JPH02234099A - 水溶液からウランおよびプルトニウムの分離方法 - Google Patents

水溶液からウランおよびプルトニウムの分離方法

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JPH02234099A
JPH02234099A JP2020558A JP2055890A JPH02234099A JP H02234099 A JPH02234099 A JP H02234099A JP 2020558 A JP2020558 A JP 2020558A JP 2055890 A JP2055890 A JP 2055890A JP H02234099 A JPH02234099 A JP H02234099A
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plutonium
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nitric acid
aqueous solution
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Claude Musikas
ムシカ　クロード
Philippe Zorz
ゾルズ　フィリップ
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Commissariat a lEnergie Atomique CEA
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はＮ．Ｎ−ジアルキルアミドの混合物を用いて、
竣性水溶液中に存在するＵ　（ＶＩ）イオンおよび（ま
次ｒｔ）　Ｐｕ（ＩＶ）イオンを抽出する方法を目的と
するロ 本発明は、照射された核燃料の蒋処理の第１段階から得
られる硝＃Ｒ溶解谷液中に存在するウラン（ＶＩ）そし
て場合によってはデルトニウム（ＩＶ）　ｔ−抽出する
ため、ならびにプルトニウムの酸化度を変更することな
くウラン２よびゾルトニウムｔ分離するために特に適用
される。
照射核燃料を再処理するための常套的方法の一つは、燃
料を硝酸ｍ液中にまづ溶解し、核分袈生成物からウラン
およびプルトニウムを分離するために、この溶液を有機
溶媒を用いて抽出し、次いでプルトニウムからウランを
分離することからなる。
Ｉｇ１の抽出操作のために、トリデチルホス７エートか
らなる有機溶媒を一般に用い、かつプルトニウム（ＩＶ
）をゾルトニウ入（璽）に還元する丸めの還元剤を含有
する硝酸水溶液に、この有機溶媒を接触することによシ
、有機啓媒中に抽出したデルトニウムからウランを分離
する。
工業的規俣で広汎に用いられるこの方法には、しかしな
がら、トリデテルホスフエートを抽出剤として使用する
ことに特にかかわるい〈クかの欠点がある。
また、ウランを抽出するあるいはウランとプルトニウム
とを分離することのできる他の有機溶媒を見出すための
研究が企てられてきた。この研究の結果、アミドを使用
することのり能性が検討され、ま友フランス特許第２，
５　９　１，３　１　５号によれば、式： Ｒ輩 Ｒ４ （式中、Ｒ１，　Ｒ”　，　Ｒ３、Ｒ’　ＰよびＲ５は
直鎖または分枝鎖のアルキル基でありかつａおよびｂｒ
ｉ１〜４の整数でめる）ＯＮ，Ｎ−ジアル中ルアミドを
抽出剤として用いるウラン（ＶＩ）とプルトニウムＣＮ
）との同時的抽出方法またはプルトニウム（１ｖ）から
のクラン（ＶＩ）の分離方法が知られている。
この時許においては　ＨＡが直一基である上記の式に相
当するＮ，Ｎ−ゾアルキルアミドはウランおよびプルト
ニウムの同時的抽出に便利であるが、Ｒｌが分枝雇基で
あるＮ，Ｎ−ゾアルキルアミドはウランとゾルトニクム
の分離に便利であることが示されている。
両方の場合に得られる結果は満足すべきものである。し
かしながら、この結果を改善すること、特に、照射核燃
料の再処理設備内のゾル｝＝ウムおよびウランの檀裂サ
イクルの数を減らすことは興味深いであろう。
本発明は、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド混合物を用いて水
溶液中に存在するウラン（ＶＩ）および（まえは）プル
トニウム（ＩＶ）　ｔ−抽出することによって上記の改
警を行うことのできる方法を明確な目的とする。
本発明に従うに、ウラン（ＶＩ）および（または）プル
トニウム（ＩＶ）を水溶液から分離する方法は、１）水
溶液を、 ・式： Ｒ４ （式中、ＨＡは炭素原子１〜１２１固をもつ直鎖アルキ
ル基または水素基でめシ、同じであるか異なるＲ２およ
び１４４，ｊ炭素原子２〜４個をもつｒ［＠または分枝
鎖アルキル基であク、同じであるか異なるＲ３２よびＲ
５は炭素原子１〜６個をもつ直鎖または分枝鎖アルキル
基であシ、同じである゜か異なるａおよびｂは１〜乙の
整数である）の第１０Ｎ，Ｎ−ゾアルキルアミド、およ
び ・式： Ｒ４ （式中、Ｒ８、Ｒ３、Ｒ’　、Ｒ’　　ａおよびｂは上
記し几意味ｔもち、またＲ’　ｄ　３〜１２個の炭素原
子ｔもつ分枝蹟アルキル基である）の第２０Ｎ，Ｎ−ゾ
アルキルアミド を含有する有機溶媒と接触し、かつ ２）ウラン（ＶＪ）＆よび（または）プルトニウム（ｆ
Ｖ）　ｔ含有する有４１１！祷媒を水浴液から分離する
ことｔ″特敵とする。
本発明の有利な点は、それが、一フランス待許第２，５
　９　１，２　１　３号によって開示された二つのＮ，
Ｎ−ジアルキルアミドの混合物を用いるとはいえ、分枝
鎖アル牛ルｔもつ第１のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドおよ
び直鎖アルキル基をもつ第２のＮ，Ｎｉｙアルキルアミ
ドｔ−選択することによシ、ウラン（ＶＩ）をプルトニ
ウム（ＩＶ）から分離するのにより良い結果が得られる
という事実から利益を引龜出しているということである
。この混合物によるＰｕ（ＩＶ）、Ｕ（ＶＩ）の共抽出
は、これを純粋な抽出剤の抽出能力を増大することによ
って期待される抽出と比較すると改善されている。この
ことはおそらく、二つＯＮ，Ｎ−ジアルキルアミＰｏ間
の協同作用による。
一般に、ウラン（ＶＩ）および（ま九は）ゾルトニクム
（ＩＶ）ｔ″含有する水浴液は硝酸溶液であシ、またこ
のＭ液が９２冫（ＶＩＪとプルトニウム（ＩＶ）とを同
時に含有する場合、ウラン＜Ｖｌ）とグルトニクムＣＰ
ｉ）とを同時に抽出するためあるいにウラン（ＶＩ）を
プルトニウム（１ｖ）刀為ら分離するために、この方法
金用いることができる。
また、本発明の方法ｔ実施する第１の悪様に従うとき、
有機溶媒中にウラニウム（ｖｌ）とプルトニウム（ＩＶ
）とを同時に抽出するために、ウラン（ＶＩ）とグルト
ニウム（ＩＶ）とを含有する水躊液の硝酸濃度′ｆ：２
〜８モル／Ｊに調整する。
本発明を実施する第２の態様に従うとき、有機溶媒中に
ウラン（ＶＩ）を選択的に抽出しかつプルトニウム（■
）を分離するために、ウラン（ＶＩ）とプルトニウム（
ＩＶ）とを含有する水溶液の硝酸濃度を０．１〜２モル
／Ｊに調整する。
水溶液の峻性を活用することにより、ウラン■とプルト
ニウムＣＮ）とを同時に抽出するためにまえはウラン（
νＪ）　ｅプルトニウム（１ｖ）から分離するためにＮ
，Ｎ−ゾアルキルアミドの混合物を使用することのｏＪ
能性は、照射核燃料の再処理を行うために特に役立てる
ことができる。この場合、この躊媒ｔ用いて核分裂生成
物からウランとプルトニウムと金分離する第１のサイク
ルを実施し、次いでＵとＰｕとｔ含む溶媒から出発して
ウランープルトニウム分離を実施することができる。
また、本発明は、 １）式（１）の＠１のＮ，Ｎ−ゾアルキルアミドと式（
…）の第２のＮ，Ｎ−ジアル中ルアミドとを含有する有
機溶媒中にウラン（ＶＩ）とプルトニウム（１ｖ）とを
同時に抽出する段階２よび ２）プル｝＝ウムを硝酸水溶液中に再抽出するために、
第１段階の終りに得られる有＠溶媒を０．１〜２モル／
−ｅの硝酸一度をもつ硝酸水浴液と接触することによ夛
有機溶媒中に存在するプルトニウム金分離する段階 を包含する、ウラン（■）、プルトニウム（１ｖ）およ
び核分裂生成物を含有する硝酸水溶液を処理する方法も
目的とする。
ゾルトニクムを謔元する必要なしにこのウランープルト
ニウム分離を実施できることは極めて興味深い。なぜな
らこの可能性によって、ヒドラジンやヒドｃ１中シルア
ミンのような還元剤を導入することから来る多くの問題
が回避されるからである。
本方法はまた、第２段階の終シに得られる有機溶媒をａ
〜０，２モル／！の硝酸一度をもつ硝酸水溶液と接触す
ることによプ、ウランを再抽出する嬉５の段階を包含す
る。
本発明で用いる式（［）および（ＩＩ）のＮ，Ｎ−ジア
ルキルアミドにおいて　ＨａおよびＲ４はエチル基であ
るのが好ましくまたａおよびｂは同じであ〕かつ１に等
しいのが好ましい。
例えば、第１ＯＮ．Ｎ−ジアルキルアミドは式：Ｏ　　
　　　　　Ｃ２Ｈ， に相当する。
ウラン（ｖｌ）とプルトニウム（１ｖ）との同時的抽出
２よびウラン（ＶＩ）のグルトニウム（ＩＶ）からの分
離のために、同じ溶媒を用いて良好な結米ｔ得るには、
第１０Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドと第２のＮ，Ｎ−ゾア
ルキルアミドとのモル比・は（Ｊ．１〜１Ｇである。
一般に、Ｍ機Ｉ＃媒中のＮ，Ｎ−ゾアルキルアミドの全
一度は０．２〜１．７モル／−ｅの軛囲内である。
本発明で用いるＮ，Ｎ−ゾアルキルアミドは、例えば、
式： Ｒ”ＣＯＣＩ　　または　Ｒ’ＣＯＣ＃の酸塩化物を式
： に相当し、かつ第２０ＮｊＮ−ジアルキルアミドは式： Ｒ４ （式中、Ｒ’　，　Ｒ′ａ，　Ｒ３、Ｒ’　，　Ｒ’　
、Ｒ’　、ａおよびｂは前記と同じ意味ｔもつ）の第２
級アミンと、フヲノス特許第２．５　９　１．２　１　
３号明細薔中に記載のように反応することによｖ、噂→
→従米的な方法によって製造できる。
本発明において用いる有機溶媒は一般に不活性の有ｄｍ
釈剤を含有する。このような櫂釈剤の例トシて、ベンゼ
ン、キシレン、メゾチレン、第三デチルベンゼンのよう
な芳香族炭化水素、デカノールのようなアルコールンよ
び脂肪族炭化水素、特に直鎖または分枝鎖の飽和炭化水
素をあげることができる。
本発明においては、脂肪族炭化水素、特にドデカンまた
は水素化テトラプロピレン（　ＴＰＨ　）のような直鎖
または分枝鎖飽和炭化水素を稀釈剤として使用するのが
好ましい。
本発明の方法を実施するために、水ｄ液と有機溶棹との
接触および分離全良好な条件下で実施することのできる
標準的なあらゆる装置を使用することができる。
このような装置の例として、抽出塔、混合器一傾｛Ａ器
群、脈動塔、遠心分離機、などをあげることができる。
一般に、１０〜０．１の範囲で変化してよい水性相／有
機相容積比を用いて常圧、常温において操作する。
本発明の他の′＃倣および利点は、添附の図面を参照し
つつ、勿論、例解的であって限定的ではない以下の記ｄ
ｅ閲読するならば一層明白となるであろう。
第１図は、Ｕ（ＶＩ）　｛　オ：ｙ　ｓｐ　ヨびＰｕ（
ＩＶ）　｛　オ７　ＯＨＮＯ　３の１Ｎ水性相と、０．
６モルまでのＤＯＢＡを添加したＤＯｊＢＡを含有する
有機相との間の分配係数ｔ−ＤＯＢＡの関数として示す
図である。
第２図は、硝酸の水性相およびＤＯＢＡとＤＯｊＢＡと
の混合物からなる有機溶媒の間のＵ　（ＶＩ）の分配係
数の変化をＤＯＢＡの百分率の関数として表わす図であ
る。
Ｍ３図は、硝酸の水性相およびＤＯＢＡ　Ｃ！：　ＤＯ
ｉＢＡとの混合物からなる有＋ｌｋ解媒の間のＰｕ　（
ＩＹ）の分配係数の変化をＤＯＢＡの百分率の関数とし
て表わす図である。
第４図はＤＯＢＡとＤＯｉＢＡとの混合物中のウラ／（
ＶＩ）の錯体の紫外縁スペクトルを表わすグラフでお為
。
帛５図はウランおよびプルトニウムの抽出器群、ウラン
／プルトニウム分離器群ならびにウランの再抽出器群を
包含する設備の略解的表示である。
第６〜８図はＴｃ％Ｚｒ’およびＲｕのごとき核分裂生
成物の、硝酸溶液と本発明の有機溶媒との間の分配係数
の変化金硝酸濃度の関数として示す図である。
以下の例に冫いては、有機溶媒として式（厘）：Ｑ　　
　　　　Ｃ，Ｈ５ のＤＯｉＢＡつまシＮ，Ｎ−ジアルキルアミドと式（Ｉ
Ｙ）：のＤｏ　ｉ　ＢＡつまｆｉＮ．Ｎ−ジアルキルア
ミドとの混合物を水素化テトラプロピレン（　ＴＰＨ　
）に溶解したもの忙用いる。
例　　１ 本例に２いては、’ＩＩ／Ａのウラン（ＶＩ）と１００
ｉｌＩｐ／Ｊ３のプルトニウム（ＩＮ’）と金含有する
１Ｎの硝酸水溶液を処理するために、１モル／ノのＤＯ
ｉＢＡと０．５モル／！のＤＯＢＡとを含有するＴＰＨ
からなる有機溶媒を用いる。
水溶液１容積を有機溶媒１容積と接触する。５分間攪拌
の後、傾瀉によって二つの相を分離しかつ比色分析によ
って各相のウラン（ＶＩ）とプルトニウム（ＩＶ）との
含有率を測定する。これから有機相中の元素Ｕ　（ＶＩ
）またはＰｕ　（ＩＹ）の濃度と水性相中の同じ元素の
濃度との比に相当するウラン（ＶＩ）およびゾルト＝ウ
ム（ＩＶ）の分配係数を算出する。
混合物のＤＯＢＡの濃度ｔ−０〜０．６モル／Ｊの範凹
で変化し、ＤＯｉＢＡはつねに１モル／沼に保って、一
連の実験を同様な仕方で実施する。
得られる結果を第１図に示す。この図はＤＯＢＡの濃度
（モル／勇単位）の関数として、Ｕ（ＶＩ）とＰｕ　（
ＩＶ）との分配係数の変化を表わす。
この図において実線はウラン（ＶＩ）をまた鎖線はプル
トニウム（ＩＶ）金表わす。さらに曲線１および２はこ
の一連の実験で得た結果に相当するが、曲？ｆＭ３およ
び４は、金属イオンに対する混合物の親和度は個別的に
みた抽出剤の栽和性の和であると仮定し、ＤＯＢＡのみ
中またはＤＯｉＢＡのみ中でのＵ（Ｖ１）およびＰｕ　
（ＩＶ）の分配係数から計算によって得た結果に相当す
る。
この図をみると、混合物によって得られた結果は計算に
よる結果を著しく上回ることがわかる。
このことは二つの抽出剤の間に協働作用のあることを示
している。
例　　２ 本例はＴＰＨ中の（ＤＯＢＡ　＋　ＤＯ１ＢＡ）アミド
の全濃度が１．０　２　５　％ｋｌ−ｅ　（Ｄ濃度ｏ場
合Ｏ、ＤＯＢＡ　トＤｏ　ｉ　ＢＡとを含有する溶媒に
よる、種々のＤＯＢＡ　／ＤＯｉＢＡの割合におけるウ
ラン（ＶＩ）の抽出に関する。
本例においては、水溶液は５　Ｘ　１　０−”モル／Ｊ
のウラン（ＶＩ）を含有する１Ｎ硝酸溶液である。
例１におけるのと同じ条件で操作しかつ操作終了時にウ
ラン（■）の分配係数を決定する。
得られる結呆を第２図に示す。同図はウラン（ロ）の分
配係数を、ＤＯＢＡとＤＯｉＢＡとの混合物中のＤＯＢ
Ａのモル百分率の関数として表わす図である。
この因において曲線５はこの実験において得た結果を表
わし、ま九曲線６および７は以下の二つの仮定に従う計
算によって得る曲線に相当する。
曲線７については、混合物の分配係数ＤＭが、個別的に
みた抽出剤の分配係数の和である、つまＤ　ＤＭ（混合
物）　＝　ＤＭ（ＤＯＢＡ）　ρＭ　（ｐｏｉＢＡ）で
あると仮定した。
曲線６については、混合物の分配係数が個別的にみた抽
出剤の分配係数の和であるが、混合物の抽出媒体が、ア
ミドの濃度が混合物の濃度と等しい媒体と同等であると
いうことを仮定した。この場合、個別的にみた抽出剤の
分配係数は下記の式（２）および（３）が示すように算
出される。
’　ＤＯＢＡ　　ＤＯＢＡ　（混合物）（２）ｌｏｇ　
ＤＭ．　　　＝　ｌｏｇ　Ｄ，　　　　＋２１０ｇＣＤ
ＯＢＡ−２ｌｏｇＣ混合物’ＤＯｉＢＡＤＯｉＢＡ（混
合物）（３）ＬＯｇＤＭ−１０ｇＤＭ　　　　　”２”
ｇＣＤＯｉＲＡ−２１０ｇ（金物混合物の分配係数は（
４）式によって与えられる。
混合物　　’　ＤＯＢＡ　　　’　Ｄ０１ＢＡ（４）Ｄ
Ｍ−ＤＭ＋ＤＭ 第２図をみると、この試験によって見出された分配係数
は、上記の二つの仮定に従う計算によって算出した分配
係数をつねに上回っていることが確認される。
例　　３ 本例は、混合物中のＤＯＢＡのモル割合を変化しつつ、
０．１ｇ／−６のＰｔｌ　Ｃｒ’ｌ）を含有する１Ｎの
硝酸水溶液中に存在するゾルト＝ウムを抽出するために
、ＴＰＨ中の全濃度が１モル／−ｅであるＤＯＢＡとＤ
ＯｉＢＡとの混合物を使用することを例解する。
例２におけるのと同じ条件下で操作し、かつ操作終了時
に水溶液ｐよび有機溶媒のゾルトエウムＣＤＩ）の一度
を決定する。
得られる結果を第３図に示す。この図はプルトニウム（
ＩＶ）の分配係数の変化を、ＤＯＢＡとＤｏ　ｉ　ＥＡ
との混合物中のＤＯＢＡのモル百分率の関数として示す
。
この図において、曲線８はこの実験において得た結果を
示すが、曲線９は第２図の曲線６に対するのと同じ仮定
に従う推算結果を、また曲［１０は第２図の曲線７に対
するのと同じ仮定に従う推算結果に相尚する。
この図をみると、プルトニウム（ＩＶ）の分配係数は計
算値をわづかに上回るが、ウラン（ＶＩ）の楊合改善の
程度は明らかによ〕少ないことが確認される。
ウラン（ＶＩ）の場合、おそらく式 ｔ７０２（ＩＶｏ３），ＤＯＢＡ，ＤＯｉＢＡ　ｔ−も
つ新規な錯体であって、その安定性がＵＯ２（ＩＶＯ３
）２（ＤＯＢＡ）２　オヨびＵＯ冨（ＩＶＯ３）ｓ（Ｄ
ＯｉＢＡ）２よシも優れているものが存在すると想像さ
れる。この仮定は０．５モル／１のＤＯＢＡ　，肌５モ
ル／ノＯ　ＤＯＩＢＡ　オｊびクラ７　（ＶＩ）　ｔ含
有する有機溶媒の紫外線スペクトル分析によって確認さ
れた。得られるスペクトルを第４図に示す。
この図には、ＵＯ，（ＩＶＯ３）２（ＤＯｉＢＡ）（Ｄ
ＯＢＡ）錯体に相当する実蔵で表わす第１のスペクトル
、ＵＯ＊（ＩＶＯｓ）ｓ（ＤＯＢＡ）ｓ錯体に相当する
点線で表わす第２のスペクトルおよびＵＯ，（ＩＶｏ，
），（ＤＯｉＢＡ），錯体に相当する鎖線で表わす第３
のスペクトルが示されている。
この饅液におけるＵＯ，（ＩＶｏ３）２（ＤＯＢＡ），
、ＵＯ，（ＩＶｏ３），（ＤＯｉＢＡ）２ｊ？よびＵＯ
　，（ＩＶｏ　３），（　ＤＯＢＡ）（ＤＯｉＢＡ），
　　錯体の割合はそれぞれ４　３．７　％、１０．８１
ｊ？Ｊ：び４　５．５　％　テある。
以上に反して、ゾル｝＝ウム（ＩＶ）の場合、ＤＯＢＡ
とＤＯｉＢＡとの混合物を含有する溶媒のスペクトルは
ＤＯＢＡのみを含む溶媒のスペクトルと同じであ夛、こ
のことは、ほど良い酸性において、存在する一体はＰｕ
（ＩＶＯ３），（ＤＯＢＡ）２であ５　、ＤＯｉＢＡは
有機媒体の変性剤としての役割しか果さないこと金示す
。この場合、ＤＯＢＡの濃度増加は、錯体の化学量論に
よって期待される以上の分配係数の増加ｔ惹起するとい
う事実に対応する媒体の作用が存在する。
例４から例１６ これらの例においては、ＴＰＨ中に柳釈した、ＤＯｉＢ
ＡとＤＯＢＡとの含有率が禰々であるＤＯｉＢＡとＤＯ
ＢＡとの混合物からなる有機溶媒を用いて、ウラン（Ｖ
Ｉ）とプルトニウム（１ｖ）とを含有する硝酸水溶液か
らウラン（ＶＩ）と場合によってはプルトニウム（ＩＶ
）とを抽出するために、例１におけるのと同じ操作方法
に従う。
これらＱ例において得られる結果および採用した結果を
第１表に示す。
例１４ 本例は、５　５　０　０　０　Ｍｗ．ｙ，ｈ″′″１の
軽水炉において照射された燃料の溶解段階から生成する
ウラン、プルトエクムおよび核分裂生成物を含有する硝
酸溶液を逃壇するために本発明の方法金使用することを
例解する。
この処理のために第５図に略解的に示す設備を使用する
。第５図には、クツンとプルトニウムとの同時的抽出の
ための１６基の混合器一傾瀉器からなる第１の詳５ロ、
ウランープルトニウムの分離のための１６基の混合器一
傾瀉器からなる第２の群５２および硝酸ｄ液中にウラン
を再抽出するための１６基の混合器一傾瀉器からなる第
３の群５４がある。
この設備においては、ＴＰＨ中の１モル／ノのＤＯｉＢ
Ａと０．５％ｋｌ−ｅのＤＯＢＡとの混合物を尋媒とし
て用い、これを抽出群５０の第１段に導入する。
照射燃料の尋解から生成する水溶液は２５０ｇ／−ｅの
ウラン（ＶＩ）、２．５５１１／ｌのＰｕ　（ＩＶ）を
含有する４Ｎの硝酸溶液であシ、これをこの抽出群５０
の第１０段に導入し、一方第１０段から流出する有機溶
媒から核分裂生成物を洗浄するために１Ｎの硝酸ｔ−１
６段に導入する。
このーにおいて実線は水溶液の流れをまた鎖線は有機溶
媒の流れを示す。
抽出のためのＷｇ１群５０に関与する流董は以下のとお
プである。
・第１６段に導入する１Ｎの硝ばのｆｉｉｉｋ：０．２
ｆｆｌ／時 ・第１０段に導入する水溶液の流ｆ：１．０−６／時・
第１段に導入する有機溶媒の流ｉｔ　：　２．２５ｆｆ
ｌ／時従って、抽出は有機溶媒／水溶液容積比１．８７
にて実施しま九洗浄は有機溶媒／水溶液容積比１１．２
５にて実施する。
抽出詳５０の出口において１　１　１．１　ｇ／Ｊｊの
ウラン（ＶＩ）とＬ１３ｇ／４のプルトニウム（ｊＶ）
とを含有する有機醇媒を収集し、これをウランープルト
ニウム分離群５２の第９段に導入する。この群において
は、第１６段に０．５Ｎの硝酸を導入しかつウランを洗
浄するために純有機溶媒を第１段に導入する。
流量は以下のとおシである。
・第１６段ヘ（Ｄ　Ｏ．５　Ｎ硝酸の流ｔ：０．５５−
ｅ／時・第９段に導入する有機溶媒：２．２Ｍ／時・第
１段に導入する純有機溶媒：０．５５−ｅ／時従って、
分離は有機溶媒／水溶液比５．１にて実施しかつ洗浄は
有機溶媒／水溶液比１にて実施する。
ウランーゾルトニウム分離群５２からの流出物として、
ウラン（Ｍｌ）　８　９．２　８　ｇ／Ｊ３とプルトニ
ウム（ＩＹ）１．６ｍ９／沼を含有する有機溶媒を第１
６段から収集し、かつゾルトエウム＜ＩＶ）　４．６　
９　／　Ｊ３とウラ７　（ｖｌ）　８．９　ｍ９／１３
と全含有する１．３７Ｎ硝酸水浴液ｔ第１段から果収す
る。
このようにすると、中間段における！ルトニウムを１０
ｇ７．１３以上に蓄撹することなく第１段出口における
プルトニウム（ＩＶ）の濃度が最大となる。
群５０および５２の各段金．流れる水溶液および有機溶
液のウラン、プルトニウムおよびＨＮＯ　３の濃度なら
びに流童を第２表２よび第３表Ｋ｛−れぞれ示す。
第２衆をみると、プルトニウムの損失は抽出の６段以降
において０．１７ｎ９／−６よシ十分低いことがわかる
。
このようにして、 ・１０雫／．６よ多少ないウランを含有する１。４　Ｍ
硝酸媒体中の４．６　ｇ／詔のゾル｝＝ウム（ＩＶ）（
　ＦＤ＝４．６　Ｘ　１　０’） ・２ｍ９／−ｅよ勺少ないプルトニウムを含有するウ９
冫（ｖｌ）（８９ｇ／−ｅ）（ＦＤ＝４−４ｘ１０”）
會得る。
ウランープルトニウム分離群５２から流出する有慎酵媒
をウラン再抽出群５４の第１段に導入し、一方０．０　
２　Ｎ硝酸溶液’ｋ１．１　２−ｅ／時の流ｔＫて第１
６段に導入する。
第２表および第６表のデータは、ウランとプルトニウム
との同時抽出およびウランープルトニウム分離を逐次的
に実施する定めにＤＯＢＡとＤＯ　ｉ　ＢＡとの混合物
金使用できることを示す。
抽出群５０においては、第６、第７および第８図が示す
ごとく、テクネチウム、ジルコニウム（ＩＶ）　ｓ＝よ
びルテニウムのような核分裂生成物に関して良好な汚染
除去率が得られる。
第６、第７訃よび弟８図においては、Ｔｃ，Ｚｒ（ＩＴ
）またはＲｕτ含有する水溶液の硝＃Ｒ？Ｉｊｌ！度の
関数とし−〔、Ｔｃ　，　Ｚｒ　（ＩＶ）および．Ｒｕ
の分配係数の変化がそれぞれ示されている。これらの分
配係数はＴｃ０４−ノ形テＴｃ　ｔｉ　Ｏ−”モｋ／−
ｅ，Ｚｒ　（ＩＹ）　金１０−３モル／−ｅまたはＲｕ
を１０−３七ｋ／Ｊ；Ｊ含有する伯戚水浴液の１答槓を
、ＴＰＨ中の１ＭのＤＯｊＢＡ　ト０．５　Ｍ　（Ｄ　
ＤＯＢＡ　ト（２）混合物１容積と接触することによク
得た。５分間の攪拌の後、二つの相を分離しかつテクネ
チウム、ジルコニウムまたはルテニウムのそれぞれの含
有率を測定する。
弟６図をみると、テクネチウムの分配係数が低いことが
わかる。さらに、この分配係数は同じ濃度のトリデチル
ホスフエートにて得られる分配係数より低い。
第７図においては、ジルコニウム（ＪＴ）の分配係数（
曲線１１）は、ＴＰＨ中のＴＢＰ（１Ｍ）によって同一
条件下で得られる分配係数（曲線１２）より低いことが
認められる。
第８図に訃いては、ルテニウムの分配係奴（曲線１３）
は式： ０　　　　　　Ｃ２Ｈ５ 金もつ他のＮ，Ｎ−ゾアルキルアミド（ＤＯＨＡ）にて
得られる分配係数（曲巌１４）よシ低いことが認められ
る。
この分配係数はＴＰＨ中のＴＢＰ　（　１Ｍ　）によっ
て得られる分配係数よりやはり低い。後者の場合、硝酸
濃度６モル／ノにおいてＤＲｕは１０″″２よシ大きい
。
Ｓｒ”　　ランタニド（１）　Ｄよひアメリシウム（１
）イオンは本発明の混合物によってほとんど抽出されな
いこともまた確認された。同様に、Ｆｅ３＋イオンは、
水性媒体の酸性度がどのような程度であれ、有機相には
実質的に転移しない。
従って、本発明のＮ，Ｎ−ジアルキルアミド混合物を使
用するならば、トリゾチルホスフェートによって得られ
る値よジ大きな核分裂生成物の分離率を得ることが可能
となる。従って、プルトニウム２よびウランのａ裂サイ
クルの数を減少することができる。
本発明のＮ，Ｎ−ゾアルキルアミド混合物を使用すると
下６ｄの利点がもたらされる。
・無機塩を必要としない溶媒の再生。実際、アミドのカ
ルボニル置換基はｒ１ｌ洗浄によって劣化する溶媒の丹
生を斌図丁るとして十分に短＜、Ｎ，Ｎ−・ノアル中ル
アミド，　Ｒ２ＮＣＯＲ’の加水分解および放射線分解
の主生成物はカルざン酸、Ｒ’ＣＯＯＥＩである。
・還元剤の使用からくる複雑さを回避することのでさる
ウラン（■）一プルトニウム（ＪＶ）分離。
・アクチニドー核分裂生成物（　Ｚｒ％Ｒｕ　）の分離
係値がＪ９犬であるため精製サイクル数が減少する。
【図面の簡単な説明】
弟１図はＵ　Ｃ７１）とＰｕ　（ＩＶ）の分配係数の変
化を辰わす。 弟２図はＵ　（ＶＩ）の分配係数の変化を表わす。 弟６図はＰｕ　（ＩＶ）の分配係数の変化金表わす。 爾４図ｒｉＵ（ＶＩ）一体の紫外線スペクトルを表わす
。 Ｍ　５　Ｉｍ　ｒｉウラン／プルトニウムの抽出、分離
、ＤＰｕ（Ｉｖ》

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）１）水溶液を、 ・式： ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） （式中、Ｒ＾１は炭素原子１〜１２個をもつ直鎖アルキ
    ル基または水素基であり、同じであるか異なるＲ＾２お
    よびＲ＾４は炭素原子２〜４個をもつ直鎖または分枝鎖
    アルキル基であり、同じであるか異なるＲ＾３およびＲ
    ＾５は炭素原子１〜６個をもつ直鎖または分枝鎖アルキ
    ル基であり、同じであるか異なるａおよびｂは１〜６の
    整数である）の第１のＮ，Ｎ−ジアルキルアミド、およ
    び ・式： ▲数式、化学式、表等があります▼（II） （式中、Ｒ＾２、Ｒ＾３、Ｒ＾４、Ｒ＾５、ａ　および
    ｂは上記した意味をもち、またＲ＾６は３〜１２個の炭
    素原子をもつ分枝鎖アルキル基である）の第２のＮ，Ｎ
    −ジアルキルアミド を含有する有機溶媒と接触し、かつ ２）ウラニウム（VI）および（または）プルトニウム（
    IV）を含有する有機溶媒を水溶液から分離する ことを特徴とする、ウラン（VI）および（または）プル
    トニウム（IV）を水溶液から分離する方法。
  2. （２）水溶液が硝酸溶液である請求項１記載の方法。
  3. （３）水溶液がウラン（VI）とプルトニウム（IV）を含
    み、またウラン（VI）とプルトニウム（IV）とを有機溶
    媒中に同時に抽出するために水溶液の硝酸濃度を２〜８
    モル／ｌに調整する請求項２記載の方法。
  4. （４）水溶液がウラン（VI）とプルトニウム（IV）を含
    み、またウラン（VI）を有機溶媒中に抽出しかつプルト
    ニウム（IV）を分離するために水溶液の硝酸濃度を０．
    １〜２モル／ｌに調整する請求項２記載の方法。
  5. （５）１）ウラン（VI）とプルトニウム（IV）とを、・
    式： ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） （式中、Ｒ＾１は炭素原子１〜１２個をもつ直鎖アルキ
    ル基または水素基であり、同じであるか異なるＲ＾２お
    よびＲ＾４は炭素原子２〜４個をもつ直鎖または分枝鎖
    アルキル基であり、同じであるか異なるＲ＾３およびＲ
    ＾５は炭素原子１〜６個をもつ直鎖または分枝鎖アルキ
    ル基であり、同じであるか異なるａおよびｂは１〜６の
    整数である）の第１のＮ，Ｎ−ジアルキルアシド、およ
    び ・式： ▲数式、化学式、表等があります▼（II） （式中、Ｒ＾２、Ｒ＾３、Ｒ＾４、Ｒ＾５、ａおよびｂ
    は上記した意味をもち、またＲ＾６は３〜１２個の炭素
    原子をもつ分枝鎖アルキル基である）の第２のＮ，Ｎ−
    ジアルキルアミドを含有する有機溶媒中に同時に抽出す
    る段階、および ２）プルトニウムを硝酸水溶液中に再抽出するために、
    第１段階の終りに得られる有機溶媒を０．１〜２モル／
    ｌの硝酸濃度をもつ硝酸水溶液と接触することにより前
    記有機溶媒中に存在するプルトニウムを分離する段階 を包含することを特徴とする、ウラン（VI）、プルトニ
    ウム（IV）および核分裂生成物を含有する硝酸水溶液を
    処理する方法。
  6. （６）第２段階の終りに得られる有機溶媒を０〜０．２
    モル／ｌの硝酸濃度をもつ硝酸水溶液と接触することに
    より、ウランを水溶液中に再抽出する第３の段階を包含
    する請求項５記載の方法。
  7. （７）第１のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドが式：▲数式、
    化学式、表等があります▼（III） に相当し、かつ第２のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドが式： ▲数式、化学式、表等があります▼（IV） に相当する、請求項１から５のいづれか１項に記載の方
    法。
  8. （８）第１のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドと第２のＮ，Ｎ
    −ジアルキルアミドとのモル比が０．１〜１０である、
    請求項１から５のいづれか１項に記載の方法。
  9. （９）有機溶媒のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドの全濃度が
    ０．２〜１．７モル／ｌである、請求項１から５のいづ
    れか１項に記載の方法。
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