JPH022818A - 硫化水素の吸収方法 - Google Patents
硫化水素の吸収方法Info
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- JPH022818A JPH022818A JP63305883A JP30588388A JPH022818A JP H022818 A JPH022818 A JP H022818A JP 63305883 A JP63305883 A JP 63305883A JP 30588388 A JP30588388 A JP 30588388A JP H022818 A JPH022818 A JP H022818A
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- B01D53/14—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
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- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
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- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen; Reversible storage of hydrogen
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- C01B2203/0475—Composition of the impurity the impurity being carbon dioxide
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の背景］
本発明はガスからＨ２Ｓを吸収する方法に関する。もう
一つの局面において、本発明はＣＯ２も含有づるガスか
らＨ２Ｓの選択的な吸収に関する。
一つの局面において、本発明はＣＯ２も含有づるガスか
らＨ２Ｓの選択的な吸収に関する。
多くの工業用ガス流、特に天然ガス及び精油所ガスは不
純物としてＨ２ＳとＣＯ２ガスの両方を含有する。吸収
されたト１２Ｓの脱着に対するのと同様に、これらのガ
ス流からＨ，２３の選択的な除去に対するたくさんの方
法が知られている。しかしながら、これらの一般に使用
されるものよりＨ８とＣＯ２を分離するのにいっそう効
率的である新しいＨ２Ｓ吸収剤を開発することが常に要
求されている。
純物としてＨ２ＳとＣＯ２ガスの両方を含有する。吸収
されたト１２Ｓの脱着に対するのと同様に、これらのガ
ス流からＨ，２３の選択的な除去に対するたくさんの方
法が知られている。しかしながら、これらの一般に使用
されるものよりＨ８とＣＯ２を分離するのにいっそう効
率的である新しいＨ２Ｓ吸収剤を開発することが常に要
求されている。
［発明の要約］
本発明の目的はＨＳとＣＯ２両方を含有するガスからＨ
２Ｓの選択的な除去方法を提供することにある。本発明
のもう一つの目的は１」２Ｓの吸収後脱着する方法を提
供することにある。ほかの目的及び利点は詳細な開示及
び付は加えた特許請求の範囲から明らかになるであろう
。
２Ｓの選択的な除去方法を提供することにある。本発明
のもう一つの目的は１」２Ｓの吸収後脱着する方法を提
供することにある。ほかの目的及び利点は詳細な開示及
び付は加えた特許請求の範囲から明らかになるであろう
。
本発明による、ガスからＨ２Ｓを吸収する方法は、
＠ ＨＳ（硫化水素）及びＣＯ２（二酸化炭素）を含
むガスフィードを、アルｈり金属エチレンジアミンテト
ラアセテート及びアルカリ金属ニトリロトリアセテート
からなる群から選ばれた少なくとも１種類の溶解した吸
収剤を含む溶液と接触させるが、ただしＨ２Ｓを酸化で
きる（多価金属の酸化性化合物、特に＋３１ｉの酸化状
態の「ｅの化合物のような）酸化剤の実質的な不在下に
、ガスフィードからＣＯより１＋２８を単位時間当つ多
く吸収するような接触巣作のもとで吸収帯域において接
触させること、 から成る工程を含む。
むガスフィードを、アルｈり金属エチレンジアミンテト
ラアセテート及びアルカリ金属ニトリロトリアセテート
からなる群から選ばれた少なくとも１種類の溶解した吸
収剤を含む溶液と接触させるが、ただしＨ２Ｓを酸化で
きる（多価金属の酸化性化合物、特に＋３１ｉの酸化状
態の「ｅの化合物のような）酸化剤の実質的な不在下に
、ガスフィードからＣＯより１＋２８を単位時間当つ多
く吸収するような接触巣作のもとで吸収帯域において接
触させること、 から成る工程を含む。
好ましい実施態様において、本発明の方法は（ｂ）すな
わち工程（ａ）において前記の少なくとも１種類の吸収
剤を含む前記溶液によって吸収されたト１２Ｓを実質的
に脱着することから成る追加の工程を含む。好ましくは
Ｈ２Ｓの脱着は吸収したＨ２Ｓ及びＣｏ２を含有する吸
収剤溶液に熱及び／又は減圧を適用することによって、
ざらに好ましくは（Ｃ）すなわちこのように再生された
吸収剤溶液の上方へガス（蒸気）相から脱着されたト１
２Ｓを除去することから成る工程を続行することによっ
て実行される。かくして再生された吸収剤溶液は工程（
ａ）の吸収帯域ヘリサイクルすることができ、また本発
明の方法に従ってＨ２Ｓの選択的吸収に再使用すること
ができる。
わち工程（ａ）において前記の少なくとも１種類の吸収
剤を含む前記溶液によって吸収されたト１２Ｓを実質的
に脱着することから成る追加の工程を含む。好ましくは
Ｈ２Ｓの脱着は吸収したＨ２Ｓ及びＣｏ２を含有する吸
収剤溶液に熱及び／又は減圧を適用することによって、
ざらに好ましくは（Ｃ）すなわちこのように再生された
吸収剤溶液の上方へガス（蒸気）相から脱着されたト１
２Ｓを除去することから成る工程を続行することによっ
て実行される。かくして再生された吸収剤溶液は工程（
ａ）の吸収帯域ヘリサイクルすることができ、また本発
明の方法に従ってＨ２Ｓの選択的吸収に再使用すること
ができる。
［発明の詳細な記述１
本発明は硫化水素と二酸化炭素の両方を含有するどの適
切なガスフィード（またここに″ガス混合物″″ガス流
″′ガスフィード流″又は〃ガス状フィード流″として
も言われる）の精製にも使用することができる。ここに
使用されるとき、″流″という述語はバッチプロセスと
同様に連続プロセスに応用することがよく知られる。こ
れらのガス流中の１」２Ｓ含吊は通常約０．００１〜約
１０容積％Ｈ２Ｓの範囲内、好ましくは約０．１〜約３
容積％Ｈ２Ｓの９！聞内にある。これらのガス流中のＣ
Ｏ２含量は通常的０．１〜約２０容積％の範囲内、好ま
しくは約１〜約１０容積％ＣＯの範囲内にある。吸収さ
れたト１２Ｓを元素状の硫黄又は正の酸化状態の硫黄化
合物、たとえばＨＳｏ 又はＨ２ＳＯ４に酸化するこ
とができる強い酸化性のガス（オゾンのような）はガス
フィード中に実質的に不在であるべきである。
切なガスフィード（またここに″ガス混合物″″ガス流
″′ガスフィード流″又は〃ガス状フィード流″として
も言われる）の精製にも使用することができる。ここに
使用されるとき、″流″という述語はバッチプロセスと
同様に連続プロセスに応用することがよく知られる。こ
れらのガス流中の１」２Ｓ含吊は通常約０．００１〜約
１０容積％Ｈ２Ｓの範囲内、好ましくは約０．１〜約３
容積％Ｈ２Ｓの９！聞内にある。これらのガス流中のＣ
Ｏ２含量は通常的０．１〜約２０容積％の範囲内、好ま
しくは約１〜約１０容積％ＣＯの範囲内にある。吸収さ
れたト１２Ｓを元素状の硫黄又は正の酸化状態の硫黄化
合物、たとえばＨＳｏ 又はＨ２ＳＯ４に酸化するこ
とができる強い酸化性のガス（オゾンのような）はガス
フィード中に実質的に不在であるべきである。
適切なガスフィード流の非限定実例は天然ガス、天然ガ
スの両分、原油の蒸留からのガス流、石炭（亜炭を含む
）の熱分解によって生成されたガス、石炭（亜炭を含む
）液化工程で得られるガス、産業廃ガス、などである。
スの両分、原油の蒸留からのガス流、石炭（亜炭を含む
）の熱分解によって生成されたガス、石炭（亜炭を含む
）液化工程で得られるガス、産業廃ガス、などである。
これらのガス流はＨ８及びＣＯ２のほかに、ＣＯ１ＳＯ
ｘ （硫黄酸化合物）、ＮＯｘ （窒素酸化合物）、ア
ルシンなどのようなほかの望ましくない不純物を含む可
能性があることが理解される。しかしながら、これらの
ほかの不純物の量は、本発明に従うＨ２Ｓの選択的吸収
を著しく妨げるレベルを超えてはならない。
ｘ （硫黄酸化合物）、ＮＯｘ （窒素酸化合物）、ア
ルシンなどのようなほかの望ましくない不純物を含む可
能性があることが理解される。しかしながら、これらの
ほかの不純物の量は、本発明に従うＨ２Ｓの選択的吸収
を著しく妨げるレベルを超えてはならない。
本発明の吸収剤はどのような溶解したアルカリ金属エチ
レンジアミンテトラアセテート又はアルカリ金属ニトリ
ロトリアセテート又はこれらの化合物の任意の混合物（
塩としても参照される）でもありうる。好ましいアルカ
リ金属はナトリウム又はカリウム塩である。目下特に好
ましいものは四カリウムエチレンジアミンテトラアセテ
ート（Ｋ４ＥＤＴＡ）及び三ナトリウムニトリＯトリア
セテート（Ｎａ３ＮＴＡ）である。以上列挙した吸収剤
は、水、低級脂肪族アルコール（たとえば、分子当り１
〜６個の炭素原子を有するもの）、エチルアセテートの
ようなエステル、アセトンのようなケトン、など、及び
上記の混合物のようなどのような好適な溶媒にも可溶で
ある。好ましくは水が溶媒として使用される。
レンジアミンテトラアセテート又はアルカリ金属ニトリ
ロトリアセテート又はこれらの化合物の任意の混合物（
塩としても参照される）でもありうる。好ましいアルカ
リ金属はナトリウム又はカリウム塩である。目下特に好
ましいものは四カリウムエチレンジアミンテトラアセテ
ート（Ｋ４ＥＤＴＡ）及び三ナトリウムニトリＯトリア
セテート（Ｎａ３ＮＴＡ）である。以上列挙した吸収剤
は、水、低級脂肪族アルコール（たとえば、分子当り１
〜６個の炭素原子を有するもの）、エチルアセテートの
ようなエステル、アセトンのようなケトン、など、及び
上記の混合物のようなどのような好適な溶媒にも可溶で
ある。好ましくは水が溶媒として使用される。
どのような適切な濃度に溶解した吸収剤のこれらの溶液
（好ましくは水溶液）も使用することができる。好まし
くは、アルカリの金属エチレンジアミンテトラアセテー
ト又はアルカリ金属ニトリロトリアセテートの濃度は約
０．５〜約３モル／オの範囲内、さらに好ましくは約１
〜約２モル／ｌの範囲内にある。
（好ましくは水溶液）も使用することができる。好まし
くは、アルカリの金属エチレンジアミンテトラアセテー
ト又はアルカリ金属ニトリロトリアセテートの濃度は約
０．５〜約３モル／オの範囲内、さらに好ましくは約１
〜約２モル／ｌの範囲内にある。
吸収された硫化水素は（再使用のために吸収剤溶液を再
生するように）吸収剤溶液から除去されるから、吸収さ
れたＨ２Ｓを元素状の硫黄（又は正の酸化状態の硫黄を
もつ化合物に）に酸化することができる酸化剤は吸収剤
溶液中に実質的に不在でなければならない。特に、過酸
化水素及び第二鉄化合物（ｔなわち、エチレンジアミン
四酢酸、又はニトリロ三酢酸、又はこれら２種類の酸の
塩の第二鉄錯塩のような、＋３価の酸化状態のＦｅの化
合物）は吸収剤溶液中に実質的に不在であるべきである
。Ｓｎ 、■ 、Ｃｒ＋６、Ｍｏ＋６＋４＋５ Ｍｎ 、Ｍｎ 、Ｇｏ＋３などのような、高い酸化
＋７＋６ 状態のほかの多価金属（特に遷移金属）の酸化性化合物
も吸収剤溶液中に実質的に不在であるべきである。これ
らの酸化性化合物の痕跡量は本発明に従うｌ＋２Ｓの吸
収及び脱着を著しく妨げないかぎり存在してもよいこと
は当然だと思われる。
生するように）吸収剤溶液から除去されるから、吸収さ
れたＨ２Ｓを元素状の硫黄（又は正の酸化状態の硫黄を
もつ化合物に）に酸化することができる酸化剤は吸収剤
溶液中に実質的に不在でなければならない。特に、過酸
化水素及び第二鉄化合物（ｔなわち、エチレンジアミン
四酢酸、又はニトリロ三酢酸、又はこれら２種類の酸の
塩の第二鉄錯塩のような、＋３価の酸化状態のＦｅの化
合物）は吸収剤溶液中に実質的に不在であるべきである
。Ｓｎ 、■ 、Ｃｒ＋６、Ｍｏ＋６＋４＋５ Ｍｎ 、Ｍｎ 、Ｇｏ＋３などのような、高い酸化
＋７＋６ 状態のほかの多価金属（特に遷移金属）の酸化性化合物
も吸収剤溶液中に実質的に不在であるべきである。これ
らの酸化性化合物の痕跡量は本発明に従うｌ＋２Ｓの吸
収及び脱着を著しく妨げないかぎり存在してもよいこと
は当然だと思われる。
吸収装置は通常金属材料で作られるから、本発明の吸収
剤溶液は、カーク、オスマーの化学技術の百科辞典、第
７巻、１３５〜１４２頁に記）ホされているような、少
なくとも１種類の適切な金属腐食抑制剤の有効は量を含
有することが好ましい。
剤溶液は、カーク、オスマーの化学技術の百科辞典、第
７巻、１３５〜１４２頁に記）ホされているような、少
なくとも１種類の適切な金属腐食抑制剤の有効は量を含
有することが好ましい。
腐食抑制剤は本発明の１」２Ｓ吸収反応工程を有害に妨
げてはならないことは当然だと思われる。目下好ましい
腐食抑ｖ１剤は効果的であるレベルで、より好ましくは
約０．０２〜０．２９７１の濃度で存在する２−メルカ
プトベンゾチアゾール（０７Ｈ５ＮＳ２）である。
げてはならないことは当然だと思われる。目下好ましい
腐食抑ｖ１剤は効果的であるレベルで、より好ましくは
約０．０２〜０．２９７１の濃度で存在する２−メルカ
プトベンゾチアゾール（０７Ｈ５ＮＳ２）である。
どのような適切な接触条件も本発明の化学反応工程に使
用することができる。Ｈ２Ｓ吸収工程において、温度は
約４０〜約２００下（好ましくは約５０〜９０’Ｆ）の
Ｉｉ！囲内で、圧力は約０〜１００ ｐｓｉｏ （好ま
しくは約Ｏｃ＋５ｉａ）の範囲内でありうる。フィード
ガスと吸収剤溶液の接触時間は大幅に変えることができ
て（装置の型に依存して）、通常約０．１分〜１０時間
（好ましくは約１０〜６０分）の範囲である。使用され
た吸収剤溶液からＨ２Ｓを１８２着する工程において、
温度は通常約３０〜約２２０下（好ましくは約５０〜９
０°Ｆ）の範囲であり、圧力は通常約０．１トール〜約
２気圧、好ましくは約０．１トール〜約１気圧の範囲内
である。脱着されたト１□Ｓガスは通常ガス流（たとえ
ば、不活性ガス流）によってこのように再生された吸収
剤溶液の上方の気相から追い払われるか又はポンプでく
み出される。
用することができる。Ｈ２Ｓ吸収工程において、温度は
約４０〜約２００下（好ましくは約５０〜９０’Ｆ）の
Ｉｉ！囲内で、圧力は約０〜１００ ｐｓｉｏ （好ま
しくは約Ｏｃ＋５ｉａ）の範囲内でありうる。フィード
ガスと吸収剤溶液の接触時間は大幅に変えることができ
て（装置の型に依存して）、通常約０．１分〜１０時間
（好ましくは約１０〜６０分）の範囲である。使用され
た吸収剤溶液からＨ２Ｓを１８２着する工程において、
温度は通常約３０〜約２２０下（好ましくは約５０〜９
０°Ｆ）の範囲であり、圧力は通常約０．１トール〜約
２気圧、好ましくは約０．１トール〜約１気圧の範囲内
である。脱着されたト１□Ｓガスは通常ガス流（たとえ
ば、不活性ガス流）によってこのように再生された吸収
剤溶液の上方の気相から追い払われるか又はポンプでく
み出される。
どのような適切な装置及び設備も本発明の１」２Ｓ吸収
反応工程に使用することができる。ガスと液体吸収剤の
接触用の商業的な吸収及び脱着（再生）装置及び該装置
を操作する技術は当接−術に精通している者にはよく知
られており、また力−り・オスマーの″化学技術の百科
辞典″、第１巻、５３〜５５頁及び８８〜９６頁、１９
７８年のようなたくさんの技術的刊行物に記述されてい
る。最もありふれたガス吸収技術は、上に引用した刊行
物に記述されているような気泡捕そく板、網目板、もし
くはスプレーノズルなどを備えた、または適切な充填材
で満たされた向流カラムを使用する技術である。フィー
ドガス及び吸収剤溶液の供給速度は特有なカラム配置、
フィードガスの組成、ｌ＋２Ｓ吸収及びＨ２Ｓ／ＣＯ２
分離に望まれる効率などに依存し、かつ当技術に精通し
た者によって容易に最適化される。
反応工程に使用することができる。ガスと液体吸収剤の
接触用の商業的な吸収及び脱着（再生）装置及び該装置
を操作する技術は当接−術に精通している者にはよく知
られており、また力−り・オスマーの″化学技術の百科
辞典″、第１巻、５３〜５５頁及び８８〜９６頁、１９
７８年のようなたくさんの技術的刊行物に記述されてい
る。最もありふれたガス吸収技術は、上に引用した刊行
物に記述されているような気泡捕そく板、網目板、もし
くはスプレーノズルなどを備えた、または適切な充填材
で満たされた向流カラムを使用する技術である。フィー
ドガス及び吸収剤溶液の供給速度は特有なカラム配置、
フィードガスの組成、ｌ＋２Ｓ吸収及びＨ２Ｓ／ＣＯ２
分離に望まれる効率などに依存し、かつ当技術に精通し
た者によって容易に最適化される。
本発明の吸収剤溶液は、再生された吸収剤溶液の満足な
Ｈ２Ｓ吸収容量及びＨ２Ｓ／ＣＯ２分離効率が達成され
る様な多くの回数ト１２Ｓの脱着によって再生されるこ
とが可能である。脱着されたＨ２Ｓは、たとえばメルフ
Ｊブタンの製造用、クラウス法で元素状の硫黄にＨ２Ｓ
を転換するためなど、さまざまの最終用途に利用するこ
とができる。
Ｈ２Ｓ吸収容量及びＨ２Ｓ／ＣＯ２分離効率が達成され
る様な多くの回数ト１２Ｓの脱着によって再生されるこ
とが可能である。脱着されたＨ２Ｓは、たとえばメルフ
Ｊブタンの製造用、クラウス法で元素状の硫黄にＨ２Ｓ
を転換するためなど、さまざまの最終用途に利用するこ
とができる。
以下の実施例は本発明をさらに説明するために提示する
ものであって、本発明の範囲を不当に限定するものに考
えられるべきでない。
ものであって、本発明の範囲を不当に限定するものに考
えられるべきでない。
実施例工
本実施例は色々な水性吸収剤を使用する）＋２８及びＣ
Ｏ２の吸収速度を測定するための実験的装備を説明する
。ポンプによって約０．１トール（ａｓ＋１Ｉｏ）の圧
力に排気できて次いで圧カフ６０トールまでガス（Ｈ，
２Ｓ又はＣＯ２）を満たすことができるガラス装置を吸
収試験用に使用した。ガラス装置の主要部は容量的１０
０ｃｃのガスため球状１、ゴムのｌｉ’！（それを通し
て皮下注射器によって液体吸収剤が注入できる）を作り
つけた容量的６０ｃｃの吸収フラスコ、及び圧力ゲージ
を取り付けたＭＫＳ／バラトロン圧力センサーであった
。
Ｏ２の吸収速度を測定するための実験的装備を説明する
。ポンプによって約０．１トール（ａｓ＋１Ｉｏ）の圧
力に排気できて次いで圧カフ６０トールまでガス（Ｈ，
２Ｓ又はＣＯ２）を満たすことができるガラス装置を吸
収試験用に使用した。ガラス装置の主要部は容量的１０
０ｃｃのガスため球状１、ゴムのｌｉ’！（それを通し
て皮下注射器によって液体吸収剤が注入できる）を作り
つけた容量的６０ｃｃの吸収フラスコ、及び圧力ゲージ
を取り付けたＭＫＳ／バラトロン圧力センサーであった
。
ガラス装置全体はガラス弁によって真空ポンプから分離
することもできた。
することもできた。
以下の４種類の水溶液をそれぞれＨ２Ｓ及びＣＯ２の吸
収速度について試験した：（Ａ）１．１４モル（１，１
４Ｍ）メチルジェタノールアミン（ＭＤＥＡ）、（Ｂ）
１．１４Ｍトリエタノールアミン（ＴＥＡ）、（Ｃ）１
．１４Ｍ三ナトリウムニトロトリアセ゛１−ト（Ｎ ａ
３Ｎ Ｔ Ａ ）及び（Ｄ）１．１４Ｍ四カリウムエ
チレンジアミンテトラアセテート（Ｋ４ＥＤＴＡ）。こ
れらの溶液の１種類の約５ｃｃの試料は排気ずみの吸収
フラスコ中ヘゴム隔壁を通して注入された。溶液は吸収
フラスコ内に置かれた磁気撹拌棒によって撹拌され、そ
して真空ポンプによって脱気された。
収速度について試験した：（Ａ）１．１４モル（１，１
４Ｍ）メチルジェタノールアミン（ＭＤＥＡ）、（Ｂ）
１．１４Ｍトリエタノールアミン（ＴＥＡ）、（Ｃ）１
．１４Ｍ三ナトリウムニトロトリアセ゛１−ト（Ｎ ａ
３Ｎ Ｔ Ａ ）及び（Ｄ）１．１４Ｍ四カリウムエ
チレンジアミンテトラアセテート（Ｋ４ＥＤＴＡ）。こ
れらの溶液の１種類の約５ｃｃの試料は排気ずみの吸収
フラスコ中ヘゴム隔壁を通して注入された。溶液は吸収
フラスコ内に置かれた磁気撹拌棒によって撹拌され、そ
して真空ポンプによって脱気された。
それからガス、Ｈ２Ｓ又はＣｏ２はガス人口弁を通して
排気されたため粒状物中へ導入された、弁はその後再び
閉じられた。仝ガス圧は通常約２００〜８００トールの
範囲であった。ガラス装置のすべての部分は室温（約２
６℃）であった。吸収フラスコに対する弁はそれから開
かれてその結果生じる圧力は測定された。圧力測定は通
常は１＋２８吸収試験においては１〜２分の期間で、Ｃ
Ｏ２吸収試験においては１０〜２０分の期間で行なわれ
た。
排気されたため粒状物中へ導入された、弁はその後再び
閉じられた。仝ガス圧は通常約２００〜８００トールの
範囲であった。ガラス装置のすべての部分は室温（約２
６℃）であった。吸収フラスコに対する弁はそれから開
かれてその結果生じる圧力は測定された。圧力測定は通
常は１＋２８吸収試験においては１〜２分の期間で、Ｃ
Ｏ２吸収試験においては１０〜２０分の期間で行なわれ
た。
実施例■
本実施例は本発明の２種類の好ましい吸収剤は、Ｎ ａ
３Ｎ Ｔ Ａ及びに４ＥＤＴＡ （実施例■参照）に
よるＨ８及びＣｏ２の吸収速度を、２種類の商業的に使
用されている吸収剤、ＭＥＤＡ及びＴＥＡ （実施例■
参照）による速度と比較して説明する。
３Ｎ Ｔ Ａ及びに４ＥＤＴＡ （実施例■参照）に
よるＨ８及びＣｏ２の吸収速度を、２種類の商業的に使
用されている吸収剤、ＭＥＤＡ及びＴＥＡ （実施例■
参照）による速度と比較して説明する。
第１〜３図は時間の凶数として、Ｎ ａ ３Ｎ Ｔ Ａ
、Ｋ４ＥＤＴＡ及びＭＤＥＡによる、Ｈ２ＳおよびＣＯ
２のそれぞれの吸収を示１゜第４図はＮａ５ＮＴＡ、に
４ＥＤＴＡ、ＭＤＥＡ及びＴＥＡによって示されたＣＯ
２の吸収速度を描写する。第１〜４図の吸収曲線は、実
施例■の反応工程に従って行なわれた典型的な試験運転
で得られた。
、Ｋ４ＥＤＴＡ及びＭＤＥＡによる、Ｈ２ＳおよびＣＯ
２のそれぞれの吸収を示１゜第４図はＮａ５ＮＴＡ、に
４ＥＤＴＡ、ＭＤＥＡ及びＴＥＡによって示されたＣＯ
２の吸収速度を描写する。第１〜４図の吸収曲線は、実
施例■の反応工程に従って行なわれた典型的な試験運転
で得られた。
第１〜３図に描かれた結果は、Ｈ２Ｓの吸収速度は全く
高くて本発明の吸収剤Ｎａ５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡに
対してと比較対照吸収剤ＭＤＥＡに対してとはおおよそ
同じであった。しかしながら、ＣＯ２の吸収速度はＭＤ
ＥＡ及びＴＥＡによる比較対照試験におけるよりもＮａ
５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡによる本発明の試験において
著しく低かった（特に第４図参照）。第１〜３図は実質
的にすべてのＨ２８が吸収された時点で、入手できるＣ
Ｏ２の約１０％以下がＮａ５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡに
よって吸収されたが、一方入手できるＣＯ２の１０％以
上がＭＤＥＡによって吸収されたことを示す。このよう
に、Ｎ ａ ３Ｎ Ｔ Ａ及びＫ ＥＤＴＡはＨ２Ｓ
とＣＯ□を分離することにおいでＭＤＥＡよりいっそう
効果的であった。
高くて本発明の吸収剤Ｎａ５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡに
対してと比較対照吸収剤ＭＤＥＡに対してとはおおよそ
同じであった。しかしながら、ＣＯ２の吸収速度はＭＤ
ＥＡ及びＴＥＡによる比較対照試験におけるよりもＮａ
５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡによる本発明の試験において
著しく低かった（特に第４図参照）。第１〜３図は実質
的にすべてのＨ２８が吸収された時点で、入手できるＣ
Ｏ２の約１０％以下がＮａ５ＮＴＡ及びに４ＥＤＴＡに
よって吸収されたが、一方入手できるＣＯ２の１０％以
上がＭＤＥＡによって吸収されたことを示す。このよう
に、Ｎ ａ ３Ｎ Ｔ Ａ及びＫ ＥＤＴＡはＨ２Ｓ
とＣＯ□を分離することにおいでＭＤＥＡよりいっそう
効果的であった。
実施例■
本実施例はＨ２Ｓが本発明の吸収剤の溶液の一種から脱
着できること及び吸収剤溶液はかくして再生できること
を説明する。第５図は、特定のＨ２Ｓ圧で吸収されたト
１２Ｓのミリモルとして表現された、新鮮な１．１４Ｍ
のＮａ５ＮＴＡ溶液のＨ８吸収容量を示す。Ｈ２Ｓを飽
和したＮａ５ＮＴＡ溶液はそれから０℃に冷却され、そ
してできるだけ多くのＨ２Ｓを脱着するように約１０分
間真空状態にされた。このように再生されたＮａ５ＮＴ
Ａ吸収剤溶液はそれから再びＨ２Ｓ吸収のために使用し
た。第５図の第２の曲線は再生されたＮ ａ ３Ｎ Ｔ
Ａ溶液のＨ２Ｓ吸収容量を描写する。９再生されたＮ
ａ ３Ｎ Ｔ Ａ溶液のＨ２Ｓ吸収容量は新鮮なＮａ
５ＮＴＡ溶液の吸収容量の約８０％であった。
着できること及び吸収剤溶液はかくして再生できること
を説明する。第５図は、特定のＨ２Ｓ圧で吸収されたト
１２Ｓのミリモルとして表現された、新鮮な１．１４Ｍ
のＮａ５ＮＴＡ溶液のＨ８吸収容量を示す。Ｈ２Ｓを飽
和したＮａ５ＮＴＡ溶液はそれから０℃に冷却され、そ
してできるだけ多くのＨ２Ｓを脱着するように約１０分
間真空状態にされた。このように再生されたＮａ５ＮＴ
Ａ吸収剤溶液はそれから再びＨ２Ｓ吸収のために使用し
た。第５図の第２の曲線は再生されたＮ ａ ３Ｎ Ｔ
Ａ溶液のＨ２Ｓ吸収容量を描写する。９再生されたＮ
ａ ３Ｎ Ｔ Ａ溶液のＨ２Ｓ吸収容量は新鮮なＮａ
５ＮＴＡ溶液の吸収容量の約８０％であった。
Ｈ８を飽和した再生されたＮ ａ ３Ｎ Ｔ Ａ溶液が
再び真空にさらされたとぎ、このように２回再生された
Ｎａ５ＮＴＡ溶液の吸収容量は１回再生されたＮ ａ
３Ｎ Ｔ Ａ溶液の吸収容量と本質的に同じであった。
再び真空にさらされたとぎ、このように２回再生された
Ｎａ５ＮＴＡ溶液の吸収容量は１回再生されたＮ ａ
３Ｎ Ｔ Ａ溶液の吸収容量と本質的に同じであった。
かくしてＮ ａ ３Ｎ Ｔ Ａ吸収剤溶液中に吸収され
たＨ２Ｓの一約２０％を残した、最初の再生工程の模、
本質的にすべての吸収されたＨ２Ｓは次の再生（脱着）
工程で脱着することができた。この結果は本発明のＨ２
Ｓ吸収剤は１＋２８吸収のために繰返し再生できて再使
用できることをボす。
たＨ２Ｓの一約２０％を残した、最初の再生工程の模、
本質的にすべての吸収されたＨ２Ｓは次の再生（脱着）
工程で脱着することができた。この結果は本発明のＨ２
Ｓ吸収剤は１＋２８吸収のために繰返し再生できて再使
用できることをボす。
さまざまな使用及び条件に対する道理にかなった変化、
変更及び改造が、本発明の範囲から離れることなく、開
示及び付は加えた特許請求の範囲の範囲内でなすことが
できる。
変更及び改造が、本発明の範囲から離れることなく、開
示及び付は加えた特許請求の範囲の範囲内でなすことが
できる。
第１図は三ナトリウムニトリロトリアセテートの１．１
４モル水溶液による１」２ＳとＣＯ２の吸収速度を示す
。 第２図は四ナトリウムエチレンジアミンテトラアセアー
トの１．１４モル水溶液によるＨ２ＳとＣｏ２の吸収速
度を示す。 第３図はメチルジェタノールアミンの１．１４モル水溶
液によるＨ２ＳとＣＯ２の吸収速度を示す。 第４図は三ナトリウムニトリロトリアセテート、四カリ
ウムエチレンジアミンテトラアセテート、メチルジェタ
ノールアミン及びトリエタノールアミンの１．１４モル
水溶液のＣＯ２吸収速度の比較を示す。 第５図は三ナトリウムニトリロトリアセテートの新鮮な
、 及び再生された１ ４モル水溶液の Ｈ２Ｓ吸収容量を描写する。
４モル水溶液による１」２ＳとＣＯ２の吸収速度を示す
。 第２図は四ナトリウムエチレンジアミンテトラアセアー
トの１．１４モル水溶液によるＨ２ＳとＣｏ２の吸収速
度を示す。 第３図はメチルジェタノールアミンの１．１４モル水溶
液によるＨ２ＳとＣＯ２の吸収速度を示す。 第４図は三ナトリウムニトリロトリアセテート、四カリ
ウムエチレンジアミンテトラアセテート、メチルジェタ
ノールアミン及びトリエタノールアミンの１．１４モル
水溶液のＣＯ２吸収速度の比較を示す。 第５図は三ナトリウムニトリロトリアセテートの新鮮な
、 及び再生された１ ４モル水溶液の Ｈ２Ｓ吸収容量を描写する。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１）硫化水素及び二酸化炭素を含むガスフィードをア
ルカリ金属エチレンジアミンテトラアセテート又はアル
カリ金属ニトリロトリアセテートである少なくとも１種
類の溶解した吸収剤を含む溶液と接触させることからな
る硫化水素を吸収する方法であつて、硫化水素を酸化す
ることができる酸化剤の実質的に不在下で、前記ガスフ
ィードから単位時間当りＣＯ＿２よりＨ＿２Ｓを多く吸
収するような接触条件のもとで接触させることを特徴と
する硫化水素を吸収する方法。 （２）前記ガスフィードが約０．００１〜約１０容積％
のＨ＿２Ｓ及び約０．１〜約１０容積％のＣＯ＿２を含
有する請求項１記載の方法。 （３）前記アルカリ金属がナトリウム又はカリウムであ
る請求項１項又は２記載の方法。（４）前記少なくとも
１種類の溶解した吸収剤が四カリウムエチレンジアミン
テトラアセテート又は三ナトリウムニトリロトリアセテ
ートである請求項１又は２記載の方法。 （５）前記溶液が水溶液である前述の請求項のいずれか
一項に記載の方法。 （６）前記溶液中の前記少なくとも１種類の吸収剤の濃
度が約０．５〜約３モル／ｌの範囲内にある前述の請求
項のいずれか一項に記載の方法。 （７）前記接触が多価金属の酸化化合物の実質的な不在
下に行なわれる前述の請求項のいずれか一項に記載の方
法。 （８）前記接触が第二鉄化合物の実質的な不在下に行な
われる請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。 （９）前記接触が約４０〜約２００下の範囲内の温度と
約０〜約１００ｐｓｉｇの範囲内の圧力で行なわれる前
述の請求項のいずれか一項に記載の方法。 （１０）前記溶液がさらに効果的な量の適切な金属腐食
抑制剤を含有している前述の請求項のいずれか一項に記
載の方法。 （１１）前記金属腐食抑制剤が２−メルカプトベンゾチ
アゾールである請求項１０記載の方法。 （１２）以下の化合物：過酸化水素、＋３価の酸化状態
のＦｅ含有鉄化合物、＋４価の酸化状態のＳｎ含有スズ
化合物、＋５価の酸化状態のＶ含有バナジウム化合物、
＋６価の酸化状態のＣｒ含有クロム化合物、＋６価の酸
化状態のＭｏ含有モリブデン化合物、＋６価の酸化状態
のＭｎ含有マンガン化合物、＋７価の酸化状態のＭｎ含
有マンガン化合物、＋３価の酸化状態のＣｏ含有コバル
ト化合物がガスフィードに接触させるために使用した溶
液に実質的に不在である前述の請求項のいずれか一項に
記載の方法。 （１３）硫化水素を元素状の硫黄又は正の酸化状態の硫
黄含有化合物に酸化することができる酸化性のガスが前
記ガスフィードに実質的に不在である請求項１〜１１の
いずれか一項に記載の方法。 （１４）前記接触の間じゆうに硫化水素の元素状の硫黄
１の本質的な酸化がない前述の請求項のいずれか一項に
記載の方法。 （１５）再生溶液を得るように、前記溶液によつて吸収
された硫化水素を実質的に脱着することを含む、前述の
請求項のいずれか一項に記載の方法。 （１６）脱着工程が約３０〜約２２０°Ｆの範囲内の温
度及び約０．１トール〜約１気圧の範囲内の圧力で行な
われる請求項１５記載の方法。 （１７）前記再生溶液上の気相から脱着工程において脱
着された硫化水素を除去することを含む請求項１５又は
１６記載の方法。 （１８）接触工程を実行するために吸収帯域へ脱着工程
で得られた再生溶液をリサイクルすることを含む請求項
１５〜１７のいずれか一項に記載の方法。 （１９）前記接触工程がリサイクルされた前記再生溶液
について行なわれる請求項１８記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/130,765 US4789530A (en) | 1987-12-09 | 1987-12-09 | Absorption of hydrogen sulfide with an alkali metal ethylenediaminetetraacetate and/or alkali metal nitrilotriacetate |
| US130765 | 1987-12-09 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH022818A true JPH022818A (ja) | 1990-01-08 |
| JPH0720529B2 JPH0720529B2 (ja) | 1995-03-08 |
Family
ID=22446224
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63305883A Expired - Lifetime JPH0720529B2 (ja) | 1987-12-09 | 1988-12-02 | 硫化水素の吸収方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4789530A (ja) |
| EP (1) | EP0319945B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0720529B2 (ja) |
| CA (1) | CA1300849C (ja) |
| DE (1) | DE3876221T2 (ja) |
| MX (1) | MX165484B (ja) |
| NO (1) | NO171830C (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5174973A (en) * | 1989-12-05 | 1992-12-29 | University Of Toronto Innovations Foundation | Method and apparatus for effecting gas-liquid contact |
| US5366698A (en) * | 1989-12-05 | 1994-11-22 | The University Of Toronto, Innovations Foundation | Apparatus for effecting gas liquid contact |
| US5407646A (en) * | 1989-12-05 | 1995-04-18 | The University Of Toronto Innovations Foundation | Dual impeller method and apparatus for effecting chemical conversion |
| US5401372A (en) * | 1993-04-26 | 1995-03-28 | Ceramatec, Inc. | Electrochemical catalytic reduction cell for the reduction of NOx in an O2 -containing exhaust emission |
| US6773604B2 (en) * | 2001-08-17 | 2004-08-10 | U.S. Peroxide Llc | Method for reducing hydrogen sulfide emissions from wastewater |
| MD4016C2 (ro) * | 2009-11-13 | 2010-09-30 | Государственный Университет Молд0 | Dihidrat de {(hexaaquacalciu)-[μ-hidroxi-μ-acetato-O,O′-bis(nitrilotriacetatocrom(III))]} ce posedă proprietăţi de material dielectric |
| US8951335B2 (en) * | 2011-12-07 | 2015-02-10 | Fluor Technologies Corporation | Selective caustic scrubbing using a driver gas |
| CN103638802A (zh) * | 2013-12-17 | 2014-03-19 | 中建安装工程有限公司 | 一种炼厂酸性气的处理装置及方法 |
| TWI646050B (zh) * | 2016-12-02 | 2019-01-01 | 國立成功大學 | 二氧化碳收集方法 |
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|---|---|---|---|---|
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| DE234027C (ja) * | ||||
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| US3372981A (en) * | 1965-03-11 | 1968-03-12 | Navy Usa | Stabilization of monoethanolamine solutions in carbon dioxide scrubbers |
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| JPS4940357B1 (ja) * | 1970-09-22 | 1974-11-01 | ||
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| US4443418A (en) * | 1982-01-06 | 1984-04-17 | Shell Oil Company | Method of removing hydrogen sulfide and carbon dioxide from gases |
| US4400361A (en) * | 1982-03-30 | 1983-08-23 | Purtec Systems, Inc. | Method of removing H2 S from a gas stream utilizing boron-vanadium and iron complexes |
| US4436713A (en) * | 1982-09-30 | 1984-03-13 | Shell Oil Company | Method of removing hydrogen sulfide from gases utilizing a polyvalent metal chelate of nitrilotriacetic acid and regenerating the solution in a fuel cell |
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-
1987
- 1987-12-09 US US07/130,765 patent/US4789530A/en not_active Expired - Lifetime
-
1988
- 1988-11-24 CA CA000584056A patent/CA1300849C/en not_active Expired - Lifetime
- 1988-12-02 MX MX014024A patent/MX165484B/es unknown
- 1988-12-02 JP JP63305883A patent/JPH0720529B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1988-12-07 DE DE8888120424T patent/DE3876221T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1988-12-07 EP EP88120424A patent/EP0319945B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1988-12-08 NO NO885465A patent/NO171830C/no unknown
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| JPH0720529B2 (ja) | 1995-03-08 |
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