JPH02258232A - エラスティックテープ又はフィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はエラスティックテープ又はフィルムの製造方法
に係り、特にポリエチレンを主原料とし、風合いが良好
で弾性に優れたエラスティックテープ又はフィルムの製
造方法に関する。

［従来の技術］ ゴム弾性を有するテープ又はフィルムは日用品の様々な
分野で利用されている。その素材としては古くはゴムバ
ンドの様なものが使用されてきているが、近年になって
ポリウレタンエラストマーで製造されたテープ又はフィ
ルムが、そのしなやかさ、風合い、弾性体としての性能
などから好んで使用される様になってきた。

［発明が解決しようとする課題］ しかしながら、ポリウレタンエラストマーはコストが高
いという問題点の他、特に使いすておむつの様なディス
ポーザブルな製品に使用した場合、それが焼却される際
に有毒な青酸ガスを発生するという問題点があり、その
解決が待たれている。

そこで、全く無害なポリオレフィン、特に軟質のポリオ
レフィンを用いてこれに代るものを製造する試みがなさ
れてきている。しかしながら、軟質ポリオレフィン製の
ものでは風合いなどはボリウレタン製のものと同等程度
のもの斌得られるものの、弾性体としての性能、とくに
伸長後の回復性が不充分であり、未だに実用に供せるも
のは得られていない。

本発明は、上記従来の問題点を解決し、ポリオレフィン
を主原料とするものであって、ポリウレタンの様な風合
いや弾性体としての性能を有し、かつ焼却に際しても有
毒ガスの発生もなく、シかもポリウレタンよりも安価な
エラスティックテープ又はフィルムを製造する方法を提
供することを目的とする。

［課題を解決するための手段及び作用］本発明のエラス
ティックテープ又はフィルムの製造、方法は、エチレン
を主成分とする密度０．９１０ｇ／ｃｎ？以下の共重合
体１００〜６０重量物と、密度０．９１５〜０．９４５
ｇ／ｃｎ？の線状低密度ポリエチレン０〜４０重量部と
を含む組成物に対し、ｏ、ｏｏｔ〜０．１重量部のラジ
カル発生剤を反応させながら又は反応させたのちフィル
ム又はシート状に押出成形し、次いでその流れ方向及び
／又は流れ方向に直交する方向に面積倍率で１．２〜９
倍に延伸することを特徴とする。

即ち、本発明者らは、前述の問題点を解決し、風合いや
、弾性に優れ、無害で安価なエラスティックテープ又は
フィルムを製造する方法について鋭意検討を重ねた結果
、特定のエチレン−αオレフィン共重合体に特定の線状
低密度ポリエチレンを配合した組成物をフィルム又はシ
ート状に押出成形し次いで特定の条件で延伸処理するこ
とにより、各種性能に優れたフィルム又はテープが得ら
れることを見出し、本発明を完成させた。

以下に本発明の詳細な説明する。

本発明においては、エチレンを主成分とする密度０．９
１０ｇ／ａｒｒＩ以下の共重合体（以下、「エチレン共
重合体」と称す、）１００〜６０重量部と、密度０．９
１５〜０．９４５　ｇ／ｅｒｒ？の線状低密度ポリエチ
レン０〜４０重量部とを含む組成物を反応に供するが、
この組成物中、エチレン共重合体は、エチレン−αオレ
フィン共重合体であることが好ましい、このエチレン共
重合体、好ましくはエチレン−αオレフィン共重合体と
しては、その密度が０．９１ｇ／ｅｒＩｆ以下、好まし
くは０．８６〜０．９１ｇ／ｃゴの範囲のものを用いる
。該エチレン共重合体の密度が０．９１ｇ／　ｃ　ｒｔ
より大きいと、好ましい風合いのテープ又はフィルムが
得られない。

また、該エチレン共重合体は、メルトインデックスが１
０　ｇ／ｌ　０分以下、好ましくは０．１〜５　ｇ／ｌ
　０分の範囲、更に好ましくは０．２〜３ｇ／１０分の
範囲で、流動比が３０以下、望ましくは５〜２５、更に
望ましくは１０〜２５の範囲のものが好適に用いられる
。メルトインデックスが１０　ｇ／ｌ　０分より高い場
合には、得られるテープ又はフィルムが脆くなり、また
、流動比が３０より高いと、得られるテープ又はフィル
ムの物性が悪化する。エチレン共重合体としてはその伸
びが１０００％以上、望ましくは１２００％以上のもの
が好適に用いられる。

なお、本発明方法においてメルトインデックスとはＪ！
５Ｋ６７６０の引用規格であるＪＩＳＫ７２１０の表１
の条件４に準拠して測定した値であり、流動比とは、上
記メルトインデックス測定器を用い、剪断力１０６ダイ
ン／　ｃ　ｔｒｌ　（荷重ｔｔｔ３１ｇ）と１０５ダイ
ン／Ｃゴ（荷重１１１３ｇ）の押出量（ｇ／１０分）の
比であり、また、密度はＪＩＳＫ６７６０に準拠して測
定した値である。

このようなエチレン共重合体の製造方法としては特に制
限はないが、例えばチーグラー触媒を用いてエチレンと
αオレフィンとを共重合する方法が挙げられる。αオレ
フィンとしてはプロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテ
ン、４−メチルペンテン−１等が挙げられる。更に第３
成分としてブタジェン、１．４−へキサジエン、１．５
−へキサジエン、ビニルノルボルネン、エチリデンノル
ボルネン、ジシクロペンタジェン等の各種ジエン類を加
えて共重合させてもよい、エチレン共重合体中のαオレ
フイン含有量は、通常、１０重量％以上、好ましくは１
゛５〜５０重量％の範囲とする、エチレン共重合体の市
販品としては、ＣｄＦ　　Ｃｈｉｍｉｅ　　Ｅ、Ｐ、社
から上布されているＮ０Ｒ３ＯＦＬＥＸ　（ＦＷＩ　６
００゜ＦＷ１９００．ＭＷ１９２０．ＳＭＷ２４４０゜
ＬＷ２２２０．ＬＷ２５００．ＬＷ２５５０）、日本ユ
ニカー社から上布されているフレックスレジン（ＤＦＤ
Ａ１１３）、ＤＥＤＡＩ　１３８．ＤＥＦＤ１２１０．
ＤＥＦＤ９０４２）、三井石油化学社から上布されてい
るタフマ（Ａ４０８５゜Ａ４０９Ｑ、ＰＯ１８０，ＰＯ
４８０）、日本合成ゴム社から上布されているＪＳＲ−
ＥＰ　（ＥＰ０２ｐ、ＥＰＯ７ｐ、ＥＰ５７ｐ）等が挙
げられる。

上記エチレン共重合体と配合する線状低密度ポリエチレ
ンは、その密度が０．９１５〜０．９４５ｇ／ｃｍ”、
好ましくは０．９１５〜０．９４０ｇ／Ｃ−の範囲のも
のを用いる。線状低密度ポリエチレンを配合することに
より得られるテープ又はフィルムに弾性性能（伸縮性）
がより効果的に付与されるが、その密度が０．９１５ｇ
　／　ｃ　ｍ’未満であると線状低密度ポリエチレンの
配合効果が実質的に発現せず、また、０．９４５ｇ　／
　ｃ　ｒｒ？より大きいと伸縮性の改善効果が低下して
くるので好ましくない、また、線状低密度ポリエチレン
としてはメルトインデックスが１０ｇ／１０分以下、望
ましくは０．１〜５ｇ／１０分で更に流動比が７０以下
、望ましくは１５〜４０の範囲のものが好適に用いられ
る。

なお、本発明において、線状低密度ポリエチレンとは、
エチレンと他のαオレフィンとの共重合によって得られ
るものであり、従来の高圧法により製造された分岐状低
密度ポリエチレン樹脂とは異なる。このような線状低密
度ポリエチレンは、例えばエチレンと、他のαオレフィ
ンとしてブテン、ヘキセン、オクテン、デセン、４メチ
ルペンテン−１等を４〜１７重量％程度、好ましくは５
〜１５重量％程度共重合したものであり、中低工法高密
度ポリエチレン製造に用いられるチーグラー型触媒又は
フィリップス型触媒を用いて製造されたものである。こ
のような反応により、従来の高密度ポリエチレンを共重
合成分により短い枝分かれ構造とし、密度もこの短鎖枝
分かれを利用して適当に低下させ０．９１５〜０．９４
５ｇ／ｃｒｄとしたものであり、従来の分岐状低密度ポ
リエチレンより直鎖性があり、高密度ポリエチレンより
枝分かれが多い構造のポリエチレンである。

本発明において、前記エチレン共重合体と線状低密度ポ
リエチレンとの配合量は、エチレン共重合体１００〜６
０重量部、好ましくは９０〜６５重量部に対し、線状低
密度ポリエチレン０〜４０重量部、好ましくは１０〜３
５重量部の範囲とする。線状低密度ポリエチレンの配合
量が４０重量部より多いと得られるテープ又はフィルム
に好ましい風合いが付与されず、また、伸縮に要する応
力が高くなりすぎるので好ましくない。

このような割合でエチレン共重合体と線状低密度ポリエ
チレンとを配合してなる組成物に添加するラジカル発生
剤としては、半減期１分となる、分解温度が１２０℃〜
３００℃の範囲のものが好ましく、例えばジクミルパー
オキサイド、２．５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチ
ルパーオキシ）ヘキサン、２．５−ジメチル−２，５−
ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、α。

α　−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベン
ゼン、ジベンゾイルパーオキサイド、ジー１−ブチルパ
ーオキサイド等が挙げられる。

ラジカル発生剤の配合量は、上記エチレン共重合体及び
線状低密度ポリエチレンの合計量に対し、ｏ、ｏｏｔ〜
０．１重量部、好ましくはｏ、ｏｏｓ〜０．０５重量部
の範囲とする。ラジカル発生剤の配合量がｏ、ｏｏｔ重
量部未満では、その添加による充分な効果が得られず、
０．１重量部より多い場合には、メルトインデックスが
低くなりすぎてテープ又はフィルム成形時に膜切れが起
り易く、また、テープ又はフィルムの表面に肌あれを生
起するので望ましくない。

本発明において上記エチレン共重合体及び線状低密度ポ
リエチレンの組成物にラジカル発生剤を配合して、ラジ
カル発生剤を分解し該ポリエチレンと反応せしめる方法
としては特に限定されないが、例えば以下の■〜■の方
法で成形と同時に或いは成形前に実施することができる
。

■　インフレーション成形時に上記エチレン共重合体、
線状低密度ポリエチレン、及びラジカル発生剤を同時ま
たは順次にフィードして溶融押出する。

■　押出機、バンバリーミキサ−等の混練機を使用して
上記エチレン共重合体、線状低密度ポリエチレン、及び
ラジカル発生剤を混練して反応せしめた後ペレット化す
る。成形は、該ベレットを使用してインフレーション成
形する。

■　ラジカル発生剤を多量に含んだマスターバッチ、即
ち、線状低密度ポリエチレンに多量のラジカル発生剤（
通常５ｏｏｏ〜１００００ｐｐｍ程度）を配合し、ポリ
エチレンの融点以上でラジカル発生剤がポリエチレンと
殆ど反応を起さない温度下に溶融混練してベレット状と
したマスターバッチを予め作り、このマスターバッチと
上記エチレン共重合体及び線状低密度ポリエチレンとを
ブレンドし、インフレーション成形する。

なお、ラジカル発生剤そのものはそのまま或は溶剤に溶
かして使用される。

このようなラジカル発生剤の添加に°よる効果は、上記
エチレン共重合体及び線状低密度ポリエチレンの組成物
をラジカル発生剤と反応させることにより、上記組成物
内で分子カップリングが生起し、得られるテープ又はフ
ィルムに対する伸縮性の付与に好ましい効果を及ぼすこ
とによるものと考えられる。

なお、このようにして得られるエチレン共重合体と線状
低密度ポリエチレンとの組成物の変性物（以下、「ポリ
エチレン樹脂」と称す、）には、必要に応じて抗酸化剤
、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤等、通常ポリエチレ
ンに使用される公知の添加剤を添加してもよい。

本発明においては、上記ポリエチレン樹脂を用いて、押
出成形により未延伸フィルム又はシートを成形し、次い
で該未延伸フィルム又はシートを少なくとも一方方向に
面積倍率１．２〜９倍に延伸して延伸テープ又はフィル
ムを製造する。

未延伸フィルム又はシートの成形は、通常のフィルム又
はシートの成形装置及び成形方法、例えば円形ダイによ
るインフレーション成形法、ＴダイによるＴダイ成形法
等を採用することができ、ポリエチレン樹脂温度１３０
〜２００ｔ：、ドラフト率１〜５０の成形条件で行なう
ことができる。

上記のようにして得られた未延伸フィルム又はシートは
次いで延伸処理される０本発明における延伸とは、延伸
の前後においてフィルム厚さを低減せしめ且つその表面
積が１．２〜９倍になるように少くとも一方方向に廻ば
すことを意味している。該延伸はフィルム又はシートの
縦方向（製膜機械のフィルム又はシートの引取り方向）
（流れ方向）又は横方向（フィルム又はシートの引取り
方向と直交する方向）　（流れ方向と直交する方向）に
１軸延伸するか、或は、縦方向及び横方向に２軸延伸す
ることにより行なわれる。

１軸延伸の場合には、Ｔ−ダイ法又はインフレーション
法により得られた未延伸フィルム又はシートをそのまま
或は所定の幅にスリットしたものを加熱し、例えば延伸
ロールの周速度を変化させることにより、引取方向即ち
縦方向に延伸させる方法、又は未延伸フィルム又はシー
トの端部を固定したものを加熱し、この間隔を広げるこ
とにより横方向に延伸さ、せる方法等により行なわれる
。

２軸延伸の場合には、Ｔ−ダイ法又はインフレーション
法により得られた未延伸フィルム又はシートをそのまま
或は所定の幅にスリットしたものを、逐次２軸延伸又は
同時２軸延伸することにより行なわれる。逐次２軸延伸
は縦方向延伸後に横方向の延伸を行なうか、またはその
逆の順序のいずれかで行なわれる。また、同時２軸延伸
は縦方向と横方向の延伸の時間的配分は任意であり、例
えば横方向の延伸が完了するまで縦方向も徐々に延伸を
継続するか、或は延伸開始は縦方向と横方向を同時にさ
せるか、縦方向を先に完成させるなどの方法で行なわれ
る。

２軸延伸を行なう場合には、テンター法逐次２軸延伸法
、チューブラ−株間時２軸延伸法が好適に採用される。

延伸温度は室温以上１００℃以下、特に１０〜８０℃の
範囲であることが望ましい、室温より低い温度（例えば
１０℃以下の温度）で延伸すると、分子鎖の運動性が乏
しくなり、延伸倍率が上げられない他、操業面でも冷却
装置を必要としたり、装置が結露したりするなど、実用
上の問題が多く好ましくない、１００℃を超える場合に
は、延伸配向が不充分になり充分な性能が得られない他
、延伸フィルムが生産ライン中の金属ロールなどに粘着
して巻きつくなどの問題を起こすので、好ましくない。

また、延伸速度は２〜４０％／秒の範囲、好ましくは１
０〜２０％／秒の範囲とするのが好ましい、延伸速度が
２％／秒より遅いと延伸途中の配向結晶化により延伸性
が阻害され易く、また４０％／秒より速いとポリマーの
変形が延伸速度に追随しきれなくなって延伸切れを起こ
すようになる。

延伸倍率は延伸操作法（延伸し易さ）及び得られた延伸
フィルムの物性の点から少なくとも一方向に面積倍率で
１．２〜９倍、好ましくは２〜５倍、更に好ましくは３
〜５倍の範囲とする。

２軸延伸する場合には、面積倍率１．２〜９倍の範囲内
で、フィルムの縦方向に１．２〜５倍、好ましくは１．
２〜３倍の範囲であって、且つ横方向に２〜７倍、好ま
しくは３〜５倍の範囲とするのが好ましい、上記延伸面
積倍率が１．２倍未満の場合にはフィルムの強度特性及
び破断抗張力の改良効果が小さいので好ましくない、ま
た、９倍より大きいと延伸操作性が悪化し、満足し得る
特性の延伸フィルムが得られない。

なお、延伸テープの製造は、前記未延伸フィルム又はシ
ートを所定の幅にスリットした後、加熱して引取方向に
延伸するか、或は、未延伸フィルム又はシートをそのま
ま加熱して延伸した後、所定の幅にスリットする方法の
いずれの方法で行なってもよい。

Ｃ実施例コ 以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に
説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の
実施例に限定されるものではない。

実施例１〜４、比較例１〜６ 第１表に示す物性のエチレン−プロピレン共重合体と線
状低密度ポリエチレンとをトライブレンドした後、シリ
ンダー径５０ｍｍφの単軸押出機で１４０℃の温度で有
機過酸化物として２．５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−
ブチルパーオキシ）ヘキシン−３を加え、溶融混練して
押出しペレット化した（各成分の配合は第１表に示す通
り、）、これをモダンマシナリー社製、デルサ４０ｍｍ
φ押出機に環状スリット径１ｏ。

ｍｍ−、リップクリアランス１．２ｍｍのインフレーシ
ョンダイ及び冷却用エアーリングを取付けたインフレー
シ成形機を用い、押出温度１５０℃、押出量１０ｋｇ／
ｈｒ、ブローアツプ比（ＢＵＲ）３．Ｏ、フロストライ
ン高さ３２ｃｍ、引取速度６．８ｍ／分の条件下にイン
フレーション成形し、厚さ３０μのインフレーションフ
ィルムを得た。

得られたインフレーションフィルムを第１表に示す延伸
温度にて、縦１軸延伸機により第１表に示す倍率まで縦
延伸した。その後、横延伸を実施するものについては、
これを実施した（ただし、比較例３は延伸を全く行なわ
なかった。）なお、延伸温度は延伸点での温度を示す。

得られたフィルムについて下記方法により伸長後の回復
性を調べることにより評価を行なった。

幅２．５ｃｍ、長さ１０ｃｍにＭＤ（縦）方向又はＴＤ
（横）方向に切り出した短冊片を、チャック間５ｃｍ、
クロスヘツドスピード３００ｍｍで２００％まで引張り
、２００％まで引張りきった後すぐにクロスヘツドを逆
転させ、クロスヘツド応力が０になった戻り伸度により
伸長後の回復性を評価した。

戻り伸度が１５０％を超えた場合、回復性良好とした。

なお延伸後のフィルムについては、特に高温での熱固定
は行なわず、３０秒程度の間に自然にもどる長さにして
から評価を行なった。

結果を第１表に示す、第１表より本発明の方法によれば
、伸縮性の良好なフィルムが得られることが明らかであ
る。

［発明の効果］ 以上詳述した通り、本発明のエラスティックテープ又は
フィルムの製造方法によれば、風合いが良好で、伸長後
の回復性等の弾性体としての性能も著しく優れたテープ
又はフィルムが容易かつ効率的に、安価に提供される。

しかも、本発明により製造されるテープ又はフィルムは
、ポリエチレンを主成分とする無害なものであるため、
焼却の際に有害ガスを発生するという問題もなく、幅広
い分野にて安全に使用することが可能とされる。

代理人　　弁理士　　重　野　　剛

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）エチレンを主成分とする密度０．９１０ｇ／ｃｍ
   ＾３以下の共重合体１００〜６０重量部と、密度０．９
   １５〜０．９４５ｇ／ｃｍ＾３の線状低密度ポリエチレ
   ン０〜４０重量部とを含む組成物に対し、０．００１〜
   ０．１重量部のラジカル発生剤を反応させながら又は反
   応させたのちフィルム又はシート状に押出成形し、次い
   でその流れ方向及び／又は流れ方向に直交する方向に面
   積倍率で１．２〜９倍に延伸することを特徴とするエラ
   スティックテープ又はフィルムの製造方法。