JPH02141409A - 耐水性に優れた窒化アルミニウム粉末 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、耐水性に優れた窒化アルミニウム粉末に関す
る。

従来の技術及び発明が解決しようとする問題窒化アルミ
ニウムが高熱伝導性を有していることは公知であり、そ
の焼結体は高熱伝導性セラミックスとして利用されてい
る。また、その粉末をＩＣ用封止材や接着剤を含めた樹
脂混線材用のフィラーとして使用することも提案されて
いる。

しかしながら、窒化アルミニウムは水との反応性が強く
、水と接触すると加水分解を受け、アンモニアを発生し
ながら水和アルミナに分解される性質を有している。こ
のため、下記のような問題が生ずる。

ａ）窒化アルミニウム粉末を成形、焼結して窒化アルミ
ニウム焼結体を作成する場合、成形媒体どして水を使用
することができない。従って、水スラリーを使用する鋳
込成形やテープ成形が利用できず、成形方法を限定せざ
るを得ない問題がある。

加えて、成形媒体として水を使用することができないの
で、従来は成形媒体として水の代りに有機溶剤が使用さ
れてきたが、有機溶剤使用のためにコスト高になり、爆
発の危険性もある。

仮に成形媒体として水を使用したとしても、窒化アルミ
ニウム粉末中の酸素含量が水との反応によって増大する
ため所望の熱伝導度を有する焼結体が得られない。

ｂ）窒化アルミニウムは大気中の水分によっても加水分
解が進行するため、保管状況が悪りれば、貯蔵・取扱い
中にアンモニア臭が発生する他、酸素含量が増大する。

従って、窒化アルミニウム粉末をフィラーとして使用し
た場合にはフィラーの品質が経時的に著しく変化する恐
れがある。

上記した問題を解消すべく、窒化アルミニウムを約６０
０〜８００℃で加熱して表面に酸化アルミの皮膜を形成
することにより窒化アルミニウムの耐水性を改善する方
法が提案されているが、この方法でも窒化アルミニウム
の耐水性を長期間安定に維持することができない。

本発明の目的は、長期間に亘り安定な耐水性を有する窒
化アルミニウム粉末を提供することにある。

本発明の他の目的は、窒化アルミニウム焼結体の製造原
料として適当な窒化アルミニウム粉末を提供することに
ある。

本発明の他の目的は、ＩＣ用封止材や樹脂混線材用フィ
ラーとして適当な窒化アルミニウム粉末を提供すること
にある。

を　　するための 今回、窒化アルミニウム粉末を特定量の無機リン酸化合
物で処理して得られた窒化アルミニウム粉末が優れた耐
水性を有することが知見された。

従って、本発明により提供される窒化アルミニウム粉末
は窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．０５
〜１０重量部の無機リン酸化合物で処理されていること
を特徴とするものである。

無機リン酸化合物で処理される窒化アルミニウム粉末は
特に限定されず、粉末アルミニウムを窒素中で加熱する
直接窒化法、アルミナと炭素の混合物を窒素中で加熱す
るアルミナ還元法等の方法で製造した窒化アルミニウム
粉末であり得る。通常、平均粒径が約０．ＩＩｊＪｎ〜
約１＃の窒化アルミニウム粉末を使用する。

無機リン酸化合物としては、オルトリン酸、ピロリン酸
、ポリリン酸、亜すン酸９次亜リン酸。

メタリン酸及びこれらの混合物が例示される。

無機リン酸化合物の量は重要であり、窒化アルミニウム
粉末１００重量部に対して０．０５重量部未満では所期
の効果が得られず、一方１０重量部を越えるときには窒
化アルミニウム粉末中の酸素含量が増大するので好まし
くない。好ましくは、無機リン酸化合物を窒化アルミニ
ウム粉末１００重量部に対して０．１〜３重量部使用す
る。

本発明の窒化アルミニウム粉末を得るためには、まず窒
化アルミニウム粉末を溶剤に分散させ、攪拌下の分散液
に無機リン酸化合物を滴下して所定量の無機リン酸化合
物を窒化アルミニウムと反応させる。窒化アルミニウム
と無機リン酸化合物とを反応させる温度は特に限定され
ないが、通常室温〜８０℃の範囲で選択され、好ましく
は４０〜６０℃である。反応終了後、溶剤を揮発させる
と目的とする窒化アルミニウム粉末が得られる。

窒化アルミニウム粉末を分散させる溶剤としては、低沸
点溶剤が好ましく、エタノール、イソプロピルアルコー
ル、ブタノール等の炭素数１〜４の低級アルコールを使
用するか、又は前記低級アルコールと混和性のある中低
級アルカン（例えばｎ−ヘキサン、ｎ−オクタン又はｎ
−デカン）又はアセトンを併用してもよい。溶剤中に水
を混入させることは避けるべきである。

前記した溶剤は、窒化アルミニウム粉末の分散溶剤と同
時に無機リン酸化合物の溶剤としても作用する。従って
、無機リン酸化合物を滴下させる際無機リン酸化合物を
窒化アルミニウム粉末を分散させたと同一の溶剤に溶解
させた状態で滴下させてもよい。

本発明の窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウム粉
末に無機リン酸化合物の有機溶剤溶液を所定量添加し、
粉砕することによっても得られる。

この場合溶剤は粉砕媒体としても作用する。溶剤として
は低沸点溶剤を使用することが好ましい。

実施例 以下、本発明の非限定的実施例を示す。

友凰Ｍユ 容量１ｆｌの容器にエタノール２５０　ｍを導入後、窒
化アルミニウム粉末（平均粒径４．３／Ｉｆ／ＩＩ、酸
素含量０．６６％）　　１００ｇを添加し、攪拌して窒
化アルミニウム分散液を作成した。容器を温浴上で振動
させることにより、分散液を攪拌しながら約８０℃に加
温した。次いで８５％オルトリン酸３ｇをエタノール５
０ｍに溶解させたものを滴下し、ゆるやかに反応させた
。反応中に水分が系内に入らないように乾燥不活性気体
を容器に小流罎で流し続けた。

十分に反応させた後、余剰の酸をｐＨ試験紙でｐＨが５
以上になるまでエタノールで洗浄除去し、８０℃の乾燥
機内で残存するエタノールを揮発させた。

オルトリン酸に代えてポリリン酸又はエタノールに可溶
性の各種酸（試薬特級品）を使用する以外は上記と同様
に処理して、酸で処理した窒化アルミニウム粉末を得た
。

こうして各種の酸で処理した窒化アルミニウム粉末の耐
水性を次のようにして試験した。

窒化アルミニウム粉末４．１ｇを８０℃に加熱した純水
（ｐ１１ζ５．６）　５４９に添加し、攪拌混合して窒
化アルミニウム分散液を作成し、窒化アルミニウム分散
液の経時的ｐＨ（８０℃）変化をＩ）Ｈ試験紙を用いて
調べた。

結果を以下の表に示す。

表から明らかな通り、無機リン酸化合物で処理した窒化
アルミニウム粉末の場合には分散液を作成してから５時
間後でもｐＨの変化が全く乃至殆んど認められないが、
それ以外の酸で処理した窒化アルミニウム粉末の場合に
は分散液を作成してから１０分後にｐＨは９．６以上に
達し、アンモニア臭も検知された。

耐水性試験の前後にオルトリン酸処理した窒化アルミニ
ウム粉末及び未処理の窒化アルミニウム粉末の構造をＸ
線回折で分析したところ、オルトリン酸処理した窒化ア
ルミニウム粉末の場合耐水性試験の前後のＸ線回折ピー
クに変化はなく、窒化アルミニウムの存在を示すピーク
だけが検出された。未処理の窒化アルミニウム粉末の場
合にはその耐水性試験の後のピークから窒化アルミニウ
ムと水和アルミナの存在がｉ認された。

実施例２ 窒化アルミニウム粉末（平均粒径１．１ＩＩＲ，酸素含
１．４２％）を用いて実施例１と同様にして８５％オル
トリン酸による処理を行なった。

こうして得られた窒化アルミニウム粉末の耐水性を試験
すべく、窒化アルミニウム粉末の処理直後及び８０℃の
水に５時間浸漬さＵた後の酸素含量の変化を■堀場製作
所製セラミックス中酸素窒素分析ｉｔ　ＥＨＧＡ　−２
８００を用いて測定した。

処理直後の窒化アルミニウム粉末の酸素含量は２．５６
％であり、８０℃の水に５時間浸漬させた後の酸素含量
は２．４３％であり、オルトリン酸処理した窒化アルミ
ニウム粉末を８０℃の水に５時間浸漬させても酸素含量
の変化は認められなかった。

一方、未処理の窒化アルミニウム粉末を同一の条件で水
に浸漬させたところ、酸素含量は２１．５％に増大した
。

上記のオルトリン酸処理した窒化アルミニウム粉末に焼
結助剤として３％酸化イツトリウムを混合して成形後、
１８５０℃で１時間常圧焼結した板は、窒化アルミニウ
ム粉末中の酸素含量が多いにもかかわらず高い熱伝導率
（１１０Ｗ／ｍＫ）を示した。

なお、焼結板のＰ含量を調べるため、少量の焼結板を濃
塩酸中で加圧加熱分解させ、溶出液をＩＣＰ　（Ｉｎｄ
ｕｃＮｖｅ　Ｃｏｕｐｌｅｄ　Ｐｌａｓｍａ　、高周波
誘導結合）発光分析したところ、Ｐ含量は殆んど無い（
５０ｐｐｍ以下）ことが判明した。

実施例３ 容量１ρのエバポレータ用フラスコにイソプロピルアル
コール２００ｄを導入後、窒化アルミニウム粉末（平均
粒径４．３μｓ、酸素含量０．６６％）１００グを添加
し、攪拌して窒化アルミニウム分散液を作成した。次い
で８５％オルトリン酸０．５ｇをイソプロピルアルコー
ル５０ｍに溶解したものを添加し、フラスコを温浴上で
回転させることにより、分散液を攪拌しながら約６０℃
の加温下でゆるやかに反応させた。

十分反応させた後、ｐＨ試験紙でｐＨ４，５以上になっ
ているのを確認し、真空ポンプによってイソプロピルア
ルコールを揮発させた。

こうして得られた窒化アルミニウム粉末７０ｇとシリコ
ーンゴム（東しシリコーン製、５１７４６０　）３０ｇ
とを２本ロールによって混練した後、約１．８Ｍの厚さ
のシートに成形した。

この窒化アルミニウム粉末ゴム複合材の耐水性を次のよ
うにして試験した。

窒化アルミニウム粉末ゴム複合材を温度３５℃、湿度７
５％の恒湿恒温槽に２４時間放置した後、その１ｇを密
栓付１００−フラスコに採取し、２００℃で３０分間加
熱した。フラスコ内のアンモニアガスを０．５％ホウ酸
溶液１００威に吸収させてアンモニアを検出したところ
、検出量は０．５ρ以下であった。

これに対して、未処理の窒化アルミニウム粉末から製造
した窒化アルミニウム粉末ゴム複合材を同−の条件にて
試験したところ、約５０／／ｊ！のアンモニアガスが検
出された。

また、オルトリン酸処理した窒化アルミニウム粉末ゴム
複合材の熱伝導率を迅速熱伝導率・計（京都電子製、Ｔ
Ｈ−０３）で測定したところ、１．３Ｗ／ｍにであった
。この値は未処理の窒化アルミニウム粉末ゴム複合材と
全く同じ値であり、処理被膜の熱伝導率への影響が小さ
いことが確認された。

１更立夏】 本発明の無機リン酸化合物で処理された窒化アルミニウ
ム粉末は優れた耐水性を有しているので、貯蔵・取扱い
中にアンモニアが発生したり、酸素含量が増大する恐れ
はない。また、本発明の窒化アルミニウム粉末は殆んど
凝集することもないので、ＩＣ用封止材や樹脂混線用フ
ィラーとして好適に使用され得る。

本発明の窒化アルミニウム粉末は耐水性に優れているの
で焼結体を製造する際に成形媒体として手続補正書 水を使用することが可能であることに加えて、表面に親
水性の皮膜が形成されているので水分散性の点でも優れ
ているので、窒化アルミニウム焼結体を製造するとぎ各
種成形方法を利用できる。また、成形媒体として水を使
用しても原料の窒化アルミニウム粉末の酸素含量が増大
することがないので、所望の熱伝導度を有する焼結体を
製造することができる。従って、本発明の窒化アルミニ
ウム粉末は窒化アルミニウム焼結体の製造原料として好
適である。

更に、本発明の窒化アルミニウム粉末は特別の製造工程
を必要としないので安価に得ることができる。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム粉末１００重量部に対して０．
   ０５〜１０重量部の無機リン酸化合物で処理してなる耐
   水性に優れた窒化アルミニウム粉末。