JPH0214678B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH0214678B2 JPH0214678B2 JP58074661A JP7466183A JPH0214678B2 JP H0214678 B2 JPH0214678 B2 JP H0214678B2 JP 58074661 A JP58074661 A JP 58074661A JP 7466183 A JP7466183 A JP 7466183A JP H0214678 B2 JPH0214678 B2 JP H0214678B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- exhaust gas
- adsorption
- tuff
- adsorbent
- nuclear fuel
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Gasification And Melting Of Waste (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済と
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。
使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒を
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOx、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）の大部分はミストキヤツチヤおよび
シリカゲル脱湿塔によつて捕捉されるが、その排
ガス中にはなお、NOx約1vol.％（NO2はその90
％程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、
H2Oトレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件に
もよるが、露点−10〜−15℃程度）、微量のKr、
Xeなどの放射性ガス（残部は空気）が含まれて
いる。
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOx、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）の大部分はミストキヤツチヤおよび
シリカゲル脱湿塔によつて捕捉されるが、その排
ガス中にはなお、NOx約1vol.％（NO2はその90
％程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、
H2Oトレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件に
もよるが、露点−10〜−15℃程度）、微量のKr、
Xeなどの放射性ガス（残部は空気）が含まれて
いる。
I2を除去する一つの方法として、Agを担持さ
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知られているが、効率が悪く、理論
量の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点が
ある。また「モレキユラシーブ13X」、「ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型又はＡ型ゼオ
ライトは、AgなしでもI2を吸着する能力がある
という報告もなされている。しかしながら、これ
らの主結晶格子中のSi：Alの比がほぼ等しいゼ
オライトのほとんどは耐久性がなく、酸が存在す
ると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できなくなるという共通
の欠点を有している。前記のシリカゲル脱湿塔か
ら出た排ガスはNOxやI2を含有しているととも
に、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつても、前
述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含有し
ているので、この排ガスがゼオライトを充填した
吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成し、吸
着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実際の吸
着操作に重大な支障をきたす。
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知られているが、効率が悪く、理論
量の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点が
ある。また「モレキユラシーブ13X」、「ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型又はＡ型ゼオ
ライトは、AgなしでもI2を吸着する能力がある
という報告もなされている。しかしながら、これ
らの主結晶格子中のSi：Alの比がほぼ等しいゼ
オライトのほとんどは耐久性がなく、酸が存在す
ると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できなくなるという共通
の欠点を有している。前記のシリカゲル脱湿塔か
ら出た排ガスはNOxやI2を含有しているととも
に、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつても、前
述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含有し
ているので、この排ガスがゼオライトを充填した
吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成し、吸
着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実際の吸
着操作に重大な支障をきたす。
この発明は、上記のような従来法の欠点を除去
するためになされたもので、モルデナイト系また
はクリノプチロライト系天然凝灰岩を通常の方法
で水素化することによつて得られた改質天然凝灰
岩が、良好な耐酸性とともにNOxよりもきわめ
てすぐれたI2吸着性を有することを見出し、この
改質天然凝灰岩からなる吸着剤で核燃料再処理排
ガスを吸着処理すること、および必要であれば上
記の工程で処理された排ガスを、改質されていな
いモルデナイト系またはクリノプチロライト系天
然凝灰岩からなる吸着剤を用いて吸着酸化処理し
てI2の少ないガス中のNOxを除去することによ
り、水の影響を受けることなく効果的にI2および
必要に応じてNOxを吸着除去できるようにした
方法を提供することを目的としている。
するためになされたもので、モルデナイト系また
はクリノプチロライト系天然凝灰岩を通常の方法
で水素化することによつて得られた改質天然凝灰
岩が、良好な耐酸性とともにNOxよりもきわめ
てすぐれたI2吸着性を有することを見出し、この
改質天然凝灰岩からなる吸着剤で核燃料再処理排
ガスを吸着処理すること、および必要であれば上
記の工程で処理された排ガスを、改質されていな
いモルデナイト系またはクリノプチロライト系天
然凝灰岩からなる吸着剤を用いて吸着酸化処理し
てI2の少ないガス中のNOxを除去することによ
り、水の影響を受けることなく効果的にI2および
必要に応じてNOxを吸着除去できるようにした
方法を提供することを目的としている。
この発明で使用される改質天然凝灰岩は、東北
地方、中国地方、九州地方などで天然に産出する
モルデナイト系またはクリノプチロライト系天然
凝灰岩を適当な方法で水素化および活性化するこ
とによつて得られたものである。この水素化は、
原石を破砕した適当な粒度の粒子を水洗したのち
風乾し、この粒子をたとえば1N−HCl中で100℃
で３時間還流し、ついで水洗および風乾すること
によつて行うことができる。このHCl処理は、該
天然凝灰岩が酸に強いために可能であるが、
NH4Clで処理したのち、加熱してNH3をとばし
て水素化してもよい。この水素化された粒子は、
N2のような不活性ガス中で、たとえば550℃に１
時間加熱することによつて活性化される。このよ
うにして改質された天然凝灰岩は、I2とNOxの共
存下ではNOxよりもI2に対して良好な吸着性を有
することが見出された。
地方、中国地方、九州地方などで天然に産出する
モルデナイト系またはクリノプチロライト系天然
凝灰岩を適当な方法で水素化および活性化するこ
とによつて得られたものである。この水素化は、
原石を破砕した適当な粒度の粒子を水洗したのち
風乾し、この粒子をたとえば1N−HCl中で100℃
で３時間還流し、ついで水洗および風乾すること
によつて行うことができる。このHCl処理は、該
天然凝灰岩が酸に強いために可能であるが、
NH4Clで処理したのち、加熱してNH3をとばし
て水素化してもよい。この水素化された粒子は、
N2のような不活性ガス中で、たとえば550℃に１
時間加熱することによつて活性化される。このよ
うにして改質された天然凝灰岩は、I2とNOxの共
存下ではNOxよりもI2に対して良好な吸着性を有
することが見出された。
図のグラフは、改質によるI2吸着性の変化をし
らべるテストの結果を示している。このテスト
は、適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填
して層高12.7cmの吸着層を形成し、このカラムの
頂部から底部に向けてテストガス144を線速2.3
cm／secで流すことによつて行われた。テストガ
スは、空気（露点−55〜−60℃）をキヤリアガス
とし、その中に0.004容量％のI2を添加したもの
である。この結果から、改質天然凝灰岩吸着剤
が、活性化だけを受けた非改質天然凝灰岩吸着剤
には見られないすぐれたI2吸着性を有しているこ
とが明らかである（図中、〇印が改質、・印が非
改質）。天然凝灰岩が水素化によつてI2吸着性を
示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイ
ズが４〜６Å、クリノプチロライト系のものでは
３〜５Åであるのに対して、水素化されたもので
はポアサイズが約10Åに増大していることから、
このポアサイズの増大によつてI2を吸着する性質
が格段に向上したことが一つの理由であると考え
られる。
らべるテストの結果を示している。このテスト
は、適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填
して層高12.7cmの吸着層を形成し、このカラムの
頂部から底部に向けてテストガス144を線速2.3
cm／secで流すことによつて行われた。テストガ
スは、空気（露点−55〜−60℃）をキヤリアガス
とし、その中に0.004容量％のI2を添加したもの
である。この結果から、改質天然凝灰岩吸着剤
が、活性化だけを受けた非改質天然凝灰岩吸着剤
には見られないすぐれたI2吸着性を有しているこ
とが明らかである（図中、〇印が改質、・印が非
改質）。天然凝灰岩が水素化によつてI2吸着性を
示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイ
ズが４〜６Å、クリノプチロライト系のものでは
３〜５Åであるのに対して、水素化されたもので
はポアサイズが約10Åに増大していることから、
このポアサイズの増大によつてI2を吸着する性質
が格段に向上したことが一つの理由であると考え
られる。
なおゼオライト系吸着剤においては水素化は公
知であり、その技術も一般化しているが、この場
合の水素化は耐酸性の向上を目的とするものであ
り、また通常のゼオライトを水素化してもI2に対
する吸着性はほとんど向上しない。
知であり、その技術も一般化しているが、この場
合の水素化は耐酸性の向上を目的とするものであ
り、また通常のゼオライトを水素化してもI2に対
する吸着性はほとんど向上しない。
上記の改質天然凝灰岩吸着剤からなる吸着層を
通過したガスは、この吸着剤の良好なI2吸着性に
よつてI2をほとんど含まないものとなつている
が、核燃料再処理排ガスに含まれているNOxはI2
により置換展開され追い出されてほとんど吸着さ
れないので、I2を除去するための第１吸着工程に
引続いて、NOxを除去するための第２吸着工程
が必要である。この第２吸着工程は、NOxに対
して吸着性を有する通常の吸着剤を用いて行うこ
とができるが、最も良好な結果は、モルデナイト
系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩に活性
化処理を施した吸着剤を用いた場合に得られる。
この非改質天然凝灰岩吸着剤では、NO2はその
まま吸着されるが、NOは吸着されたのちにNO2
に酸化された形態で保持される。この酸化性態
は、上記の天然凝灰岩に銅、クロム、鉄、コバル
ト、ニツケル等の金属を活性センターとして担持
させておくことによつてさらに向上する。
通過したガスは、この吸着剤の良好なI2吸着性に
よつてI2をほとんど含まないものとなつている
が、核燃料再処理排ガスに含まれているNOxはI2
により置換展開され追い出されてほとんど吸着さ
れないので、I2を除去するための第１吸着工程に
引続いて、NOxを除去するための第２吸着工程
が必要である。この第２吸着工程は、NOxに対
して吸着性を有する通常の吸着剤を用いて行うこ
とができるが、最も良好な結果は、モルデナイト
系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩に活性
化処理を施した吸着剤を用いた場合に得られる。
この非改質天然凝灰岩吸着剤では、NO2はその
まま吸着されるが、NOは吸着されたのちにNO2
に酸化された形態で保持される。この酸化性態
は、上記の天然凝灰岩に銅、クロム、鉄、コバル
ト、ニツケル等の金属を活性センターとして担持
させておくことによつてさらに向上する。
以上のようにこの発明によれば、水素化によつ
て改質されたモルデナイト系またはクリノプチロ
ライト系天然凝灰岩吸着剤を用いて排ガス中のI2
を効果的に除去するようにしたので、以上の処理
でI2の除去を考慮する必要がなくなり、NOxを除
去するための第２吸着工程が容易になる効果が得
られる。また天然凝灰岩は本質的に耐酸性が良好
であるので、処理すべき排ガスがある程度の水分
（たとえば露点約−10℃）を含有していても支障
はなく、前処理としての脱水工程が大幅に簡素化
できる効果も期待される。なおこの発明における
各吸着工程は、複数塔を用いた追込み方式、１塔
を脱着にあてる連続方式にすることが望ましい。
て改質されたモルデナイト系またはクリノプチロ
ライト系天然凝灰岩吸着剤を用いて排ガス中のI2
を効果的に除去するようにしたので、以上の処理
でI2の除去を考慮する必要がなくなり、NOxを除
去するための第２吸着工程が容易になる効果が得
られる。また天然凝灰岩は本質的に耐酸性が良好
であるので、処理すべき排ガスがある程度の水分
（たとえば露点約−10℃）を含有していても支障
はなく、前処理としての脱水工程が大幅に簡素化
できる効果も期待される。なおこの発明における
各吸着工程は、複数塔を用いた追込み方式、１塔
を脱着にあてる連続方式にすることが望ましい。
図は改質天然凝灰岩と非改質天然凝灰岩のI2吸
着特性を示すグラフである。
着特性を示すグラフである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解さ
せる際に発生するI2およびNOxを含む排ガスを処
理する方法において、モルデナイト系またはクリ
ノプチロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤
により上記排ガス中の主としてI2を吸着除去する
ことを特徴とする核燃料再処理排ガスの処理方
法。 ２ 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解さ
せる際に発生するI2およびNOxを含む排ガスを処
理する方法において、モルデナイト系またはクリ
ノプチロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤
により上記排ガス中の主としてI2を吸着除去する
第１吸着工程と、この第１吸着工程を経たガスに
対して、モルデナイト系天然凝灰岩またはクリノ
プチロライト系天然凝灰岩からなる吸着剤による
吸着酸化処理を受けさせて上記ガス中の主として
NOxを除去する第２吸着工程とを備えたことを
特徴とする核燃料再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074661A JPS59198398A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074661A JPS59198398A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198398A JPS59198398A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0214678B2 true JPH0214678B2 (ja) | 1990-04-09 |
Family
ID=13553636
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074661A Granted JPS59198398A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198398A (ja) |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5874664A (ja) * | 1981-10-30 | 1983-05-06 | Nippon Steel Chem Co Ltd | ２，６−ルチジンの分離精製方法 |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074661A patent/JPS59198398A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59198398A (ja) | 1984-11-10 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US3257776A (en) | Process for reducing the concentration of mercury in hydrogen gas | |
| US3658467A (en) | System for total iodine retention | |
| US4913850A (en) | Process for the removal of iodine and organic iodine compounds from gases and vapors using silver-containing zeolite of the faujasite type | |
| JPH05116914A (ja) | 超純粋窒素の製造方法及び装置 | |
| US5075084A (en) | Process for the removal of iodine and iodine compounds from hydrogen-containing gases and vapors | |
| US5190908A (en) | Racked bed for removal of residual mercury from gaseous hydrocarbons | |
| JPS59160534A (ja) | 水銀蒸気吸着剤および水銀蒸気含有気体の処理方法 | |
| JP3824838B2 (ja) | 希ガスの回収方法 | |
| JP3628439B2 (ja) | 酸素−窒素混合ガス中のクリプトンの濃縮法 | |
| JP2018091732A (ja) | 放射性ヨウ素化合物の除去方法及びその吸着剤 | |
| JPS6348573B2 (ja) | ||
| CN101485354A (zh) | 改性钯乙烯吸收剂及其制备方法 | |
| JPS59198396A (ja) | 核燃料再処理排ガスの処理方法 | |
| JPS59198398A (ja) | 核燃料再処理排ガスの処理方法 | |
| JPH0141237B2 (ja) | ||
| JPS59198395A (ja) | 核燃料再処理排ガスの処理方法 | |
| JPH0141239B2 (ja) | ||
| JPH0149000B2 (ja) | ||
| JP3576189B2 (ja) | 悪臭の除去方法と悪臭成分吸着剤 | |
| CN118356913A (zh) | 负载MOFs的沸石分子筛复合材料及其制备方法与应用 | |
| JPS60172348A (ja) | 海水中のウランや工業廃水中の重金属イオンなどの捕集剤並びにその製造法 | |
| JP2662265B2 (ja) | ガス中のアンモニア吸着分離方法 | |
| JPH0567920B2 (ja) | ||
| JP3486767B2 (ja) | 排ガス中の有害物質除去装置、その方法および有害物質除去用活性炭 | |
| JPH0565837B2 (ja) |