JPH0153913B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0153913B2 JPH0153913B2 JP57172256A JP17225682A JPH0153913B2 JP H0153913 B2 JPH0153913 B2 JP H0153913B2 JP 57172256 A JP57172256 A JP 57172256A JP 17225682 A JP17225682 A JP 17225682A JP H0153913 B2 JPH0153913 B2 JP H0153913B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- parts
- adhesive
- composition according
- group
- polyvinyl acetate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は可使時間の延長された溶液型ポリ酢酸
ビニル系接着剤組成物に関するものである。溶液
型ポリ酢酸ビニル系接着剤はモルタル塗面に塩化
ビニルタイルを接着したり、木、合板等を接着す
る場合に接着力にすぐれているため、単独で又は
各種充填剤を配合して大量に使用されている。 しかしながら上記接着剤は溶剤の蒸発速度が速
いため、被着体に接着剤を塗布後短時間のうちに
貼り合せなければ接着出来なくなり時間的な制約
をうけるので作業性において劣る欠点を有してい
る。又、近年塩化ビニル製の長尺のフロアリング
材等の使用が増加しているが、これらを接着する
場合可使時間が短かいと著るしく接着作業性が低
下するので、可使時間の長い接着剤に対する要望
が増大してきている。 そして、例えば非イオン系界面活性剤が添加さ
れて可使時間が延長された溶液型ポリ酢酸ビニル
系接着剤組成物が知られている。しかしながら本
発明者等は該組成物にも、被着体に塗布した後塗
布部の一部が設定可使時間に比して極めて早く乾
燥してしまう場合があること、更に可使時間その
ものが温度や湿度に大きく左右されるという欠点
があることを見い出し、上記部分的乾燥がなくか
つ可使時間が実用的温度や湿度の範囲内において
充分延長された溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤組
成物を提供することを目的として、非イオン系界
面活性剤と陰イオン系界面活性剤とを併用するこ
とにより本発明を完成させるに到つたものであ
る。 即ち本発明の要旨は、溶液型ポリ酢酸ビニル系
接着剤において、 一般式 H−(OCH2CH2)m−OR1−(OOC
(CH2)16CH3)n (式中、R1はグリセリル基又はジグリセリル
基を表わし、mは0又は1〜15の整数、nは1又
は2を表わす) で表わされる非イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%、及び 一般式 R2OSO3M1又は(R3O)kPO(OM2)3-k (式中、R2及びR3は炭素数8〜22のアルキル
基を表わし、M1及びM2はNa、K又はトリエタ
ノールアミンを表わし、kは1又は2を表わす。) で表わされる陰イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%含有されてなることを特徴とす
る可使時間が延長された接着剤組成物に存する。 本発明に用いられる溶液型ポリ酢酸ビニル系接
着剤とは、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、酢酸ビニル−アクリル酸エステル共
重合体等のポリ酢酸ビニル系重合体の溶液タイプ
の接着剤を意味し、溶剤としてはメチルアルコー
ル、エチルアルコール、プロピルアルコール及び
イソプロピルアルコール等のアルコールや酢酸メ
チル、酢酸エチル及び酢酸ブチル等の酢酸エステ
ルが代表例として挙げられ、就中コスト面からポ
リ酢酸ビニルのメタノールペーストが用いられる
場合が多い。 又、本発明においてグリセリル基とはグリセリ
ンから2個又は3個の水酸基が脱離した構造式を
有する基を意味し、ジグリセリル基とはジグリセ
リンから2個又は3個の水酸基が脱離した構造式
を有する基を意味する。 本発明において用いられる非イオン系界面活性
剤には、グリセリン又はジグリセリンとステアリ
ン酸とのモノ−又はジ−エステル化物や該モノ−
又はジ−エステル化物にエチレンオキサイドが15
モル以下付加した構造の活性剤が該当し、例えば
グリセリンモノステアリン酸エステル、グリセリ
ンジステアリン酸エステル、ポリオキシエチレン
グリセリンステアレート、ポリオキシエチレング
リセリンジステアレート、ジグリセリンモノステ
アリン酸エステル、ジグリセリンジステアリン酸
エステル、ポリオキシエチレンジグリセリンモノ
ステアレート及びポリオキシエチレンジグリセリ
ンジステアレートが挙げられ、上記エステル化物
にエチレンオキサイドが付加した構造の活性剤の
うちではエチレンオキサイドが4〜11モル付加し
たものが特に好適に用いられる。 なお、上記ポリオキシエチレン附加物のポリオ
キシエチレン鎖に於ける繰返し単位であるオキシ
エチレン基の数が15よりも大きくなると可使時間
の延長の効果が減ずるので、本発明に於ては上記
繰返し単位の数は15以下とされるのである。 本発明に於ては、前記一般式で表わされる非イ
オン系界面活性剤が後述する陰イオン系界面活性
剤と共に溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤に添加さ
れるのであるが、その使用量については、少量に
すぎれば充分な可使時間の延長が得られず、又、
多すぎれば接着力が低下する傾向が認められるの
で、使用する接着剤中の樹脂分に対して0.05〜
3.0重量%が用いられるのであり、より好ましい
使用量は0.1〜1.0重量%である。 又前記一般式で表わされる陰イオン系界面活性
剤のうち、前者の好適な例としてはソジウムラウ
リルサルフエート、カリウムステアリルサルフエ
ート、ラウリルアルコール硫酸エステルトリエタ
ノールアミン等が挙げられ、後者の好適な例とし
てはジラウリルフオスフエートソジウム、ミリス
チルフオスフエートカリウム塩、パルミチルフオ
スフエートソジウム塩等が挙げられ、一般式中の
M1及びM2としてはNaが多く用いられ、R2及び
R3としては通常炭素数10〜17のアルキル基が用
いられる。 これらの界面活性剤は前記サルフエートもしく
はフオスフエートが単独で、場合によつては組合
わせて、接着剤中の樹脂分に対して合計0.05〜
3.0重量%用いられるのであり、好ましくは0.1〜
1.0重量%用いられる。 しかして、本発明の接着剤組成物を得るには、
前記一般式で表わされる非イオン系界面活性剤及
び陰イオン系界面活性剤の規定量をポリ酢酸ビニ
ル系重合体と混合して溶液型接着剤となせば良い
のであり、各成分の添加順序はなんら規制される
ものではなく、従来の溶液型接着剤製造のための
いかなる工程が採用されてもよい。又、本発明の
接着剤組成物には、前記一般式で表わされる界面
活性剤以外にも必要に応じて他の添加剤、例えば
ジエチルフタレートジブチルフタレート、ジヘキ
シルフタレート等の可塑剤、ロジン、ロジン誘導
体、接着剤系に可溶性の天然樹脂、炭酸カルシウ
ム、クレー、タルク、シリカ、アスベスト等の充
填剤及び水等を添加することも可能である。 本発明接着剤組成物は上述の通りの構成になさ
れており、溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤に前記
一般式で示される非イオン系界面活性剤及び陰イ
オン系界面活性剤が特定量添加されたものである
から、実用的温度及び湿度の範囲内では部分的に
急性乾燥を生ずることもなく可使時間が充分に延
長されて作業性にすぐれており、かつ接着力につ
いても可使時間の延長によつてなんら低下するこ
とのないものである。 次に本発明の実施例について説明する。なお、
以下に於て部とあるのは重量部を意味する。 実施例 1 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にジグリセリンモノステアリン酸
エステル0.5部、ジラウリルフオスフエートソジ
ウム0.5部、メタノール10部、アスベスト40部及
び炭酸カルシウム20部をよく混合して接着剤を得
た。 かくして得た上記接着剤をスレート板に2mmの
厚さに塗布し、第1表に示した恒温恒湿下で指触
により可使時間を測定しその結果を第1表に示し
た。 更に可使時間の判定の際、部分的に著しく早い
時間内(可使時間の略1/2以下の時間)に塗布部
が乾燥してしまう個所の有無を調べ、有る場合に
はその部分の面積の割合を確認し「乾燥ムラ」と
して第1表に示した。 又、上記接着剤をスレート板上に巾3mm深さ2
mmの切り込みを有するクシゴテにて塗布し、塗布
5分後にJIS−A−570Sに規定する第1種タイル
を貼り合せ、50g/cm2の荷重を15分間かけたの
ち、1日間養生し、10mm/分の速度で90度剥離強
度の測定を実施しその結果を第1表に示した。 実施例 2 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にジグリセリンモノステアレート
0.7部、ジミリスチルフオスフエートソジウム0.5
部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、メタ
ノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。この接
着剤を用いて実施例1と同様の試験を行い、その
結果を第1表に示した。 実施例 3 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式でm=5)0.7部、
ラウリル硫酸エステルナトリウム0.5部、アスベ
スト40部、炭酸カルシウム20部、メタノール10部
を混合撹拌して接着剤を得た。実施例1と同様に
して行つた試験結果は第1表に示す通りであつ
た。 実施例 4 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレンジグリセリ
ンモノステアレート(前記一般式でm=10)0.5
部、ラウリル硫酸エステルトリエタノールアミン
0.5部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、
メタノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。実
施例1と同様にして行つた試験結果は第1表に示
す通りであつた。 比較例 1 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にアスベスト40部、炭酸カルシウ
ム20部、メタノール10部を混合撹拌して接着剤を
得た。 実施例1と同様にして行つた試験結果は第1表
に示す通りであつた。 比較例 2 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式においてm=5)
0.8部アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、メ
タノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。実施
例1と同様にして行つた試験結果は第1表に示す
通りであつた。 比較例 3 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式においてm=3)
1.5部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、
メタノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。 実施例1と同様にして試験を行つた結果は第1
表に示す通りであつた。 【表】
ビニル系接着剤組成物に関するものである。溶液
型ポリ酢酸ビニル系接着剤はモルタル塗面に塩化
ビニルタイルを接着したり、木、合板等を接着す
る場合に接着力にすぐれているため、単独で又は
各種充填剤を配合して大量に使用されている。 しかしながら上記接着剤は溶剤の蒸発速度が速
いため、被着体に接着剤を塗布後短時間のうちに
貼り合せなければ接着出来なくなり時間的な制約
をうけるので作業性において劣る欠点を有してい
る。又、近年塩化ビニル製の長尺のフロアリング
材等の使用が増加しているが、これらを接着する
場合可使時間が短かいと著るしく接着作業性が低
下するので、可使時間の長い接着剤に対する要望
が増大してきている。 そして、例えば非イオン系界面活性剤が添加さ
れて可使時間が延長された溶液型ポリ酢酸ビニル
系接着剤組成物が知られている。しかしながら本
発明者等は該組成物にも、被着体に塗布した後塗
布部の一部が設定可使時間に比して極めて早く乾
燥してしまう場合があること、更に可使時間その
ものが温度や湿度に大きく左右されるという欠点
があることを見い出し、上記部分的乾燥がなくか
つ可使時間が実用的温度や湿度の範囲内において
充分延長された溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤組
成物を提供することを目的として、非イオン系界
面活性剤と陰イオン系界面活性剤とを併用するこ
とにより本発明を完成させるに到つたものであ
る。 即ち本発明の要旨は、溶液型ポリ酢酸ビニル系
接着剤において、 一般式 H−(OCH2CH2)m−OR1−(OOC
(CH2)16CH3)n (式中、R1はグリセリル基又はジグリセリル
基を表わし、mは0又は1〜15の整数、nは1又
は2を表わす) で表わされる非イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%、及び 一般式 R2OSO3M1又は(R3O)kPO(OM2)3-k (式中、R2及びR3は炭素数8〜22のアルキル
基を表わし、M1及びM2はNa、K又はトリエタ
ノールアミンを表わし、kは1又は2を表わす。) で表わされる陰イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%含有されてなることを特徴とす
る可使時間が延長された接着剤組成物に存する。 本発明に用いられる溶液型ポリ酢酸ビニル系接
着剤とは、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体、酢酸ビニル−アクリル酸エステル共
重合体等のポリ酢酸ビニル系重合体の溶液タイプ
の接着剤を意味し、溶剤としてはメチルアルコー
ル、エチルアルコール、プロピルアルコール及び
イソプロピルアルコール等のアルコールや酢酸メ
チル、酢酸エチル及び酢酸ブチル等の酢酸エステ
ルが代表例として挙げられ、就中コスト面からポ
リ酢酸ビニルのメタノールペーストが用いられる
場合が多い。 又、本発明においてグリセリル基とはグリセリ
ンから2個又は3個の水酸基が脱離した構造式を
有する基を意味し、ジグリセリル基とはジグリセ
リンから2個又は3個の水酸基が脱離した構造式
を有する基を意味する。 本発明において用いられる非イオン系界面活性
剤には、グリセリン又はジグリセリンとステアリ
ン酸とのモノ−又はジ−エステル化物や該モノ−
又はジ−エステル化物にエチレンオキサイドが15
モル以下付加した構造の活性剤が該当し、例えば
グリセリンモノステアリン酸エステル、グリセリ
ンジステアリン酸エステル、ポリオキシエチレン
グリセリンステアレート、ポリオキシエチレング
リセリンジステアレート、ジグリセリンモノステ
アリン酸エステル、ジグリセリンジステアリン酸
エステル、ポリオキシエチレンジグリセリンモノ
ステアレート及びポリオキシエチレンジグリセリ
ンジステアレートが挙げられ、上記エステル化物
にエチレンオキサイドが付加した構造の活性剤の
うちではエチレンオキサイドが4〜11モル付加し
たものが特に好適に用いられる。 なお、上記ポリオキシエチレン附加物のポリオ
キシエチレン鎖に於ける繰返し単位であるオキシ
エチレン基の数が15よりも大きくなると可使時間
の延長の効果が減ずるので、本発明に於ては上記
繰返し単位の数は15以下とされるのである。 本発明に於ては、前記一般式で表わされる非イ
オン系界面活性剤が後述する陰イオン系界面活性
剤と共に溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤に添加さ
れるのであるが、その使用量については、少量に
すぎれば充分な可使時間の延長が得られず、又、
多すぎれば接着力が低下する傾向が認められるの
で、使用する接着剤中の樹脂分に対して0.05〜
3.0重量%が用いられるのであり、より好ましい
使用量は0.1〜1.0重量%である。 又前記一般式で表わされる陰イオン系界面活性
剤のうち、前者の好適な例としてはソジウムラウ
リルサルフエート、カリウムステアリルサルフエ
ート、ラウリルアルコール硫酸エステルトリエタ
ノールアミン等が挙げられ、後者の好適な例とし
てはジラウリルフオスフエートソジウム、ミリス
チルフオスフエートカリウム塩、パルミチルフオ
スフエートソジウム塩等が挙げられ、一般式中の
M1及びM2としてはNaが多く用いられ、R2及び
R3としては通常炭素数10〜17のアルキル基が用
いられる。 これらの界面活性剤は前記サルフエートもしく
はフオスフエートが単独で、場合によつては組合
わせて、接着剤中の樹脂分に対して合計0.05〜
3.0重量%用いられるのであり、好ましくは0.1〜
1.0重量%用いられる。 しかして、本発明の接着剤組成物を得るには、
前記一般式で表わされる非イオン系界面活性剤及
び陰イオン系界面活性剤の規定量をポリ酢酸ビニ
ル系重合体と混合して溶液型接着剤となせば良い
のであり、各成分の添加順序はなんら規制される
ものではなく、従来の溶液型接着剤製造のための
いかなる工程が採用されてもよい。又、本発明の
接着剤組成物には、前記一般式で表わされる界面
活性剤以外にも必要に応じて他の添加剤、例えば
ジエチルフタレートジブチルフタレート、ジヘキ
シルフタレート等の可塑剤、ロジン、ロジン誘導
体、接着剤系に可溶性の天然樹脂、炭酸カルシウ
ム、クレー、タルク、シリカ、アスベスト等の充
填剤及び水等を添加することも可能である。 本発明接着剤組成物は上述の通りの構成になさ
れており、溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤に前記
一般式で示される非イオン系界面活性剤及び陰イ
オン系界面活性剤が特定量添加されたものである
から、実用的温度及び湿度の範囲内では部分的に
急性乾燥を生ずることもなく可使時間が充分に延
長されて作業性にすぐれており、かつ接着力につ
いても可使時間の延長によつてなんら低下するこ
とのないものである。 次に本発明の実施例について説明する。なお、
以下に於て部とあるのは重量部を意味する。 実施例 1 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にジグリセリンモノステアリン酸
エステル0.5部、ジラウリルフオスフエートソジ
ウム0.5部、メタノール10部、アスベスト40部及
び炭酸カルシウム20部をよく混合して接着剤を得
た。 かくして得た上記接着剤をスレート板に2mmの
厚さに塗布し、第1表に示した恒温恒湿下で指触
により可使時間を測定しその結果を第1表に示し
た。 更に可使時間の判定の際、部分的に著しく早い
時間内(可使時間の略1/2以下の時間)に塗布部
が乾燥してしまう個所の有無を調べ、有る場合に
はその部分の面積の割合を確認し「乾燥ムラ」と
して第1表に示した。 又、上記接着剤をスレート板上に巾3mm深さ2
mmの切り込みを有するクシゴテにて塗布し、塗布
5分後にJIS−A−570Sに規定する第1種タイル
を貼り合せ、50g/cm2の荷重を15分間かけたの
ち、1日間養生し、10mm/分の速度で90度剥離強
度の測定を実施しその結果を第1表に示した。 実施例 2 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にジグリセリンモノステアレート
0.7部、ジミリスチルフオスフエートソジウム0.5
部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、メタ
ノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。この接
着剤を用いて実施例1と同様の試験を行い、その
結果を第1表に示した。 実施例 3 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式でm=5)0.7部、
ラウリル硫酸エステルナトリウム0.5部、アスベ
スト40部、炭酸カルシウム20部、メタノール10部
を混合撹拌して接着剤を得た。実施例1と同様に
して行つた試験結果は第1表に示す通りであつ
た。 実施例 4 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレンジグリセリ
ンモノステアレート(前記一般式でm=10)0.5
部、ラウリル硫酸エステルトリエタノールアミン
0.5部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、
メタノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。実
施例1と同様にして行つた試験結果は第1表に示
す通りであつた。 比較例 1 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にアスベスト40部、炭酸カルシウ
ム20部、メタノール10部を混合撹拌して接着剤を
得た。 実施例1と同様にして行つた試験結果は第1表
に示す通りであつた。 比較例 2 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式においてm=5)
0.8部アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、メ
タノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。実施
例1と同様にして行つた試験結果は第1表に示す
通りであつた。 比較例 3 ポリ酢酸ビニルを50重量%含有するメタノール
ペースト100部にポリオキシエチレングリセリン
モノステアレート(前記一般式においてm=3)
1.5部、アスベスト40部、炭酸カルシウム20部、
メタノール10部を混合撹拌して接着剤を得た。 実施例1と同様にして試験を行つた結果は第1
表に示す通りであつた。 【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 溶液型ポリ酢酸ビニル系接着剤において、一
般式 H−(OCH2CH2)m−OR1−(OOC
(CH2)16CH3)n (式中、R1はグリセリル基又はジグリセリル
基を表わし、mは0又は1〜15の整数、nは1又
は2を表わす) で表わされる非イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%、及び 一般式 R2OSO3M1又は(R3O)kPO(OM2)3-k (式中、R2及びR3は炭素数8〜22のアルキル
基を表わし、M1及びM2はNa、K又はトリエタ
ノールアミンを表わし、kは1又は2を表わす。)
で表わされる陰イオン系界面活性剤が樹脂分当り
0.05〜3.0重量%含有されてなることを特徴とす
る可使時間が延長された接着剤組成物。 2 R1がグリセリル基である第1項記載の組成
物。 3 R1がジグリセリル基である第1項記載の組
成物。 4 M1がNaである第1項〜第3項何れか1項に
記載の組成物。 5 M2がNaである第1項〜第3項何れか1項に
記載の組成物。 6 mが4〜11である第1項〜第5項何れか1項
に記載の組成物。 7 R2が炭素数10〜17のアルキル基である第1
項〜第6項何れか1項に記載の組成物。 8 R3が炭素数10〜17のアルキル基である第1
項〜第5項記載の組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17225682A JPS5959765A (ja) | 1982-09-29 | 1982-09-29 | 可使時間が延長された接着剤組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17225682A JPS5959765A (ja) | 1982-09-29 | 1982-09-29 | 可使時間が延長された接着剤組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5959765A JPS5959765A (ja) | 1984-04-05 |
| JPH0153913B2 true JPH0153913B2 (ja) | 1989-11-16 |
Family
ID=15938516
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17225682A Granted JPS5959765A (ja) | 1982-09-29 | 1982-09-29 | 可使時間が延長された接着剤組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5959765A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH059447A (ja) * | 1991-06-28 | 1993-01-19 | Sekisui Chem Co Ltd | 可使時間延長剤 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4923812A (ja) * | 1972-06-28 | 1974-03-02 | ||
| JPS5830909B2 (ja) * | 1976-11-29 | 1983-07-02 | 積水化学工業株式会社 | 可使時間が延長された接着剤組成物 |
-
1982
- 1982-09-29 JP JP17225682A patent/JPS5959765A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5959765A (ja) | 1984-04-05 |
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