JPH0214373B2 - - Google Patents
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- JPH0214373B2 JPH0214373B2 JP57064944A JP6494482A JPH0214373B2 JP H0214373 B2 JPH0214373 B2 JP H0214373B2 JP 57064944 A JP57064944 A JP 57064944A JP 6494482 A JP6494482 A JP 6494482A JP H0214373 B2 JPH0214373 B2 JP H0214373B2
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、透明性が著しく改良され、かつ耐候
性の秀れた着色プロピレン重合体組成物に関す
る。
結晶性ポリプロピレンは、実用性能が秀れてい
るので、広い分野で簡便に利用されているが、結
晶性であるために、透明性が不良となり商品価値
を損う場合がある。
また、製品を顔料によつて淡く着色すること
は、商品価値を高める上で一般に為されている
が、この着色によつても透明性が損われる。
この欠点を改良すべく、従来より種々の核剤を
添加する方法が試みられている。核剤としては、
例えば芳香族カルボン酸のアルミニウム塩、芳香
族リン酸金属塩、多価アルコールとアルデヒドの
縮合物などが知られている。
特に、１，３，２，４−ジベンジリデンソルビ
トールは比較的効果が大きいが、未だ最近の高度
な要求を満足するレベルに到達していない。
また、１，３，２，４−ジベンジリデンソルビ
トールよりも透明性改良効果の大きい核剤として
ジ−置換ベンジリデンソルビトール（特公昭55−
12460、特開昭56−30449、同56−30450、同56−
45934号公報参照）があるが、これらは、高価で
あるため、極力少量の添加で透明性の改良を果た
す技術の確立は、是非必要な課題である。
本発明は、この課題に解決を与えることを目的
としたものであり、プロピレン重合体に、特定の
ジ−置換ベンジリデンソルビトールとヒンダード
アミンを併用配合することにより相乗的に透明性
が改良され、かつ耐候性の秀れた組成物が得られ
ることが判明して、為されたものである。
すなわち、本発明は、下記の(A)〜(D)成分を配合
してなることを特徴とするプロピレン重合体組成
物である。
(A) メルトフローレートが0.1〜100ｇ／10分のプ
ロピレン重合体100重量部
(B) 下記式〔〕で表される化合物0.01〜0.5重
量部
（式中、R0は炭素数１〜８のアルキル、同ア
ルコキシ、ハロゲン又は水酸基のいずれかであ
り、同一化合物中で異なつていても良い。ｌは
０または１。ｍおよびｎはそれぞれ独立に０〜
３の整数で、かつｍ＋ｎ≧１である。）
(C) 下記式〔〕で表される化合物0.01〜１重量
部
（式中、R1は炭素数１〜８のアルキル基、R2
は水素原子又は式中のＮ原子との結合が炭素原
子でなされる基、およびR3は式中の複素環の
Ｃ原子との結合が炭素、酸素および窒素から選
ばれる原子でなされる基。）
(D) 有機又は無機系の顔料0.0001〜0.5重量部
本発明の組成物は、特に透明性が著しく改良さ
れており、各種の成形体に応用可能であるが、中
でも射出成形体において特に本発明の効果が発揮
される。
透明性が著しく良くなる原因、すなわち、上記
(B)および(C)の相乗効果の発現機構については明ら
かではない。
本発明で用いる上記(A)成分であるプロピレン重
合体は、メルトフローレイト（MFR）が0.1〜
100ｇ／10分のものである。
MFRが上記以外のものは、成形不良となつて
好ましくない。
このようなプロピレン重合体としては、プロピ
レン単独重合体の外、過半重量（好ましくは70重
量％以上）のプロピレンと他のα−オレフイン
（例えば、エチレン、ブテン−１、４−メチルペ
ンテン−１、ヘキセン−１等）とのランダム又は
ブロツク共重合体が好適である。
又、本発明で用いる上記(B)成分であるジ−置換
ベンジリデンソルビトールは、下記式〔〕で表
される化合物である。
（式中、R0は炭素数１〜８のアルキル、同アル
コキシ、ハロゲン又は水酸基のいずれかであり、
同一化合物中で異なつていても良い。ｌは０また
は１。ｍおよびｎはそれぞれ独立に０〜３の整数
で、かつｍ＋ｎ≧１である。）
具体的には、R0として、メチル、エチル、ｎ
−プロピル、イソプロピル、ｔ−ブチル等のアル
キル又は、メトキシ、エトキシ、ｎ−プロポキシ
等のアルコキシないしは、塩素、臭素等のハロゲ
ン及び水酸基が適当である。
更に、本発明で用いる上記(C)成分であるヒンダ
ードアミンは、下記式〔〕で表される化合物で
ある。
（式中、R1は炭素数１〜８のアルキル基、R2は
水素原子又は式中のＮ原子との結合が炭素原子で
なされる基、およびR3は式中の複素環のＣ原子
との結合が炭素、酸素および窒素から選ばれる原
子でなされる基。）
具体的には、セバシン酸ジ−（２，２，６，６
−テトラメチル−４−ピペリジル）、４−ベンゾ
イルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン、１−（３，５−ジ−ターシヤリーブチル
−４−ヒドロキシフエニル）−１，１−ペンタン
ジカルボン酸ジ−（２，２，６，６−テトラメチ
ル−４−ピペリジル）、コハク酸とＮ−（２−ヒド
ロキシプロピル）−２，２，６，６−テトラメチ
ル−４−ヒドロキシピペリジンとの縮合物、１，
４−ジ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−
ピペリジル）−２，３−ブタンジオン、２，2′−
ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ステ
アロイルオキシピペリジン）−ジエチルエーテル、
１，２，３，４−ブタン−テトラカルボン酸と
２，２，６，６−テトラメチル−４−ヒドロキシ
ピペリジンとのエステル縮合物などがある。
および本発明で用いる上記(D)成分である有機又
は無機系の顔料としては、具体的には、アゾ系、
イソインドリノン系、キナクリドン系、フタロシ
アニン系、建染染料系、金属酸化物等がある。
具体的なものとしては、キナクリドンレツド、
アンスラキノンレツド、イソインドリノンレツ
ド、イソインドリノンイエロー、フタロシアニン
プルー、フタロシアニングリーン、カーボンブラ
ツク、ウルトラマリーンレツド、ウルトラマリー
ンブルー、ウルトラマリーングリーン、酸化鉄、
鉄黒、チタンイエロー、カドミイエロー等があげ
られる。
上記４成分の配合割合は、(A)成分のプロピレン
重合体100重量部に対して、(B)成分のジ−置換ベ
ンジリデンソルビトールが0.01〜0.5重量部、好
ましくは0.05〜0.3重量部、(C)成分のヒンダード
アミンが0.01〜１重量部、好ましくは0.03〜0.5重
量部および(D)成分の顔料が0.001〜0.5重量部であ
る。
(B)成分は、高価であり、又あまり多くなるとブ
リードが問題となる可能性が高くなるので上記の
如く少ない範囲で用いるべきである。しかしなが
ら、上記の量未満では、効果が不満足となる。
又、(C)成分についても上記量未満では効果が低
過ぎ、又、多すぎると(B)成分と同様ブリードのお
それが出てきて好ましくない。
(D)成分が上記範囲未満では目的とする色調が得
られず、又、多過ぎると本発明の目的である透明
性が損われる。
本発明組成物には、他の成分として、通常用い
られる酸化防止剤、紫外線吸収剤、金属不活性化
剤、滑剤、帯電防止剤、分散剤、透明化剤、ゲル
化剤、分子量調整剤等を添加することができる。
特に紫外線吸収剤の添加は、相乗的に耐候性の改
良を期待できる。
本発明組成物は、通常の混練方法で製造するこ
とができる。
すなわち、例えば(A)成分のプロピレン重合体粉
末に(B)、(C)および(D)成分、更に必要に応じて酸化
防止剤等他の添加剤を配合し、ミキサー等で混合
後、押出機にて熔融混練してペレツトとする。こ
のペレツトを用いて成形体にする。
もちろん上記のミキサー等で混合した粉末物を
直接に成形に供しても良い。
また、上記(B)または(C)成分のみを(A)成分に配合
してペレツトとした組成物に、(C)または(B)成分を
付着あるいは添加配合して成形に供する方法によ
つても良い。
(D)成分についても、上記配合、成形のいかなる
段階においても、又方式によつても添加配合する
ことが出来る。
成形方法としては、射出、シート、フイルム、
ブロー等いずれでもかまわないが、好ましいもの
としては、射出成形がよい。
実施例
プロピレン−エチレンランダム共重合体
（MFR10ｇ／10分、エチレン含量２重量％）100
重量部に対し、第１表に示す如く、ジ−置換ベン
ジリデンソルビトールおよびヒンダードアミンを
酸化防止剤と共に配合し、スーパーミキサーで混
合後、30mm径押出機（230℃）でペレツトにした。
このペレツトに第１表記載の顔料をドライブレン
ドして、射出成形機（260℃）で100×100×１各
mmのシートに成形し、JIS−K6714に準拠して、
このシートの透明性（ヘイズ）を評価した。
また、耐候性については、キセノンタイプウエ
ザーメータ（ブラツクパネル温度63℃、降雨12
分／１時間）に、上記射出成形体を入れ、表面の
クラツク発生時間を観察した。
結果を第１表に示す。
表中の名称の化合物は以下のとおりである。
ゲルオールMD：新日本理化社製、１，３，２，
４−ジ（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトー
ル。
TPNC：ICI社製、１，１，３−トリス（２−メ
チル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフエニ
ル）ブタン。
サノールLS770：三共(株)製、セバシン酸ジ−（２，
２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）。
サノールLS622：チバ・ガイギー社製、コハク酸
とＮ−（２−ヒドロキシプロピル）−２，２，
６，６−テトラメチル−４−ヒドロキシピペリ
ジンとの縮合物の一つであり、３ないし４個の
繰返し単位よりなる。
マークLA57：ドデカ・アーガス化学社製、１，
２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と４−ヒ
ドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジンとのエステル縮合物。
顔料Ａ：次の配合である。
フタロシアニングリーン0.015重量部
クロムイエロー0.007重量部
カーボンブラツク0.001重量部
顔料Ｂ：次の配合である。
カーボンブラツク0.003重量部
ペリレンレツド0.002重量部
フタロシアニンブルー0.0016重量部
【表】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a colored propylene polymer composition with significantly improved transparency and excellent weather resistance. Crystalline polypropylene has excellent practical performance and is easily used in a wide range of fields; however, due to its crystallinity, it may have poor transparency and lose its commercial value. Furthermore, although it is common practice to lightly color products with pigments in order to increase their commercial value, this coloring also impairs transparency. In order to improve this drawback, various methods of adding nucleating agents have been attempted. As a nucleating agent,
For example, aluminum salts of aromatic carboxylic acids, aromatic metal phosphates, and condensates of polyhydric alcohols and aldehydes are known. In particular, 1,3,2,4-dibenzylidene sorbitol is relatively effective, but has not yet reached a level that satisfies recent advanced demands. In addition, di-substituted benzylidene sorbitol (PTK
12460, JP 56-30449, JP 56-30450, JP 56-
45934), but since these are expensive, it is imperative to establish a technology that improves transparency by adding as little as possible. The present invention aims to solve this problem, and by combining specific di-substituted benzylidene sorbitol and hindered amine with a propylene polymer, transparency is synergistically improved and weather resistance is improved. This was done after discovering that a composition with excellent properties could be obtained. That is, the present invention is a propylene polymer composition characterized by containing the following components (A) to (D). (A) 100 parts by weight of a propylene polymer with a melt flow rate of 0.1 to 100 g/10 minutes (B) 0.01 to 0.5 parts by weight of a compound represented by the following formula [] (In the formula, R 0 is any one of alkyl, alkoxy, halogen, or hydroxyl group having 1 to 8 carbon atoms, and may be different in the same compound. l is 0 or 1. m and n are each independently 0~
It is an integer of 3, and m+n≧1. ) (C) 0.01 to 1 part by weight of a compound represented by the following formula [] (In the formula, R 1 is an alkyl group having 1 to 8 carbon atoms, R 2
is a hydrogen atom or a group in which the bond with the N atom in the formula is a carbon atom, and R 3 is a group in which the bond with the C atom of the heterocycle in the formula is made with an atom selected from carbon, oxygen, and nitrogen. ) (D) 0.0001 to 0.5 parts by weight of organic or inorganic pigment The composition of the present invention has significantly improved transparency, and can be applied to various molded articles, but it is especially suitable for injection molded articles. The effect of the invention is demonstrated. Reasons for significantly improving transparency, i.e., the above
The mechanism by which the synergistic effect of (B) and (C) occurs is not clear. The propylene polymer used in the present invention as the component (A) has a melt flow rate (MFR) of 0.1 to
100g/10 minutes. MFRs other than those listed above are undesirable as they result in poor molding. Such propylene polymers include, in addition to propylene homopolymer, the majority (preferably 70% by weight or more) of propylene and other α-olefins (e.g., ethylene, butene-1, 4-methylpentene-1, Random or block copolymers with hexene-1, etc.) are preferred. Further, the di-substituted benzylidene sorbitol, which is the component (B) used in the present invention, is a compound represented by the following formula []. (In the formula, R 0 is either alkyl having 1 to 8 carbon atoms, alkoxy, halogen or hydroxyl group,
They may be different in the same compound. l is 0 or 1. m and n are each independently an integer of 0 to 3, and m+n≧1. ) Specifically, as R 0 , methyl, ethyl, n
- Alkyl such as propyl, isopropyl, t-butyl, alkoxy such as methoxy, ethoxy, n-propoxy, halogen such as chlorine, bromine, and hydroxyl group are suitable. Further, the hindered amine which is the component (C) used in the present invention is a compound represented by the following formula []. (In the formula, R 1 is an alkyl group having 1 to 8 carbon atoms, R 2 is a hydrogen atom or a group bonded to the N atom in the formula through a carbon atom, and R 3 is a C atom of a heterocyclic ring in the formula. A group in which the bond is formed with an atom selected from carbon, oxygen, and nitrogen.) Specifically, sebacic acid di-(2,2,6,6
-tetramethyl-4-piperidyl), 4-benzoyloxy-2,2,6,6-tetramethylpiperidine, 1-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)-1,1- Pentanedicarboxylic acid di-(2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl), succinic acid and N-(2-hydroxypropyl)-2,2,6,6-tetramethyl-4-hydroxypiperidine Condensate of 1,
4-di-(2,2,6,6-tetramethyl-4-
piperidyl)-2,3-butanedione, 2,2'-
bis(2,2,6,6-tetramethyl-4-stearoyloxypiperidine)-diethyl ether,
Examples include ester condensates of 1,2,3,4-butane-tetracarboxylic acid and 2,2,6,6-tetramethyl-4-hydroxypiperidine. The organic or inorganic pigments used in the present invention as component (D) include azo pigments,
There are isoindolinone series, quinacridone series, phthalocyanine series, vat dye series, metal oxides, etc. Specifically, quinacridone retsudo,
Anthraquinone red, isoindolinone red, isoindolinone yellow, phthalocyanine blue, phthalocyanine green, carbon black, ultramarine red, ultramarine blue, ultramarine green, iron oxide,
Examples include iron black, titanium yellow, and cadmium yellow. The blending ratio of the above four components is 0.01 to 0.5 parts by weight, preferably 0.05 to 0.3 parts by weight, of di-substituted benzylidene sorbitol, component (B), per 100 parts by weight of propylene polymer, component (A), and (C The hindered amine component () is 0.01 to 1 part by weight, preferably 0.03 to 0.5 part by weight, and the pigment (D) is 0.001 to 0.5 part by weight. Component (B) is expensive, and if the amount is too large, there is a high possibility that bleeding will become a problem, so it should be used in a small amount as described above. However, if the amount is less than the above, the effect will be unsatisfactory. Furthermore, if the amount of component (C) is less than the above, the effect will be too low, and if it is too much, there will be a risk of bleeding, which is not preferable. If component (D) is less than the above range, the desired color tone cannot be obtained, and if it is too large, the object of the present invention, transparency, will be impaired. The composition of the present invention may contain other commonly used antioxidants, ultraviolet absorbers, metal deactivators, lubricants, antistatic agents, dispersants, clarifying agents, gelling agents, molecular weight regulators, etc. can be added.
In particular, the addition of a UV absorber can be expected to synergistically improve weather resistance. The composition of the present invention can be manufactured by a conventional kneading method. That is, for example, components (B), (C), and (D), as well as other additives such as antioxidants are blended with the propylene polymer powder of component (A), mixed in a mixer, etc., and then extruded. Melt and knead in a machine to make pellets. This pellet is used to form a molded product. Of course, the powder mixed with the above-mentioned mixer etc. may be directly subjected to molding. In addition, by a method in which component (C) or (B) is attached or added to a composition in which only component (B) or (C) described above is blended with component (A) and made into pellets, it is subjected to molding. Also good. Component (D) can also be added and blended at any stage of the above-mentioned blending and molding, or by any method. Molding methods include injection, sheet, film,
Any method such as blowing may be used, but injection molding is preferred. Example Propylene-ethylene random copolymer (MFR10g/10min, ethylene content 2% by weight) 100
Di-substituted benzylidene sorbitol and hindered amine were blended together with an antioxidant as shown in Table 1 based on the parts by weight, mixed in a super mixer, and pelletized in a 30 mm diameter extruder (230°C).
The pigments listed in Table 1 were dry blended into the pellets, and 100 x 100
Formed into a sheet of mm, in accordance with JIS-K6714,
The transparency (haze) of this sheet was evaluated. Regarding weather resistance, we also use a xenon type weather meter (black panel temperature 63℃, rainfall 12℃).
The above-mentioned injection molded article was placed in the molded article (min/1 hour), and the time required for cracks to occur on the surface was observed. The results are shown in Table 1. The compounds with names in the table are as follows. Gel All MD: manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd., 1, 3, 2,
4-di(p-methylbenzylidene) sorbitol. TPNC: manufactured by ICI, 1,1,3-tris(2-methyl-4-hydroxy-5-t-butylphenyl)butane. Sanol LS770: Manufactured by Sankyo Co., Ltd., sebacic acid di-(2,
2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl). Sanol LS622: Ciba Geigy, succinic acid and N-(2-hydroxypropyl)-2,2,
It is one of the condensates with 6,6-tetramethyl-4-hydroxypiperidine and consists of 3 to 4 repeating units. Mark LA57: Manufactured by Dodeka Argus Chemical Co., Ltd., 1,
Ester condensate of 2,3,4-butanetetracarboxylic acid and 4-hydroxy-2,2,6,6-tetramethylpiperidine. Pigment A: The following formulation. Phthalocyanine Green 0.015 parts by weight Chrome Yellow 0.007 parts by weight Carbon Black 0.001 parts by weight Pigment B: The following formulation. Carbon Black 0.003 parts by weight Perylene Red 0.002 parts by weight Phthalocyanine Blue 0.0016 parts by weight [Table]
Claims (1)
とするプロピレン重合体組成物。 (A) メルトフローレートが0.1〜100ｇ／10分のプ
ロピレン重合体100重量部 (B) 下記式〔〕で表される化合物0.01〜0.5重
量部 （式中、R0は炭素数１〜８のアルキル、同ア
ルコキシ、ハロゲン又は水酸基のいずれかであ
り、同一化合物中で異なつていても良い。ｌは
０または１。ｍおよびｎはそれぞれ独立に０〜
３の整数で、かつｍ＋ｎ≧１である。） (C) 下記式〔〕で表される化合物0.01〜１重量
部 （式中、R1は炭素数１〜８のアルキル基、R2
は水素原子又は式中のＮ原子との結合が炭素原
子でなされる基、およびR3は式中の複素環の
Ｃ原子との結合が炭素、酸素および窒素から選
ばれる原子でなされる基。） (D) 有機又は無機系の顔料0.0001〜0.5重量部[Scope of Claims] 1. A propylene polymer composition comprising the following components (A) to (D). (A) 100 parts by weight of a propylene polymer with a melt flow rate of 0.1 to 100 g/10 minutes (B) 0.01 to 0.5 parts by weight of a compound represented by the following formula [] (In the formula, R 0 is any one of alkyl, alkoxy, halogen, or hydroxyl group having 1 to 8 carbon atoms, and may be different in the same compound. l is 0 or 1. m and n are each independently 0~
It is an integer of 3, and m+n≧1. ) (C) 0.01 to 1 part by weight of a compound represented by the following formula [] (In the formula, R 1 is an alkyl group having 1 to 8 carbon atoms, R 2
is a hydrogen atom or a group in which the bond with the N atom in the formula is a carbon atom, and R 3 is a group in which the bond with the C atom of the heterocycle in the formula is made with an atom selected from carbon, oxygen, and nitrogen. ) (D) 0.0001 to 0.5 parts by weight of organic or inorganic pigment
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58180543A (en) | 1983-10-22 |
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