JPH0212768A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH0212768A JPH0212768A JP63163461A JP16346188A JPH0212768A JP H0212768 A JPH0212768 A JP H0212768A JP 63163461 A JP63163461 A JP 63163461A JP 16346188 A JP16346188 A JP 16346188A JP H0212768 A JPH0212768 A JP H0212768A
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/48—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides
- H01M4/485—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides of mixed oxides or hydroxides for inserting or intercalating light metals, e.g. LiTi2O4 or LiTi2OxFy
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明はリチウムまたはリチウム合金を負極活物質とす
るリチウム二次電池に関するものである。
るリチウム二次電池に関するものである。
従来の技術
非水電解液系二次電池の正極活物質としては、すでに種
々の硫化物、酸化物などが提案されている（たとえば、
Ｊ、 ｏｆ Ｐｏｗｅｒ ５ｏｕｒｃｅｓ、第９巻、３
０７〜３２０頁（１９８３） ）。また、電池特性の向
上のために五酸化バナジウムを正極活物質とすることは
、Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ、 Ｓｏｃ、 Ｍｅｅｔｉｎ
ｇ （Ｔｏｒｏｎｔｏ、 Ｍａｙ １１−１６゜１９７
５ ｒＩ＆１２７ ）で提案されている。その後、二次
電池用正極活物質としても、種々の検討、提案がなされ
ており、たとえば、非晶質化（特開昭６１−２００６６
７号公報）、複合酸化物（特開昭６１−２８１４６２号
公報）、ナトリウムブロンズ（特開昭６２−１９５８５
４号公報）などがある。
々の硫化物、酸化物などが提案されている（たとえば、
Ｊ、 ｏｆ Ｐｏｗｅｒ ５ｏｕｒｃｅｓ、第９巻、３
０７〜３２０頁（１９８３） ）。また、電池特性の向
上のために五酸化バナジウムを正極活物質とすることは
、Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ、 Ｓｏｃ、 Ｍｅｅｔｉｎ
ｇ （Ｔｏｒｏｎｔｏ、 Ｍａｙ １１−１６゜１９７
５ ｒＩ＆１２７ ）で提案されている。その後、二次
電池用正極活物質としても、種々の検討、提案がなされ
ており、たとえば、非晶質化（特開昭６１−２００６６
７号公報）、複合酸化物（特開昭６１−２８１４６２号
公報）、ナトリウムブロンズ（特開昭６２−１９５８５
４号公報）などがある。
発明が解決しようとする課題
上記従来の五酸化バナジウムを正極活物質として使用し
た二次電池においては、電池特性上必ずしも十分ではな
かった。特に、バナジウム系酸化物を正極活物質とした
電池においては、充放電サイクルの進行に伴なう反応の
非可逆化、すなわち容量の劣化が大きいという課題を有
していた。これは、充放電によるバナジウム酸化物の構
造破壊、あるいは電解液の酸化分解によるものとされて
いる。
た二次電池においては、電池特性上必ずしも十分ではな
かった。特に、バナジウム系酸化物を正極活物質とした
電池においては、充放電サイクルの進行に伴なう反応の
非可逆化、すなわち容量の劣化が大きいという課題を有
していた。これは、充放電によるバナジウム酸化物の構
造破壊、あるいは電解液の酸化分解によるものとされて
いる。
本発明は上記従来の課題を解決するもので、サイクル特
性の優れた、小型軽量でエネルギー密度の大きなリチウ
ム二次電池を提供することを目的とする。
性の優れた、小型軽量でエネルギー密度の大きなリチウ
ム二次電池を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
この課題を解決するために本発明のリチウム二次電池は
、正極活物質として、五酸化バナジウムに周期表第ｖｎ
＋族の酸化物、たとえば三二酸化鉄（Ｆｅ２０り、四三
酸化コバルト（Ｃ０３０４）、酸化−’−７ケル（Ｎｉ
ｏ）のいずれかを５〜１０モル％添加混合し、加熱処理
した複合酸化物を用いることを特徴とし、負極はリチウ
ムまたはリチウム合金であり、また電解液は炭酸エチレ
ン（ＥＣ）、炭酸プロピレン（ｐｃ）、１．２、ジメト
キシエタン（ＤＭＥ ）、２メチルテトラヒドロフラン
（ＭｅＴＨＦ）などの非プロトン性有機溶媒に、過塩素
酸リチウム（ＬｉＣｔＯ，）、６フフ化砒酸リチウム（
Ｌｉ Ａｓ Ｆ６）、リチウムトリフルオロメタンスル
フォネイト（ＬｉＣＦ、５Ｏ３）などのリチウム塩を溶
解させたものである。
、正極活物質として、五酸化バナジウムに周期表第ｖｎ
＋族の酸化物、たとえば三二酸化鉄（Ｆｅ２０り、四三
酸化コバルト（Ｃ０３０４）、酸化−’−７ケル（Ｎｉ
ｏ）のいずれかを５〜１０モル％添加混合し、加熱処理
した複合酸化物を用いることを特徴とし、負極はリチウ
ムまたはリチウム合金であり、また電解液は炭酸エチレ
ン（ＥＣ）、炭酸プロピレン（ｐｃ）、１．２、ジメト
キシエタン（ＤＭＥ ）、２メチルテトラヒドロフラン
（ＭｅＴＨＦ）などの非プロトン性有機溶媒に、過塩素
酸リチウム（ＬｉＣｔＯ，）、６フフ化砒酸リチウム（
Ｌｉ Ａｓ Ｆ６）、リチウムトリフルオロメタンスル
フォネイト（ＬｉＣＦ、５Ｏ３）などのリチウム塩を溶
解させたものである。
作用
上記構成によると、正極活物質を、五酸化バナジウムに
少量の第ｖｍ族酸化物、たとえば三二酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ
３）、四三酸化コバルト（Ｃｏ、Ｕ４）、酸化ニッケル
（ＮｉＯ）のいずれかを添加した複合酸化物とすること
により、充放電サイクル時の五酸化バナジウム結晶格子
内へのリチウムイオン（Ｌｉ◆）の挿入、脱離に起因す
る五酸化バナジウムの結晶構造破壊が緩和され、充放電
サイクル特性が改善される。
少量の第ｖｍ族酸化物、たとえば三二酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ
３）、四三酸化コバルト（Ｃｏ、Ｕ４）、酸化ニッケル
（ＮｉＯ）のいずれかを添加した複合酸化物とすること
により、充放電サイクル時の五酸化バナジウム結晶格子
内へのリチウムイオン（Ｌｉ◆）の挿入、脱離に起因す
る五酸化バナジウムの結晶構造破壊が緩和され、充放電
サイクル特性が改善される。
実施例
以下、本発明の一実施例について、図面を参照しながら
説明する。
説明する。
第１図は本発明に係るリチウム二次電池、特にその正極
活物質を評価するために用いた直径２０ｗ１、総高１．
６ｎｏ＋の電池の半断面図である。１はリチウム負極、
２はステンレス製負極集電体、３はステンレス製封口板
、４はポリプロピレン製ガスケット、５は微細孔をもつ
ポリプロピレン製セパレータ、６は正極活物質７０重量
％、カーボンブラック２５重量％、フッ素樹脂系結着剤
５重量％から成る正極合剤、７はチタン製正極集電体、
８はステンレス製ケースである。電解液は炭酸プロピレ
ン（ＰＣ）と１．２、ジメトキシエタン（Ｌ）ＭＥ ）
の体積比１：１の混合溶媒に６７フ化砒酸リチウム（Ｌ
ｉＡｓＦａ）をｘｍｏｌ／ｌｆ８解させたものを使用し
ている。
活物質を評価するために用いた直径２０ｗ１、総高１．
６ｎｏ＋の電池の半断面図である。１はリチウム負極、
２はステンレス製負極集電体、３はステンレス製封口板
、４はポリプロピレン製ガスケット、５は微細孔をもつ
ポリプロピレン製セパレータ、６は正極活物質７０重量
％、カーボンブラック２５重量％、フッ素樹脂系結着剤
５重量％から成る正極合剤、７はチタン製正極集電体、
８はステンレス製ケースである。電解液は炭酸プロピレ
ン（ＰＣ）と１．２、ジメトキシエタン（Ｌ）ＭＥ ）
の体積比１：１の混合溶媒に６７フ化砒酸リチウム（Ｌ
ｉＡｓＦａ）をｘｍｏｌ／ｌｆ８解させたものを使用し
ている。
正極活物質は、メタバナジン酸アンモニウム（ＮＨ４Ｖ
Ｏ３）の熱分解により得られた五酸化バナジウム（Ｖ！
０、）に、所定量の三二酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ２）を添加混
合し、ボールミルなどで充分に混合した後、７００°Ｃ
で８〜２４時間焼成を行なった。この複合酸化物の粉末
Ｘ線回折の結果からＦｅＶＯ４ｓ Ｆｅｏ、ｏｒ Ｖｌ
、１１３０４などの回折ピークは認められなかった。な
お、三二酸化鉄の代わりに四三酸化コバルト（Ｃｏ、（
Ｊ４）、酸化ニッケル（Ｎｉ□）を添加した場合にも同
様の結果であった。
Ｏ３）の熱分解により得られた五酸化バナジウム（Ｖ！
０、）に、所定量の三二酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ２）を添加混
合し、ボールミルなどで充分に混合した後、７００°Ｃ
で８〜２４時間焼成を行なった。この複合酸化物の粉末
Ｘ線回折の結果からＦｅＶＯ４ｓ Ｆｅｏ、ｏｒ Ｖｌ
、１１３０４などの回折ピークは認められなかった。な
お、三二酸化鉄の代わりに四三酸化コバルト（Ｃｏ、（
Ｊ４）、酸化ニッケル（Ｎｉ□）を添加した場合にも同
様の結果であった。
第２図に、この電池を、１ｍＡ定亀流でｚｏＶ〜３．８
Ｖの電圧範囲の充放電サイクルを行なった際の、充放電
サイクルによる放電容量の変動を示している。ＡとＢは
本発明の一実施例である■２０．とＦｅ。
Ｖの電圧範囲の充放電サイクルを行なった際の、充放電
サイクルによる放電容量の変動を示している。ＡとＢは
本発明の一実施例である■２０．とＦｅ。
Ｏｓの複合酸化物を正極活物質とした電池の特性である
。ＡはＦｅ３Ｏ．５モル％、ＢはＦｅ３Ｏ３を１０モル
％混合したものである。Ｃは比較例のＦｅ、Ｏ，を１５
モル％混合したものであり、Ｄは従来例の五酸化バナジ
ウム（Ｖｔ Ｏｓ ）である。
。ＡはＦｅ３Ｏ．５モル％、ＢはＦｅ３Ｏ３を１０モル
％混合したものである。Ｃは比較例のＦｅ、Ｏ，を１５
モル％混合したものであり、Ｄは従来例の五酸化バナジ
ウム（Ｖｔ Ｏｓ ）である。
Ａの５モル％Ｆｅ２Ｏ，を混合した場合には、放電特性
は従来例りのｖ２０．とほぼ同一であるが、８０ザイク
ル後の放電容量は初期容量の約８６％と低減比率が小さ
くなる。Ｂの１０モル％Ｆｅ！Ｏ，を混合した場合も、
放電容量はやや小さくなるが、同様の挙動を示し、８０
サイクル後の放電容量は初期の８０％以上得られる。一
方、Ｄの従来例の場合逍は、放電初期容量は大きいが、
サイクル劣化が大きいため、８０サイクル後の放電容量
は初期の約５５％に低下している。また、Ｃの比較例の
１５モル％Ｆｅ２Ｏ。
は従来例りのｖ２０．とほぼ同一であるが、８０ザイク
ル後の放電容量は初期容量の約８６％と低減比率が小さ
くなる。Ｂの１０モル％Ｆｅ！Ｏ，を混合した場合も、
放電容量はやや小さくなるが、同様の挙動を示し、８０
サイクル後の放電容量は初期の８０％以上得られる。一
方、Ｄの従来例の場合逍は、放電初期容量は大きいが、
サイクル劣化が大きいため、８０サイクル後の放電容量
は初期の約５５％に低下している。また、Ｃの比較例の
１５モル％Ｆｅ２Ｏ。
を混合した場合には、初期放電容量が小さくなり、サイ
クル特性の改善も見られず、８０サイクル後の容量は初
期の約５５％となっている。
クル特性の改善も見られず、８０サイクル後の容量は初
期の約５５％となっている。
また、四三酸化コバルト（Ｃｏ３０４） 、酸化ニッケ
ル（ＮｉＯ）を添加した場合も、図示していないが、ほ
ぼ同様の結果が得られた。
ル（ＮｉＯ）を添加した場合も、図示していないが、ほ
ぼ同様の結果が得られた。
以上の結果より、五酸化バナジウム（Ｖ６Ｏ１３）に周
期表第Ｖｌ族の酸化物（Ｆｅ、 ０． 、 Ｃｏ３０．
、 ＮｉＯなど）を少ｆ、［５〜１０モル％）添加し
た複合酸化物を正極活物質とすることにより、放電容量
が大きく、充放電サイクル特性を著しく改良することが
分った。
期表第Ｖｌ族の酸化物（Ｆｅ、 ０． 、 Ｃｏ３０．
、 ＮｉＯなど）を少ｆ、［５〜１０モル％）添加し
た複合酸化物を正極活物質とすることにより、放電容量
が大きく、充放電サイクル特性を著しく改良することが
分った。
また、Ｘ線回折の結果から、これらの複合酸化物は明確
な結晶構造となっていないものと考えられる。充放電サ
イクル特性の改善は、第■族の酸化物が五酸化バナジウ
ム（■ｚ Ｏｓ ）の結晶格子内に不規則に挿入される
ことにより、■３Ｏ．結晶格子の歪みなどが発生し、充
電時のリチウムイオン（Ｌｉつの結晶格子内への挿入お
よび脱離がより容易に起り得るようになったためと考え
られる。
な結晶構造となっていないものと考えられる。充放電サ
イクル特性の改善は、第■族の酸化物が五酸化バナジウ
ム（■ｚ Ｏｓ ）の結晶格子内に不規則に挿入される
ことにより、■３Ｏ．結晶格子の歪みなどが発生し、充
電時のリチウムイオン（Ｌｉつの結晶格子内への挿入お
よび脱離がより容易に起り得るようになったためと考え
られる。
発明の効果
以上のように本発明の構成によれば、１招活物質として
周期表第■族の酸化物を５〜１０モル％混合したバナジ
ウム複合酸化物を用いることにより、エネルギー密度が
大きくかつ充放電サイクル特性に優れたリチウム二次電
池を提供することができる。
周期表第■族の酸化物を５〜１０モル％混合したバナジ
ウム複合酸化物を用いることにより、エネルギー密度が
大きくかつ充放電サイクル特性に優れたリチウム二次電
池を提供することができる。
第１図は本発明の一実施例におけるリチウム二次電池の
半断面図、第２図は各リチウム二次電池の放電容量と充
放電サイクルとの関係を示すグラフ図である。 １・・・リチウム負極、５・・・セパレータ、６・・・
正極合剤。
半断面図、第２図は各リチウム二次電池の放電容量と充
放電サイクルとの関係を示すグラフ図である。 １・・・リチウム負極、５・・・セパレータ、６・・・
正極合剤。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負極と
、非水電解液とを備え、五酸化バナジウムに周期表第V
III族の酸化物を５〜１０ｍｏｌ％添加した複合酸化物
を正極活物質としたリチウム二次電池。 ２、第VIII族酸化物が、三二酸化鉄（Ｆｅ＿２Ｏ＿３）
、四三酸化コバルト（Ｃｏ＿３Ｏ＿４）、酸化ニッケル
（ＮｉＯ）、のうちから選ばれたものである請求項１に
記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63163461A JPH0212768A (ja) | 1988-06-29 | 1988-06-29 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63163461A JPH0212768A (ja) | 1988-06-29 | 1988-06-29 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0212768A true JPH0212768A (ja) | 1990-01-17 |
Family
ID=15774319
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63163461A Pending JPH0212768A (ja) | 1988-06-29 | 1988-06-29 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0212768A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5196278A (en) * | 1991-03-07 | 1993-03-23 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Lithium secondary battery with a cathode comprising lithium, cobalt and vanadium |
| US6432585B1 (en) | 1997-01-28 | 2002-08-13 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode structural body, rechargeable battery provided with said electrode structural body, and rechargeable battery |
| US6730434B1 (en) | 1998-09-18 | 2004-05-04 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| US6835332B2 (en) | 2000-03-13 | 2004-12-28 | Canon Kabushiki Kaisha | Process for producing an electrode material for a rechargeable lithium battery, an electrode structural body for a rechargeable lithium battery, process for producing said electrode structural body, a rechargeable lithium battery in which said electrode structural body is used, and a process for producing said rechargeable lithium battery |
| US6949312B1 (en) | 1998-09-18 | 2005-09-27 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
-
1988
- 1988-06-29 JP JP63163461A patent/JPH0212768A/ja active Pending
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5196278A (en) * | 1991-03-07 | 1993-03-23 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Lithium secondary battery with a cathode comprising lithium, cobalt and vanadium |
| US6432585B1 (en) | 1997-01-28 | 2002-08-13 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode structural body, rechargeable battery provided with said electrode structural body, and rechargeable battery |
| US6730434B1 (en) | 1998-09-18 | 2004-05-04 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| US6949312B1 (en) | 1998-09-18 | 2005-09-27 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| US7183018B2 (en) | 1998-09-18 | 2007-02-27 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| US7534528B2 (en) | 1998-09-18 | 2009-05-19 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material for anode of rechargeable lithium battery, electrode structural body using said electrode material, rechargeable lithium battery using said electrode structural body, process for producing said electrode structural body, and process for producing said rechargeable lithium battery |
| EP2219253A2 (en) | 1998-09-18 | 2010-08-18 | Canon Kabushiki Kaisha | Electrode material |
| US6835332B2 (en) | 2000-03-13 | 2004-12-28 | Canon Kabushiki Kaisha | Process for producing an electrode material for a rechargeable lithium battery, an electrode structural body for a rechargeable lithium battery, process for producing said electrode structural body, a rechargeable lithium battery in which said electrode structural body is used, and a process for producing said rechargeable lithium battery |
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