JPH02199079A - 焼成用成形体並びに焼成接合用フィルム及び焼成接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、気孔形態や気孔率の制御精度に優れる焼成用
成形体、及びその均質多孔性焼成体、並びにセラミック
製品の接合強度に優れる焼成接合用フィルム、及びその
焼成接合体の製造方法に関する。

発明の背景 断熱材、隔膜材料、触媒担体、固定化酵素吸着担体、電
子材料などとして種々の分野で期待されている多孔性の
セラミック焼成体にあっては、その多孔性の性状が重要
な要因となる。例えば、電子材料分野においてセラミッ
ク焼成体の表面で発生する電子的、化学的変化を電気信
号として取り出す利用形態がある。この場合、信号精度
を高めるためセラミック焼成体の表面における高度な活
性や吸着特性が要求され、これに多孔性の性状が関係し
て気孔の径や形状が可及的に均一であることが望まれる
。

一方、前記の如き機能を有する装置を製造するにあたり
、セラミック製品を接合する技術も必要になる。その場
合、未焼成体を焼成処理下に接合できれば工程を省略で
きて効率的である。

従来の技術及び課題 従来、多孔性のセラミック焼成体としては、粒径の異な
るセラミック粉末を用いてその粒径差で生じた隙間に基
づき多孔性を付与したもの、あるいはセラミック粉末の
成形体中にデンプンやおが屑等の易分解性物質を混入さ
せ、その焼失孔に基づいて多孔性を付与したものが知ら
れていた。

しかしながら、従来物にあっては気孔形態や気孔率を制
御することが困難で再現性に乏しく、気孔の径や形状の
均一性に劣り、また気孔率も区々で均質物の量産が困難
な問題点があった。

一方、未焼成のセラミック製品を用いた焼成接合体の製
造方法としては、接着剤を塗布して仮着しこれを焼成す
る方法、加熱下に結合剤を軟化させて圧着しこれを焼成
する方法が知られていた。

しかしながら、接着剤を塗布する方法では均厚塗布が困
難で焼成接合体にボイドや脹れを生じて被着体間の密着
性に劣り、性能が低下したり、歩留まりに劣る問題点が
あった。また、結合剤の軟化圧着方法にあっては、低温
、低圧処理では接着力不足となり、高温、高圧処理では
未焼成体が変形するため処理時の温度、圧力のコントロ
ールが複雑で困難な問題点があった。また、シート状成
形体の積層に適用した場合、焼成体にソリや収縮を生じ
、寸法精度に劣る問題点もあった。

課題を解決するための手段 本発明は、特殊な配合剤を用いることにより、気孔形態
、気孔率の高精度な制御に成功し、またセラミック粉末
を含有させた接合材により高精度な接着処理を達成して
、上記の課題を克服したものである。

すなわち、本発明は、セラミック粉末を結合剤で保形し
てなる成形体において、その成形体の焼成時に焼失し、
併用の結合剤よりも高い熱分解温度を有する熱分解速度
緩和剤を分散含有させたことを特徴とする焼成用成形体
、及びこれを焼成処理してなることを特徴とする均質多
孔性焼成体、並びに、セラミック粉末を含有し、かつ常
温で感圧接着性を有することを特徴とする焼成接合用フ
ィルム、及びかかる焼成接合用フィルムを介し、前記し
た焼成用成形体又は均質多孔性焼成体を被着体に接着し
て焼成処理することを特徴とする焼成接合体の製造方法
を提供するものである。

作用 上記構成の焼成用成形体とすることによりその焼成過程
において、熱分解速度緩和剤に基づき、結合剤の熱分解
速度が緩和されてセラミック粉末の穏やかな焼成が達成
され、ボイドや脹れ、クラックの発生が防止される。熱
分解速度緩和剤は、結合剤の熱分解後に熱分解して焼失
し、そこに気孔を形成する。その結果、熱分解速度緩和
剤の形態や分散状態ないし混入量が精度よく反映され、
気孔の径や形状、気孔率や収縮率を容易に、かつ広い範
囲にわたり制御することができる。

一方、焼成接合用フィルムは、厚さ調節が容易で、常温
における感圧接着性に基づいて被着体の簡便な仮着を可
能にし、また含有するセラミック粉末に基づいて密着性
、接着強度に優れるセラミック製品の接合を可能にする
。

発明の構成要素の例示 本発明の焼成用成形体は、セラミック粉末、結合剤、熱
分解速度緩和剤の混合物を、プレス成形方式、押出成形
方式、射出成形方式の如き圧粉成形方式などの適宜な成
形方式で任意な形態に成形したものである。シート状成
形体は、スクリーン印刷方式やドクターブレード方式な
どにより効率よく得ることができる。その厚さは、通例
０．３〜２ＩＩＩＩｍ程度とされるが、これに限定され
ない。

セラミック粉末としては目的とする製品の用途に応じ適
宜に選択使用してよい。その例としてはアルミナ粉、ジ
ルコニア粉、チタニア粉、ベリリア粉、チタン酸バリウ
ム粉、チタン酸マグネシウム粉、ムライト粉、ステアタ
イト粉などがあげられる。平均粒径が０．１〜３０μ■
のものが一般に用いられる。均質な多孔体を形成する点
よりは、粒子形態が揃ったものを用いることが好ましい
。

結合剤は、セラミック粉末の成形体を保形するためのも
ので、成形体の焼成時に焼失するものが用いられる。一
般には、ゴム系ポリマ等を含む各種の樹脂などが用いら
れる。その例としては、エチルセルロース、ニトロセル
ロース、アクリル酸やメタクリル酸のアルキルエステル
系樹脂、ポリビニルブチラール系樹脂などがあげられる
。

結合剤の使用量は、セラミック粉末１００重量部あたり
２〜１００重量部が適当である。その使用量が２重量部
未満ではシート等に成形した場合、その成形体にクラッ
クが生じやすいし、１００重量部を超えると成形体を焼
成した場合に脹れやクラックが生じやすくなる。

熱分解速度緩和剤としては、成形体の焼成時に分解ない
し燃焼してガス化ないし灰化することにより焼失し、併
用の、結合剤よりも高い熱分解温度を有するものが用い
られる。その熱分解温度の差は、３０℃以上、就中５０
℃以上あることが適当である。結合剤の熱分解速度を緩
やかにするものほど、焼成体にクラックや変形が生じに
く（て好ましい。

また、化学反応するなどしてセラミックを変質させず、
焼成時に溶融軟化せずに分解ないし燃焼するものが好ま
しい。好ましく用いうる熱分解速度緩和剤としては、エ
ポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂
、キシレン樹脂などで代表される熱硬化性樹脂からなる
粉末などがあげられる。粉末の粒子形態は目的とする気
孔形態に応じて決定される。一般には、平均粒径が２０
０μＩ以下、就中５０ｕｍ以下のものが用いられる。形
状や粒径が均一な熱分解速度緩和剤を用いるほど、気孔
形態の揃った均質な多孔性焼成体を得ることができる。

熱分解速度緩和剤の使用量は、結合剤１００重量部あた
り１０〜１５０重量部、就中４０〜８０重量部が適当で
ある。その使用量が１０重量部未満では結合剤の熱分解
速度が充分に緩和されず、焼成体にボイドや脹れが生じ
やすいし、１５０重量部を超えると成形体にクラックが
生じやすくなる。

セラミック粉末、結合剤、熱分解速度緩和剤の混合は、
有機溶剤等の媒体を用いて行う方式が一般である。通常
、結合剤は溶解するが、熱分解速度緩和剤は溶解しない
有機溶剤を用いて分散混合液に調製される。有機溶剤と
してはキシレン、トルエン、ブタノールなどの通例のも
のを用いてよい。

本発明の均質多孔性焼成体は、熱分解速度緩和剤を分散
含有させた焼成用成形体を焼成処理することにより得る
ことができる。焼成処理条件は、セラミック粉末の種類
や粒径などにより適宜に決定してよい。一般には１００
０〜２０００℃の温度で焼成される。

本発明の焼成接合用フィルムは、セラミック粉末を含有
する常温感圧接着性のフィルムからなる。

セラミック粉末としては適宜なものを用いてよい。被接
合体と同じ組成のものを用いることが接合性などの点で
好ましい。異種のセラミック製品を接合する場合には、
それらの併用系や、各別に含有させた層の積層フィルム
などとしてもよい。

用いるセラミック粉末の平均粒径は０．１〜ｌＯμ−が
適当であり、その使用量は１０〜８０重量％の含有組成
となる量が適当である。その含有割合が１０重量％未満
では充分な接合力が発現せず、被接合体間が接着力不足
となりやすいし、８０重量％を超えるとフィルムとして
取り扱いにくくなる。

焼成接合用フィルムの形成は、例えばアクリル酸やメタ
クリル酸のアルキルエステル系ポリマ、あるいはゴム系
ポリマなどを主成分とする常温で感圧接着性を示す接着
剤と、セラミック粉末を混合し、これをロールコータ等
の適宜な塗工機でセパレータ上や、その他のシート体上
に展開して厚さ３〇−以下、就中５〜２０趨の展開層と
することにより行うことができる。焼成接合用フィルム
の厚さが薄すぎると、形成される焼成接合体が接着強度
不足となりやすく、厚すぎると接合界面にボイドや脹れ
を生じて層間密着性が低下しやすい。

焼成接合用フィルムは、焼成接合体の製造に用いられる
。接合処理は、焼成接合用フィルムを介して被接合体を
圧着し、これを焼成処理することにより行うことができ
る。焼成接合用フィルムは、被接合体の一方又は双方に
予め貼着しておいてもよいし、接合処理時に貼着する方
式でもよい。被接合体には、上記した焼成用成形体の如
き未焼成体や、均質多孔性焼成体の如き焼成体からなる
セラミック製品が用いられる。未焼成体、就中シート状
成形体の場合、従来ではボイドや脹れ、クラックが発生
して密着性の低下や歩留まりの低下を生じやすかっただ
けに、前記の方法はかかる未焼成体の接合に特に有利に
用いられる。その場合、未焼成体を熱分解速度緩和剤を
用いた本発明の焼成用成形体とすることで、より安定し
た接合処理を行うことができる。なお、被接合体におけ
るセラミック組成は異なっていてもよい。

発明の効果 本発明の焼成用成形体によれば、熱分解速度緩和剤を用
いたので、気孔形態、気孔率を高精度に制御でき、気孔
の径や形状の均一性に優れ、所定の気孔率を有する多孔
性焼成体を再現性よく容易に量産することができる。ま
た、焼成によるボイドや脹れ、クラック等が生じに＜＜
、所定の多孔性焼成体を歩留まりよく得ることができる
。

一方、本発明の焼成接合用フィルムによれば、セラミッ
ク製品の接合処理を容易かつ簡単な操作で行うことがで
き、得られた焼成接合体は接着強度に優れている。また
、異種のセラミック製品同士の接合も行うことができる
。

特に、本発明の製造方法によれば、接合界面にボイドや
脹れが発生しに＜（、被接合体の密着性に優れており、
異種セラミック製品の焼成接合体を安定して得ることが
できる。

実施例 実施例１ 平均粒径１　、　Ｏｕｍのアルミナ粉末１００部（重量
部、以下同じ）、エチルセルロース１５部、平均粒径５
μｍで粒の揃ったフェノール樹脂粉末１０部をトルエン
４５部を用いて均一に混合して分散液を調製し、これを
セパレータ上に展開して乾燥させ、厚さ０．２−のシー
ト状成形体を得た。

次に、前記のシート状成形体を１５００℃で１２０分間
焼成処理し、厚さ０．１５−で、ソリのない均質多孔性
焼成体を得た。

得られた均質多孔性焼成体における気孔径は、３〜４趨
であり、気孔の径、形状の均一性に優れていた。また、
その気孔率は４２％であった。

比較例１ フェノール樹脂粉末を用いないほかは実施例１に準じて
シート状成形体を得、これを焼成処理して多孔性焼成体
を得た。

その多孔性焼成体は厚さが０．１４部ｍで、ソリが大き
く、気孔径は１〜４μ糟であり、気孔の径、形状のバラ
ツキが大きかった。また、その気孔率は６％であった。

実施例２ 平均粒径１．ｈｍのアルミナ粉末１００部、ポリメタク
リル酸メチルを主成分とする室温で感圧接着性を有する
接着組成物４３部を、トルエン２００部を用いて均一に
混合して分散液を調製し、これをセパレータ上にロール
コータで展開して乾燥させ、セパレータ付きの厚さ２０
部ｍの焼成接合用フィルムを得た。

次に、前記の焼成接合用フィルムを実施例１で得たシー
ト状成形体に接着したのち、そのセパレータを剥離除去
し、その焼成接合用フィルムを介し実施例１で得た別の
シート状成形体を積層して圧着し、実施例１に準じ焼成
処理して厚さＯＪｎｍで、ソリのない焼成接合体を得た
。

得られた焼成接合体における気孔径は、３〜４ｐ−であ
り、気孔の径、形状の均一性に優れていた。

また、その気孔率は４５％であった。さらに、眉間の接
着力、密着性も良好でボイドや脹れ、クラックは認めら
れなかった。

実施例３ 実施ｆｆ１ｌ　２に準じ、焼成接合用フィルムを用いて
実施例１で得たシート状成形体を、厚さ１＋ｍのジルコ
ニア焼成基板に圧着し、１０００℃で１２０分間焼成処
理して焼成接合体を得た。

得られた焼成接合体における層間の接着力、密着性も良
好でボイドや脹れ、クラックやソリは認められなかった
。

比較例２ 実施例２で得た焼成接合用フィルムに代えて、アルミナ
粉末を含有しないポリメタクリル酸メチルを主成分とす
る室温で感圧接着性を有する接着組成物からなる粘着シ
ートを用いて実施例３に準じ焼成接合体を得た。

その焼成接合体における層間接着力は、手で容易に剥が
せる程度に不十分で、層間にボイドが認められ、密着性
に劣るものであった。

特許出願人　　日東電工株式会社

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、セラミック粉末を結合剤で保形してなる成形体にお
   いて、その成形体の焼成時に焼失し、併用の結合剤より
   も高い熱分解温度を有する熱分解速度緩和剤を分散含有
   させたことを特徴とする焼成用成形体。 ２、請求項１に記載の焼成用成形体を焼成処理してなる
   ことを特徴とする均質多孔性焼成体。 ３、セラミック粉末を含有し、かつ常温で感圧接着性を
   有することを特徴とする焼成接合用フィルム。 ４、請求項１又は２に記載の焼成用成形体又は均質多孔
   性焼成体を、請求項３に記載の焼成接合用フィルムを介
   し被着体に接着して焼成処理することを特徴とする焼成
   接合体の製造方法。