JPH0148201B2 - - Google Patents
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- JPH0148201B2 JPH0148201B2 JP59016871A JP1687184A JPH0148201B2 JP H0148201 B2 JPH0148201 B2 JP H0148201B2 JP 59016871 A JP59016871 A JP 59016871A JP 1687184 A JP1687184 A JP 1687184A JP H0148201 B2 JPH0148201 B2 JP H0148201B2
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は、酸素を主成分とする一酸化炭素含有
ガスから一酸化炭素を除去する方法に関するもの
である。 〔従来技術〕 酸素は不活性ガスとの共存下における有機合成
用酸化剤、活魚類の移送時における生存域形成
用、地下発掘作業時における保安用等広い用途を
有するガス体であるが、その生成原料や製造工程
の如何によつては、少量の一酸化炭素が含まれる
ことがある。しかして、酸素を一酸化炭素の存在
のまま、例えば有機合成用の酸化剤に用いた場
合、一酸化炭素が還元剤として作用するので、酸
化反応が円滑に進行しない。また、一酸化炭素は
有毒ガスであり、これを少量含む酸素は、前記活
魚類の移送時における生存域形成用や地下発掘作
業における保安用としては甚だ不適当である。 酸素を主成分とし、少量の一酸化炭素を含むガ
スから一酸化炭素を除去するには、該ガスを銅触
媒と接触させ、一酸化炭素を二酸化炭素として吸
着除去する方法が知られている。しかし、この種
の公知触媒は活性が低いだけでなく、触媒寿命が
短かく、耐硫黄性も低いため、該ガスの予熱、脱
一酸化炭素塔の大型化、触媒の頻繁な取り替え等
を行う必要があり、更に、該ガスに硫黄化合物が
含有されている場合には予め除去しておく必要が
ある。従つて、上記のような公知の触媒は一酸化
炭素除去のための所要経費が高くつくという欠点
があつた。 〔発明の目的〕 本発明者等は、上記のような問題点を解消する
一酸化炭素含有の酸素を主成分とするガスから一
酸化炭素を除去する方法につき鋭意検討の結果、
該ガスを銅系および悪鉛系の組み合わせからなる
触媒と接触させることにより、含有されている一
酸化炭素をほぼ100％除去することができ、しか
も触媒自体は耐硫黄性にすぐれ、耐用性があり、
長期の使用によつても活性を失うことがないとの
知見を得て、本発明に到達した。 〔発明の構成〕 即ち、本発明は、酸素（以下O2と表わす）を
主成分とする一酸化炭素（以下COと表わす）含
有ガスを、部分還元処理した酸化銅および酸化亜
鉛の組み合わせよりなる二元組成系触媒と接触さ
せることを特徴とする酸素を主成分とする一酸化
炭素含有ガスから一酸化炭素を除去する方法を要
旨とするものである。 本発明を更に詳細に説明するに、本発明方法で
は触媒として基質が部分還元した酸化銅（CuO）
及び酸化亜鉛（ZnO）よりなる二元組成系触媒で
あり、その組成割合がCuO：10〜40重量％、好ま
しくは20〜40重量％、ZnO：90〜60重量％好まし
くは80〜60重量％の範囲で、これに、例えばグラ
フアイトのようなバインダーを４〜10重量％を加
え、直径及び高さがそれぞれ3m／ｍ程度の円柱
状に成型してなるものが使用される。 上記の触媒は、公知の各種方法によつて調製さ
れる。例えば、銅及び亜鉛の硝酸塩のような無機
酸塩の混合溶液に、アルカリを加えてPHを調整
し銅及び亜鉛の水酸化物を共沈させ析出した水酸
化物を熱分解して酸化物としたのち成型し、N2
ガスのような不活性ガスに少量のH2ガスまたは
COガスを存在させた還元性ガスで接触処理して、
部分還元する方法；銅及び亜鉛の硝酸塩の混合溶
液を担体例えば、アルミナのような担体に浸漬し
て、熱分解し、酸化物としたのち成型し、N2ガ
スのような不活性ガスに少量のH2ガスまたはCO
ガスを存在させた還元性ガスで接触処理して、部
分還元する方法；銅及び亜鉛の酢酸塩のような有
機酸塩の混合物にグラフアイトのような無機質バ
インダーを加えて混練し成型したのち、熱分解し
て酸化物とし、前記のような不活性ガス中にH2
ガスやCOガスを少量存在させた還元性ガスで接
触処理する方法などにより調製される。 上記触媒の調整に当たつての部分還元処理は、
触媒活性を発現させるためには不可欠である。そ
の理由は次のように推測される。二元組成系触媒
が部分還元されることによつて、そのうちの酸化
銅（CuO）から一価の銅イオンが生じるととも
に、その銅イオンが還元の際に存在する酸化亜鉛
中の亜鉛と置換してその酸化亜鉛中に固溶し、安
定に存在することとなる。その一価の銅イオンが
一酸化炭素除去に対して活性を示す。そしてその
活性の発現は、一価の銅イオンが安定に存在する
ために、長期に渡る。 又、本発明方法においてこの部分還元処理は熱
処理後のCuO及びZnOの組合わせよりなる二元組
成系触媒を触媒充填塔に充填し、還元性ガスを直
接導通することによつて行うことができる。 本発明方法はO2を主成分とし、少量のCOが存
在するガス中のCOをO2と反応させCO2に変化さ
せるものである。しかして生成したCO2はCO除
去工程の次の工程で吸収法あるいは吸着法を適用
して分離除去すればよい。本発明方法における
O2とCOとの反応は発熱反応であり、自らの燃焼
熱により、一定の温度が保持され、外部からの熱
源の供給を必要としないか、あるいは、少なくて
済むという利点を有する。例えば、触媒充填塔に
おける保持温度は140〜150℃の低温範囲で充分
CO除去反応が完結する。尚、被処理ガスである
O2を主成分とするガスの触媒充填塔への導通空
間速度は500〜600000hr-1の範囲で行つて存在す
る少量のCOをほぼ完全に除去することができる。 本発明方法に用いられる上記触媒は従来公知の
銅触媒に較べて、O2を主成分とするガスからそ
の中に含まれる少量のCOの除去効率が極めて高
く、触媒寿命も長い。又、該ガス中にCO以外に
触媒毒として作用する硫黄が微量存在しても、被
毒性は低いという利点がある。 〔発明の効果〕 本発明方法は以上のべたように、O2を主成分
とし少量のCOを含有するガスを部分還元処理し
た酸化銅および酸化亜鉛の組合わせよりなる二元
組成系触媒と接触させることによつて少量に存在
する該COをほぼ完全に除去するもので、CO除去
率、触媒寿命、反応条件等いずれも従来公知の方
法よりも格段に勝つており、その工業的利用価値
は極めて大である。 次に本発明を実施例を掲げて説明する本発明は
その要旨を超えない限り以下の実施例に限定され
ることはない。 〔実施例〕 実施例 １ 共沈法により調製した80wt％のCuO−20wt％
のZnOよりなる二元組成系触媒（１c.c.）を充填し
た反応管（10ｍ／ｍφ×400ｍ／ｍ）に、N2：
99.0vol％、CO：1.0vol％よりなる還元性ガス
（100c.c.／min）を導通し、該触媒を温度170℃、
圧力１Kg／cm2Ｇで部分還元したのち、組成が
O2：93.3vol％、CO：6.7vol％からなるO2を主成
分とする原料ガスを圧力１Kg／cm2Ｇ、空間速度
6000hr-1の割合で第１図に示す触媒層の温度条件
下通過させた。このときの触媒層の保持温度と
CO除去率との関係を第１図に示す。尚、本実施
例に用いたCuO−ZnO触媒は次のようにして調製
した。即ち、硝酸銅と硝酸亜鉛の混合溶液をアン
モニア水でPH調整し、水酸化銅及び水酸化亜鉛と
共沈させ、濾過、乾燥後大気中約400℃で熱分解
して得た酸化物の粉末を混合成型した。 第１図の結果から明らかなように、部分還元し
たCuO−ZnO二元組成系触媒を用いる本発明方法
は、140〜150℃程度の低温で容易にO2を主体と
するCO含有ガスからCOを除去できることが分か
る。尚、いずれの場合も反応管出口ガス中のCO
濃度をガスクロマトグラフイー分析計で実測した
ところ検出限界（10ppm）以下で、COはほぼ完
全に除去されたことが確認された。 比較例 １ 実施例１と次の点を代えた以外は同じ試験を行
なつた。その点は、二元組成系触媒に還元性ガス
を全く通さず、部分還元しなかつた点である。 その結果、触媒層の温度（試験温度100度、150
度）にかかわらず、一酸化炭素の除去が確認でき
なかつた（一酸化炭素除去率１％未満）。 実施例 ２ 実施例１と同様の反応管に、実施例１と同様に
して調製したCuO−ZnO二元組成系触媒を充填し
還元性ガスを導通して部分還元したのち、触媒層
温度を150℃に保持し、実施例１と同様のO2を主
成分とする供試ガスを次の第１表に示す、空間速
度及び圧力条件下で接触させCO除去率を測定し
た。結果を同表に示す。
ガスから一酸化炭素を除去する方法に関するもの
である。 〔従来技術〕 酸素は不活性ガスとの共存下における有機合成
用酸化剤、活魚類の移送時における生存域形成
用、地下発掘作業時における保安用等広い用途を
有するガス体であるが、その生成原料や製造工程
の如何によつては、少量の一酸化炭素が含まれる
ことがある。しかして、酸素を一酸化炭素の存在
のまま、例えば有機合成用の酸化剤に用いた場
合、一酸化炭素が還元剤として作用するので、酸
化反応が円滑に進行しない。また、一酸化炭素は
有毒ガスであり、これを少量含む酸素は、前記活
魚類の移送時における生存域形成用や地下発掘作
業における保安用としては甚だ不適当である。 酸素を主成分とし、少量の一酸化炭素を含むガ
スから一酸化炭素を除去するには、該ガスを銅触
媒と接触させ、一酸化炭素を二酸化炭素として吸
着除去する方法が知られている。しかし、この種
の公知触媒は活性が低いだけでなく、触媒寿命が
短かく、耐硫黄性も低いため、該ガスの予熱、脱
一酸化炭素塔の大型化、触媒の頻繁な取り替え等
を行う必要があり、更に、該ガスに硫黄化合物が
含有されている場合には予め除去しておく必要が
ある。従つて、上記のような公知の触媒は一酸化
炭素除去のための所要経費が高くつくという欠点
があつた。 〔発明の目的〕 本発明者等は、上記のような問題点を解消する
一酸化炭素含有の酸素を主成分とするガスから一
酸化炭素を除去する方法につき鋭意検討の結果、
該ガスを銅系および悪鉛系の組み合わせからなる
触媒と接触させることにより、含有されている一
酸化炭素をほぼ100％除去することができ、しか
も触媒自体は耐硫黄性にすぐれ、耐用性があり、
長期の使用によつても活性を失うことがないとの
知見を得て、本発明に到達した。 〔発明の構成〕 即ち、本発明は、酸素（以下O2と表わす）を
主成分とする一酸化炭素（以下COと表わす）含
有ガスを、部分還元処理した酸化銅および酸化亜
鉛の組み合わせよりなる二元組成系触媒と接触さ
せることを特徴とする酸素を主成分とする一酸化
炭素含有ガスから一酸化炭素を除去する方法を要
旨とするものである。 本発明を更に詳細に説明するに、本発明方法で
は触媒として基質が部分還元した酸化銅（CuO）
及び酸化亜鉛（ZnO）よりなる二元組成系触媒で
あり、その組成割合がCuO：10〜40重量％、好ま
しくは20〜40重量％、ZnO：90〜60重量％好まし
くは80〜60重量％の範囲で、これに、例えばグラ
フアイトのようなバインダーを４〜10重量％を加
え、直径及び高さがそれぞれ3m／ｍ程度の円柱
状に成型してなるものが使用される。 上記の触媒は、公知の各種方法によつて調製さ
れる。例えば、銅及び亜鉛の硝酸塩のような無機
酸塩の混合溶液に、アルカリを加えてPHを調整
し銅及び亜鉛の水酸化物を共沈させ析出した水酸
化物を熱分解して酸化物としたのち成型し、N2
ガスのような不活性ガスに少量のH2ガスまたは
COガスを存在させた還元性ガスで接触処理して、
部分還元する方法；銅及び亜鉛の硝酸塩の混合溶
液を担体例えば、アルミナのような担体に浸漬し
て、熱分解し、酸化物としたのち成型し、N2ガ
スのような不活性ガスに少量のH2ガスまたはCO
ガスを存在させた還元性ガスで接触処理して、部
分還元する方法；銅及び亜鉛の酢酸塩のような有
機酸塩の混合物にグラフアイトのような無機質バ
インダーを加えて混練し成型したのち、熱分解し
て酸化物とし、前記のような不活性ガス中にH2
ガスやCOガスを少量存在させた還元性ガスで接
触処理する方法などにより調製される。 上記触媒の調整に当たつての部分還元処理は、
触媒活性を発現させるためには不可欠である。そ
の理由は次のように推測される。二元組成系触媒
が部分還元されることによつて、そのうちの酸化
銅（CuO）から一価の銅イオンが生じるととも
に、その銅イオンが還元の際に存在する酸化亜鉛
中の亜鉛と置換してその酸化亜鉛中に固溶し、安
定に存在することとなる。その一価の銅イオンが
一酸化炭素除去に対して活性を示す。そしてその
活性の発現は、一価の銅イオンが安定に存在する
ために、長期に渡る。 又、本発明方法においてこの部分還元処理は熱
処理後のCuO及びZnOの組合わせよりなる二元組
成系触媒を触媒充填塔に充填し、還元性ガスを直
接導通することによつて行うことができる。 本発明方法はO2を主成分とし、少量のCOが存
在するガス中のCOをO2と反応させCO2に変化さ
せるものである。しかして生成したCO2はCO除
去工程の次の工程で吸収法あるいは吸着法を適用
して分離除去すればよい。本発明方法における
O2とCOとの反応は発熱反応であり、自らの燃焼
熱により、一定の温度が保持され、外部からの熱
源の供給を必要としないか、あるいは、少なくて
済むという利点を有する。例えば、触媒充填塔に
おける保持温度は140〜150℃の低温範囲で充分
CO除去反応が完結する。尚、被処理ガスである
O2を主成分とするガスの触媒充填塔への導通空
間速度は500〜600000hr-1の範囲で行つて存在す
る少量のCOをほぼ完全に除去することができる。 本発明方法に用いられる上記触媒は従来公知の
銅触媒に較べて、O2を主成分とするガスからそ
の中に含まれる少量のCOの除去効率が極めて高
く、触媒寿命も長い。又、該ガス中にCO以外に
触媒毒として作用する硫黄が微量存在しても、被
毒性は低いという利点がある。 〔発明の効果〕 本発明方法は以上のべたように、O2を主成分
とし少量のCOを含有するガスを部分還元処理し
た酸化銅および酸化亜鉛の組合わせよりなる二元
組成系触媒と接触させることによつて少量に存在
する該COをほぼ完全に除去するもので、CO除去
率、触媒寿命、反応条件等いずれも従来公知の方
法よりも格段に勝つており、その工業的利用価値
は極めて大である。 次に本発明を実施例を掲げて説明する本発明は
その要旨を超えない限り以下の実施例に限定され
ることはない。 〔実施例〕 実施例 １ 共沈法により調製した80wt％のCuO−20wt％
のZnOよりなる二元組成系触媒（１c.c.）を充填し
た反応管（10ｍ／ｍφ×400ｍ／ｍ）に、N2：
99.0vol％、CO：1.0vol％よりなる還元性ガス
（100c.c.／min）を導通し、該触媒を温度170℃、
圧力１Kg／cm2Ｇで部分還元したのち、組成が
O2：93.3vol％、CO：6.7vol％からなるO2を主成
分とする原料ガスを圧力１Kg／cm2Ｇ、空間速度
6000hr-1の割合で第１図に示す触媒層の温度条件
下通過させた。このときの触媒層の保持温度と
CO除去率との関係を第１図に示す。尚、本実施
例に用いたCuO−ZnO触媒は次のようにして調製
した。即ち、硝酸銅と硝酸亜鉛の混合溶液をアン
モニア水でPH調整し、水酸化銅及び水酸化亜鉛と
共沈させ、濾過、乾燥後大気中約400℃で熱分解
して得た酸化物の粉末を混合成型した。 第１図の結果から明らかなように、部分還元し
たCuO−ZnO二元組成系触媒を用いる本発明方法
は、140〜150℃程度の低温で容易にO2を主体と
するCO含有ガスからCOを除去できることが分か
る。尚、いずれの場合も反応管出口ガス中のCO
濃度をガスクロマトグラフイー分析計で実測した
ところ検出限界（10ppm）以下で、COはほぼ完
全に除去されたことが確認された。 比較例 １ 実施例１と次の点を代えた以外は同じ試験を行
なつた。その点は、二元組成系触媒に還元性ガス
を全く通さず、部分還元しなかつた点である。 その結果、触媒層の温度（試験温度100度、150
度）にかかわらず、一酸化炭素の除去が確認でき
なかつた（一酸化炭素除去率１％未満）。 実施例 ２ 実施例１と同様の反応管に、実施例１と同様に
して調製したCuO−ZnO二元組成系触媒を充填し
還元性ガスを導通して部分還元したのち、触媒層
温度を150℃に保持し、実施例１と同様のO2を主
成分とする供試ガスを次の第１表に示す、空間速
度及び圧力条件下で接触させCO除去率を測定し
た。結果を同表に示す。
【表】
実施例 ３
実施例１と同様の反応管に、実施例１と同様に
して調製したCuO−ZnO二元組成系触媒を充填
し、還元性ガスを導通して部分還元したのち、触
媒層温度を150℃に保持し、O2：93.3vol％、
CO：6.7vol％、H2S：1ppmからなる供試ガス
を、常圧及び、空間速度10000hr-1で通過させ、
CO除去率を測定して、活性の低下の有無をみた。
この結果を第２図に示す。尚比較例として、部分
還元したCuO単独触媒を用いた場合の結果につい
ても併記する。 第２図の結果から明らかなように、部分還元し
たCuO−ZnO二元組成系触媒を用いる本発明方法
では、3000時間使用後もCO除去率の低下はみら
れず、耐硫黄性にすぐれており活性が充分維持さ
れていることが分る。これに対し、比較例のCuO
単独触媒は比較的早い時期に活性が劣り、CO除
去率が低下する。 実施例 ４ 実施例１と同様の反応管に、CuOとZnOを種々
の割合に変えて調製したCuO−ZnO二元組成系触
媒をそれぞれ充填し還元性ガスを導通して部分還
元したのち触媒層温度を150℃に保持し、実施例
１と同じ供試ガスを常圧及び空間速度50000hr-1
で通過させ、CO除去率と触媒組成との関係をみ
た。その結果を第３図に示す。この結果から明ら
かなとおり、本発明方法ではCuO：20〜40重量
％、ZnO：80〜60重量％の触媒組成の場合、CO
除去効率が最も顕著であることが分る。
して調製したCuO−ZnO二元組成系触媒を充填
し、還元性ガスを導通して部分還元したのち、触
媒層温度を150℃に保持し、O2：93.3vol％、
CO：6.7vol％、H2S：1ppmからなる供試ガス
を、常圧及び、空間速度10000hr-1で通過させ、
CO除去率を測定して、活性の低下の有無をみた。
この結果を第２図に示す。尚比較例として、部分
還元したCuO単独触媒を用いた場合の結果につい
ても併記する。 第２図の結果から明らかなように、部分還元し
たCuO−ZnO二元組成系触媒を用いる本発明方法
では、3000時間使用後もCO除去率の低下はみら
れず、耐硫黄性にすぐれており活性が充分維持さ
れていることが分る。これに対し、比較例のCuO
単独触媒は比較的早い時期に活性が劣り、CO除
去率が低下する。 実施例 ４ 実施例１と同様の反応管に、CuOとZnOを種々
の割合に変えて調製したCuO−ZnO二元組成系触
媒をそれぞれ充填し還元性ガスを導通して部分還
元したのち触媒層温度を150℃に保持し、実施例
１と同じ供試ガスを常圧及び空間速度50000hr-1
で通過させ、CO除去率と触媒組成との関係をみ
た。その結果を第３図に示す。この結果から明ら
かなとおり、本発明方法ではCuO：20〜40重量
％、ZnO：80〜60重量％の触媒組成の場合、CO
除去効率が最も顕著であることが分る。
第１図は本発明方法による、CO除去率と触媒
層温度との関係を示す図、第２図はCO除去率と
触媒使用時間との関係を示す図、第３図はCO除
去率と触媒組成との関係を示す図である。
層温度との関係を示す図、第２図はCO除去率と
触媒使用時間との関係を示す図、第３図はCO除
去率と触媒組成との関係を示す図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスを、
部分還元処理した酸化銅および酸化亜鉛の組み合
わせよりなる二元組成系触媒と接触させることを
特徴とする酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガ
スから一酸化炭素を除去する方法。 ２ 二元組成系触媒の組成が、部分還元処理した
酸化銅20〜40重量％、部分還元処理した酸化亜鉛
80〜60重量％よりなる特許請求の範囲第１項記載
の酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスから一
酸化炭素を除去する方法。 ３ 二元組成系触媒との接触温度が少くとも140
℃である特許請求の範囲第１項又は第２項記載の
酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスから一酸
化炭素を除去する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59016871A JPS60161310A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスから一酸化炭素を除去する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59016871A JPS60161310A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスから一酸化炭素を除去する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60161310A JPS60161310A (ja) | 1985-08-23 |
| JPH0148201B2 true JPH0148201B2 (ja) | 1989-10-18 |
Family
ID=11928259
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59016871A Granted JPS60161310A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 酸素を主成分とする一酸化炭素含有ガスから一酸化炭素を除去する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60161310A (ja) |
-
1984
- 1984-01-31 JP JP59016871A patent/JPS60161310A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60161310A (ja) | 1985-08-23 |
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