気装置 ２１・・・核燃料再処理せん断溶解工程２２・・・Ｋ１
−ガス分離装置 ２３・・・Ｋｒ処理ガス貯留装置 ２４・・・Ｋｒクリーンガス供給装置 ２５ａ　、　２５ｂ　、　２５ｃ　・・・制御バルブ（
８７３３）代理人　弁理士　猪　股　祥　晃（ばか　１
名） 第５図 第８　ｔＦ。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 負の高電圧を印加したスパッタ電極と負の電圧を印加し
   たイオン注入電極とを互いに接近した状態で設置し、両
   電極間にガスを導入してグロー放電を生じさせ、このグ
   ロー放電によつて生成されたガスイオンを電界加速し前
   記スパッタ電極に衝突させてスパッタリング効果を起こ
   させ、そのスパッタリング効果によって生じるスパッタ
   金属によるガス注入累積層を前記イオン注入電極面に形
   成するとともに前記ガスイオンを前記累積層中に注入し
   て封じ込めるガス貯蔵処理装置の運転方法において、前
   記スパッタ電極、イオン注入電極の順に前記両電極を定
   常運転開始前に放電洗浄することを特徴とするガス貯蔵
   処理装置の運転方法。