JPH06265669A

JPH06265669A - 一体型燃料の製造方法

Info

Publication number: JPH06265669A
Application number: JP5053997A
Authority: JP
Inventors: Yasushi Oda; 耕史小田
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 1993-03-15
Filing date: 1993-03-15
Publication date: 1994-09-22

Abstract

(57)【要約】【目的】この発明は、オーバーコート被覆燃料粒子を
有してなる燃料部と黒鉛粒子を有してなる燃料スリーブ
部との間に割れや剥離が生じにくい、原子力発電に好適
な一体型燃料を簡便かつ容易に製造することのできる、
一体型燃料の製造方法を提供することを目的とする。【構成】前記目的を達成するための一体型燃料の製造
方法は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末及び結合剤を有
するマトリックス材をオーバーコートしてなるオ−バ−
コ−ト被覆燃料粒子と、黒鉛粉末を有してなる黒鉛粒子
とを、一体型燃料の型中に充填し、これを成形すると共
に焼成することを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、原子力発電に用いる
一体型燃料の製造方法に関し、更に詳しくは、使用時
に、オーバーコート被覆燃料粒子を有してなる燃料部と
黒鉛粒子を有してなる燃料スリーブ部との間に割れや剥
離が発生しにくく、燃料内に生じる温度差の減少及び熱
伝達能の向上を図ることができる、原子力発電に好適な
一体型燃料の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術と発明が解決しようとする課題】従来か
ら、高温ガス炉等における核燃料体には、オーバーコー
ト被覆燃料粒子を成形した燃料コンパクトが使用されて
いる。前記オーバーコート被覆燃料粒子は、被覆燃料粒
子の表面に黒鉛粉末及び熱硬化性樹脂等の結合剤からな
るマトリックス材をオーバーコートすることにより得ら
れる。前記被覆燃料粒子は、通常、ウラン、トリウム、
プルトニウム等の核燃料物質からなる燃料核の表面に、
炭化ケイ素、炭化ジルコニウム等のセラミックスや炭素
（例えば熱分解炭素）等をコートし、被覆層を形成する
ことにより得られる。前記被覆層は、原子炉運転中に生
じる核分裂生成物の放出を防止するための障壁層になる
等の、核燃料の健全性を保持する重要な機能を有する。

【０００３】近時、かかるオーバーコート被覆燃料粒子
を有する燃料部に黒鉛焼成体である燃料スリーブ部が覆
設されてなり、前記燃焼部と前記燃料スリーブ部との間
が連続的かつ一体的に成形・焼成されてなる一体型燃料
が、核燃料体として好適に使用されている。

【０００４】ところで、この一体型燃料は、従来におい
ては以下のような方法により製造されていた。即ち、先
ず、結合剤を含有する黒鉛粉末からなる黒鉛粒子を調製
する。そして、例えば図２に示すような、中子６を有す
る円筒状のゴム製の型５に前記黒鉛粒子２を充填し、こ
れをラバープレス法に従い一次成形することにより、図
３に示す中空の燃料スリーブ部８を得る。次に、図４に
示すように、前記燃料スリーブ部８における中空部９に
オーバーコート被覆燃料粒子１を充填すると共に、前記
燃料スリーブ部８の両端部に、前記黒鉛粒子をプレス成
形して得た円盤状の端栓部７を配置する。その後、これ
を前記ゴム製の型５中で再びラバープレス法に従い二次
成形することにより、例えば図５に示すような、オーバ
ーコート被覆燃料粒子を有してなる燃料部１０と黒鉛粒
子を有してなる燃料スリーブ部８とを有する一体型燃料
の成形体３を得る。そして、この一体型燃料の成形体を
焼成した後、その外面を機械加工することにより、一体
型燃料を製造する方法である。

【０００５】しかしながら、かかる従来における一体型
燃料の製造方法には、以下のような問題がある。即ち、
一体型燃料における燃料部と燃料スリーブ部とをそれぞ
れ別々に成形しているので、先に成形した燃料スリーブ
部と後から成形する燃料部との間に密度差が生じ、燃料
部と燃料スリーブ部との間に割れや剥離が発生しやすい
という問題である。前記割れや剥離の生じた一体型燃料
は、高温ガス炉等において使用する場合、一体型燃料内
に生じる温度差を減少させることができず、また熱伝達
能の向上を図ることもできないので好ましくない。

【０００６】この発明は、前記問題を解決すると共に、
使用時に、オーバーコート被覆燃料粒子を有する燃料部
と黒鉛粒子を有するスリーブ部との間に割れや剥離が生
じにくく、燃料内に生じる温度差の減少及び熱伝達能の
向上を図ることができる、原子力発電に好適な一体型燃
料を簡便かつ容易に製造する、一体型燃料の製造方法を
提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】前記課題を達成するため
にこの発明の発明者が鋭意検討を重ねた結果、以下の知
見を得た。即ち、特定のオーバーコート被覆燃料粒子及
び黒鉛粒子を型に充填し、これらを一体として同時に成
形し焼成すると、オーバーコート被覆燃料粒子を有して
なる燃料部と黒鉛粒子を有してなる燃料スリーブ部との
間に割れや剥離が生じにくい核燃料体を簡便かつ容易に
製造することができる。更に、この核燃料体は、その使
用時に燃料内に生じる温度差の減少及び熱伝達能の向上
を図ることができるので原子力発電に好適である。

【０００８】この発明は、この発明者のかかる知見から
到達したものである。

【０００９】前記課題を解決するための請求項１に記載
の発明は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末及び結合剤を
有するマトリックス材をオーバーコートしてなるオ−バ
−コ−ト被覆燃料粒子と、黒鉛粉末を有してなる黒鉛粒
子とを、一体型燃料の型中に充填し、これを成形すると
共に焼成することを特徴とする一体型燃料の製造方法で
ある。

【００１０】以下、この発明に係る一体型燃料の製造方
法につき詳細に説明する。

【００１１】（Ａ）オーバーコート被覆燃料粒子この発明においては、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末及
び熱硬化性樹脂等の結合材を有するマトリックス材をオ
ーバーコートしてなるオーバーコート被覆燃料粒子を用
いる。

【００１２】前記被覆燃料粒子としては、例えば、高温
ガス炉等で使用する核燃料体に通常用いられているそれ
自体公知の被覆燃料粒子が挙げられる。前記被覆燃料粒
子の平均粒径としては、通常８００〜９００μｍであ
る。

【００１３】前記被覆燃料粒子は、核燃料物質からなる
燃料核の表面に、炭化ケイ素、炭化ジルコニウム等のセ
ラミックスや炭素（熱分解炭素）等を被覆することによ
り被覆層を形成した粒子である。

【００１４】前記被覆燃料粒子における燃料核は、ウラ
ン、トリウム、プルトニウム等を含有する核燃料物質か
らなる。これらとしては、例えば、平均粒径４００〜６
００μｍのウラン、トリウム、プルトニウム等の酸化物
粒子が挙げられる。

【００１５】前記被覆燃料粒子における被覆層は、原子
炉運転中に生じる核分裂生成物の放出を防止するための
障壁層になる等の機能を有するので、高温ガス炉等で使
用される核燃料体においては、核燃料の健全性を保持す
る上で重要である。前記被覆層は、単層でもあるいは複
数層で形成されていてもよく特に制限はない。被覆層が
複数の層から形成されるものとしては、例えば、ＢＩＳ
Ｏ型、ＴＲＩＳＯ型等が挙げられる。前記被覆層の層厚
としては、通常１５０〜２５０μｍである。

【００１６】前記マトリックス材は、黒鉛粉末及び熱硬
化性樹脂等の結合剤を含有する。

【００１７】前記黒鉛粉末としては、特に制限はなく、
それ自体公知のものを使用することができる。前記黒鉛
粉末の平均粒径としては、通常２０〜３０μｍである。

【００１８】前記結合剤としては、熱硬化性樹脂、熱軟
化性樹脂等を用いることができるが、焼成段階での成形
体の変形を防止するためには熱硬化性樹脂を用いるのが
好ましい。

【００１９】前記熱硬化性樹脂としては、例えばフェノ
ール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、キシレン樹脂、
ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂等が挙
げられる。これらの中で好ましいのはフェノール樹脂で
ある。この発明においては、前記熱硬化性樹脂が、アセ
トン煮沸加熱でのゲル残存物が７０重量％以上であるの
が好ましい。前記アセトン煮沸加熱でのゲル残存物が７
０重量％以上であると、プレス時の変形が少なく、十分
な効果が得られる。ただし、アセトン煮沸加熱でのゲル
残存物が７０重量％未満であっても、この発明の目的を
達成することができる。

【００２０】前記マトリックス材における前記黒鉛粉末
と前記熱硬化性樹脂との配合比（黒鉛粉末：熱硬化性樹
脂）としては、通常９：１〜６：４であり、好ましくは
８．５：１．５〜７：３である。前記配合比が前記範囲
内にないと、一体型燃料のプレス成形時、予備焼成時又
は焼成時に被覆燃料粒子が破損したり、一体型燃料にク
ラック等が発生することがある。

【００２１】なお、前記マトリックス材は、前記黒鉛粉
末及び前記熱硬化性樹脂の他に、添加剤を適宜含有して
いてもよい。

【００２２】前記添加剤としては、例えばステアリン
酸、ステアリン酸亜鉛等の粉体成形に一般に用いられる
潤滑剤等が挙げられる。

【００２３】前記被覆燃料粒子の表面に前記マトリック
ス材をオーバーコートする方法としては、例えば、前記
被覆燃料粒子を前記マトリックス材の上で転動させなが
ら、これにエタノール等の溶媒を噴霧したり又は熱を加
えたりすることにより、前記被覆燃料粒子と前記マトリ
ックス材との間に粘着性を付与して、オーバーコートす
る方法が挙げられる。

【００２４】前記被覆燃料粒子の表面に前記マトリック
ス材をオーバーコートすることにより形成される前記マ
トリックス材からなる層の厚みとしては、通常５０〜２
００μｍであり、好ましくは７５〜１００μｍである。
前記層の厚みが、５０μｍよりも薄いと、被覆燃料粒子
のプレス成形時における保護層の意味をなさないことが
ある。一方、２００μｍよりも厚いと、一体型燃料のプ
レス成形時にクラックが発生したり、被覆燃料粒子が破
損したりすることがある。また、予備焼成時又は焼成時
においても同様に一体型燃料にクラックが発生すること
がある。

【００２５】前記被覆燃料粒子の表面にオーバーコート
した前記マトリックス材を加熱すると、前記熱硬化性樹
脂が硬化して前記マトリックス材が熱硬化する。前記マ
トリックス材を熱硬化する際の加熱条件としては、前記
熱硬化性樹脂の種類及び量によって異なるが、例えばフ
ェノール樹脂の場合、通常、硬化温度が１３０〜２２０
℃、好ましくは１３０〜１７０℃であり、予熱時間が５
分〜１時間、好ましくは２０分〜４０時間である。

【００２６】以上によりオーバーコート被覆燃料粒子を
得ることができる。

【００２７】（Ｂ）黒鉛粒子この発明においては、黒鉛粉末を有してなる黒鉛粒子を
用いる。

【００２８】前記黒鉛粒子は、例えば、結合剤を有する
黒鉛粉末を混合・撹拌し、ペレタイザー等の造粒機を用
いることにより得ることができる。

【００２９】前記黒鉛粉末としては、特に制限はなく、
それ自体公知のものを使用することができる。例えば、
前記（Ａ）オーバーコート被覆燃料粒子において挙げた
ものを使用することができる。なお、この発明において
は、前記（Ａ）オーバーコート被覆燃料粒子において用
いる黒鉛粉末と同じものを使用するのが好ましい。前記
黒鉛粉末の平均粒径としては、通常２０〜３０μｍであ
るが、この発明においては、前記（Ａ）オーバーコート
被覆燃料粒子において使用する黒鉛粒子の平均粒径と同
じであることが好ましい。

【００３０】前記結合剤としては、前記（Ａ）オーバー
コート被覆燃料粒子において挙げたものを用いることが
できる。

【００３１】この発明においては、前記（Ａ）オーバー
コート被覆燃料粒子におけるマトリックス材と、黒鉛粒
子における黒鉛粉末及び結合剤とが同じ組成であると、
一体型燃料の成形体を焼成したときこれらを互いに均一
の組成にすることができる。その結果として、得られる
一体型燃料に割れや剥離等を生じるのを防ぐことができ
る。また、マトリックス材の調製を簡略化することがで
きる。

【００３２】なお、この発明においては、一体型燃料を
製造するのに必要な黒鉛粒子の量は、以下の式から算出
することができる。

【００３３】必要な黒鉛粒子の量＝燃料スリーブ部の体
積×マトリックス密度目標値以上により黒鉛粒子を得ることができる。

【００３４】（Ｃ）一体型燃料の製造（Ｃ−ａ）充填この発明においては、一体型燃料を成形する際に、先ず
前記オーバーコート被覆燃料粒子（Ａ）と前記黒鉛粒子
（Ｂ）とを、一体型燃料の型に充填する。

【００３５】前記型としては、特に制限はないが、採用
する成形法に応じて適宜その材質、大きさ、形状等を選
択することができる。例えば、ラバープレス法を採用す
る場合には円筒形状のゴム製の型を好適に使用すること
ができる。

【００３６】前記型に充填する方法としては、例えば、
図１に示す有底円筒形状のゴム製の型５における中空部
９内の底面から一定の高さまで、適宜選択した機器、例
えば薬さじ１１等を用いて黒鉛粒子２を充填する。次
に、オーバーコート被覆燃料粒子案内筒４の軸線と前記
中空部９の軸線とが一致するように、かつ、前記オーバ
ーコート被覆燃料粒子案内筒４の先端が先に充填した黒
鉛粒子２に接するように、前記オーバーコート被覆燃料
粒子案内筒４を前記中空部９内に挿入する。このオーバ
ーコート被覆燃料粒子案内筒４及び中空部９により挟ま
れる空間に黒鉛粒子２を充填する。また、オーバーコー
ト被覆燃料粒子案内筒４の内部にオーバーコート被覆燃
料粒子１を充填する。その後、前記オーバーコート被覆
燃料粒子案内筒４を抜き去り、充填されたオーバーコー
ト被覆燃料粒子１及び黒鉛粒子２の上面に、黒鉛粒子２
の層を形成するように黒鉛粒子２を充填すると共に前記
型５に蓋をする。このようにして一体型燃料の型へオー
バーコート被覆燃料粒子及び黒鉛粒子を充填する方法が
挙げられる。

【００３７】なお、前記充填の方法は、その目的に応じ
て適宜選択することができる。

【００３８】（Ｃ−ｂ）成形この発明においては、一体型燃料の型に充填したオーバ
ーコート被覆燃料粒子及び黒鉛粒子を一体型燃料に成形
するには、適宜選択した成形方法及び条件を採用するこ
とができる。

【００３９】前記成形方法としては、押出成形法、等方
加圧成形法等のそれ自体公知の方法を採用することがで
きる。これらの中でも、ラバープレス法等の等方圧成形
法に従い成形を行なうのが好ましい。前記等方加圧成形
法としては、温間等方加圧成形法及び冷間等方加圧成形
法のいずれであってもよい。これらの方法に従い成形す
ることにより、中実円筒状、中空円筒状、球状をはじめ
とする任意の形状に一体型燃料を成形することができ
る。

【００４０】前記成形条件としては、圧力、時間等につ
き特に制限はなく、必要に応じて適宜選択することがで
きる。

【００４１】前記成形の際の圧力としては、通常２０〜
５０Ｋｇ／ｃｍ² であり、好ましくは３０〜４０Ｋｇ／
ｃｍ² である。前記圧力が２０Ｋｇ／ｃｍ² よりも小さ
いと、成形が不十分になり、成形後に焼成する際に型く
ずれの原因になることがある。一方、５０Ｋｇ／ｃｍ²
よりも大きいと、被覆燃料粒子が破損することがある。

【００４２】前記時間としては、通常４〜１０分であ
る。前記時間が４分よりも短いと、成形が不十分にな
り、成形後に焼成する際に型くずれの原因になることが
ある。一方、１０分よりも長いと、熱硬化性樹脂が硬化
してしまい、成形が困難になることがある。

【００４３】以上のようにして得られる成形体において
は、オーバーコート被覆燃料粒子を有してなる燃料部と
黒鉛粒子を有してなる燃料スリーブ部との間の界面が連
続かつ一体化している。

【００４４】（Ｃ−ｃ）焼成この発明においては、成形により得られた一体型燃料の
成形体を焼成することにより一体型燃料を製造する。

【００４５】前記焼成は、適宜選択した温度、時間等の
条件により行なわれる。

【００４６】前記温度としては、通常１６００〜１９０
０℃であり、好ましくは約１８００℃である。前記温度
が１６００℃よりも低いと、焼結しないことがある。一
方、１９００℃よりも高いと、被覆燃料粒子の被覆第三
層目が２３００℃程度しかもたないことがある。

【００４７】前記焼成は、一度の焼成のみならず、例え
ば、成形体中に含まれるガス状成分を脱ガスすることを
目的として一次焼成を行ない、その後に最終焼成を目的
として二次焼成を行なう等の複数回に分けて焼成を行な
ってもよい。例えば、一次焼成は、Ｎ₂ ガス雰囲気中で
１８〜２０℃／ｈｒの速度で８００℃まで昇温し、８０
０℃に２時間維持した後、自然降温させる。二次焼成
は、真空中で２００℃／ｈｒの速度で１８００℃まで昇
温し、１８００℃で１時間維持することにより行なうこ
ともできる。

【００４８】このような焼成を行なうことにより、前記
成形体における前記オーバーコート被覆燃料粒子中のマ
トリックス材と、黒鉛粒子中の黒鉛粉末及び結合剤と
は、互いに炭化されて黒鉛マトリックスとなる。

【００４９】なお、この発明においては、前記焼成後
に、得られた一体型燃料につき必要に応じてその外周等
を機械加工することにより、寸法調整を行うことができ
る。

【００５０】以上により、オーバーコート被覆燃料粒子
を有してなる燃料部と黒鉛粒子を有してなるスリーブ部
との間の界面が連続かつ一体で、割れや剥離の生じにく
い一体型燃料が得られる。

【００５１】この発明の製造方法により製造される一体
型燃料は、使用時に燃料内に生じる温度差の減少及び熱
伝達能の向上を図ることができ、原子力発電における、
例えば高温ガス炉等に好適に使用することができる。

【００５２】

【実施例】以下にこの発明の実施例を示すと共に、この
発明について更に具体的に説明する。なお、この発明は
以下の実施例に何ら限定されるものではない。

【００５３】（実施例１）二酸化ウランの核に、常法に
より、炭素及び炭化ケイ素又は炭化ジルコニウムを含有
するセラミックスを被覆熱分解蒸着した直径９００μｍ
の被覆燃料粒子に、クロップミュール社製の黒鉛粉末８
０重量％及びフェノール樹脂２０重量％からなるマトリ
ックス材を、厚み７５μｍになるまで、エタノールを噴
霧しながら付着させてオーバーコートして後、１７０℃
の加熱炉で３０分間加熱し、フェノール樹脂を硬化さ
せ、オーバーコート層を形成してなる、平均粒径１，０
００μｍのオーバーコート被覆燃料粒子を得た。

【００５４】次に、前記黒鉛粉末８０重量％及びフェノ
ール樹脂２０重量％からなるマトリックス材と同じ粉体
を東武製作所（株）製の皿型造粒装置を用いて造粒する
ことにより、粒径８００〜９００μｍの黒鉛粒子を得
た。

【００５５】そして、図１に示す直径４０ｃｍ有底円筒
形状のゴム製の型５における、直径２６ｃｍの中空部９
内におけるの底面から４ｃｍの高さまで薬さじ１１を用
いて先に調製した黒鉛粒子２を充填する。次に、直径
１．５ｃｍのオーバーコート被覆燃料粒子案内筒４の軸
線と前記中空部９の軸線とが一致するように、かつ、前
記オーバーコート被覆燃料粒子案内筒４の先端が先に充
填した黒鉛粒子２に接するように、前記オーバーコート
被覆燃料粒子案内筒４を前記中空部９内に挿入した。こ
のオーバーコート被覆燃料粒子案内筒４及び中空部９に
より挟まれる空間に黒鉛粒子２を充填した。また、オー
バーコート被覆燃料粒子案内筒４の内部にオーバーコー
ト被覆燃料粒子１を充填した。その後、前記オーバーコ
ート被覆燃料粒子案内筒４を抜き去り、充填されたオー
バーコート被覆燃料粒子１及び黒鉛粒子２の上面に、黒
鉛粒子２の層を厚み４ｃｍになるように前記黒鉛粒子２
を充填すると共に前記型５に蓋をした。

【００５６】このとき使用した黒鉛粒子の配合量は、２
０〜３０ｇであり、マトリックス密度目標値に基づいて
算出した。

【００５７】このようにしてオーバーコート被覆燃料粒
子及び黒鉛粒子を充填した型を、ラバープレス装置内に
入れ、温度及び時間がそれぞれ１１０℃、１分の条件に
て加圧成形し、一体型燃料の成形体を得た。

【００５８】この得られた成形体を、水分その他のガス
状物を脱ガスする目的で、Ｎ₂ ガス中にて、昇温速度１
８℃／ｈｒ、温度８００℃の条件下で１時間一次焼成し
た。その後、更に真空中にて、温度１８００℃の条件下
で１時間二次焼成した。

【００５９】更に、前記焼成後に、得られた一体型燃料
の外周を機械加工して寸法調整を行い、高さが約６００
ｍｍであり、外径が約４０ｍｍであり、燃料部の径が約
２６ｍｍである一体型燃料を製造した。

【００６０】得られた一体型燃料には、燃料部と燃料ス
リーブ部との間に割れや剥離等は見られなかった。

【００６１】

【発明の効果】この発明に係る一体型燃料の製造方法に
よると、オーバーコート被覆燃料粒子を有してなる燃料
部と黒鉛粒子を有してなる燃料スリーブ部との間に割れ
や剥離が生じにくく、使用時に燃料内に生じる温度差の
減少及び熱伝達能の向上を図ることができる、原子力発
電に好適な一体型燃料を簡便かつ容易に提供することが
できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、この発明に係る一体型燃料の製造方法
を示す概略説明図である。

【図２】図２は、燃料スリーブ部と燃料部とを別々に製
造する従来の一体型燃料における燃料スリーブ部の製造
を示す概略説明図である。

【図３】図３は、燃料スリーブ部を示す概略説明図であ
る。

【図４】図４は、燃料スリーブ部と燃料部とを別々に製
造する従来の一体型燃料の製造方法を示す概略説明図で
ある。

【図５】図５は、一体型燃料の成形体を示す概略説明図
である。

【符合の説明】

１オーバーコート被覆燃料粒子２黒鉛粒子３一体型燃料の成形体４オーバーコート被覆燃料粒子案内筒５型６中子７端栓部８燃料スリーブ部９中空部１０燃料部１１薬さじ

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【手続補正書】

【提出日】平成５年３月２２日

【手続補正１】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】全図

【補正方法】変更

【補正内容】

【図１】

【図２】

【図３】

【図４】

【図５】

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末及び結合
剤を有するマトリックス材をオーバーコートしてなるオ
−バ−コ−ト被覆燃料粒子と、黒鉛粉末を有してなる黒
鉛粒子とを、一体型燃料の型中に充填し、これを成形す
ると共に焼成することを特徴とする一体型燃料の製造方
法。