JPH02307094A - 二酸化ウラン燃料ペレツトの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野］ 本発明は、圧縮および焼結によって成形される原子炉燃
料用の二酸化ウラン燃料ペレットの製造方法に関する。

〔従来の技術〕

電力を発生する商業用原子炉は一般に、金属被覆管内に
封入されているａ縮二酸化つランベレフトを燃料として
使用している。そのペレットは高級焼結セラミックの二
酸化ウラン粉末から未燃焼ペレットあるいはグリーンペ
レットの形に成形され、このペレットは炉の中で制御雰
囲気内で、それが所望の焼結特性になるまで焼かれる。

そのセラミック粉末の特性、圧縮工程の説明およびその
工程に使用される種々の添加物は、例えば米国特許第４
４３０２７６号明細書に記載されている。

この明細書には、焼結粉末に成る種の金属酸化物を添加
することによって、完成ペレットのミクロ組織における
粒度の増大によるような所望の変化をもたらすことが記
載されている。

粉末をグリーンペレットの形に圧縮する工程において、
圧縮工程中における摩擦を減少するためおよびグリーン
ペレットを成形型から無傷で取り出せるようにするため
に、成形型、セラミック粉末自体あるいはそれら両方に
、グイ潤滑剤を添加することが必要である。圧縮工程前
にセラミック粉末に潤滑剤を添加することは、−ａにセ
ラミック工業および特に二酸化ウランのペレット化加工
において既に認知されている技術である。このためには
特に金属石けんが有用であると考えられている。この種
の有用な金属石けんコンパウンドは既に種々知られてい
る。その中で、セラミック粉末に添加物を混合する場合
、ステアリン酸亜鉛が粉末状で広く使用されている。

ステアリン酸亜鉛潤滑剤を混合して圧縮成形されたグリ
ーンペレットが焼かれるとき、ステアリン酸有機成分は
揮発し、炉から飛散物として排出される。亜鉛金属成分
も気化し　ペレットから排出される。しかし炉ガス内に
おいて亜鉛が酸化物を形成し、この酸化物が炉の壁およ
び煙道に付着する。この付着物は手に負えない汚染物で
ある。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明の課題は、かかる問題を解消した二酸化ウラン燃
料ペレットの製造方法を提供することにある。

〔課題を解決するための手段） この課題は本発明によれば、燃料セラミック粉末に乾燥
粉末状のステアリン酸アルミニウムを添加し、このステ
アリン酸アルミニウムと燃料セラミック粉末を混合して
均一な混合物を作り、この混合物をグリーン燃料ペレッ
トに圧縮成形し、このグリーン燃料ペレットを焼結して
ステアリン酸を駆逐し、ペレット内にアルミニウムを酸
化物として残すことにより解決される。

〔作用効果〕

本発明によれば、ステアリン酸アルミニウムから成る乾
燥潤滑剤が二酸化ウラン焼結粉末に添加され、グリーン
ペレットの圧縮工程前に乾燥状態で混合される。水酸化
二ステアリン酸アルミニウムがグイ潤滑剤として非常に
育効である。更にニステアリン酸基は焼結工程中に飛散
物として排出されるが、水酸化アルミニウム成分はアル
ミニウム酸化物あるいはアルミナ粒子に転換され、これ
は粒度を大きくする因子として作用し、その大きな粒度
は、原子炉の燃料燃焼サイクル中においてペレット内に
核分裂生成物を効果的に封じ込めるために有利である。

本発明による方法においては、水酸化二ステアリン酸ア
ルミニウム粉末即ちＡ１１（ＯＨ）（ＣＩＩＨ３ｓＯ１
ｈが、乾燥粉末状態で乾燥二酸化ウランセラミック粉末
と混合される。セラミック粉末は、二酸化ウラン自体の
ほかに、可燃性毒物、プルトニウムなどのような少量の
別の添加物を有しているが、便宜上ここでは簡単に「セ
ラミック粉末」と呼ぶ、水酸化二ステアリン酸アルミニ
ウムの添加量は、セラミック粉末の０．１〜０．４重量
％である。

水酸化二ステアリン酸アルミニウムは二つの作用を有し
ている。まず一つは、ステアリン酸亜鉛の代わりとなっ
て、ペレット圧縮工程中に使用されるグイ潤滑剤として
作用する。水酸化二ステアリン酸アルミニウムは、ステ
アリン酸亜鉛の場合と同じ手順および混合工程によって
添加される。

水酸化二ステアリン酸アルミニウムとステアリン酸亜鉛
の潤滑特性はほぼ同じである。第２に、フンバウンドの
アルミニウム金属は飛散せずに、燃料酸化物マトリック
ス全体を良好に結合する燃料安定剤として作用する。こ
れは従来においては添加アルミナ粉末によって行われて
いた。この′４縮におけるアルミナは焼結ペレット内に
おける粒度を増大し、アルミナが存在しないときに得ら
れる粒度より２〜５μｍ大きくなる０粒度の制御は、燃
料の使用中に生ずる核分裂ガスを調整するために必要で
ある。ステアリン酸アルミニうムおよびアルミナ添加物
は、アルミニウム原子のモル濃度に関して直接比較した
結果、同じ粒度である。

ステアリン酸亜鉛およびアルミナの代わりに水酸化二ス
テアリン酸アルミニウムを使用する別の大きな利点は、
ペレット終端キャップしきい値（ＥＣＴ）が増大するこ
とである。このしきい値は好適なペレット歩留りを得る
ために実行できる最大圧縮力に関係する。直接比較試験
の結果、水酸化二ステアリン酸アルミニウムが、グリー
ンペレットがグイから取り外されたとき、端面にミクロ
組繊でいわゆるみせかけの［終端キャップ傷Ｊを生ずる
ことなしに、高いグリーン密度にペレットを圧縮するこ
とができることが確認された。従って強いグリーンペレ
ットを製造でき、これにより生産量を増大できる。

〔実施例〕

以下図面について本発明の詳細な説明する。

鼾 本発明による方法の一例において、第１図に示した核燃
料ペレット１０は、第２図の流れ線図で示した工程で製
造される。この工程においてまず、２００ｋｇの高級焼
結二酸化ウランセラミック粉末がスチールドラムに入れ
られる。その際二酸化ウランセラミック粉末は予め固め
られ、１．６−置板下の粒子に粒状化されており、水分
の含有量は２０００Ｐρ摺Ｈ，Ｏ／ＵＯ，以下、Ｕ　ｚ
　Ｏｅの含有量は約１２％であり、二酸化ウランは再生
用のスクラップペレットの処理中で生ずるものとする。

この二酸化ウランセラミック粉末に０．２重量％の量に
相当する４００ｇの水酸化二ステアリン酸アルミニウム
が添加される。こ・の水酸化二ステアリン酸アルミニウ
ムは、約１９％の灰、約４．５％の遊離脂肪酸および約
０．５％の水分を含んでいる「テクニカル・グレード」
乾燥粉末である。これは、９８％が７４μ−のスクリー
ンを通過し、９５％が４４μ−のスクリーンを通過し、
全部が２１０μ園のスクリーンを通過できる粒度を有し
ている。

粉末は回転ドラムによって５〜１５分間にわたって均質
になるまで混合される。

それによって生じた混合物は次に機械式ペレット化装置
に装填される。ペレット化装置はその混合物の特性に応
じて４０００〜７５０００　ｐｅｒｃｐ。

ｕｎｄ　ｐｅｒ　５ｑｕａｒｅ　１ｎｃｈ）の力でグリ
ーンペレットの形に圧縮成形する。

グリーンペレットはトレイに装填され、２１〜３５°Ｃ
の露点に対して制御された水蒸気を存する還元雰囲気の
炉に供給され、１７００〜１７８０°Ｃで焼かれ、その
後で常温に冷却される。この時点において焼結工程は終
了し、ペレットは別の処理が行われる。

肛 本発明による方法の別の例においては、すべての工程お
よび量は、添加グイ潤滑剤を除き上述した例Ｉと同じで
ある。この例の場合、潤滑剤は水酸化工ステアリン酸ア
ルミニウムである。その添加量は０．２８重量％である
。水酸化工ステアリン酸アルミニウムの量は、コンパウ
ンド内のアルミニウム成分の量が焼結製品の粒度の安定
にとって危険であるので、ニステアリン酸アルミニウム
の量よりも多く必要とされる。それ故、ステアリン酸基
の性質に拘わらず添加ステアリン酸アルミニウムの量は
、アルミニウム成分を基礎として粉末混合物の０．０２
５〜０．３３５モル％の濃度（３０〜２５０μｓ　Ａｌ
／ｇ　Ｕ）にしなければならない。

水酸化工ステアリン酸アルミニウムはこの用途において
良好な潤滑特性を示す、しかし水酸化工ステアリン酸ア
ルミニウムの現在の製造工程では、大部分が極めて大き
な粒子のものでなければ通常得られない、その大きな粒
子は焼結ペレット内に過大な孔を生じ、欠陥を生ずる。

それにも拘わらず水酸化工ステアリン酸アルミニウムは
、もし好適な粉末形態で得られるときにはその目的のた
めに有用となることが期待され、その潤滑特性は満足で
きるものである。これに対し水酸化単ステアリン酸アル
ミニウムの潤滑特性は十分ではない。

水酸化単ステアリン酸アルミニウムの高い割合は、潤滑
に対してステアリン酸基に比例して過剰なアルミニウム
添加物を生ずる。

本発明に基づく方法は、金属および／又は潤滑剤がスラ
リーのような液状で添加される方法とは区別される。核
分裂性物質に対して使用されるこの湿式法は、混合物に
対して臨界状態になる可能性を十分に注意する必要があ
る。更に湿式法は、懸濁液の均質性を低下する沈降およ
び別の現象により、成分の濃度を制御することが困難で
ある。

これに対してコンパウンドの乾燥混合は、そのような配
慮は要らず、成分の割合を容易に緻密に制御できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に基づく方法で作られた焼結ペレットの
斜視図、第２図は本発明に基づく方法の工程の流れ線図
である。 １０、、、　ペレット。 ＩＧ　２

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）燃料セラミック粉末に乾燥粉末状のステアリン酸ア
   ルミニウムを添加し、このステアリン酸アルミニウムと
   燃料セラミック粉末を混合して均一な混合物を作り、こ
   の混合物をグリーン燃料ペレットに圧縮成形し、このグ
   リーン燃料ペレットを焼結してステアリン酸を駆逐し、
   ペレット内にアルミニウムを酸化物として残すことを特
   徴とする二酸化ウラン燃料ペレットの製造方法。 ２）添加すべきステアリン酸アルミニウムが水酸化二ス
   テアリン酸アルミニウムであることを特徴とする請求項
   １記載の方法。 ３）水酸化二ステアリン酸アルミニウムの量が添加焼結
   粉末の約０．１〜０．４重量％であることを特徴とする
   請求項２記載の方法。 ４）水酸化二ステアリン酸アルミニウムの量が添加焼結
   粉末の約０．２重量％であることを特徴とする請求項３
   記載の方法。