JPH01313313A - 二酸化炭素の還元方法 - Google Patents
二酸化炭素の還元方法Info
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- JPH01313313A JPH01313313A JP63142091A JP14209188A JPH01313313A JP H01313313 A JPH01313313 A JP H01313313A JP 63142091 A JP63142091 A JP 63142091A JP 14209188 A JP14209188 A JP 14209188A JP H01313313 A JPH01313313 A JP H01313313A
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- Japan
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- carbon dioxide
- reaction
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- alkylbenzene
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
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- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、二酸化炭素をアルキルベンゼンによって還元
して一酸化炭素を製造するとともに、併せて水素および
ベンゼンを製造する方法に関する。
して一酸化炭素を製造するとともに、併せて水素および
ベンゼンを製造する方法に関する。
［従来技術］
副生ずる二酸化炭素の資源化利用技術として、二酸化炭
素を接触的に還元して一酸化炭素を製造する方法がある
。この製造方法としては、■分子状の水素を還元剤とす
る方法、 ■メタンを還元剤とする方法、 ■トルエンを還元剤とする方法 などが知られている。これらの反応はそれぞれ次式で示
される。
素を接触的に還元して一酸化炭素を製造する方法がある
。この製造方法としては、■分子状の水素を還元剤とす
る方法、 ■メタンを還元剤とする方法、 ■トルエンを還元剤とする方法 などが知られている。これらの反応はそれぞれ次式で示
される。
ｃｏ２＋Ｈ，−ＣＯ＋Ｈ２０（１１
ＣＯ２＋ＣＨ４→２ ＣＯ＋ ２ Ｈ２（２１ｃｏ、＋
ｃ６）（、ｃ）Ｉ。
ｃ６）（、ｃ）Ｉ。
→２ ＣＯ＋ ２ Ｈ２＋ Ｃ６Ｈｂ （３１■の
方法において使用される触媒としては、Ｆｅ２０３−Ｃ
ｒ２０３ 、ＣｕＯ−ＺｎＯ−Ｃｒ２Ｏ３などであり、
これらの触媒はいずれも公知である。■の方法について
は、触媒として、Ｎ ｉ−３ｉ ０２ 、 Ｒｈ−Ａｌ
Ｉ２０．を用いる方法が発表されている（触媒学会、第
１４回Ｃ１触媒化学研究会資料、４９頁（１９８３））
。■の方法としては、触媒として、Ｒｈ−Ａｇ２Ｏ，。
方法において使用される触媒としては、Ｆｅ２０３−Ｃ
ｒ２０３ 、ＣｕＯ−ＺｎＯ−Ｃｒ２Ｏ３などであり、
これらの触媒はいずれも公知である。■の方法について
は、触媒として、Ｎ ｉ−３ｉ ０２ 、 Ｒｈ−Ａｌ
Ｉ２０．を用いる方法が発表されている（触媒学会、第
１４回Ｃ１触媒化学研究会資料、４９頁（１９８３））
。■の方法としては、触媒として、Ｒｈ−Ａｇ２Ｏ，。
Ｒｈ ｐｔ Ａ１１２０３を用いる方法が発表され
ている（触媒学会、第５２回触媒討論会（Ａ＞講演予行
集、４６頁（１９８３））。
ている（触媒学会、第５２回触媒討論会（Ａ＞講演予行
集、４６頁（１９８３））。
［発明が解決しようとする課題］
しかし、従来の二酸化炭素の還元方法には、それぞれ次
のような問題点がある。
のような問題点がある。
■の方法においては、水素が高価であり、水素製造の副
生物としての二酸化炭素を還元するために分子状の水素
を使用することは積極的な意味を持たない。
生物としての二酸化炭素を還元するために分子状の水素
を使用することは積極的な意味を持たない。
■の方法においては、二酸化炭素とメタンの反応が大き
な吸熱反応であり、反応に際しては高温が必要とされる
。このため、良好な二酸化炭素の転化率を得るには、反
応を７００℃以上の高温域で行う必要がある。
な吸熱反応であり、反応に際しては高温が必要とされる
。このため、良好な二酸化炭素の転化率を得るには、反
応を７００℃以上の高温域で行う必要がある。
■の方法においては、■の方法に比べ反応がより低温域
で進行するが、二酸化炭素の転化率が著しく低く、さら
にベンゼン環の分解や二酸化炭素、−酸化炭素の水素化
によるメタンの生成反応が併発し、反応の選択性は７０
％以下である。
で進行するが、二酸化炭素の転化率が著しく低く、さら
にベンゼン環の分解や二酸化炭素、−酸化炭素の水素化
によるメタンの生成反応が併発し、反応の選択性は７０
％以下である。
このように、従来の方法においては、いずれの方法にあ
っても問題点を有し、その改良の余地がある。
っても問題点を有し、その改良の余地がある。
本発明は、上記従来技術の問題点を解決し、反応の選択
率が高い二酸化炭素の還元方法を提供することを目的と
する。
率が高い二酸化炭素の還元方法を提供することを目的と
する。
［課題を解決するための手段］
上記の目的を達成するために、本発明の二酸化炭素の還
元方法においては、触媒の存在下で二酸化炭素にアルキ
ルベンゼン、例えば、トルエンを反応させ、二酸化炭素
を一酸化炭素に還元するにあたり、パラジウム等のＶＢ
族元素およびクロム等のＶＩＢ族元素からなる群から選
択された少なくとも１種以上の金属および／または金属
化合物を含有する触媒を使用する。
元方法においては、触媒の存在下で二酸化炭素にアルキ
ルベンゼン、例えば、トルエンを反応させ、二酸化炭素
を一酸化炭素に還元するにあたり、パラジウム等のＶＢ
族元素およびクロム等のＶＩＢ族元素からなる群から選
択された少なくとも１種以上の金属および／または金属
化合物を含有する触媒を使用する。
［作用］
本発明で使用されるアルキルベンゼンは次式で上式にお
いて、Ｒはアルキル基であり、ｎはアルキル基の置換数
を示す、Ｒは１〜１０の炭素原子を有する線状または分
岐状のアルキル基であり、好ましくはメチル基およびエ
チル基である。
いて、Ｒはアルキル基であり、ｎはアルキル基の置換数
を示す、Ｒは１〜１０の炭素原子を有する線状または分
岐状のアルキル基であり、好ましくはメチル基およびエ
チル基である。
ｎは１〜６であり、好ましくは１〜２である。
ｎが２〜４の場合には、アルキル基はベンゼン環のどの
置換位置にあってもよい。このように多種あるアルキル
ベンゼンの使用に際しては、１種単独で用いるほか、２
種以上の混合物で使用することもできる。また、アルキ
ルベンゼンにはベンゼン、ナフタレンなどの他の炭化水
素が含まれていてもよい。
置換位置にあってもよい。このように多種あるアルキル
ベンゼンの使用に際しては、１種単独で用いるほか、２
種以上の混合物で使用することもできる。また、アルキ
ルベンゼンにはベンゼン、ナフタレンなどの他の炭化水
素が含まれていてもよい。
本発明で使用される触媒は、パラジウムおよびバナジウ
ム、ニオブ、タンタル等のＶＢ族元素およびクロム、モ
リブデン、タングステン等のＶＩＢ族元素からなる群か
ら選択された少なくとも１種以上の金属および／または
金属化合物を含有するものである。金属化合物としては
、酸化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、炭酸塩など
を挙げることができる。前記の金属および金属化合物の
うち、特に好ましい物質はパラジウム、五酸化バナジウ
ム、三酸化モリブデンである。そして、これらの金属お
よび／または金属化合物は比表面積の大きい担体に担持
して使用してもよい、担持方法は通常の含浸法が適用で
きる。使用される担体としては、アルミナ、シリカゲル
、マグネシア、チタニア等が挙げられるが、特にアルミ
ナの使用が好ましい、触媒中の有効成分（前記金属およ
び／または金属化合物）の含有量は特に限定されること
はなく、有効成分の種類あるいは反応条件に応じて適宜
選定されるが、通常は金属換算で０．０１〜５０ｗｔ％
の範囲であり、０．１〜２０ｗｔ％の範囲が適当である
ことが多い。
ム、ニオブ、タンタル等のＶＢ族元素およびクロム、モ
リブデン、タングステン等のＶＩＢ族元素からなる群か
ら選択された少なくとも１種以上の金属および／または
金属化合物を含有するものである。金属化合物としては
、酸化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、炭酸塩など
を挙げることができる。前記の金属および金属化合物の
うち、特に好ましい物質はパラジウム、五酸化バナジウ
ム、三酸化モリブデンである。そして、これらの金属お
よび／または金属化合物は比表面積の大きい担体に担持
して使用してもよい、担持方法は通常の含浸法が適用で
きる。使用される担体としては、アルミナ、シリカゲル
、マグネシア、チタニア等が挙げられるが、特にアルミ
ナの使用が好ましい、触媒中の有効成分（前記金属およ
び／または金属化合物）の含有量は特に限定されること
はなく、有効成分の種類あるいは反応条件に応じて適宜
選定されるが、通常は金属換算で０．０１〜５０ｗｔ％
の範囲であり、０．１〜２０ｗｔ％の範囲が適当である
ことが多い。
このような構成による触媒の存在下において、アルキル
ベンゼンと二酸化炭素を反応させると、反応の選択性が
極めてよく、ベンゼン環の分解やｃｏ２．ｃｏのメタネ
ーションを併発することがない、この反応における二酸
化炭素とアルキルベンゼンの混合割合（Ｃ０２／ Ｃ６
Ｈ６−ｎ （ＣｍＨ２＋ｓ＋＋）ｎ ］はモル比で０．
０５１ｎ〜２０１１・ｎ、好ましくは０．２１ｎ〜５
ｍ−ｎの範囲にする。なお、ｍはアルキル基の炭素原子
の数であり、ｎはアルキル基の置換数である。また、反
応時に、窒素、ヘリウム、アルゴン等のガスを存在させ
て二酸化炭素とアルキルベンゼンを反応させてもよい。
ベンゼンと二酸化炭素を反応させると、反応の選択性が
極めてよく、ベンゼン環の分解やｃｏ２．ｃｏのメタネ
ーションを併発することがない、この反応における二酸
化炭素とアルキルベンゼンの混合割合（Ｃ０２／ Ｃ６
Ｈ６−ｎ （ＣｍＨ２＋ｓ＋＋）ｎ ］はモル比で０．
０５１ｎ〜２０１１・ｎ、好ましくは０．２１ｎ〜５
ｍ−ｎの範囲にする。なお、ｍはアルキル基の炭素原子
の数であり、ｎはアルキル基の置換数である。また、反
応時に、窒素、ヘリウム、アルゴン等のガスを存在させ
て二酸化炭素とアルキルベンゼンを反応させてもよい。
反応条件としては、反応温度は３００〜７００℃程度、
好ましい範囲は４００〜６００℃である。また、圧力は
特に規定されるものではなく、常圧でもよく、加圧、減
圧にすることもできる。
好ましい範囲は４００〜６００℃である。また、圧力は
特に規定されるものではなく、常圧でもよく、加圧、減
圧にすることもできる。
そして、本発明の方法において使用する反応装置として
は、固定床、流動床、移動床等いずれの型式をも使用す
ることができる。
は、固定床、流動床、移動床等いずれの型式をも使用す
ることができる。
し実施例］
以下、本発明の実施例について説明する。
（実施例１．２〉
Ｐｄ−Ａｌｌ２ｏ３触媒を使用し、二酸化炭素とトルエ
ンを反応させた。
ンを反応させた。
（１）触媒の調製
水１８０ｍｆに塩酸６ｍρおよび塩化パラジウム（Ｐｄ
ＣＩＩ２ ）０．８３３ｇを溶解して得た水溶液に、２
０〜４０メツシユに整粒したアルミナ（ダイヤキャタリ
スト社製、ＤＣ−２２８２）９９．５ｇを投入し、蒸発
乾固した後、空気中１２０℃で２４時間乾燥し、さらに
空気中５００℃で４時間焼成して触媒を得た。この触媒
の組成は０．５ｗｔ％Ｐｄ−Ａｌ１２０．であった。
ＣＩＩ２ ）０．８３３ｇを溶解して得た水溶液に、２
０〜４０メツシユに整粒したアルミナ（ダイヤキャタリ
スト社製、ＤＣ−２２８２）９９．５ｇを投入し、蒸発
乾固した後、空気中１２０℃で２４時間乾燥し、さらに
空気中５００℃で４時間焼成して触媒を得た。この触媒
の組成は０．５ｗｔ％Ｐｄ−Ａｌ１２０．であった。
（２反応
上記、触媒３ｇを石英製反応管に充填し、所定の温度、
および大気圧下において、ＣＯ□／ｃ６Ｈ，ＣＨＳがモ
ル比で１／１に調整された二酸化炭素とトルエンの混合
物を９モル／分の流速で流通させ、反応させた。この操
作により得られた反応生成物および未反応物はガスクロ
マトグラフィによって分析した。実験結果を第１表に示
す、なお、第１表中のＣＯ収率、２Ｈ２／Ｃｏ比および
ベンゼン選択率は、それぞれ次式により算出した。
および大気圧下において、ＣＯ□／ｃ６Ｈ，ＣＨＳがモ
ル比で１／１に調整された二酸化炭素とトルエンの混合
物を９モル／分の流速で流通させ、反応させた。この操
作により得られた反応生成物および未反応物はガスクロ
マトグラフィによって分析した。実験結果を第１表に示
す、なお、第１表中のＣＯ収率、２Ｈ２／Ｃｏ比および
ベンゼン選択率は、それぞれ次式により算出した。
（ＣＯ２十トルＤＩ）の供給速度（ｍｏｌ／ｇ−ｃａｔ
−ｈｌ（実施例３） Ｖ２０５ Ａ １２０３触媒を使用し、二酸化炭素と
トルエンを反応させた。
−ｈｌ（実施例３） Ｖ２０５ Ａ １２０３触媒を使用し、二酸化炭素と
トルエンを反応させた。
（１）触媒の調製
水１５０ｍｆにシュウ酸（（ＣＯＯＨ）２ ）５０ｇ、
およびメタバナジン酸アンモニウム（Ｎｌ−１４ＶＯ３
） ２５ 、７ ｇを加え、攪拌しながら加熱、溶解し
、この溶液にアルミナ（ダイヤキャタリスト社製ＤＣ−
２２８２）８０ｇを投入し、蒸発乾固した後、空気中１
２０℃で２４時間乾燥し、さらに空気中４００℃で３時
間焼成して触媒を得た。この触媒の組成は２０ｗｔ％■
２０５−Ａｆ２０３であった。
およびメタバナジン酸アンモニウム（Ｎｌ−１４ＶＯ３
） ２５ 、７ ｇを加え、攪拌しながら加熱、溶解し
、この溶液にアルミナ（ダイヤキャタリスト社製ＤＣ−
２２８２）８０ｇを投入し、蒸発乾固した後、空気中１
２０℃で２４時間乾燥し、さらに空気中４００℃で３時
間焼成して触媒を得た。この触媒の組成は２０ｗｔ％■
２０５−Ａｆ２０３であった。
（２反応
上記触媒３ｇを使用し、実施例１．２に記載した方法と
同一の方法で反応させた。この結果を第１表に示す。
同一の方法で反応させた。この結果を第１表に示す。
（比較例１．２）
市販されている触媒、０．５ｗｔ％Ｒｈ−Ａ１Ｉ２Ｏ３
触媒および０．５ｗｔ％Ｐｔ−Ａｌ２０．触媒を使用し
、実施例に記載した方法と同一の方法で反応させた。こ
の結果を第１表に示す。
触媒および０．５ｗｔ％Ｐｔ−Ａｌ２０．触媒を使用し
、実施例に記載した方法と同一の方法で反応させた。こ
の結果を第１表に示す。
第１表において、実施例１〜３のＣＯ収率はいずれも比
較例１．２よりも高く、特に、Ｐｄ−Ａρ２０３触媒を
使用した実施例１．２は比較例に対し約２〜３倍の高収
率を得た。また、各実施例の２８２／ＣＯ比は、比較例
１を除けば、比較例に対し極めて高い値となった。さら
に、各実施例のベンゼン選択率は各比較例に対し約１．
５倍の値が得られた。そして、反応温度についてみると
、５００〜６００℃で実施した各実施例の反応成績は極
めてよく、比較的低温の領域においても良好の結果を得
た。
較例１．２よりも高く、特に、Ｐｄ−Ａρ２０３触媒を
使用した実施例１．２は比較例に対し約２〜３倍の高収
率を得た。また、各実施例の２８２／ＣＯ比は、比較例
１を除けば、比較例に対し極めて高い値となった。さら
に、各実施例のベンゼン選択率は各比較例に対し約１．
５倍の値が得られた。そして、反応温度についてみると
、５００〜６００℃で実施した各実施例の反応成績は極
めてよく、比較的低温の領域においても良好の結果を得
た。
第１表
νｌＦ；触媒と反応物との接触時間
［発明の効果］
本発明による二酸化炭素の還元方法は、触媒の存在下で
二酸化炭素にアルキルベンゼンを反応させる方法である
。そして、この反応の触媒としては、パラジウム等のＶ
Ｂ族元素およびクロム等のＶＩＢ族元素からなる元素群
から選択された少なくとも１種以上の金属および／また
は金属化合物を大有するものを使用する方法であり、以
下の効果ｆｉ：奏する。
二酸化炭素にアルキルベンゼンを反応させる方法である
。そして、この反応の触媒としては、パラジウム等のＶ
Ｂ族元素およびクロム等のＶＩＢ族元素からなる元素群
から選択された少なくとも１種以上の金属および／また
は金属化合物を大有するものを使用する方法であり、以
下の効果ｆｉ：奏する。
本発明において使用する触媒は反応の選択性が極めて高
く、二酸化炭素と水素および化学工業原料として有用な
ベンゼンを高い選択率で製造することができる。また、
本発明の触媒を使用すれば、比較的低い反応温度であっ
ても高い転化率を得ることができる。
く、二酸化炭素と水素および化学工業原料として有用な
ベンゼンを高い選択率で製造することができる。また、
本発明の触媒を使用すれば、比較的低い反応温度であっ
ても高い転化率を得ることができる。
Claims (1)
- （１）触媒の存在下で二酸化炭素にアルキルベンゼンを
反応させ、二酸化炭素を一酸化炭素に還元するにあたり
、パラジウム等のＶＢ族元素およびクロム等のVIＢ族元
素からなる群から選択された少なくとも１種以上の金属
および／または金属化合物を含有する触媒を使用するこ
とを特徴とする二酸化炭素の還元方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63142091A JPH01313313A (ja) | 1988-06-09 | 1988-06-09 | 二酸化炭素の還元方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63142091A JPH01313313A (ja) | 1988-06-09 | 1988-06-09 | 二酸化炭素の還元方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01313313A true JPH01313313A (ja) | 1989-12-18 |
Family
ID=15307220
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63142091A Pending JPH01313313A (ja) | 1988-06-09 | 1988-06-09 | 二酸化炭素の還元方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01313313A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011067873A1 (ja) * | 2009-12-04 | 2011-06-09 | パナソニック株式会社 | 二酸化炭素還元方法、並びに、それに用いる二酸化炭素還元触媒および二酸化炭素還元装置 |
| US8414758B2 (en) | 2011-03-09 | 2013-04-09 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
| US8597488B2 (en) | 2010-04-26 | 2013-12-03 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
| US8617375B2 (en) | 2010-04-26 | 2013-12-31 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
| US8696883B2 (en) | 2010-10-06 | 2014-04-15 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
| US8815074B2 (en) | 2011-08-29 | 2014-08-26 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
-
1988
- 1988-06-09 JP JP63142091A patent/JPH01313313A/ja active Pending
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011067873A1 (ja) * | 2009-12-04 | 2011-06-09 | パナソニック株式会社 | 二酸化炭素還元方法、並びに、それに用いる二酸化炭素還元触媒および二酸化炭素還元装置 |
| JP4724783B1 (ja) * | 2009-12-04 | 2011-07-13 | パナソニック株式会社 | 二酸化炭素還元方法、並びに、それに用いる二酸化炭素還元触媒および二酸化炭素還元装置 |
| CN102341529A (zh) * | 2009-12-04 | 2012-02-01 | 松下电器产业株式会社 | 二氧化碳还原方法、及在其中使用的二氧化碳还原催化剂和二氧化碳还原装置 |
| US8597488B2 (en) | 2010-04-26 | 2013-12-03 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
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| US8815074B2 (en) | 2011-08-29 | 2014-08-26 | Panasonic Corporation | Method for reducing carbon dioxide |
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