JPH0220121B2 - - Google Patents
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- JPH0220121B2 JPH0220121B2 JP57207900A JP20790082A JPH0220121B2 JP H0220121 B2 JPH0220121 B2 JP H0220121B2 JP 57207900 A JP57207900 A JP 57207900A JP 20790082 A JP20790082 A JP 20790082A JP H0220121 B2 JPH0220121 B2 JP H0220121B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- thermistor
- thermistor element
- temperature
- coating layer
- porous
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Thermistors And Varistors (AREA)
Description
本発明はガスの影響を受けにくい高温用サーミ
スターに関するものである。 最近内燃機関の排気ガス浄化装置用触媒の過熱
防止装置や排気ガスの酸素センサーの温度補償に
高温用サーミスターが用いられ、300〜1000℃で
用いる高温用サーミスターには安定化ZrO2を主
体とする組成物があつたが、1650℃上の高温焼成
を必要とし、又雰囲気中の酸素分圧によつて抵抗
値が変り易い問題があつた。又Ｍ（Alx，Cry，
Fez）2O4の一般式をもつスピネル系もZrO2と共に
高温焼成を必要とし、高温焼成により埋め込まれ
た電極の白金線が脆弱化しそのため直径0.5mm以
上の太い電極線を必要としサーミスター素子を高
価にする難があつた。これらの欠点を改良し、
1600℃以下で焼成でき、従つて電極線の脆弱化が
少なく0.4mmφ以下の細い電極線が使え、耐久性
良く温度係数の安定したサーミスターを得るた
め、本出願人は先にCr2O3−V2O5−TiO2の三成
分から成る高温用サーミスター組成物を出願した
（特願昭54−110932号、特開昭56−37269号）。し
かしながらこの組成物を使用したサーミスター
は、燃焼に供せられる燃料混合気の空燃比が過濃
（リツチ）状態の時発生するカーボンが該素子の
表面に付着すると、１対の電極以外に表面のカー
ボン膜も電極として作用し、見掛けの電極面積の
増加に伴いサーミスター抵抗が低下するという問
題点を有していた。 またチタニアを主成分とする高温用サーミスタ
ーも知られている。このチタニアは600℃前後の
高温に達すると、チタニア自体が酸素に対して活
性をもつに至り抵抗変化に狂いを生じるという欠
点があつた。そこで特開昭56−84541号、55−
158548号、55−162046号ではチタニア表面にガラ
ス層を設けることを提案している。このチタニア
表面のガラス層はガラスが排ガスを遮断し、チタ
ニアの感ガスによる抵抗変化を阻止する。この結
果チタニアは高温サーミスターとして利用でき
る。しかしガラスとチタニアとの熱膨張係数の不
一致により、熱衝撃によりガラスにクラツクが発
生しやすい。又ガラスが高温で流動し、サーミス
ターの抵抗変化が大きくなつてしまうという問題
点を有している。 そこで本発明者らは上記問題点のない高温用サ
ーミスターにつき鋭意検討の結果、サーミスター
素子の表面に固有抵抗が充分高い絶縁被膜を最外
層として施すことにより上記従来の問題点を一挙
に解消し、しかも正確且つ迅速に温度測定ができ
ることを見い出し本発明を完成した。すなわち本
発明の要旨は、内部に１対の電極線を埋設したサ
ーミスター素子の表面に該サーミスター素子を構
成する材料よりも100倍以上固有抵抗が高い多孔
質被膜層を最外層として設けたことを特徴とする
高温用サーミスターにある。 次に本発明について図面を用いて詳細に説明す
るに、第１図は本発明の高温用サーミスターで用
いるサーミスター素子の１実施例を示すものであ
り、１はサーミスター素子であり、安定化ジルコ
ニウム（ZrO2）、Ｍ（Alx，Cry，Fez）2O4の一般式
を有するスピネル系等を使用することもできる
が、特開昭56−37269号で本出願人が開示した次
の組成物から成つていることが好ましい。 すなわちその組成物は、（Ｘ）Cr2O3−（Ｙ）
V2O5−（Ｚ）TiO2で表わされる第２図の三成分
系組成図において、 Ｘ＝99.5 Ｙ＝0.5 Ｚ＝０の点Ａ Ｘ＝70 Ｙ＝30 Ｚ＝０の点Ｂ Ｘ＝0.5 Ｙ＝30 Ｚ＝69.5の点Ｃ Ｘ＝0.5 Ｙ＝0.5 Ｚ＝99.0の点Ｄ を結ぶ線分によつて形成された四角形Ａ，Ｂ，
Ｃ，Ｄの面積内の組成又は該組成の100重量部と、
Al2O3，SiO2，CaO，BaO，MgO及びMnO2の中
から選ばれた１種以上が20重量部以下とよりなる
高温用サーミスター組成物である。 ２はサーミスター素子１に先端が埋設されてい
る電極線であり、サーミスター素子１の表面には
該サーミスター素子１を構成する材料よりも固有
抵抗が100倍以上高い多孔質被膜層３が最外層と
して設けられている。多孔質被膜層３はこのよう
に固有抵抗が高いので、表面付着のカーボンによ
る電流の表面リークを遮断する効果がある。な
お、この効果をより有効に得るために多孔質被膜
層３の固有抵抗は、サーミスター素子１を構成す
る材料の固有抵抗の1000倍以上が好ましい。 また、図示したサーミスターは、サーミスター
素子１の外側には多孔質被膜層３があるのみなの
で、ガスなどの被測定体からサーミスター素子１
へ、熱がほとんど妨害されずに伝わる。そのた
め、このサーミスターは、被測定体の温度変化に
対し鋭敏に応答する。 更に、多孔質被膜層３は、その多孔質という性
質のためにクラツクが発生しにくい。即ち、熱勾
配が生じ、その結果、その一部分が他の部分より
も多く膨張したとしても、その一部分の膨張のか
なりは、空孔の体積を減少するように起きるた
め、熱勾配による歪みに起因するクラツクが発生
しにくい。 多孔質被膜層３の具体的な材料としては、アル
ミナ、シリカ、フオルステライト、スピネル等の
セラミツクが好ましく、このうちでもアルミナは
固有抵抗、耐熱性が高く、多くのサーミスター素
子１を構成する材料との熱膨張特性とも類似して
おり被膜材として優れている。その厚みは5μ以
上あれば表面のカーボンの影響を除外できる。従
つて、あまり厚くする必要性はなく、500μｍ以
下で充分である。 多孔質被膜層３は、その厚さと気孔率とによつ
て、発揮しうる電流の表面リーク防止効果とそれ
自身のクラツクの発生しにくさとが影響をうける
が、両者を総合的に勘案すると、アルミナの場
合、10〜400μで、気孔率10〜40％の多孔膜が良
い結果をもたらす。アルミナ以外の他の材料でも
前記表面リークを疎外する膜でさえあれば同様な
範囲が好ましいと考えられる。 サーミスター素子１に多孔質被膜層３を設ける
には例えば次のようにして行なう。 まずサーミスター素子１を構成する材料の粉末
を金型に入れ、電極線２を粉末中に埋設し、それ
らを共に所定形状にプレスして成形する。次に被
膜材を水に水散させてスラリー状として、このス
ラリー中に得られた成形体をデイツプすることに
よつて、成形体表面に被膜材をコーテイングす
る。この場合被膜厚さはデイツプ回数によつて調
節することができる。このような被膜材が被覆さ
れた成形体は、後の工程で焼成されることとなる
が、焼成前の段階では、被膜材は、焼成後に見ら
れるような多孔質となつているわけでない。焼成
によつて、被膜材を構成する粒子が粒成長や粒子
同士の結合を起こし、適度の気孔が形成されて多
孔質となるのである。ただし、被膜材の原料とな
るスラリーの濃度やスラリー中の粒子の大きさ等
を調整することによつて、被膜材の単位体積当り
の粒子の充填率を適宜調整し、焼成後所望の気孔
率の多孔質被膜層３となるようにする。このよう
に被膜材の単位体積当りの粒子の充填率を適宜調
整することが可能な方法であるならば、被膜材の
形成は、スプレー法等種々の方法が利用できる。
次に電気炉等を用いて1350〜1450℃で１〜２時間
焼結するとサーミスター素子１と被膜層３とが同
時に焼成できる。 このようにして被膜層３が設けられたサーミス
ター素子１は、例えば第３図のように耐熱セメン
ト等の接着剤４によりアルミナ等の碍管５に接合
され、該碍管５は主体金具６に取り付けられ、碍
管５の反対端より電極線が外部に導出されて高温
用サーミスターとされる。 上述のように本発明の高温用サーミスターは、
素子表面に固有抵抗の高い多孔質被膜層を設けた
ものである。そのため空燃比が過濃状態の時発生
するカーボンが付着しても表面リークを遮断する
ので電極として作用せず見掛けの電極面積の増加
とならない。 また、本発明のサーミスターは、サーミスター
素子の外側には多孔質被膜層があるのみなので、
ガスなどの被測定体からサーミスター素子へ、熱
がほとんど妨害されずに伝わる。そのため、本発
明のサーミスターは、被測定体の温度変化に対し
鋭敏に応答し、正確且つ迅速な温度測定が可能で
ある。また被測定体の温度の小さな変化や迅速な
変化をも測定可能である。 更に、保護被膜層は、多孔質であるため、熱に
よる膨張のかなりは空孔の体積減少に寄与するの
で、熱歪に基づくクラツクが生じにくい。 本発明の高温用サーミスターを製造するため
に、前記した方法は、素子と多孔質被膜層とを同
時に焼結するものである。従つてサーミスターを
焼成後、あらためて被膜層をコートするような繁
雑な工程は不要であり、また被膜層とサーミスタ
ー母材は同時に焼結が進むので互いに強固に接合
し、使用中被膜層が剥離することがない。 以下に本発明を実験例により更に詳細に説明す
るが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実
験例により限定されるものではない。 実験例 Cr2O3 80％（重量％、以下同じ）、TiO2 15％、
V2O5 ５％からなるサーミスター組成物を金型に
入れ、0.3φPR線と共に第１図のような形状に粉
末プレスする。 プレス成形体の表面を、Al2O3 92％ホウケイ
酸ガラス ８％、ポリビニルアルコール ３％を
水に分散させたスラリー中に浸し、表面にアルミ
ナ被膜層を付与する。被膜厚みは、デイツプ回数
で制御した。 サーミスター素子及びそれにアルミナ被膜層を
付与したものを、電気炉にて1400℃１時間にて焼
成した。１部のサーミスター素子は比較の為、焼
成後表面に他の絶縁層を被覆した。 サーミスター素子は第３図のように碍管に固定
し、2000c.c.エンジンの排気管中にて空燃比Ａ／Ｆ
＝11，400℃、10時間にて素子表面にカーボン堆
積物を沈着させた。 各試料のサーミスター素子の抵抗値を230℃±
２℃にて測定した結果を第１表に示す。 なお、被膜層を設けないサーミスター素子の固
有抵抗は約１×10Ω・cmであつた。
スターに関するものである。 最近内燃機関の排気ガス浄化装置用触媒の過熱
防止装置や排気ガスの酸素センサーの温度補償に
高温用サーミスターが用いられ、300〜1000℃で
用いる高温用サーミスターには安定化ZrO2を主
体とする組成物があつたが、1650℃上の高温焼成
を必要とし、又雰囲気中の酸素分圧によつて抵抗
値が変り易い問題があつた。又Ｍ（Alx，Cry，
Fez）2O4の一般式をもつスピネル系もZrO2と共に
高温焼成を必要とし、高温焼成により埋め込まれ
た電極の白金線が脆弱化しそのため直径0.5mm以
上の太い電極線を必要としサーミスター素子を高
価にする難があつた。これらの欠点を改良し、
1600℃以下で焼成でき、従つて電極線の脆弱化が
少なく0.4mmφ以下の細い電極線が使え、耐久性
良く温度係数の安定したサーミスターを得るた
め、本出願人は先にCr2O3−V2O5−TiO2の三成
分から成る高温用サーミスター組成物を出願した
（特願昭54−110932号、特開昭56−37269号）。し
かしながらこの組成物を使用したサーミスター
は、燃焼に供せられる燃料混合気の空燃比が過濃
（リツチ）状態の時発生するカーボンが該素子の
表面に付着すると、１対の電極以外に表面のカー
ボン膜も電極として作用し、見掛けの電極面積の
増加に伴いサーミスター抵抗が低下するという問
題点を有していた。 またチタニアを主成分とする高温用サーミスタ
ーも知られている。このチタニアは600℃前後の
高温に達すると、チタニア自体が酸素に対して活
性をもつに至り抵抗変化に狂いを生じるという欠
点があつた。そこで特開昭56−84541号、55−
158548号、55−162046号ではチタニア表面にガラ
ス層を設けることを提案している。このチタニア
表面のガラス層はガラスが排ガスを遮断し、チタ
ニアの感ガスによる抵抗変化を阻止する。この結
果チタニアは高温サーミスターとして利用でき
る。しかしガラスとチタニアとの熱膨張係数の不
一致により、熱衝撃によりガラスにクラツクが発
生しやすい。又ガラスが高温で流動し、サーミス
ターの抵抗変化が大きくなつてしまうという問題
点を有している。 そこで本発明者らは上記問題点のない高温用サ
ーミスターにつき鋭意検討の結果、サーミスター
素子の表面に固有抵抗が充分高い絶縁被膜を最外
層として施すことにより上記従来の問題点を一挙
に解消し、しかも正確且つ迅速に温度測定ができ
ることを見い出し本発明を完成した。すなわち本
発明の要旨は、内部に１対の電極線を埋設したサ
ーミスター素子の表面に該サーミスター素子を構
成する材料よりも100倍以上固有抵抗が高い多孔
質被膜層を最外層として設けたことを特徴とする
高温用サーミスターにある。 次に本発明について図面を用いて詳細に説明す
るに、第１図は本発明の高温用サーミスターで用
いるサーミスター素子の１実施例を示すものであ
り、１はサーミスター素子であり、安定化ジルコ
ニウム（ZrO2）、Ｍ（Alx，Cry，Fez）2O4の一般式
を有するスピネル系等を使用することもできる
が、特開昭56−37269号で本出願人が開示した次
の組成物から成つていることが好ましい。 すなわちその組成物は、（Ｘ）Cr2O3−（Ｙ）
V2O5−（Ｚ）TiO2で表わされる第２図の三成分
系組成図において、 Ｘ＝99.5 Ｙ＝0.5 Ｚ＝０の点Ａ Ｘ＝70 Ｙ＝30 Ｚ＝０の点Ｂ Ｘ＝0.5 Ｙ＝30 Ｚ＝69.5の点Ｃ Ｘ＝0.5 Ｙ＝0.5 Ｚ＝99.0の点Ｄ を結ぶ線分によつて形成された四角形Ａ，Ｂ，
Ｃ，Ｄの面積内の組成又は該組成の100重量部と、
Al2O3，SiO2，CaO，BaO，MgO及びMnO2の中
から選ばれた１種以上が20重量部以下とよりなる
高温用サーミスター組成物である。 ２はサーミスター素子１に先端が埋設されてい
る電極線であり、サーミスター素子１の表面には
該サーミスター素子１を構成する材料よりも固有
抵抗が100倍以上高い多孔質被膜層３が最外層と
して設けられている。多孔質被膜層３はこのよう
に固有抵抗が高いので、表面付着のカーボンによ
る電流の表面リークを遮断する効果がある。な
お、この効果をより有効に得るために多孔質被膜
層３の固有抵抗は、サーミスター素子１を構成す
る材料の固有抵抗の1000倍以上が好ましい。 また、図示したサーミスターは、サーミスター
素子１の外側には多孔質被膜層３があるのみなの
で、ガスなどの被測定体からサーミスター素子１
へ、熱がほとんど妨害されずに伝わる。そのた
め、このサーミスターは、被測定体の温度変化に
対し鋭敏に応答する。 更に、多孔質被膜層３は、その多孔質という性
質のためにクラツクが発生しにくい。即ち、熱勾
配が生じ、その結果、その一部分が他の部分より
も多く膨張したとしても、その一部分の膨張のか
なりは、空孔の体積を減少するように起きるた
め、熱勾配による歪みに起因するクラツクが発生
しにくい。 多孔質被膜層３の具体的な材料としては、アル
ミナ、シリカ、フオルステライト、スピネル等の
セラミツクが好ましく、このうちでもアルミナは
固有抵抗、耐熱性が高く、多くのサーミスター素
子１を構成する材料との熱膨張特性とも類似して
おり被膜材として優れている。その厚みは5μ以
上あれば表面のカーボンの影響を除外できる。従
つて、あまり厚くする必要性はなく、500μｍ以
下で充分である。 多孔質被膜層３は、その厚さと気孔率とによつ
て、発揮しうる電流の表面リーク防止効果とそれ
自身のクラツクの発生しにくさとが影響をうける
が、両者を総合的に勘案すると、アルミナの場
合、10〜400μで、気孔率10〜40％の多孔膜が良
い結果をもたらす。アルミナ以外の他の材料でも
前記表面リークを疎外する膜でさえあれば同様な
範囲が好ましいと考えられる。 サーミスター素子１に多孔質被膜層３を設ける
には例えば次のようにして行なう。 まずサーミスター素子１を構成する材料の粉末
を金型に入れ、電極線２を粉末中に埋設し、それ
らを共に所定形状にプレスして成形する。次に被
膜材を水に水散させてスラリー状として、このス
ラリー中に得られた成形体をデイツプすることに
よつて、成形体表面に被膜材をコーテイングす
る。この場合被膜厚さはデイツプ回数によつて調
節することができる。このような被膜材が被覆さ
れた成形体は、後の工程で焼成されることとなる
が、焼成前の段階では、被膜材は、焼成後に見ら
れるような多孔質となつているわけでない。焼成
によつて、被膜材を構成する粒子が粒成長や粒子
同士の結合を起こし、適度の気孔が形成されて多
孔質となるのである。ただし、被膜材の原料とな
るスラリーの濃度やスラリー中の粒子の大きさ等
を調整することによつて、被膜材の単位体積当り
の粒子の充填率を適宜調整し、焼成後所望の気孔
率の多孔質被膜層３となるようにする。このよう
に被膜材の単位体積当りの粒子の充填率を適宜調
整することが可能な方法であるならば、被膜材の
形成は、スプレー法等種々の方法が利用できる。
次に電気炉等を用いて1350〜1450℃で１〜２時間
焼結するとサーミスター素子１と被膜層３とが同
時に焼成できる。 このようにして被膜層３が設けられたサーミス
ター素子１は、例えば第３図のように耐熱セメン
ト等の接着剤４によりアルミナ等の碍管５に接合
され、該碍管５は主体金具６に取り付けられ、碍
管５の反対端より電極線が外部に導出されて高温
用サーミスターとされる。 上述のように本発明の高温用サーミスターは、
素子表面に固有抵抗の高い多孔質被膜層を設けた
ものである。そのため空燃比が過濃状態の時発生
するカーボンが付着しても表面リークを遮断する
ので電極として作用せず見掛けの電極面積の増加
とならない。 また、本発明のサーミスターは、サーミスター
素子の外側には多孔質被膜層があるのみなので、
ガスなどの被測定体からサーミスター素子へ、熱
がほとんど妨害されずに伝わる。そのため、本発
明のサーミスターは、被測定体の温度変化に対し
鋭敏に応答し、正確且つ迅速な温度測定が可能で
ある。また被測定体の温度の小さな変化や迅速な
変化をも測定可能である。 更に、保護被膜層は、多孔質であるため、熱に
よる膨張のかなりは空孔の体積減少に寄与するの
で、熱歪に基づくクラツクが生じにくい。 本発明の高温用サーミスターを製造するため
に、前記した方法は、素子と多孔質被膜層とを同
時に焼結するものである。従つてサーミスターを
焼成後、あらためて被膜層をコートするような繁
雑な工程は不要であり、また被膜層とサーミスタ
ー母材は同時に焼結が進むので互いに強固に接合
し、使用中被膜層が剥離することがない。 以下に本発明を実験例により更に詳細に説明す
るが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実
験例により限定されるものではない。 実験例 Cr2O3 80％（重量％、以下同じ）、TiO2 15％、
V2O5 ５％からなるサーミスター組成物を金型に
入れ、0.3φPR線と共に第１図のような形状に粉
末プレスする。 プレス成形体の表面を、Al2O3 92％ホウケイ
酸ガラス ８％、ポリビニルアルコール ３％を
水に分散させたスラリー中に浸し、表面にアルミ
ナ被膜層を付与する。被膜厚みは、デイツプ回数
で制御した。 サーミスター素子及びそれにアルミナ被膜層を
付与したものを、電気炉にて1400℃１時間にて焼
成した。１部のサーミスター素子は比較の為、焼
成後表面に他の絶縁層を被覆した。 サーミスター素子は第３図のように碍管に固定
し、2000c.c.エンジンの排気管中にて空燃比Ａ／Ｆ
＝11，400℃、10時間にて素子表面にカーボン堆
積物を沈着させた。 各試料のサーミスター素子の抵抗値を230℃±
２℃にて測定した結果を第１表に示す。 なお、被膜層を設けないサーミスター素子の固
有抵抗は約１×10Ω・cmであつた。
【表】
第１表の結果より被膜層が設けられていない試
料１はカーボン堆積物が沈着すると抵抗値が大幅
に下がつてしまい、また試料８のように被膜層が
ガラス層であると被膜層にクラツクが発生し易い
ことが判つた。また被膜層を設けるのに被膜材を
サーミスター素子の焼成後に被覆すると、被膜層
が剥離し易くなることが判つた。
料１はカーボン堆積物が沈着すると抵抗値が大幅
に下がつてしまい、また試料８のように被膜層が
ガラス層であると被膜層にクラツクが発生し易い
ことが判つた。また被膜層を設けるのに被膜材を
サーミスター素子の焼成後に被覆すると、被膜層
が剥離し易くなることが判つた。
第１図は本発明の高温用サーミスターで用いる
サーミスター素子の実施例を示す断面図、第２図
は本発明の高温用サーミスターで使用することの
できるサーミスター組成物の１例を示す組成図、
第３図は本発明の高温用サーミスターの実施例を
示す一部断面の平面図である。 １……サーミスター素子、２……電極線、３…
…被膜層。
サーミスター素子の実施例を示す断面図、第２図
は本発明の高温用サーミスターで使用することの
できるサーミスター組成物の１例を示す組成図、
第３図は本発明の高温用サーミスターの実施例を
示す一部断面の平面図である。 １……サーミスター素子、２……電極線、３…
…被膜層。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 内部に一対の電極線を埋設したサーミスター
素子の表面に、該サーミスター素子を構成する材
料よりも固有抵抗が100倍以上高い多孔質被膜層
を最外層として設けたことを特徴とする高温用サ
ーミスター。 ２ サーミスター素子を構成する材料が、Cr2O3
−TiO2−V2O5を主成分とする特許請求の範囲第
１項記載の高温用サーミスター。 ３ 多孔質被膜層が、多孔質アルミナを主成分と
する特許請求の範囲第１項記載の高温用サーミス
ター。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20790082A JPS5998501A (ja) | 1982-11-27 | 1982-11-27 | 高温用サーミスター |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20790082A JPS5998501A (ja) | 1982-11-27 | 1982-11-27 | 高温用サーミスター |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5998501A JPS5998501A (ja) | 1984-06-06 |
| JPH0220121B2 true JPH0220121B2 (ja) | 1990-05-08 |
Family
ID=16547429
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20790082A Granted JPS5998501A (ja) | 1982-11-27 | 1982-11-27 | 高温用サーミスター |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5998501A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60185353U (ja) * | 1984-05-17 | 1985-12-09 | 三洋電機株式会社 | プリント基板 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5638042A (en) * | 1979-09-06 | 1981-04-13 | Konishiroku Photo Ind Co Ltd | Color photographic image forming method |
-
1982
- 1982-11-27 JP JP20790082A patent/JPS5998501A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5998501A (ja) | 1984-06-06 |
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