JPH02216090A

JPH02216090A - 核燃料体およびその製造方法

Info

Publication number: JPH02216090A
Application number: JP1036494A
Authority: JP
Inventors: Noboru Furuhata; 降旗　昇; Hideji Yoshimuta; 吉牟田　秀治
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 1989-02-15
Filing date: 1989-02-15
Publication date: 1990-08-28
Anticipated expiration: 2012-11-12
Also published as: JP2675386B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は核燃料体およびその製造方法に関し、さらに詳
しく言うと、高温ガス炉における誤装荷防止のために必
要な濃縮度、製造履歴等の刻印を形成しても刻印の先端
か被覆燃料粒子と接触することかなくて、被覆燃料粒子
の被覆層の破損を招かずに健全性を確実に保持する核燃
料体と、この核燃料体を効率良く得ることのてきる製造
方法とに関する。

［従来技術および発明が解決しようとする課題］高温ガ
ス炉で使用される核燃料体は、一般に被覆燃料粒子を黒
鉛粉末中に分散してなる混合物の成形体からなる。

ここで、被覆燃料粒子は、たとえばウラン、トリウム、
プルトニウム等の核燃料物質からなる直径数百ル程度の
燃料核を、炭化ケイ素、炭化ジルコニウム、熱分解炭素
などからなる層て被覆したものてあり、たとえば燃料核
のまわりを低密度（１，０〜１．２　ｇ／ｃｍ３）の熱
分解炭素層（緩衝層）と高密度（１，８ｇ／ａｍ３）の
等方性熱分解炭素層とて２重に被覆したＢＩＳＯ型、お
よびこのＢＩＳＯ型の２重被覆のまわりに炭化ケイ素層
と高密度等方性熱分解炭素層とを加えて４重に被覆した
ＴＲｌ５Ｏ型等が知られている。

そして、これらの各被覆層は、たとえば■核分裂片損傷
の吸収、■気体状の核分裂生成物（以下、ＦＰと略称す
る。）のガスため、■核燃料スエリンクの吸収、■気体
状ＦＰ閉じ込め耐圧容器、■燃料核やＦＰと炭化ケイ素
層等との反応防止、■粒子の機械的保護、■粒子の構造
強度および寸法安定性の保持、■固体状ＦＰの閉じ込め
、■内層の保護などの役割を有していて、燃料の健全性
を保持するために極めて重要な構成要素である。

このような作用乃至機能を有する被覆層を設けてなる被
覆燃料粒子を用いてなる従来の核燃料体は、たとえば第
６図に示すように、被覆燃料粒子ａを黒鉛マトリックス
材す中に分散して円柱状等の成形体Ａとしたものである
。

一方、核燃料体において、誤装荷を防止するためには、
核燃料体毎に濃縮度、製造履歴等を個別に知ることか不
可欠であるが、それぞれの核燃料体は同一形状、同一寸
法である上に、濃縮度、製造履歴等を非破壊検査により
知ることか困難であるのて、通常、核燃料体毎に刻印を
形成して濃縮度、製造履歴等を個別に表示している。

しかしながら、たとえば第６図に示した従来の核燃料体
において、前記の刻印を形成すると、たとえば第７図に
示すように、刻印部Ｃの先端が被覆粒子ａに接触して、
前述の種々の作用乃至機能を有する被覆層を破損してし
まうことかあるという問題かある。

そして、この問題は核燃料体の健全性を損ねるというさ
らに深刻な問題を招く。

本発明は前記の事情に基いてなされたものである。

本発明の目的は、高温ガス炉への誤装荷を防止するため
に極めて重要な濃縮度、製造履歴等の情報を刻印により
表示しても、被覆粒子の被覆層を破損することがなくて
、健全性を保持することのできる核燃料体と、このよう
な利点を有する核燃料体を効率良く得ることのできる製
造方法とを提供することにある。

［課題を解決するための手段〕前記課題を解決するために、鋭意検討を重ねた結果、成
形体の端部に黒鉛マトリックス材からなる特定の層を設
けてなる核燃料体は、濃縮度、製造履歴等の情報を刻印
により表示しても、刻印の先端が被覆粒子と接触するこ
とかないので、被覆粒子の被覆層を破損することかなく
て健全性を確実に保持することかてきること、およびこ
のような利点を有する核燃料体は特定の製造方法により
効率良く得ることかてきることを見い出して１本発明に
到達した。

請求項１の発明の構成は、被覆燃料粒子をマトリックス
材中に含有する柱状成形体の端部に黒鉛マトリックス材
からなる刻印形成層を備えることを特徴とする核燃料体
てあり、請求項２の発明の構成は、結合剤を含有する黒鉛マトリ
ックス材を未硬化状態て板状にプレス成形してなる黒鉛
マトリックス部材を、ダイス内の端部に装填した後、被
覆燃料粒子の表面にマトリックス材を付着させてなるオ
ーバーコート粒子を前記ダイス内に充填して温間プレス
成形することを特徴とする請求項ｌに記載の核燃料体の
製造方法である。

請求項１に記載の核燃料体は、たとえば第１図に示すよ
うに、被覆燃料粒子１をマトリックス材２中に分散した
柱状成形体３の端部に黒鉛マトリックス材２′からなる
刻印形成層４を備える。

前記被覆燃料粒子には特に制限はなく、たとえばＢＩＳ
Ｏ型、ＴＲｌ５Ｏ型などの従来より公知の被覆燃料粒子
をいずれも好適例として挙げることかてきるし、本出願
人か前に提案した硬化オーバーコート被覆燃料粒子を好
適例として挙げることもできる。

ここで、前記硬化オーバーコート被覆燃料粒子は、たと
えばＢＩＳＯ型、ＴＲｌ５Ｏ型などの被覆燃料粒子の表
面を、黒鉛粉末とフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂とを
含有するマトリックス材を硬化してなる硬化オーバーコ
ート層て被覆してなり、被覆層の破損率か一段と低下し
た被覆燃料粒子である。

前記７１〜リツクス材は、少なくとも黒鉛粉末と結合剤
とを含有する。

前記黒鉛粉末の平均粒径は、通常、２０〜３Ｊｔｍであ
る。

前記結合剤としては、たとえば、フェノール樹脂、ユリ
ア樹脂、メラミン樹脂、キシレン樹脂、ポリエステル樹
脂、エポキシ極脂、ウレタン樹脂などの熱硬化性樹脂か
挙げられる。

これらの中ても、好ましいのはフェノール樹脂てあり、
特に好ましいのはノボラック型フェノール樹脂である。

前記熱硬化性樹脂はアセトン煮沸加熱てのゲル残存物の
残存率が７０重量％以上であることか好ましい。アセ１
〜ン煮沸加熱でのゲル残存物の残存率が７０重量％以」
二であると、プレス時の変形か少ないからである。

前記マ）〜リックス材における前記黒鉛粉末と前記結合
剤との配合割合は、（黒鉛粉末）：（結合剤）の重量比
て、通常、９：１〜６：４の範囲てあり、好ましくは８
．５　：　１．５〜７：３である。

前記マトリックス材は、前記黒鉛粉末および前記結合剤
の他に、粉体成形に一般に用いられる、たとえばステア
リン酸、ステアリン酸亜鉛等の潤滑剤などの添加剤を含
有していてもよい。

請求項１に記載の核燃料体は、前記被覆燃料粒子を前記
マトリックス材中に分散して柱状成形体にしてなる。

前記柱状成形体の形状としては、たとえば中実角柱状、
中空角柱状、中実円柱状、中空円柱状などが挙げられる
。

これらの中ても、好ましい形状は中実円柱状、および第
３図（イ）および同図（ロ）に示したような中空円柱状
工ある。

請求項１に記載の核燃料体においては、前記柱状成形体
の端部に、黒鉛マトリックス材からなる刻印形成層を備
える。

前記刻印形成層は、たとえば濃縮度や製造履歴等の情報
を刻印により表示する層てあり、前記被覆燃料粒子を含
有しないのて、刻印の先端部と前記被覆粒子との接触を
防止して、刻印により前記被覆燃料粒子における被覆層
が破損するのを防止する作用乃至機能を有する。

このような作用乃至機能を有する前記黒鉛形成層は、前
記黒鉛マトリックス材により形成することかできる。

前記黒鉛マトリックス材は、少なくとも黒鉛粉末と結合
剤とを含有するものであればよく、通常は前記柱状成形
体を構成する前記マトリックス材と同一の組成を有する
混合物を好適に用いることかてきる。また、前記黒鉛マ
トリックス材は、前記マトリックス材と異なる組成を有
する混合物であってもよい。

前記刻印形成層の厚みは、刻印を形成する溝の深さ以上
であることか重要ではあるが、刻印を形成する溝の深さ
により相違するので一概に決定することばてきない。通
常は、１〜２　ｍ　ｍ程度て充分である。前記刻印形成
層の厚みか、刻印を形成する溝の深さに満たないと、刻
印の先端と前記成形体を構成する前記被覆燃料粒子とが
接触することになるのて、本発明の目的を達成すること
がてきない。

前記柱状成形体と前記刻印形成層とは、一体に形成され
、前記成形体における前記マトリックス材中の結合剤お
よび前記刻印形成層を構成する前記黒鉛マトリックス材
中の結合剤の作用により互いに固着する。

なお、前記刻印形成層は前記柱状成形体の一方の端面に
のみ設けてもよいし、前記柱状成形体の両端面に設けて
もよい。

かかる構成からなる請求項１に記載の核燃料体は、誤装
荷を防止するために不可欠の情報である濃縮度、製造履
歴等を刻印により表示しても、刻印の先端と被覆燃料粒
子とか直接に接触することがなくて、健全性を確実に保
持することのてきる核燃料体であり、高温ガス炉て好適
に使用することかてきる。

そして、このような利点を有する請求項１に記載の核燃
料体は、たとえば温間ブレス成形法、押出成形法、射出
成形法などの成形法により成形することか可能であるか
、特に、次に詳述する請求項２に記載の方法を好適に採
用して、効率良く製造することかできる。

請求項２に記載の方法において、使用に供される前記黒
鉛マトリックス材は、請求項１に記載の核燃料体におけ
る前述の黒鉛マトリックス材を板状にプレス成形して得
ることかてきる。

前記黒鉛マトリックス部材をプレス成形するに際し、重
要な点は前記黒鉛マトリックス材を硬化させないことに
ある。

前記黒鉛マトリックス材を硬化させると、後に詳述する
温間プレス成形によっては前記黒鉛マトリックス部材を
核燃料体の端部に固着することか困難になる。

前記黒鉛マトリックス材を未硬化状態て板状に成形する
前記プレス成形は、前記黒鉛マトリックス材中の前記結
合剤を硬化させない温度での温間プレス成形法を好適に
採用して達成することかてきる。

ここて、「未硬化状態」とは、硬化か未だ完了していな
い状態の意てあり、硬化か開始している場合も含む。

たとえば前記黒鉛マトリックス材か前記黒鉛粉末とフェ
ノール樹脂とからなる場合には、温度１００°Ｃ程度の
条件て温間プレス成形すればよい。

なお、前記黒鉛マトリックス部材の成形に冷間プレス成
形法を採用すると、前記黒鉛マトリックス材間の結合が
充分てはなく、所望の形状の黒鉛７１−リックス部材か
得られないことかある。

前記黒鉛マトリックス部材は、所期の核燃料体の端面の
形状と合同形に形成する。すなわち、核燃料体の所期の
形状か中実円柱形であれば、その端面の形状は円形にな
るから、前記黒鉛マトリックス部材を円板状に形成する
必要かあるし、核燃料体の所期の形状か中空円柱形てあ
れば、その端面の形状はトーナッツ状になるから、前記
黒鉛７１〜リックス部材をトーナッツ状に形成する必要
かある。

前記黒鉛マトリックス部材の厚みは、請求項１に記載し
た核燃料体における前記刻印形成層の厚みに対して温間
プレスによる縮みしろを見込んてあり、１．５〜２．５
ｍｍ程度て充分である。

また、前記黒鉛マトリックス部材の密度は、核燃料体に
おける被覆燃料粒子の所定の充填率およびマトリックス
材の所定の密度に応じて、たとえばプレス圧、前記黒鉛
マトリックス材の充填量等を選定して適宜に調整すれば
よい。

本発明の方法においては、たとえば第２図に示すように
、黒鉛マトリックス部材５を筒状のダイス１０内の端部
、すなわち上バンチ２１側および下パンチ２２側のいず
れか一方またはその双方に装填し、次いて、このダイス
１０内における黒鉛マトリックス部材５と下パンチ２２
とか形成する空間もしくは上パンチ２１側および下バン
チ２２側のそれぞれ装填された黒鉛マトリックス部材５
間に、被覆燃料粒子１の表面にマトリックス材２を付着
させてなるオーバーコート粒子６を充填する。

前記オーバーコート粒子は、たとえば回転ドラム中で被
覆燃料粒子の表面にマトリックス材を均一に伺着させる
ことにより得ることかできる。

使用に供することのてきる前記被覆燃料粒子およびマト
リックス材は、それぞれ請求項１に記載した核燃料体に
おける前記被覆燃料粒子および前記マトリックス材と同
様である。

前記オーバーコート粒子において、前記被覆燃料粒子の
表面に形成されるマトリックス材層の厚みは、所望の充
填率により相違するのて一概に決定することはてきない
か、通常、２００　ヘ一４００　ルｍ、好ましくは２５
０〜３００　川ｍである。

本発明の方法においては、前記黒鉛マトリックス部材と
前記オーバーコート粒子とを一体に温間プレス成形して
、請求項１に記載の核燃料体を形成する。

ここて、前記黒鉛マトリックス部材を予め成形しないで
、前記黒鉛マトリックス部材を形成すべき前記黒鉛マト
リックス材を粉体のままて前記ダイス内に充填すると、
均一な厚みに充填することか困難であるとともに、上下
パンチの移動によって前記黒鉛マトリックス材の粉体と
前記オーバーコート粒子とか混ざりあうのでプレス成形
により均一な厚みを有する黒鉛マトリックス層を形成す
ることかてきない。

前記温間プレス成形における温度は、通常、１００〜２
００℃、好ましくは１３０〜１９０°Ｃである。

この温度か１００°Ｃよりも低いと、前記黒鉛マトリッ
クス部材の固着が充分てはなかったり、所望形状の成形
体が得られなかったりする。一方２００°Ｃを超えても
それに相当する効果は奏されず、かえってエネルギー効
率の点て不利になる。

また、前記温間ブレス成形における成形圧は、通常、２
０〜５０ｋｇ／ｃｏ＋２、好ましくは２０〜３０ｋｇ／
Ｃｌ１１２である。

この成形圧か２０ｋｇ／ｃ＋ｎ２よりも低いと、所望形
状の成形体か得られないことかある。一方、５０ｋｇ／
ｃ１ｇ２を超えると、前記被覆粒子における被覆層の破
損を招くことがある。

この温間ブレス成形により、前記黒鉛マトリックス部材
と前記オーバーコート粒子を構成するマトリック材とか
流動、硬化して端部に前記黒鉛マトリックス部材からな
る層を有する成形体を得ることかてきる。

こりようにして得られる成形体は、その後、常法にした
かって焼結処理を行なうことにより核燃料体とされる。

すなわち、前記焼結処理は、通常、温度１７００〜１８
００°Ｃて１〜２時間保持することにより達成可能であ
る。

前記焼結処理により、前記黒鉛マトリック材および前記
マトリックス材中の有機物が炭化して、黒鉛マトリック
スとなり、被覆燃料粒子および黒鉛マトリックスからな
る核燃料体を得ることかてきる。

本発明の方法により製造される核燃料体は、黒鉛マトリ
ックス材よりなる前記黒鉛マトリックス部材を用いてな
る刻印形成層を備えるものてあり、この刻印形成層の層
厚の範囲で、たとえば濃縮度、製造履歴等の刻印を形成
することにより、刻印の先端と被覆燃料粒子との接触を
防止して、被覆燃料粒子の被覆層の破損を防止すること
か可能である。

前記の刻印を形成する手段には、特に制限はなく、たと
えば前記温間ブレス成形において刻印用の凹凸を設けた
パンチを使用したり、前記温間プレス成形後に、刻字機
、振動ペンなどを使用したり、あるいはレーザー法を採
用したりして刻印を形成することかてきる。いずれの方
法によるにせよ、刻印の深さは前記刻印形成層を超えな
いことか重要である。刻印の深さか前記刻印形成層を超
えると、刻印の先端か前記被覆燃料粒子と接触して前記
被覆燃料粒子における被覆層の破損を招くことかある。

未発明の方法により製造される核燃料体は、たとえば高
温ガス炉て健全性を確実に保持しつつ好適に使用するこ
とがてきる。

［実施例］次に１本発明の実施例および比較例を示し、本発明につ
いてさらに具体的に説明する。

（実施例１）黒鉛粉末とフェノール樹脂とからなり、その含有割合か
黒鉛粉末８０重量％、フェノール樹脂２０重量％である
黒鉛マトリックス材２′を、第４図に示したようにダイ
ス１０内の上バンチ２１および下パンチ２２て形成され
る空間に充填し、成形圧２０ｋｇ／ｃｍ２、温度１００
°Ｃの条件の温間ブレス成形を行なって、厚み１．５１
１ｍ　、密度１．７２ｇ／ｃｍ３の黒鉛マトリックス部
材５を製造した。

次いて、第２図に示すように、この黒鉛マトリックス部
材５をダイス１０内の上パンチ２１側に装填するととと
もに、ダイス１０内の黒鉛マトリックス部材５と下バン
チ２２とて形成される空間にオーバーコート粒子６を充
填し、成形圧：１０ｋｇ／ｃｍ２、温度１９０°Ｃの条
件の温間ブレス成形を行なって黒鉛マトリックス部材５
よりなる刻印形成層４を端部に備える中実円筒状の成形
体を得た。

なお、オーバーコート粒子は次のようにして調製した。

すなわち、二酸化ウランの核に、常法にしたかって炭素
および炭化ケイ素を含有するセラミックスを熱分解蒸着
により被覆してなる直径９００μｍの被覆燃料粒子に、
黒鉛粉末８０重量％、フェノール樹脂２０重量％の組成
からなるマトリック材を、エタノールを噴霧しながら厚
み３０ＯｐＬｍになるまで均一に付着させて、オーバー
コート粒子とした。

その後、前記成形体を、真空中て１．８００°Ｃまて昇
温し、１時間保持する焼結処理を行なった。

次いて、レーザー法により前記刻印形成層４に濃縮度お
よび製造履歴の刻印を深さ（］、３３ｍ１て形成して刻
印を形成しでなる核燃料体を得た。

得られた核燃料体を温度８００°Ｃの条件て焙焼し、得
られた被覆燃料粒子を硝酸に浸漬して溶出したウランを
分析し、破損率を調べた。ここて、破損率とは、被覆燃
料粒子における炭化ケイ素層（セラミックス層）の破損
率である。

その結果、核燃料体における被覆粒子の被覆層の破損率
は２．Ｉ　Ｘ　１０−６てあった。

（比較例１）記実施例１におけるのと同様のオーバーコート粒子６を
、第５図に示すように、ライス１０内の」下パンチ２１
および下パンチ２２て形成される空間に充填し、成形圧
３０ｋｇ／ｃｍ２、温度１９０８Ｃの条件の温間プレス
成形を行なって中実円筒状の成形体を得た。

その後、前記成形体を、真空中て１．８００°ＣまてＡ
温し、１時間保持する焼結処理を行なって焼結体を得た
。

次いて、レーザー法によりこの焼結体の端部に濃縮度お
よび製造履歴の刻印゛を深さ０．３ｍｍて形成して刻印
を形成してなる核燃料体を得た。

得られた核燃料体につき、前記実施例１と同様にして破
損率を調べた。

その結果、核燃料体における被覆粒子の被覆層の破損率
は７．７　Ｘｌ０−５てあった。

（比較例２）前記比較例１において、刻印を形成しなかったほかは前
記比較例１と同様にして核燃料体を製造し、得られた核
燃料体につき、前記実施例１と同様にして破損率を調べ
た。

その結果、核燃料体における被覆粒子の被覆層の破損率
は２．Ｉ　Ｘｌ０−６てあった。

（評価）実施例１、比較例１および比較例２の結果から明らかな
ように、請求項２に記載の製造方法を採用して得られた
請求項１に記載の核燃料体は、刻印を形成しても被覆粒
子における被覆層の破損かなくて、健全性が確実に保持
されていることを確認した。

［発明の効果コ（１）　　請求項１の発明によると、端部に黒鉛マトリ
ックス材からなる刻印形成層を備えるのて、この刻印形
成層の厚みの範囲て刻印を形成すれば、刻印の先端と被
覆燃料粒子との接触を防止することか可能であり、刻印
により被覆燃料粒子の被覆層に破損を招くことかなくて
健全性を確実に保持することのてきる核燃料体を提供す
ることかてきる。

（２）　　請求項２の発明によると、予め均一な厚みに
成形してなる黒鉛マトリックス部材と特定のオーバーコ
ート粒子とを温間プレス成形により一体に成形するのて
、前述のような利点を有する工業的に有用な請求項１に
記載の核燃料体を優れた再現性の下に効率良く得ること
のてきる核燃料体の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は請求項１に記載の核燃料体の一例を示す説明図
、第２図は請求項２に記載の製造方法における黒鉛マト
リックス部材およびオーバーコート粒子のダイス内ての
充填状態を示す説明図、第３図（イ）は請求項１に記載
の核燃料体の他の一例を示す正面図、同図（ロ）はその
平面図、第４図は請求項２に記載の製造方法における黒
鉛マトリックス部材のプレス成形を示す説明図、第５図
は従来の核燃料体のプレス成形を示す説明図、第６図は
従来の核燃料体の一例を示す説明図、第７図は同しくそ
の核燃料体における刻印と被覆燃料粒子との関係を示す
説明図である。１・・・被覆燃料粒子、２・・・マトリックス材、２′
・・・黒鉛マトリックス材、３・・・柱状成形体、４・
・・刻印形成層、５・・・黒鉛マトリックス部材、１Ｏ・・ダイス・オーバーコート粒子、（Ｎ ○ Ｏ

Claims

【特許請求の範囲】

（１）被覆燃料粒子をマトリックス材中に含有する柱状
成形体の端部に黒鉛マトリックス材からなる刻印形成層
を備えることを特徴とする核燃料体。
（２）結合剤を含有する黒鉛マトリックス材を未硬化状
態で板状にプレス成形してなる黒鉛マトリックス部材を
、ダイス内の端部に装填した後、被覆燃料粒子の表面に
マトリックス材を付着させてなるオーバーコート粒子を
前記ダイス内に充填して温間プレス成形することを特徴
とする請求項１に記載の核燃料体の製造方法。