JPH02196018A - Ｎｄ↓２ＣｕＯ↓４型酸化物超電導体 - Google Patents
Ｎｄ↓２ＣｕＯ↓４型酸化物超電導体Info
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- JPH02196018A JPH02196018A JP1013918A JP1391889A JPH02196018A JP H02196018 A JPH02196018 A JP H02196018A JP 1013918 A JP1013918 A JP 1013918A JP 1391889 A JP1391889 A JP 1391889A JP H02196018 A JPH02196018 A JP H02196018A
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- JP
- Japan
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- oxide superconductor
- oxygen
- nd2cuo4
- elements
- alkali
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Superconductor Devices And Manufacturing Methods Thereof (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は酸化物超電導体に係り、液体ヘリウム温度（４
Ｋ）以上の温度で利用するのに好適な超電導体に関する
。
Ｋ）以上の温度で利用するのに好適な超電導体に関する
。
これまでに見い出されている銅酸化物超電導体の結晶構
造は、すべてペロブスカイト関連構造に分類される。こ
こで、ペロブスカイトと呼ぶ結晶゛構造には、■銅と酸
素の形作る配位多面体において銅を中心元素として酸素
が八面体６配位の立体配置をとる構造、■銅に配位して
いる酸素が１個もしくは２個欠損して、銅と酸素の形作
る配位多面体の立体配置がピラミツド型５配位もしくは
平面４配位であるような結晶構造、■上記３種類の配位
多面体が積層しているような結晶構造、などが含まれる
。これらペロブスカイト関連構造では、銅の原子座標を
（０，Ｏ，Ｏ）とすると酸素の原子座標は、（１／２．
Ｏ，Ｏ）、（０，１／２．０）、（０，Ｏ，ｚ）（ｚ≠
０）の近傍に位置する。
造は、すべてペロブスカイト関連構造に分類される。こ
こで、ペロブスカイトと呼ぶ結晶゛構造には、■銅と酸
素の形作る配位多面体において銅を中心元素として酸素
が八面体６配位の立体配置をとる構造、■銅に配位して
いる酸素が１個もしくは２個欠損して、銅と酸素の形作
る配位多面体の立体配置がピラミツド型５配位もしくは
平面４配位であるような結晶構造、■上記３種類の配位
多面体が積層しているような結晶構造、などが含まれる
。これらペロブスカイト関連構造では、銅の原子座標を
（０，Ｏ，Ｏ）とすると酸素の原子座標は、（１／２．
Ｏ，Ｏ）、（０，１／２．０）、（０，Ｏ，ｚ）（ｚ≠
０）の近傍に位置する。
一方、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構造では、カチオンの原子座標
は典型的なペロブスカイト関連構造として知られている
Ｌａ２Ｃｕｂ４と、はぼ等価である。しかし、酸素は上
記ペロブスカイト構造とは一部異なる座標に位置し、銅
原子に対して、（１／２，０゜２）および（０，１／２
．ｚ）（ｚ＝ｏおよび２≠０）に位置する。したがって
、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構造は、結晶中に銅と酸素（２＝０
）の形作る平面４配位の立体配置が存在する点ではペロ
ブスカイト関連構造に分類されるが、他の酸素（２≠０
）が八面体６配位の立体配置のいずれの座標にも位置し
ない点で、ペロジスカイ１−構造とは異なる。
は典型的なペロブスカイト関連構造として知られている
Ｌａ２Ｃｕｂ４と、はぼ等価である。しかし、酸素は上
記ペロブスカイト構造とは一部異なる座標に位置し、銅
原子に対して、（１／２，０゜２）および（０，１／２
．ｚ）（ｚ＝ｏおよび２≠０）に位置する。したがって
、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構造は、結晶中に銅と酸素（２＝０
）の形作る平面４配位の立体配置が存在する点ではペロ
ブスカイト関連構造に分類されるが、他の酸素（２≠０
）が八面体６配位の立体配置のいずれの座標にも位置し
ない点で、ペロジスカイ１−構造とは異なる。
銅酸化物超電導体における超電導の発現機構は未だ明ら
かではないが、結晶構造の観点から眺めるといずれの超
電導体においても、平面４配位のクラスターが２次元的
に結合して形成するＣｕ−０平面が、結晶構造中に存在
する。同様の２次元面はＮ ｄ ２ Ｃｕ ＯＩ型構造
においても見られる。
かではないが、結晶構造の観点から眺めるといずれの超
電導体においても、平面４配位のクラスターが２次元的
に結合して形成するＣｕ−０平面が、結晶構造中に存在
する。同様の２次元面はＮ ｄ ２ Ｃｕ ＯＩ型構造
においても見られる。
Ｎｄ２ＣｕＯ４型構造の化合物どして、化学式をＬｎ、
ＣａＯ２で表わしたとき元素Ｌ ｎがＬ ａよりイオン
半径の小さいＮｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄなどが、知らＪ１
４ている。これら化合物に関する記載は、Ｒ，Ｇｒａｎ
ｄｅ、 Ｈｋ、Ｍｕｌｌｅｒ−Ｂｕｓｅｈｂａｕｍ ａ
ｎｄ Ｍ、５ｃｈｉｌＩｅｉｚｅｒ。
ＣａＯ２で表わしたとき元素Ｌ ｎがＬ ａよりイオン
半径の小さいＮｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄなどが、知らＪ１
４ている。これら化合物に関する記載は、Ｒ，Ｇｒａｎ
ｄｅ、 Ｈｋ、Ｍｕｌｌｅｒ−Ｂｕｓｅｈｂａｕｍ ａ
ｎｄ Ｍ、５ｃｈｉｌＩｅｉｚｅｒ。
Ｚ、 ａｎｏｒｇ、 ａｌｌｇ、 Ｃｈｅｗ、、 ４２
８ （１９７７） １２０゜Ｈｋ、Ｍｕｌｌｅｒ−Ｂｕ
ｓｃｈｂａｕｍ ａｎｄ ＷＪｏｌｌｓｃｈｌａＨｅｒ
。
８ （１９７７） １２０゜Ｈｋ、Ｍｕｌｌｅｒ−Ｂｕ
ｓｃｈｂａｕｍ ａｎｄ ＷＪｏｌｌｓｃｈｌａＨｅｒ
。
Ｚ、 ａｎｏｒｇ、 ａｌｌｇ、 Ｃｈｅｗ、 ４１４
（１９７５） ７６゜などに見られる。
（１９７５） ７６゜などに見られる。
いずれにぜよ、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構造の超電導体は見い
出されていない。本発明の目的は、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構
造の超電導体を提供することにある。
出されていない。本発明の目的は、Ｎｄ２Ｃｕｂ４型構
造の超電導体を提供することにある。
まず、Ｃｕ＝０２次元面にホールを導入することを目的
として、希土類元素を、アルカリ土類元素（Ｃａ、Ｓｒ
、Ｂａ）もしくはアルカリ元素（Ｎａ、Ｋ）で一部置換
する。一般に、これら置換体において酸素の格子欠損が
生成しなしつればＣ＋１−０２次元面に有効にホールが
導入される。
として、希土類元素を、アルカリ土類元素（Ｃａ、Ｓｒ
、Ｂａ）もしくはアルカリ元素（Ｎａ、Ｋ）で一部置換
する。一般に、これら置換体において酸素の格子欠損が
生成しなしつればＣ＋１−０２次元面に有効にホールが
導入される。
しかし、アルカリ（土類）元素での置換によって、酸素
の格子欠損が形成されてホールが導入されないことは十
分考えられる。そこで、酸素の格子欠損の形成を防ぐた
めに、１００気圧程度の高圧酸素下での合成も考慮に入
れる。
の格子欠損が形成されてホールが導入されないことは十
分考えられる。そこで、酸素の格子欠損の形成を防ぐた
めに、１００気圧程度の高圧酸素下での合成も考慮に入
れる。
置換量は組成式を（Ｌｎ、−ｘＭｘ）２Ｃｕ０４４（Ｌ
ｎ＝希土類元素、Ｍ＝アルカリ土類もしくはアルカリ元
素）で表わしたとぎ、アルカリ土類元素し３ついては０
．０２≦ｘ≦０．１５、アルカリ元素については０．０
１≦ｘ≦０．０８の範囲が好ましい。但し、２０ Ｋ以
上の高いオンセットＴｃを得るためには、Ｘの範囲は、
アルカリ土類元素については０．０８≦ｘ≦０．１２、
アルカリ元素については０．０４≦ｘ≦０゜０６の範囲
にあることが望ましい。このＸの範囲が規定されること
について、まだ理論的な解明は成されていないが、（Ｔ
ｍａ、５ｒ）２Ｃｕｂ４についても同様のことが知られ
ている。
ｎ＝希土類元素、Ｍ＝アルカリ土類もしくはアルカリ元
素）で表わしたとぎ、アルカリ土類元素し３ついては０
．０２≦ｘ≦０．１５、アルカリ元素については０．０
１≦ｘ≦０．０８の範囲が好ましい。但し、２０ Ｋ以
上の高いオンセットＴｃを得るためには、Ｘの範囲は、
アルカリ土類元素については０．０８≦ｘ≦０．１２、
アルカリ元素については０．０４≦ｘ≦０゜０６の範囲
にあることが望ましい。このＸの範囲が規定されること
について、まだ理論的な解明は成されていないが、（Ｔ
ｍａ、５ｒ）２Ｃｕｂ４についても同様のことが知られ
ている。
化合物は、−船釣な粉体試料を出発原料とし７て用いる
同相反応によって容易に合成される。例えば、希土類元
素については酸化物を、アルカリ及びアルカリ土類元素
については酸化物、炭酸塩。
同相反応によって容易に合成される。例えば、希土類元
素については酸化物を、アルカリ及びアルカリ土類元素
については酸化物、炭酸塩。
過酸化物などを、銅については酸化第２銅を出発原料と
して用いる。各原料粉を目的のカチオン比率にしたがっ
て混合し、空気、酸素中などの酸化性雰囲気で反応が１
−分促進される温度まで加熱して、数時間保持しさらに
反応を促進させる。合成した化合物粉を粉砕、混合した
後錠剤状に成型する。反応を完結させるためにＡｒ、酸
素等の雰囲気でさらに数時間反応させる。反応温度２反
応時間は出発原料７組成９反応雰囲気などによって異な
るが、第１段階の反応については、８００−９５０℃、
第２段階の反応については９００−ｉ−２００℃の温度
範囲が一般的である。反応時間については、６時間以上
１２時間前後が一般的である。
して用いる。各原料粉を目的のカチオン比率にしたがっ
て混合し、空気、酸素中などの酸化性雰囲気で反応が１
−分促進される温度まで加熱して、数時間保持しさらに
反応を促進させる。合成した化合物粉を粉砕、混合した
後錠剤状に成型する。反応を完結させるためにＡｒ、酸
素等の雰囲気でさらに数時間反応させる。反応温度２反
応時間は出発原料７組成９反応雰囲気などによって異な
るが、第１段階の反応については、８００−９５０℃、
第２段階の反応については９００−ｉ−２００℃の温度
範囲が一般的である。反応時間については、６時間以上
１２時間前後が一般的である。
以上の合成の結果、酸素の格子欠損が形成されている場
合には、さきに述べたように高圧酸素下での焼鈍が必要
である。結晶格子中を酸素が十分拡散する温度まで加熱
して、酸素の格子欠損を消滅させる。典型的な温度とし
て、本特許の結晶構造の場合には最低４００℃以上、焼
鈍時間を短くするためには６００℃前後で１２時間前後
焼鈍することが望ましい。
合には、さきに述べたように高圧酸素下での焼鈍が必要
である。結晶格子中を酸素が十分拡散する温度まで加熱
して、酸素の格子欠損を消滅させる。典型的な温度とし
て、本特許の結晶構造の場合には最低４００℃以上、焼
鈍時間を短くするためには６００℃前後で１２時間前後
焼鈍することが望ましい。
希土類元素のうぢ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｔｂは四価を取りうる
ので除外され、Ｔｍ、Ｙ’ｂ、Ｌｕ、Ｓｃはイオン半径
が小さすぎて結晶構造が安定に保たれないので除外され
る。アルカリ（土類）元素のうち、Ｍｇ、Ｂｅ、Ｌｉも
イオン半径が小さすぎるので除外される。つまり、（Ｌ
ｎ、Ｍ）２ＣｕＯ４で表現される化学式について、Ｌｎ
＝Ｎｄ、Ｐｍ。
ので除外され、Ｔｍ、Ｙ’ｂ、Ｌｕ、Ｓｃはイオン半径
が小さすぎて結晶構造が安定に保たれないので除外され
る。アルカリ（土類）元素のうち、Ｍｇ、Ｂｅ、Ｌｉも
イオン半径が小さすぎるので除外される。つまり、（Ｌ
ｎ、Ｍ）２ＣｕＯ４で表現される化学式について、Ｌｎ
＝Ｎｄ、Ｐｍ。
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙ、および、Ｍ
＝Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｎａが構成元素として考えられる
。これらの元素の組合せは多数考えられるが、構成元素
の組合せに関しては何等の制約も課されない。また、こ
れ以外の希土類元素。
＝Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｎａが構成元素として考えられる
。これらの元素の組合せは多数考えられるが、構成元素
の組合せに関しては何等の制約も課されない。また、こ
れ以外の希土類元素。
アルカリ（土類）元素であっても格子定数に有意な増大
をもたらせない程度であれば、結晶中に含まれてもよい
。したがって、一つの化合物中に複数の希土類元素およ
び複数のアルカリ・アルカリ土類元素が含まれてもよい
。
をもたらせない程度であれば、結晶中に含まれてもよい
。したがって、一つの化合物中に複数の希土類元素およ
び複数のアルカリ・アルカリ土類元素が含まれてもよい
。
以下に本発明の実施例を挙げ、さらに詳細に説明する。
まず、酸化第二銅（Ｃｕｂ） 、希土類元素源として酸
化ネオジウム（Ｎｄ、０３）、酸化サマリウム（Ｓｍ２
０．）、酸化ユウロピウム（Ｅｕ２０．）のうちいずれ
か一種、アルカリ土類元素源として炭酸カルシウム（Ｃ
ａＣＯｓ） 、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ□）のう
ちのいずれか一種、アルカリ元素源として過酸化ナトリ
ウム（Ｎａ２０）を化学式％式％１ Ｍ：アルカリ土類元素）もしくは （Ｌｎｏ、 ｓｓＭｏ、 ｏｓ）ｚｃｕｏｙ （Ｌ ｎ
：希土類元素、Ｍ：アルカリ元素）に従って混合した
。次に、各混合粉末を空気中で、８００〜９００℃で１
２時間仮焼した後炉冷した。仮焼粉を粉砕・混合したの
ち錠剤に成型し、Ａｒ気流中８００℃で１２時間反応さ
せて単相の化合物を得た。これを、１気圧酸素気流中も
しくは１００気圧酸素中で８００℃、１２時間加熱した
後炉冷した。
化ネオジウム（Ｎｄ、０３）、酸化サマリウム（Ｓｍ２
０．）、酸化ユウロピウム（Ｅｕ２０．）のうちいずれ
か一種、アルカリ土類元素源として炭酸カルシウム（Ｃ
ａＣＯｓ） 、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ□）のう
ちのいずれか一種、アルカリ元素源として過酸化ナトリ
ウム（Ｎａ２０）を化学式％式％１ Ｍ：アルカリ土類元素）もしくは （Ｌｎｏ、 ｓｓＭｏ、 ｏｓ）ｚｃｕｏｙ （Ｌ ｎ
：希土類元素、Ｍ：アルカリ元素）に従って混合した
。次に、各混合粉末を空気中で、８００〜９００℃で１
２時間仮焼した後炉冷した。仮焼粉を粉砕・混合したの
ち錠剤に成型し、Ａｒ気流中８００℃で１２時間反応さ
せて単相の化合物を得た。これを、１気圧酸素気流中も
しくは１００気圧酸素中で８００℃、１２時間加熱した
後炉冷した。
Ｘ線回折パターンの結果から、合成された相はいずれも
Ｎｄ２ＣｕＯ４型構造であった。また、電量滴定により
銅の平均原子価を求め、化合物中の酸素含有量を概算し
た。直流磁化率の測定から超電導臨界温度および超電導
の体積分率を求めた。
Ｎｄ２ＣｕＯ４型構造であった。また、電量滴定により
銅の平均原子価を求め、化合物中の酸素含有量を概算し
た。直流磁化率の測定から超電導臨界温度および超電導
の体積分率を求めた。
表に全ての試料について、組成２合成条件、オンセット
Ｔｃ（磁化率が負を示しはじめる温度）。
Ｔｃ（磁化率が負を示しはじめる温度）。
ファイナルＴｃ（磁化率が負の一定の値を示しはじめる
温度）、試料中の完全反磁性を示した部分の体積分率、
を合わせて示した。ファイナルＴｃは低いもので１２Ｋ
、高いもので４５にであった。
温度）、試料中の完全反磁性を示した部分の体積分率、
を合わせて示した。ファイナルＴｃは低いもので１２Ｋ
、高いもので４５にであった。
オンセットＴｃは高いもので５３にであったが、常伝導
状態での抵抗率は著しい半導体変化を示した。
状態での抵抗率は著しい半導体変化を示した。
表に挙げていない系、（Ｌｎ、Ｍ）＝ （Ｅ ｒ。
Ｓ ｒ）、（Ｐｍ、Ｓ ｒ）、（Ｐｍ、Ｃａ）、（Ｇｄ
。
。
ｓ ｒＬ （ａｄｔ ｅａ）、（Ｄｙ＋ Ｃａ）、（Ｄ
ｙ。
ｙ。
Ｓ ｒ）、（Ｈｏ、Ｓ ｒ）、（Ｈｏ、Ｃａ）、（Ｅｒ
。
。
Ｓ ｒ）、 （Ｅ ｒ、 Ｃａ）についても実験した結
果、ファイナルＴｃで１５〜４０にの超電導体が得られ
た。また、異なる組成については、アルカリ土類置換系
について、Ｘが０．０８〜０．１２の範囲にあるときは
ｘ＝０．１と同程度のＴｃが得られた。これよりも大き
いＸと小さいＸの場合には、Ｔｃは小さくなり、ｘ＜０
．０１とｘ ＞ ０ 、２の場合にはもはや大きな反磁
性のシグナルは観測されなかった。
果、ファイナルＴｃで１５〜４０にの超電導体が得られ
た。また、異なる組成については、アルカリ土類置換系
について、Ｘが０．０８〜０．１２の範囲にあるときは
ｘ＝０．１と同程度のＴｃが得られた。これよりも大き
いＸと小さいＸの場合には、Ｔｃは小さくなり、ｘ＜０
．０１とｘ ＞ ０ 、２の場合にはもはや大きな反磁
性のシグナルは観測されなかった。
本発明は、Ｎｄ２ＣｕＯ４型構造の超電導体を提供する
ことができる。
ことができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、結晶構造がＮｄ＿２ＣｕＯ＿４型構造であることを
特徴とする酸化物超電導体。 ２、化学式が（Ｌｎ＿１＿−＿ｘＭｘ）＿２ＣｕＯ＿４
＿−＿δ（Ｌｎ＝Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ
、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙ、Ｍ：Ｍ＝Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｎａ）
で表現される特許請求の範囲第１項記載の酸化物超電導
体。 ３、ｘの範囲が０．０１≦ｘ≦０．１５の範囲であるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項ないし第２項記載
の酸化物超電導体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1013918A JPH02196018A (ja) | 1989-01-25 | 1989-01-25 | Ｎｄ↓２ＣｕＯ↓４型酸化物超電導体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1013918A JPH02196018A (ja) | 1989-01-25 | 1989-01-25 | Ｎｄ↓２ＣｕＯ↓４型酸化物超電導体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02196018A true JPH02196018A (ja) | 1990-08-02 |
Family
ID=11846552
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1013918A Pending JPH02196018A (ja) | 1989-01-25 | 1989-01-25 | Ｎｄ↓２ＣｕＯ↓４型酸化物超電導体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02196018A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02296721A (ja) * | 1989-05-12 | 1990-12-07 | Mitsubishi Materials Corp | 酸化物超電導体およびその製造方法 |
-
1989
- 1989-01-25 JP JP1013918A patent/JPH02196018A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02296721A (ja) * | 1989-05-12 | 1990-12-07 | Mitsubishi Materials Corp | 酸化物超電導体およびその製造方法 |
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