JPH0160797B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は一般に核分裂炉の炉心に用いる核燃料
要素の改良に関し、さらに詳しくはジルコニウム
合金基体と、基体の内面に冶金結合した非合金化
ジルコニウムの障壁と、ジルコニウム障壁に冶金
結合したジルコニウム合金内層とよりなる複合ク
ラツデイング（被覆）容器を有する改良型核燃料
要素に関する。

発明の背景 現在設計され、建造され、また運転されている
原子炉においては、核燃料が平板、管または棒の
ような種々の幾何形状を有する燃料要素に収容さ
れている。燃料物質は普通耐食性、非反応性、伝
熱性容器またはクラツデイングに納められる。複
数の燃料要素を冷却材流れ領域、即ちチヤンネル
内で互に一定間隔で格子状に組立てて燃料集合体
を形成し、そして十分な数の燃料集合体を組合わ
せて、核分裂連鎖反応アセンブリ、即ち自己持続
性核分裂反応を行い得る炉心を構成する。

炉心はさらに原子炉容器内に収容され、原子炉
容器には冷却材が流通する。

クラツデイングは幾つかの目的に役立つ。その
うち２つの主要目的を挙げると、第１の目的は、
核燃料と冷却材または減速材が存在する場合には
その減速材または冷却材および減速材両者が存在
する場合にはその両者との間の接触および化学反
応を防止することであり、第２の目的は、放射性
核分裂生成物（一部はガスである）が燃料から冷
却材または減速材または冷却材および減速材両者
が存在する場合にはその両者の中に漏れ出るのを
防止することである。よく用いられるクラツデイ
ング材料はステンレス鋼、アルミニウムとその合
金、ジルコニウムとその合金、ニオブ（コロンビ
ウム）、ある種のマグネシウム合金などである。
クラツデイングが破損すると、つまり漏洩防止性
が失なわれると、冷却材または減速材および関連
システムが放射性長寿命生成物でプラント運転を
さまたげる程に汚染される恐れがある。

ある種の合属および合金をクラツド材として用
いている核燃料要素の製造および使用に際して、
特定の状況下でのこれらクラツデイング材の機械
的または化学的反応から幾つかの問題が起つてい
る。ジルコニウムおよびその合金は正常な条件下
では優秀な核燃料クラツデイング材である。ジル
コニウムおよびその合金は、中性子吸収断面積が
小さく、約398℃（約750〓）以下の温度では、原
子炉冷却材および減速材として普通用いられる脱
塩水またはスチームの存在下でも強く、延性で、
非常に安定でかつ非反応性である。

しかし、燃料要素の使用につれて、核燃料とク
ラツデイングと核分裂反応中に生成した核分裂生
成物との間のからみあつた相互作用に基づく、ク
ラツデイングの脆性割れの問題が明らかになつ
た。この望ましくない現象が燃料−クラツデイン
グ間の膨脹差に基づく局部的機械応力により促進
される（クラツデイング中の応力が燃料ペレツト
界面に、そして時には核燃料中の亀裂に局在化す
る）ことを確かめた。この現象は用語「ペレツト
−クラツデイング相互作用（PCI）」で定義され
ている。腐蝕性核分裂生成物が核燃料から放出さ
れ、燃料ペレツト界面とクラツデイング表面との
交差部に存在する。かゝる核分裂生成物は、原子
炉の作動中の核分裂連鎖反応中に核燃料中に生成
する。

密閉燃料要素の中で、クラツデイングとその内
部の残留水分との間の遅い反応により水素ガスが
発生する。この水素ガスがある程度まで貯まる
と、ある条件下ではクラツデイングが局部的に水
素化され、また同時にクラツデイングの機械的特
性が局部的に劣化する。クラツデイングは広い温
度範囲にわたつて酸素、窒素、一酸化炭素および
二酸化炭素などのガスによつても悪影響を受け
る。核燃料要素のジルコニウムクラツデインクは
原子炉内での照射中に上記ガスの１種以上および
核分裂生成物にさらされ、このことはこれらのガ
スが原子炉冷却材または減速材中に存在せず、ま
たクラツデイングおよび燃料要素の製造中に周囲
雰囲気からできる限り排除されているにもかゝわ
らず起る。焼結耐火およびセラミツク組成物、例
えば二酸化ウランおよび核燃料として用いられる
他の組成物は、加熱時に、例えば燃料要素製造中
に測定可能量の上記ガスを放出し、またさらに照
射中に核分裂生成物を放出する。粒状耐火および
セラミツク組成物、例えば二酸化ウラン粉末およ
び核燃料として用いられる他の粉末は照射中にさ
らに多量の上記ガスを放出することが知られてい
る。これらの放出ガスは核燃料を収容したジルコ
ニウムクラツデイングと反応し得る。

従つて、上述したことを考慮すると、燃料要素
を原子力発電所の運転に使用する期間中ずつと、
燃料要素の内部でクラツデイングと反応する、
水、水蒸気および他のガス、特に水素からのクラ
ツデイングの攻撃を最小に抑えるのが望ましいこ
とがわかる。このような解決策の一つは、水、水
蒸気および他のガスと迅速に化学反応してこれら
をクラツデイングの内部から除くことのできる物
質を発見することである。このような物質はゲツ
ターと呼ばれる。

もう一つの解決策は、米国特許第3108936号に
開示されているように、核燃料物質をセラミツク
で被覆して、水分が核燃料物質と接触するのを防
止する被覆法である。米国特許第3085059号に記
載された燃料要素においては、金属ケーシングに
核分裂可能セラミツク物質のペレツト１個以上を
収容し、ガラス質物質の層をセラミツクペレツト
に結合し、このガラス質物質層をケーシングと核
燃料との間に配してペレツトからケーシングへの
熱伝導を均一に良好に保つ。米国特許第2873238
号では、ジヤケツト付きの核分裂可能ウランスラ
グを金属ケースに入れ、ここでのスラグ用の保護
ジヤケツトまたはカバーはジルコニウム−アルミ
ニウム結合層である。米国特許第2849387号に開
示されたジヤケツト付き核分裂可能本体は、核燃
料の端部開口ジヤケツト付き本体部分複数個より
なり、これら本体部分が予め結合物質の溶融浴に
浸漬されており、ウラン本体部分と容器（または
クラツデイング）との間に効率よい熱伝導結合を
形成する。コーテイングは良好な熱伝導特性を有
する金属合金として開示されており、その例には
アルミニウム−珪素および亜鉛−アルミニウム合
金が挙げられている。特公昭47−46559号（1972
年11月24日公告）には、個別の核燃料粒子を高密
度の滑らかな炭素含有コーテイングで被覆するこ
とにより、個別の核燃料粒子を炭素含有母材燃料
複合体に固結することが開示されている。さらに
他のコーテイングが特公昭47−14200号に開示さ
れており、ここでは２群のペレツトのうち１群の
ペレツトが炭化珪素の層で被覆され、他群のペレ
ツトが熱分解炭素または金属炭化物の層で被覆さ
れている。

核燃料物質を被覆すると、欠陥のない均一なコ
ーテイングを得るのが難しいという意味で信頼性
の問題が生じる。さらに、コーテイングの劣化
も、核燃料物質の長寿命性能と関連して問題とな
る。

米国特許出願第330152号（1973年２月６日出
願）に、核燃料にニオブのような金属を添加する
ことにより核燃料クラツデイングの腐食を防止す
る方法が開示されている。添加剤は、後続の燃料
加工処理がその金属を酸化しないならば、粉末の
形態とすることができ、或はまた燃料ペレツト
中、ペレツト周囲またはペレツト間にワイヤ、シ
ートまたは他の形態として燃料要素に導入するこ
とができる。

刊行物、GEAP−4555（1964年２月刊）にジル
コニウム合金とこれに冶金結合したステンレス鋼
の内面ライニングとの複合クラツデイングが開示
されており、この複合クラツデイングは、ステン
レス鋼の内面ライニングを有するジルコニウム合
金の中空ビレツトを押出すことによつて製造され
る。このクラツデイングには、ステンレス鋼が脆
い相を発現し、ステンレス鋼層が同じ厚さのジル
コニウム合金層と較べて約10〜15倍の中性子吸収
ペナルテイを有する欠点がある。

米国特許第3502549号に、ジルコニウムおよび
その合金を、クロムメツキにより原子炉に有用な
複合材料を形成することによつて保護する方法が
開示されている。ジルカロイ−２の表面に銅をメ
ツキし、次いでメツキ金属を表面拡散させる目的
で熱処理を行う方法がEnergia Nucleare、
Vol.11、No.９（1964年９月）、505〜508頁に記載さ
れている。Brossaらの論文「ジルコニウム合金
に被着した水素障壁の安定性と適合性
（Stability and Compatibility of Hydrogen
Barriers Applied to Zirconium Alloys）」
（Europen Atomic Energy Community、Joint
Nuclear Research Center、EUR4098e、1969）
に、種々のコーテイングを堆積する方法とその水
素拡散障壁としての効能が記載されており、Al
−Siコーテイングが水素拡散に対するもつとも有
望な障壁とされている。ジルコニウムおよびジル
コニウム−錫合金にニツケルをメツキし、これら
の合金を熱処理して合金−拡散結合を生成する方
法が、W.C.Schnickerらの論文「ジルコニウムお
よびジルコニウム−錫へのメツキ
（Electroplating on Zirconium and Zirconium
−Tin）」（BMI−757、Technical Information
Service、1952）に記載されている。米国特許第
3625821号に開示された二重クラツデイング管を
有する原子炉用燃料要素にあつては、クラツデイ
ング管の内面が中性子捕獲断面積の小さい金属、
例えばニツケルで被覆され、可燃性毒物の分散粒
子を埋設されている。Reactor Development
Program Process Report（1973年８月、ANL−
RDP−19）に、ステンレス鋼クラツデイングの
内面にクロムの犠牲層を設けた化学的ゲツタ構造
が開示されている。

さらに別の解決法は、核燃料物質とこれを保持
するクラツデイングとの間に障壁を介在させる方
法で、これらの方法は米国特許第3230150号（銅
箔）、西ドイツ国特許DAS1238115（チタン層）、
米国特許第3212988号（ジルコニウム、アルミニ
ウムまたはベリリウムのシース）、米国特許第
3018238号（UO₂とジルコニウムクラツデイング
との間の結晶質炭素の障壁）、および米国特許第
3088893号（ステンレス鋼箔）に開示されている。
障壁を設ける思想が有望であることはわかつた
が、これらの先行例のあるものは核燃料と不適合
な物質（例えば、炭素は核燃料からの酸素と結合
する）、あるものはクラツデイングと不適合な物
質（例えば、銅や他の金属はクラツデイングと反
応し、その性質を変える）、またあるものは核分
裂反応と不適合な物質（例えば中性子吸収材とし
て作用する）を用いている。上掲の特許公報のい
ずれにも、最近発見された核燃料とクラツデイン
グとの間の局部的化学的−機械的相互作用の問題
の解決策が掲示されていない。

障壁思想についてのさらに他のアプローチが米
国特許第3969186号および第3925151号に開示され
ており、前者では耐火金属、例えばモリブデン、
タングステン、レニウム、ニオブおよびその合金
を単層または多重層の管または箔の形態にてまた
はコーテイングとしてクラツデイングの内面に設
け、後者ではジルコニウム、ニオブまたはその合
金のライナを核燃料とクラツデイングとの間に設
け、高潤滑性物質のコーテイングをライナとクラ
ツデイングとの間に設けている。

米国特許第4045288号に、ジルコニウム合金基
体と、基体に冶金結合した金属障壁と、金属障壁
に冶金結合したジルコニウム合金の内層とよりな
る複合クラツデイングが開示されている。この障
壁にはニオブ、アルミニウム、鋼、ニツケル、ス
テンレス鋼および鉄の中から選択される。ニオブ
障壁を例外として、他の物質はすべてジルコニウ
ム合金基体と低融点共晶層を形成し、予想される
冷却材喪失事故に際し望ましくない。

米国特許第4200492号に、ジルコニウム合金基
体と非合金化ジルコニウムライナとよりなる複合
クラツデイングが開示されている。軟らかいジル
コニウムライナは局部歪を最小にし、応力腐食割
れおよび液体金属脆化を抑制するが、製造時にホ
ーニングなどに基づく損傷や減損を受けたり、ま
たクラツデイングが破けた場合には腐食を受け
る。

従つて、上述した問題を最小に抑制した核燃料
要素を開発することが依然として望まれている。

発明の要旨 原子炉の炉心に用いるのに特に有効な核燃料要
素は、基体と、基体の内面に冶金結合した非合金
化ジルコニウム障壁と、ジルコニウム障壁の内面
に冶金結合した内層とよりなる複合クラツデイン
グを具える。このクラツデイングの基体は、その
設計および機能の点で従来の原子炉で慣用のもの
とまつたく変らず、普通のクラツデイング材料、
例えばジルコニウム合金から選択される。

ジルコニウム障壁および内層は基体とクラツデ
イング内に保持される核燃料物質との間のシール
ドを形成するとともに、基体を核分裂生成物およ
びガスから遮蔽する。また内層は燃料から放出さ
れる核分裂生成物が燃料要素内に存在する他の反
応性元素からジルコニウム障壁を遮蔽する。この
遮蔽作用は、反跳核分裂生成物によるか、または
燃料要素中に存在する化学元素との反応による硬
化を防止することによつて、ジルコニウム障壁が
最大限の純度および延性を維持できるようにす
る。

ジルコニウム障壁はクラツデイングの厚さの約
１〜30％を占める。クラツデイングの厚さの約１
未満のジルコニウム障壁は工業生産を行うのが難
しく、またジルコニウム障壁をクラツデイングの
厚さの約30％より厚くしても、その厚さの増分に
見合つた追加利益が得られない。さらに、障壁ク
ラツデイングの厚さの約30％より厚くすると、そ
れに応じて基体の厚さが薄くなり、複合クラツデ
イングが弱くなる。

内層はクラツデイング全厚の１〜10％をなすよ
うに形成するのがよい。この厚さ範囲に特定した
のは、管成形用同時押出および同時減径技術によ
つて製造可能な最小厚さの内層を得るためであ
る。障壁の純度と内層の遮蔽効果とに基づいて、
障壁は照射中軟らかいまゝで、核燃料要素の内部
の局部歪を最小にし、従つて基体を応力腐食割れ
や液体金属脆化から保護する。内層およびジルコ
ニウム障壁は、核燃料要素の内部に存在する揮発
性不純物または核分裂生成物と反応する優先反応
位置を与え、このようにして、障壁およびクラツ
デイングを揮発性不純物または核分裂生成物の攻
撃から保護する作用をなす。

そのほかに、内層はクラツデイング製造中に軟
らかい障壁の減損や損傷を防止するのに有効で、
従つて加工性を改善する。さらに、内層は燃料要
素破損の場合に障壁を水性腐食から保護する。

本発明は、クラツデイングの基体および障壁が
内層によつて核分裂生成物、腐蝕性ガスなどとの
接触から保護されるだけでなく、応力腐食割れお
よび液体金属脆化から保護され、しかもその内層
自体は何ら著しい中性子捕獲ペナルテイ、熱伝達
ペナルテイおよび材料不適合問題を伴なわない。

発明の目的 本発明の目的は、クラツデイングの割れや、ク
ラツデイングの腐食や他の燃料破損問題を生じる
ことなく、長期間にわたつて原子炉で使用できる
核燃料要素を提供することにある。

本発明の他の目的は、基体と、基体の内面に冶
金結合したジルコニウム障壁と、ジルコニウム障
壁の内面に冶金結合した内層とよりなる複合クラ
ツデイングを具え、これらの冶金結合により基体
とジルコニウム障壁間にまたジルコニウム障壁と
内層間に永続連結部を形成した核燃料要素を提供
することにある。

本発明の上記目的および他の目的は、添付図面
を参照した以下の説明を読むことにより当業者に
は容易に理解できるであろう。

発明の詳述 第１図に燃料集合体１０を一部破断した側面図
として示す。この燃料集合体１０はほゞ正方形断
面の管状流れチヤンネル１１を具え、このチヤン
ネルの上端に吊り上げベイル１２が、また下端に
ノーズピース（燃料集合体１０の下部が省略され
ているので図示されていない）が設けられてい
る。チヤンネル１１の上端１３は開口しており、
ノーズピースの下端には冷却材流れ開口があけら
れている。燃料要素または燃料棒１４の配列体が
チヤンネル１１内に収容され、そこに上部プレー
ト１５および下部プレート（下部が省略されてい
るので図示されていない）によつて支持されてい
る。通常液体冷却材がノーズピースの下端の開口
を経て進入し、燃料要素１４のまわりを上向きに
流れ、上部出口１３を経て高温で、沸とう形原子
炉の場合には部分的に蒸発した状態で、また圧力
形原子炉の場合には蒸発していない状態で出てゆ
く。

核燃料要素または棒１４はその両端でクラツデ
イング１７に溶接された端栓（エンドプラグ）１
８によつて密閉され、端栓１８には短軸（スタツ
ド）１９を設けて燃料棒の集合体への組立を容易
にする。燃料要素１４の一端に空間、即ちプレナ
ム２０を設けて、燃料物質の長さ方向膨脹を許
し、燃料物質から放出されるガスを貯められるよ
うにする。空間２０内に螺旋部材の形態の該燃料
物質保持手段２４を配置して、特に燃料要素の取
扱いおよび輸送中に、ペレツト柱を軸線方向移動
に対して拘束する。

燃料要素は、クラツデイングと燃料物質との熱
的接触が良好で、寄生中性子吸収が最小で冷却材
の高速流れにより時折生じる反りや振動に耐える
ように設計される。

本発明に従つて構成した核燃料要素または棒１
４を第１図の断面に示してある。燃料要素は、燃
料物質１６のコアまたは中心円柱部分、本図では
核分裂可能物質および／または親物質の多数の燃
料ペレツトとして図示した円柱部分を構造用クラ
ツデイングまたは容器１７内に配置してなる。場
合によつては、燃料ペレツトを円柱または球形ペ
レツトなど種々の形状とすることができ、また別
の場合には粒子状燃料のような異なる燃料形態を
用いることもできる。燃料の物理的形態は本発明
にとつて重要でない。ウラン化合物、プルトニウ
ム化合物、トリウム化合物およびこれらの混合物
を含めて種々の核燃料物質を使用できる。好適な
燃料は二酸化ウランまたは二酸化ウランと二酸化
プルトニウムよりなる混合物である。

第２図は参照すると、燃料要素１４の中心コア
を形成している核燃料物質１６はクラツデイング
１７で囲まれている。クラツデイング１７は本発
明においては複合クラツデイングとも称される。
複合クラツデイング容器は核分裂性コアを、原子
炉での性用中にコアとクラツデイング容器との間
に隙間２６を残すように囲む。複合クラツデイン
グは通常の燃料クラツデイング材料用に選択され
る外部基体２１を有し、本発明の好適実施例では
基体はジルコニウム合金、例えばジルカロイ
（Zircaloy）−２またはジルカロイ−４である。

基体２１の内周面に非合金化ジルコニウム障壁
２２が冶金結合され、従つてジルコニウム障壁２
２は複合クラツデイング内部の核燃料物質１６か
ら基体２１を遮蔽するシールドを形成する。ジル
コニウム障壁２２は複合クラツデイングの厚さの
約１〜30％をなすのが好ましい。

ジルコニウム障壁２２の内周面に内層２３が冶
金結合され、従つて内層２３は複合クラツデイン
グの核燃料物質１６にもつとも近い部分を構成す
る。内層２３はクラツデイングの厚さの約１〜10
％をなすのが好ましく、通常のクラツデイング材
料で形成され、本発明の好適実施例では、内層は
ジルコニウム合金、例えばジルカロイ−２または
ジルカロイ−４である。ジルコニウム障壁は内層
２３の割れや欠陥を通り抜けた気体状不純物およ
び核分裂生成物と反応する反応位置として作用
し、クラツデイングの基体部分をかゝる不純物や
核分裂生成物との接触や反応から保護し、またペ
レツト−クラツデイング相互作用（PCI）による
局部応力およびクラツデグ破損の発生を最小限に
抑制する。

本発明の実施例においては、ジルコニウム障壁
層が厚さ約３ミル、ジルカロイ−２の内層が厚さ
約１ミルである。内層および障壁層のいずれも連
続層でなければならない。即ち、穴や継目のない
層でなければならない。

本発明の核燃料要素の複合クラツデイングは、
基体に冶金結合した非合金化ジルコニウム障壁お
よびジルコニウム障壁に冶金結合した内層を有す
る。金属組織学的検査により、基体とジルコニウ
ム障壁間およびジルコニウム障壁と内層間に生じ
ている交差拡散が冶金結合を形成するのに十分で
あるが、ジルコニウム障壁自体の純度を著しく減
じる程ではないことを確かめた。また第２図から
わかるように、ジルコニウム障壁は「埋設」ジル
コニウム障壁と呼ぶことができる。なぜなら、ジ
ルコニウム障壁は基体と内層との間にはさまれて
いるからである。

複合クラツデイングにおいて障壁を形成する非
合金化ジルコニウムは放射線硬化抵抗性が高く、
この特性によりジルコニウム障壁は長期間の照射
後も望ましい構造的特性、例えば降伏強さおよび
硬さを通常のジルコニウム合金より著しく低いレ
ベルに維持することができる。実際、ジルコニウ
ム障壁は照射時に通常のジルコニウム合金程著し
くは硬化せず、このことが初期の低い降伏強さと
相まつて、ジルコニウム障壁は出力過渡変動時に
塑性変形し燃料要素内のペレツト誘引応力を吸収
することができる。燃料要素内のペレツト誘引応
力は、例えば原子炉運転温度（300〜350℃）を核
燃料ペレツトが熱膨脹および／または膨潤し、か
くしてペレツトがクラツデイングと接触すること
によつて生じる。

さらに、クラツデイングの厚さの好ましくは約
５〜15％程度のジルコニウム障壁、特に好ましく
はクラツデイングの10％の厚さの、ジルコニウム
合金の外部基体に結合したジルコニウム障壁によ
り、複合クラツデイングの破損を防止するのに十
分な障壁効果と応力軽減とが達成される。

本発明の原理による好適例では「低酸素海綿」
級ジルコニウムを埋設障壁層として用いるが、も
つと高い純度の「結晶棒ジルコニウム」級および
もつと低い純度の「原子炉級海綿」ジルコニウム
も使用できる。海綿ジルコニウムの残留不純物は
ジルコニウム障壁に特別な特性を付与する役目を
果す。一般に、海綿ジルコニウムには約1000ppm
以上約5000ppm未満の不純物が、好ましくは
4200ppm未満の不純物が含まれる。酸素を約200
〜1200ppmの範囲内に維持するのが好ましい。他
の代表的な不純物レベルを以下に示す。アルミニ
ウム75ppm以下、ホウ素0.4ppm以下、カドミウ
ム0.4ppm以下、炭素270ppm以下、クロム
200ppm以下、コバルト20ppm以下、銅50ppm以
下、ハフニウム100ppm以下、水素25ppm以下、
鉄1500ppm以下、マグネシウム20ppm以下、マン
ガン50ppm以下、モリブデン50ppm以下、ニツケ
ル70ppm以下、ニオブ100ppm以下、窒素80ppm
以下、珪素120ppm以下、錫50ppm以下、タング
ステン100ppm以下、チタン50ppm以下、および
ウラン3.5ppm以下。

海綿ジルコニウムは代表的には、高温大気圧で
元素マグネシウムで還元することにより製造され
る。反応は不活性雰囲気、例えばヘリウムまたは
アルゴン中で行う。

他の好適実施例では、結晶棒ジルコニウムで形
成した埋設障壁層を用いる。結晶棒ジルコニウム
は四ヨウ化ジルコニウムの気相分解によつて生成
する。結晶棒ジルコニウムは一層高価であるが、
不純物が少なく、放射線損傷抵抗性が海綿ジルコ
ニウムより大きい。

ジルコニウムの埋設層を使用することにより望
ましい製造上の利点も得られる。管成形から仕上
げまでの工程は管の内側から材料を僅かに取除く
傾向がある。相対的に高価な非合金化ジルコニウ
ムを管壁に埋設することにより、製造時に失なわ
れるのはそれより安いジルコニウム合金となり、
その結果非合金化ジルコニウムを完全に（100％）
利用できる。さらに、管の内側にできる製造欠陥
は相対的に重要度の低い内層に生じ、代表的には
数ミル厚さしかないジルコニウム障壁の連続性が
保証される。さらに、合金化ジルコニウム内層は
非合金化ジルコニウムの内層付き容器より良好で
ある。その理由は、ジルコニウム合金は、それよ
り軟らかい非合金化ジルコニウムより機械加工、
ホーニングなどが容易であるからである。

しかし、クラツデイング容器の内面に埋設層を
設けたい場合には、管を最終寸法まで仕上げた
後、エツチングによりジルコニウム合金の内層を
除去することができる。

適当な合金基体として役立つジルコニウム合金
にはジルカロイ−２およびジルカロイ−４があ
る。ジルカロイ−２は重量基準で約1.5％の錫、
0.12％の鉄、0.09％のクロムおよび0.005％のニツ
ケルを含有し、水冷原子炉で広範に用いられてい
る。ジルカロイ−４はジルカロイ−２より少量の
ニツケルを含有するが、ジルカロイ−２より僅か
に多量の鉄を含有する。本発明の核燃料要素に使
用する複合クラツデイングは、次の方法で製造す
ることができる。

第１の方法では、非合金化ジルコニウム障壁材
料の管を基体として選択した材料の中空ビレツト
に挿入し、内層として選択した材料の管をジルコ
ニウム障壁管に挿入し、次いでこの組立体に爆発
加工を施こして管をビレツトに結合する。複合管
を通常の管シエル押出によつて約538〜760℃（約
1000〜1400〓）の高温で押出す。次に押出した複
合管に、通常の管成形を含む加工を施こし、所望
の寸法のクラツデイングを得る。中空ビレツト、
ジルコニウム障壁管および内層管の相対的壁厚
は、完成クラツデイング管に望ましい壁厚比を実
現するように選択する。

第２の方法では、非合金化ジルコニウム障壁材
料の管を基体として選択した材料の中空ビレツト
に挿入し、内層として選択した材料の管をジルコ
ニウム障壁管に挿入し、次いでこの組立体を圧縮
圧力下の加熱工程に供し、例えば750℃で８時
間）、良好な金属−金属接触および管およびビレ
ツト間の拡散結合を達成する。拡散結合した複合
管を通常の管シエル押出により、例えば第１の方
法に記載した通りに押出す。次に押出した複合管
に、通常の管成形を含む加工を施こし、所望の寸
法のクラツデイングを得る。

さらに他の方法では、非合金化ジルコニウム障
壁材料の管を基体として選択した材料の中空ビレ
ツトに挿入し、内層として選択した材料の管をジ
ルコニウム障壁管に挿入し、この組立体を上述し
たように通常の管シエル押出によつて押出す。次
に押出した複合管に、通常の管成形を含む加工を
施こし、所望の寸法のクラツデイングを得る。

本発明の複合クラツデイングを製造する上記方
法はいずれも、メツキや蒸着などのクラツデイン
グ製造に用いられる他の方法より経済的である。
本発明の核燃料要素を製造する方法においては、
基体と、基体の内面に冶金結合した非合金化ジル
コニウム障壁と、ジルコニウム障壁の内面に冶金
結合した内層とよりなる一端の開口した複合クラ
ツデイング容器を形成し、この複合クラツデイン
グ容器に核燃料物質を充填し、開口端側に空所を
残し、該空所に核燃料物質保持手段を差込み、核
燃料と連通した空所に封止部材を施こし、次いで
クラツデイング容器の端部を封止部材に結合して
両者間に気密シールを形成する。

本発明は、クラツデイングの化学的相互作用を
軽減し、クラツデイングのジルコニウム合金基体
部分にかゝる局部ストレスを最小にし、クラツデ
イングのジルコニウム合金基体部分の応力腐食を
最小にし、またペレツト−クラツデイング相互作
用（PCI）の結果としてジルコニウム合金基体に
生じる割れ破損の可能性を軽減することなど、核
燃料要素の運転寿命を長くするのに役立つ多くの
利点を有する。本発明はさらに、核分裂生成物と
ジルコニウム合金基体との直接接触を防止すると
ともに、ジルコニウム合金基体への局部応力の発
生を防止する。従つて本発明は合金基体中の応力
腐食割れの発生または伝幡を防止する。

非合金化ジルコニウムを埋設障壁として用いる
ことに特別な利点がある。非合金化ジルコニウム
は延性が非常によく、応力腐食割れが内層に発生
した場合に、割れの伝幡がジルコニウム障壁で効
果的に止められる。非合金化ジルコニウムでの亀
裂の末端の曲率半径がジルコニウム合金より著し
く大きく、これにより伝幡に著しく高い応力レベ
ルを要するためと考えられる。非合金化ジルコニ
ウムはヨウ素応力腐食に対する感受性も低く、さ
らに亀裂伝幡を阻止する傾向にある。

本発明の複合クラツデイングの重要な特徴は、
上述した改良が何ら中性子ペナルテイを追加する
ことなく達成されることである。このようなクラ
ツデイングは、冷却材喪失事故または制御棒の落
下を含む反応度挿入事故の際に共晶を形成しない
ので、原子炉に直ちに適用できる。さらに複合ク
ラツデイングは、燃料要素内に別個の箔またはラ
イナを挿入した状況下で生じるような熱伝達に対
する熱障壁を形成しないという意味で熱伝達ペナ
ルテイをもたない。また本発明の複合クラツデイ
ングは、製造および運転の種々の段階で、通常の
非破壊試験法によつて検査できる。

当業者にとつては明らかなように、本発明には
種々の変更、改変が可能である。本発明は特許請
求の範囲に記載された限度内でもつとも広い意味
で解釈すべきである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に従つて構成した核燃料要素を
含む核燃料集合体を一部破断して示す側面図で、
第２図は本発明の核燃料要素の拡大横断面図であ
る。 １０……燃料集合体、１１……チヤンネル、１
４……燃料要素、１６……核燃料物質、１７……
クラツデイング、２１……基体、２２……ジルコ
ニウム障壁、２３……内層。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (a)ウラン、プルトニウム及びトリウムの化合
   物並びにこれらの混合物よりなる群から選択され
   る核燃料体材料の中心コア１６、および(b)前記コ
   アを囲む細長い複合容器１７を具える核燃料要素
   １４において、 前記複合容器が、外側にジルコニウム合金基体
   ２１と、かかる基体の内面に対して非合金のジル
   コニウムを冶金結合してなり前記複合容器の器壁
   の厚さの約１〜30％を占めるジルコニウムの連続
   障壁２２と、かかるジルコニウム障壁の内面に対
   して冶金結合して前記複合容器の器壁の厚さの約
   １〜10％を占めるジルコニウム合金の連続内層２
   ３とよりなることを特徴とする核燃料要素。 ２ 前記ジルコニウム連続障壁２２が前記複合容
   器１７の器壁の厚さの約５〜15％を占める特許請
   求の範囲第１項記載の核燃料要素。 ３ 前記ジルコニウム連続障壁が海綿ジルコニウ
   ムからなる特許請求の範囲第１項記載の核燃料要
   素。 ４ 前記ジルコニウム連続障壁が結晶棒ジルコニ
   ウムからなる特許請求の範囲第１項記載の核燃料
   要素。 ５ 原子炉内にて使用中、前記コアと前記複合容
   器との間に〓間２５を残すように、前記複合容器
   は前記コアを囲んでいる特許請求の範囲第１項記
   載の核燃料要素。 ６ 前記核燃料がウラン化合物、プルトニウム化
   合物およびこれらの混合物よりなる群から選択さ
   れる特許請求の範囲第１項記載の核燃料要素。 ７ 前記核燃料が二酸化ウランよりなる特許請求
   の範囲第１項記載の核燃料要素。 ８ 前記核燃料が二酸化ウランと二酸化プルトニ
   ウムの混合物である特許請求の範囲第１項記載の
   核燃料要素。 ９ ジルコニウム合金製の外側部分が基体をな
   し、かかる基体の内面に対して非合金のジルコニ
   ウムを冶金結合してなるジルコニウムの連続障壁
   がクラツデイング容器の厚さの約１〜30％を占
   め、かかる連続障壁の内面にジルコニウム合金を
   冶金結合してなる連続内層がクラツデイング容器
   の厚さの約１〜10％を占める原子炉用複合クラツ
   デイング容器。 １０ 前記連続障壁がクラツデイング容器の厚さ
   の約５〜15％を占める特許請求の範囲第９項記載
   の複合クラツデイング容器。 １１ 前記連続障壁が海綿ジルコニウムで形成さ
   れた特許請求の範囲第９項記載の複合クラツデイ
   ング容器。 １２ 前記連続障壁が結晶棒ジルコニウムで形成
   された特許請求の範囲第９項記載の複合クラツデ
   イング容器。