JPH021145B2 - - Google Patents
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- JPH021145B2 JPH021145B2 JP12184482A JP12184482A JPH021145B2 JP H021145 B2 JPH021145 B2 JP H021145B2 JP 12184482 A JP12184482 A JP 12184482A JP 12184482 A JP12184482 A JP 12184482A JP H021145 B2 JPH021145 B2 JP H021145B2
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- Japan
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- acid
- tooth
- sodium
- composition
- teeth
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- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61Q—SPECIFIC USE OF COSMETICS OR SIMILAR TOILETRY PREPARATIONS
- A61Q11/00—Preparations for care of the teeth, of the oral cavity or of dentures; Dentifrices, e.g. toothpastes; Mouth rinses
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
- A61K8/18—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
- A61K8/19—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing inorganic ingredients
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K8/00—Cosmetics or similar toiletry preparations
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- A61K8/19—Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing inorganic ingredients
- A61K8/20—Halogens; Compounds thereof
- A61K8/21—Fluorides; Derivatives thereof
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- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Animal Behavior & Ethology (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- Public Health (AREA)
- Veterinary Medicine (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Birds (AREA)
- Epidemiology (AREA)
- Oral & Maxillofacial Surgery (AREA)
- Cosmetics (AREA)
Description
本発明は歯磨用組成物に関し、詳細には歯牙表
面の耐酸性を特に向上させ得る歯磨用組成物に関
するものである。 う蝕は、口腔内唾液や歯垢中に棲息するう蝕原
生菌が食物残渣中に含まれる炭水化物を基質とし
て増殖し、代謝産物として有機酸(例えば乳酸、
ピルビン酸等)を生成し、この酸が歯質を溶解す
ることによつて発生し進行することが確認されて
いる。そこでう蝕発生を防止する為に、口腔内の
食物残渣の除去、口腔内の洗浄、う蝕原生菌の活
動の抑制等の機能を発揮する歯磨用組成物が一般
に使用されているが、う蝕を十分防止できるまで
には至つていない。即ち前記歯磨用組成物は有機
酸の生成を抑えることによつて、う蝕発生を防止
しようとするものであるが、たとえば頻繁に歯磨
き操作を行なつたとしても有機酸の産生を完全に
無くすことは困難であることに加え、歯磨操作を
頻繁に励行することは一般人にとつて実際上困難
であることもあつて、う蝕発生を完全回避するこ
とはできない。そこで有機酸が産生してももれに
耐え得る様に歯質を強化しておくという観点から
フツ素含有歯磨剤を使用することが提案されてい
る。即ちフツ素は歯質を構成するハイドロキシア
パタイトの水酸基と置換されて、その耐酸性を向
上せしめる効果があるもので相応の効果は発揮し
ているが、依然として十分とは言えない。 本発明はこうした事情に着目してなされたもの
であつて、従来のフツ素含有歯磨用組成物に比べ
はるかに優れた耐酸性を歯牙に与えることができ
る様な歯磨用組成物を提供することを目的とする
ものである。 しかして上記目的を達成した本発明の歯磨用組
成物とは、有効成分として、ニオブ塩;0.001〜
5重量%及びセリウム塩;0.001〜5重量%を含
有する点に要旨を有するものである。 本発明組成物は、公知の歯磨用組成物成分(以
下公知成分という)に前記有効成分を配合したも
のであり、公知成分の持つ機能に加えて、前記有
効成分の歯牙表面に働いて歯質硬化作用、歯質表
面保護作用、歯細管封緘作用等を発揮するので有
機酸が産生されても歯牙をう蝕から護ることがで
きる。即ち前記有効成分は後記実験例にも示され
る様に歯牙表面に塗布されると歯牙表面に点在す
る細管状の孔や隙間等に浸透し、これらを封緘す
ると共に、歯牙表面の平坦面にも吸着あるいは結
合して歯牙全面に耐酸性の薄い被覆層を形成す
る。これにより歯牙は有機酸の攻撃から護られ、
う蝕の発生が防止される。 以下本発明の組成物を構成する各成分について
詳細に説明する。まず有効成分の1つであるニオ
ブ塩としてはNbF5,NbCl5,NbOF3,2KF・
H2O,F5K2NbO,Nb(OOCCH3)5,Nb(NH4)
(SO4)2,Nb(NO3)5等を挙げることができ、その
配合量は0.001〜5重量%(以下%という)が好
ましい。一方セリウム塩としてはCeCl3,Ce
(OOCCH3)3等を挙げることができ、その配合量
は0.001〜5%が推奨される。尚両者の配合量は
どちらか一方が0.001%を下回る場合には効果を
殆んど期待することができず、両者共に5%を越
えて配合しても組成物コストが上昇するだけで効
果の向上は期待できない。又ニオブ塩としてフツ
化ニオブの様にフツ素を含有するものを選ぶか、
あるいはニオブを含まないフツ素塩を別途添加す
ると更に好ましい効果が期待できる。 次いで上記有効成分と共に配合する公知成分
(基剤、湿潤剤、結合剤、発泡剤、防腐剤等)と
しては次のものが例示される。 即ち基剤(研磨剤)は、歯牙表面の付着物をこ
すり落し、新鮮面を露出させる働きを付すもので
例えば不溶性メタリン酸ナトリウム、メタリン酸
カリウム、リン酸三カルシウム、脱水したリン酸
カルシウム、無水リン酸二カルシウム、リン酸カ
ルシウム、オルトリン酸マグネシウム、リン酸三
マグネシウム、炭酸カルシウム、アルミナ、水和
アルミナ、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸ジルコニ
ウム、シリカ、アルミノケイ酸ナトリウム、ベン
トナイト、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウ
ム、ケイ酸マグネシウム等を挙げることができ、
これらの1種以上を1〜60%、好ましくは5〜35
%配合させることが推奨される。尚増量剤として
上記に火成性シリカを配合することもできる。 湿潤剤は、組成物に粘耐を与えると共に組成物
の濡れ性を向上させるもので、グリセリン、ソル
ビトール、プロピレングリコール、エチレングリ
コール、キシリトール等の1種以上を配合させる
ことができる。尚その配合量は30〜70%、好まし
くは50〜65%が推奨される。 結合剤は有効成分を含む各成分を一体化させる
もので、例えばハイドロキシエチルセルロース、
アルギン酸、プロピレングリコールエステル、キ
サンタンガム、グアーガム、ポリビニルアルコー
ル、カルボキシメチルセルロースナトリウム、カ
ラゲナン、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルピ
ロリドン、トラガントガム、ポリアクリル酸等を
挙げることができる。そしてこれらの1種以上を
0.1〜6%、好ましくは0.3〜4%配合させること
が推奨される。 発泡剤は、歯磨剤として歯牙に適用した際に、
口腔内あるいは歯牙表面の汚れを浮き上がらせる
もので、例えばラウリル硫酸ナトリウム、高級ア
ルキルサルフエート、ラウロイルザルコシン酸ナ
トリウム、アシルザルコシネート、高級脂肪酸モ
ノグリセライドモノサルフエート、高級アルキル
アリルスルホネート、オレフインスルホネート、
アシルグルタメート、ステアリン酸モノグリセラ
イド、ラウリルジエタノールアマイド、ドデシル
ベンゼンスルホン酸ナトリウム、水素添加ココナ
ツツ、脂肪酸モノグリセリドモノ硫酸ナトリウ
ム、ラウリル酢酸ナトリウム、N―アシルグルタ
ミン酸塩等の1種以上を0.1〜5%、好ましくは
0.5〜2%配合させることが推奨される。 防腐剤は、口腔内のう蝕原生菌等の細菌を死滅
させて清浄な状態とするもので、パラオキシ安息
香酸エチル、パラオキシ安息香酸ブチル、イプシ
ロンアミノカプロン酸、アラントイン、トラネキ
サム酸等を挙げることができ、又香料としては、
l―メントール・l′―カルボン・アネトール等を
挙げることができる。 その他の添加物としては、塩化リゾチーム、デ
キストラナーゼ、溶菌酵素、ムタナーゼ、クロル
ヘキシジン塩酸塩、ソルビン酸、アレキシジン、
ヒノキチオール、セチルピリジニウム、アルキル
グリシン、アルキルジアミノエチルグリシン塩、
塩化ナトリウム、アミラーゼ、クロルヘキシジン
グルコーネート、ε―アミノカプロン酸等を挙げ
ることができる。 以上例示の成分等から構成される本発明歯磨用
組成物を、家庭内等で歯牙に日常的に適用すれば
口腔内を清浄化すると共に、歯質を硬化あるいは
保護し、う蝕を予防することができる。 以下実験例並びに本発明実施例について述べ
る。 実験例 1 <染料浸透実験> 0.1重量%のチモール水溶液中に貯蔵しておい
た抜去臼歯に、歯質に達する深さの円筒状窩洞を
2個穿孔した。穿洞を10%H2O2溶液中で2分間
洗浄し、更に水で洗浄した後、乾燥して対照窩洞
(n=10)とした。他方同上の処理を施した窩洞
について、PH4.6〜4.8に調製したフツ化ニオブ
(1%)及び酢酸セリウム(1%)の混合水溶液
で処置を施し空気乾燥し試験窩洞(n=10)とし
た。各窩洞に5%メチレンブルーを充填し遠心分
離機にかけ3000RPMで10分間遠心回転させた後、
試験歯を窩洞の中心を通る様に分割し断面を写真
撮影した。この写真を標準的投影法により64倍に
拡大し、メチレンブルーの浸透の程度を測定した
ところ、対照窩洞の平均面積(染料浸透度)が
7968mm2であつたのに対し、試験窩洞の平均面積は
1678mm2であり、歯質の不浸透性が飛躍的に向上す
ることが確認された。 試験例 2 フツ化ニオブ(1%)及び塩化セリウム(1
%)の混合水溶液及び水を用意し、夫々に抜去歯
エナメル質を2時間浸漬した。次いでエナメル質
表面をパラフインで覆い直径3mmの露出部を夫々
設け、PH4.8の酢酸緩衝液中に該露出部を夫々1,
2、及び3時間浸漬し溶解Ca量を定量したとこ
ろ、第1表に示す結果が得られた。
面の耐酸性を特に向上させ得る歯磨用組成物に関
するものである。 う蝕は、口腔内唾液や歯垢中に棲息するう蝕原
生菌が食物残渣中に含まれる炭水化物を基質とし
て増殖し、代謝産物として有機酸(例えば乳酸、
ピルビン酸等)を生成し、この酸が歯質を溶解す
ることによつて発生し進行することが確認されて
いる。そこでう蝕発生を防止する為に、口腔内の
食物残渣の除去、口腔内の洗浄、う蝕原生菌の活
動の抑制等の機能を発揮する歯磨用組成物が一般
に使用されているが、う蝕を十分防止できるまで
には至つていない。即ち前記歯磨用組成物は有機
酸の生成を抑えることによつて、う蝕発生を防止
しようとするものであるが、たとえば頻繁に歯磨
き操作を行なつたとしても有機酸の産生を完全に
無くすことは困難であることに加え、歯磨操作を
頻繁に励行することは一般人にとつて実際上困難
であることもあつて、う蝕発生を完全回避するこ
とはできない。そこで有機酸が産生してももれに
耐え得る様に歯質を強化しておくという観点から
フツ素含有歯磨剤を使用することが提案されてい
る。即ちフツ素は歯質を構成するハイドロキシア
パタイトの水酸基と置換されて、その耐酸性を向
上せしめる効果があるもので相応の効果は発揮し
ているが、依然として十分とは言えない。 本発明はこうした事情に着目してなされたもの
であつて、従来のフツ素含有歯磨用組成物に比べ
はるかに優れた耐酸性を歯牙に与えることができ
る様な歯磨用組成物を提供することを目的とする
ものである。 しかして上記目的を達成した本発明の歯磨用組
成物とは、有効成分として、ニオブ塩;0.001〜
5重量%及びセリウム塩;0.001〜5重量%を含
有する点に要旨を有するものである。 本発明組成物は、公知の歯磨用組成物成分(以
下公知成分という)に前記有効成分を配合したも
のであり、公知成分の持つ機能に加えて、前記有
効成分の歯牙表面に働いて歯質硬化作用、歯質表
面保護作用、歯細管封緘作用等を発揮するので有
機酸が産生されても歯牙をう蝕から護ることがで
きる。即ち前記有効成分は後記実験例にも示され
る様に歯牙表面に塗布されると歯牙表面に点在す
る細管状の孔や隙間等に浸透し、これらを封緘す
ると共に、歯牙表面の平坦面にも吸着あるいは結
合して歯牙全面に耐酸性の薄い被覆層を形成す
る。これにより歯牙は有機酸の攻撃から護られ、
う蝕の発生が防止される。 以下本発明の組成物を構成する各成分について
詳細に説明する。まず有効成分の1つであるニオ
ブ塩としてはNbF5,NbCl5,NbOF3,2KF・
H2O,F5K2NbO,Nb(OOCCH3)5,Nb(NH4)
(SO4)2,Nb(NO3)5等を挙げることができ、その
配合量は0.001〜5重量%(以下%という)が好
ましい。一方セリウム塩としてはCeCl3,Ce
(OOCCH3)3等を挙げることができ、その配合量
は0.001〜5%が推奨される。尚両者の配合量は
どちらか一方が0.001%を下回る場合には効果を
殆んど期待することができず、両者共に5%を越
えて配合しても組成物コストが上昇するだけで効
果の向上は期待できない。又ニオブ塩としてフツ
化ニオブの様にフツ素を含有するものを選ぶか、
あるいはニオブを含まないフツ素塩を別途添加す
ると更に好ましい効果が期待できる。 次いで上記有効成分と共に配合する公知成分
(基剤、湿潤剤、結合剤、発泡剤、防腐剤等)と
しては次のものが例示される。 即ち基剤(研磨剤)は、歯牙表面の付着物をこ
すり落し、新鮮面を露出させる働きを付すもので
例えば不溶性メタリン酸ナトリウム、メタリン酸
カリウム、リン酸三カルシウム、脱水したリン酸
カルシウム、無水リン酸二カルシウム、リン酸カ
ルシウム、オルトリン酸マグネシウム、リン酸三
マグネシウム、炭酸カルシウム、アルミナ、水和
アルミナ、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸ジルコニ
ウム、シリカ、アルミノケイ酸ナトリウム、ベン
トナイト、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウ
ム、ケイ酸マグネシウム等を挙げることができ、
これらの1種以上を1〜60%、好ましくは5〜35
%配合させることが推奨される。尚増量剤として
上記に火成性シリカを配合することもできる。 湿潤剤は、組成物に粘耐を与えると共に組成物
の濡れ性を向上させるもので、グリセリン、ソル
ビトール、プロピレングリコール、エチレングリ
コール、キシリトール等の1種以上を配合させる
ことができる。尚その配合量は30〜70%、好まし
くは50〜65%が推奨される。 結合剤は有効成分を含む各成分を一体化させる
もので、例えばハイドロキシエチルセルロース、
アルギン酸、プロピレングリコールエステル、キ
サンタンガム、グアーガム、ポリビニルアルコー
ル、カルボキシメチルセルロースナトリウム、カ
ラゲナン、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルピ
ロリドン、トラガントガム、ポリアクリル酸等を
挙げることができる。そしてこれらの1種以上を
0.1〜6%、好ましくは0.3〜4%配合させること
が推奨される。 発泡剤は、歯磨剤として歯牙に適用した際に、
口腔内あるいは歯牙表面の汚れを浮き上がらせる
もので、例えばラウリル硫酸ナトリウム、高級ア
ルキルサルフエート、ラウロイルザルコシン酸ナ
トリウム、アシルザルコシネート、高級脂肪酸モ
ノグリセライドモノサルフエート、高級アルキル
アリルスルホネート、オレフインスルホネート、
アシルグルタメート、ステアリン酸モノグリセラ
イド、ラウリルジエタノールアマイド、ドデシル
ベンゼンスルホン酸ナトリウム、水素添加ココナ
ツツ、脂肪酸モノグリセリドモノ硫酸ナトリウ
ム、ラウリル酢酸ナトリウム、N―アシルグルタ
ミン酸塩等の1種以上を0.1〜5%、好ましくは
0.5〜2%配合させることが推奨される。 防腐剤は、口腔内のう蝕原生菌等の細菌を死滅
させて清浄な状態とするもので、パラオキシ安息
香酸エチル、パラオキシ安息香酸ブチル、イプシ
ロンアミノカプロン酸、アラントイン、トラネキ
サム酸等を挙げることができ、又香料としては、
l―メントール・l′―カルボン・アネトール等を
挙げることができる。 その他の添加物としては、塩化リゾチーム、デ
キストラナーゼ、溶菌酵素、ムタナーゼ、クロル
ヘキシジン塩酸塩、ソルビン酸、アレキシジン、
ヒノキチオール、セチルピリジニウム、アルキル
グリシン、アルキルジアミノエチルグリシン塩、
塩化ナトリウム、アミラーゼ、クロルヘキシジン
グルコーネート、ε―アミノカプロン酸等を挙げ
ることができる。 以上例示の成分等から構成される本発明歯磨用
組成物を、家庭内等で歯牙に日常的に適用すれば
口腔内を清浄化すると共に、歯質を硬化あるいは
保護し、う蝕を予防することができる。 以下実験例並びに本発明実施例について述べ
る。 実験例 1 <染料浸透実験> 0.1重量%のチモール水溶液中に貯蔵しておい
た抜去臼歯に、歯質に達する深さの円筒状窩洞を
2個穿孔した。穿洞を10%H2O2溶液中で2分間
洗浄し、更に水で洗浄した後、乾燥して対照窩洞
(n=10)とした。他方同上の処理を施した窩洞
について、PH4.6〜4.8に調製したフツ化ニオブ
(1%)及び酢酸セリウム(1%)の混合水溶液
で処置を施し空気乾燥し試験窩洞(n=10)とし
た。各窩洞に5%メチレンブルーを充填し遠心分
離機にかけ3000RPMで10分間遠心回転させた後、
試験歯を窩洞の中心を通る様に分割し断面を写真
撮影した。この写真を標準的投影法により64倍に
拡大し、メチレンブルーの浸透の程度を測定した
ところ、対照窩洞の平均面積(染料浸透度)が
7968mm2であつたのに対し、試験窩洞の平均面積は
1678mm2であり、歯質の不浸透性が飛躍的に向上す
ることが確認された。 試験例 2 フツ化ニオブ(1%)及び塩化セリウム(1
%)の混合水溶液及び水を用意し、夫々に抜去歯
エナメル質を2時間浸漬した。次いでエナメル質
表面をパラフインで覆い直径3mmの露出部を夫々
設け、PH4.8の酢酸緩衝液中に該露出部を夫々1,
2、及び3時間浸漬し溶解Ca量を定量したとこ
ろ、第1表に示す結果が得られた。
【表】
第1表の結果からも明らかな様に、ニオブ塩と
セリウム塩の混合水溶液に浸漬することによつて
歯エナメル質の耐酸性が向上し、う蝕発生に対す
る予防効果が非常に大きくなつている。 実施例 1 フツ化ニオブ 0.85 酢酸セリウム 0.95 炭酸カルシウム 46.15 水溶性メタリン酸ナトリウム 1.00 グリセリン 20.00 カルボキシ・メチルセルロースナトリウム 1.30 水和アルミナ 1.00 N―ラウリルザルシネートナトリウム 1.50 パラオキシ安息香酸エチル 0.50 サツカリンナトリウム 0.20 香料 0.90水 残部 全量 100(%) 上記組成の本発明練歯磨きを歯牙に適用したと
ころ、う蝕の発生を防止することができた。 実施例 2 フツ化ニオブ 0.65 塩化セリウム 0.95 ケイ酸 6.00 ケイ酸塩 4.00 超微粒子ケイ酸 1.00 グリセリン 23.00 70%ソルビトール 40.00 ポリエチレングリコール 5.00 カルボキシメチルセルロース 0.30 ラウリル硫酸ナトリウム 1.50 サツカリン 0.10 香料 1.00水 残部 全量 100(%) 実施例1に示す組成物に代えて、上記組成物を
歯牙に適用したところ、前記と同様の効果を得る
ことができた。
セリウム塩の混合水溶液に浸漬することによつて
歯エナメル質の耐酸性が向上し、う蝕発生に対す
る予防効果が非常に大きくなつている。 実施例 1 フツ化ニオブ 0.85 酢酸セリウム 0.95 炭酸カルシウム 46.15 水溶性メタリン酸ナトリウム 1.00 グリセリン 20.00 カルボキシ・メチルセルロースナトリウム 1.30 水和アルミナ 1.00 N―ラウリルザルシネートナトリウム 1.50 パラオキシ安息香酸エチル 0.50 サツカリンナトリウム 0.20 香料 0.90水 残部 全量 100(%) 上記組成の本発明練歯磨きを歯牙に適用したと
ころ、う蝕の発生を防止することができた。 実施例 2 フツ化ニオブ 0.65 塩化セリウム 0.95 ケイ酸 6.00 ケイ酸塩 4.00 超微粒子ケイ酸 1.00 グリセリン 23.00 70%ソルビトール 40.00 ポリエチレングリコール 5.00 カルボキシメチルセルロース 0.30 ラウリル硫酸ナトリウム 1.50 サツカリン 0.10 香料 1.00水 残部 全量 100(%) 実施例1に示す組成物に代えて、上記組成物を
歯牙に適用したところ、前記と同様の効果を得る
ことができた。
Claims (1)
- 1 有効成分として、ニオブ塩;0.001〜5重量
%及びセリウム塩;0.001〜5重量%を含有する
ことを特徴とする歯磨用組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12184482A JPS5913711A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 歯磨用組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12184482A JPS5913711A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 歯磨用組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5913711A JPS5913711A (ja) | 1984-01-24 |
| JPH021145B2 true JPH021145B2 (ja) | 1990-01-10 |
Family
ID=14821328
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12184482A Granted JPS5913711A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 歯磨用組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5913711A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04158558A (ja) * | 1990-10-22 | 1992-06-01 | Hitachi Ltd | 冷却フィン付半導体パッケージおよび半導体冷却装置 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63127868A (ja) * | 1986-11-14 | 1988-05-31 | Kurasawa Kogaku Kogyo Kk | 研磨材 |
| JPS6413014A (en) * | 1987-07-06 | 1989-01-17 | Kurasawa Optical Ind | Dentifrice |
-
1982
- 1982-07-13 JP JP12184482A patent/JPS5913711A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04158558A (ja) * | 1990-10-22 | 1992-06-01 | Hitachi Ltd | 冷却フィン付半導体パッケージおよび半導体冷却装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5913711A (ja) | 1984-01-24 |
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