JPH0248469A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野］ 本発明は窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関し、特
に産業上の要求の高い熱伝導率の高い窒化アルミニウム
焼結体の製造方法に関する。

［従来の技術］ 従来、集積回路の絶縁基板材料としてアルミナの焼結体
が広く使用されている。しかし、回路の高集積化の要求
が高まるにつれ、アルミナの熱伝導率（２０Ｗ　／　ｍ
　、　Ｋ　）では不十分であり、また、実装するシリコ
ンチップとの熱膨張差が大きいため接着性が悪いという
欠点が問題となってきた。

アルミナに代わる材料として酸化ベリリウム、炭化珪素
などがあるが、酸化ベリリウムは毒性があり、かつ高価
である。また炭化珪素は誘電率が大きく、絶縁耐圧が小
さいという問題がある。

一方、窒化アルミニウム（以下ＡβＮと記す）は熱伝導
率が高（、絶縁抵抗が高く、誘電率が小さく、熱膨張率
がシリコンに近いため、最も有望視されている。

すなわち、ＡＩ２．Ｎは理論的には３２０Ｗ／ｍ、にの
熱伝導率を有すると考えられているが、特公昭４６−４
１００３に示されるＹ２０３、特公昭５８−４９５１０
に示されるＣａｂ。

Ｂａｄ、ＳｒＯ等を焼結助として用いても、焼結体の有
する欠陥等により、現在は１６０Ｗ／ｍ、にの製品が一
般的である。

しかし、使用者側からは用途によってはさらに高い熱伝
導特性を有する焼結体が要求されている。

高熱伝導率Ａ２Ｎ焼結体を得る方法としては、 （１）ＡＩ２Ｎ粉末を非酸化性雰囲気中１６００°Ｃ以
上で熱処理し、粉末の酸素含有量を低減した後焼結する
方法。

（２）熱処理後のＡＪ２Ｎ粉末を１８００〜２３００℃
、非酸化性雰囲気下で２０ｋｇ／ｃｒｒ？以上の圧力下
でホットプレスし、最高２１０Ｗ／ｍ、にの熱伝導率を
得る方法（特開昭６１−２０１６６８１ がある。

しかし、これらの方法はＡｆｆＮ表層の薄い酸素膜を取
り除くため、ＡｆｆＮの難焼結性が顕著に現われ、焼結
助剤を添加しても生産性が低く、高価なホットプレスに
よらないと所望の焼結体が得られず、大量生産向きでは
ない。

また、窯業製会誌、第２５回窯業基礎討論会、ｌ　ＤＯ
３，３ＨＯ３（昭和６２年１月）ｔ’ハＡＲＮ成形体を
還元雰囲気中、１８５０〜１９５０℃で２〜９６ｈｒ焼
結することにより、高熱伝導ＡβＮ焼結体を得る方法を
示しているが、これとて高熱伝導性に優れた焼結体が得
られない。

以上の従来の方法による焼結体では、 ■　熱伝導率が不十分である。

■　ホットプレス等設備コストが高く、生産性の低い炉
でしか焼結できない。

■　電気絶縁性がない。

■　安定した品質が得られない。

といった問題点があった。

従って、このような点を改善するため、新たな高熱伝導
率Ａｊ２Ｎ焼結体の製造方法の開発が望まれていた。

〔発明が解決しようとする課題１ 本発明はかかる問題点のないＡβＮ焼結体の高熱伝導化
方法を提供することを目的とするものである。すなわち
、緻密で熱伝導率および電気抵抗が高く、電気絶縁基板
に代表される材料として好適な性能を有する安価なＡＪ
２Ｎ焼結体の製造方法を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明者らは１以上述べた従来技術の問題点に鑑み、窒
化アルミニウム焼結体の熱伝導率を向上すべく研究を重
ねた結果、本発明に至ったものである。

本発明者らは窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は、特
に結晶粒界に残存する生成相の量に依存することに注目
し、ＡｆｆＮ焼結体を黒鉛にて挟んで熱処理し、窒化ア
ルミニウム焼結体の粒界に集積していた焼結助剤とＡＪ
２２０３との低融点生成物を黒鉛根側にしみ出させて焼
結体より除去することにより、焼結体の熱伝導率の向上
を達成した。また、焼結体の表層に残留した上記低融点
化合物を、焼結体の表層を研削するか、あるいは焼結体
をさらに再加熱することによって除去し、焼結体の絶縁
性を向上させることができる。

〔作用］ 市販されている窒化アルミニウムの原料粉末には通常１
重量％（重量％を以下単に％と記す）　Ｍｉｉ後の酸素
が含まれており、主にＡｆｆＮ粒子表面に酸化物層を形
成している。

焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ｃａ系化合物などを添加する
とこれらは表面の八β２０３と反応して低融点化合物を
形成し、Ａｊ２Ｎの液相焼結を促し、緻密な焼結体を作
る。従って、ＡβＮの焼結には表面の酸化物層は欠かせ
ないものである。しかし、−旦焼結が完了し緻密な焼結
体を得た後には、粒界に残った余剰のＡＲ２０３と焼結
助剤との化合物はフォノンを散乱させ、熱伝導率の向上
を聞書すると４太られる。

このため、本発明者らは焼結体のＡｆｆ２０３と焼結助
剤との化合物を低減する方法について研究を重ね、Ａｌ
２Ｎ焼結体を黒鉛板にて挟んで熱処理する本発明に到達
し、上記化合物を黒鉛板側に浸み出させることにより焼
結体より除去し、２４０Ｗ／ｍ、にの高熱伝導率Ａｌ２
Ｎ焼結体が得られたものである。

このメカニズムについては現在調査中であるが、電子顕
微鏡観察によれば、粒界相は殆ど見られなくなり、Ａβ
Ｎの結晶粒径も大きくなるのが認められる。

本発明においては、ＡＲＮ焼結体は真密度に対する見掛
密度の割合（以下単に密度と配す）が９０〜１００％に
なっていなければならない。なぜならば、それより低い
密度で黒鉛雰囲気にさらすとＡ［Ｎの蒸発により、焼結
体の組織に巣ができて緻密な高熱伝導体が得られないか
らである。

焼結体を黒鉛にで挟むのは焼結体の広い表面に黒鉛を接
触させて効率よく液相を除去することと、焼結体シート
の反りを防止するためである。

また、黒鉛の灰分を１％以下に限定するのは、１％より
多いとＡｌ２Ｎ中に天分中のＳｉなどの金属元素が固溶
し、熱伝導率を低下させるためである。

熱処理は／ＩＮの分解を防ぐために不活性ガス雰囲気下
で行い、熱処理温度は１７００℃未満では液相生成物を
除去させる効果が少なく、１７００°Ｃ以上の温度が必
要である。他方、２０００℃を超えると、Ａ４２Ｎの分
解反応が起こり、組織が悪くなり、熱伝導率の向上効果
は小さくなるので好ましくない。

」二重本発明に従うと、焼結体は熱伝導率２４０Ｗ／ｍ
、に程度の特性を有するものができるが、例えばＹ２Ｏ
３を焼結助剤として添加した場合には、表面層に分解し
易いＹＮの生成と、Ｃの拡散層ができるため、このまま
では絶縁耐圧が低く、絶縁体として実用に供し得ない。

この焼結体絶縁基板等の材料として使用するため、本発
明者らはさらに焼結体の表層を厚さ１０〜５０μｍ研削
除去するか、もしくは１７００〜２０００℃、Ｎ２中−
Ｃ’Ａ４２Ｎ容器、Ａ９Ｎ−ＢＮ容器、ＢＮコーチング
黒鉛容器にて再加熱す゛ることにより、絶縁耐圧の低い
物質を除去する方法を発明するに至った。

すなわち、１つの方法は、黒鉛を用いた高純化処理後の
基板の表層を、厚さ１０〜５０μｍにわたって研削除去
する方法である。

高純化処理条件により異なるが、Ｃの拡散層は５〜ｌＯ
μｍ、ＹＮの生成層は３〜５μｍであるので、１０〜５
０μｍ研削すれば十分である。

他方、高純化処理後の基板をＡｌ２Ｎ容器、Ａ４２Ｎ−
ＢＮ容器、ＢＮコーチング黒鉛容器に収納し、１７００
〜２０００℃、Ｎ２中で再加熱することによってもＣの
層、ＹＮの層が揮散して絶縁耐圧の回復は達成できる。

再加熱温度は１７００・℃未満では、効果が少なく、１
７００℃以上の温度が必要である。他方、２０００℃を
超えると、ＡｆｆＮの分解反応により、組織が悪化する
ので２０００℃以下とする。

この方法は１表層の研削除去の困難な複雑形状の焼結体
に特に適する。

〔実施例１ 実施例１ 平均粒径１μｍの、ｌ！Ｎ粉末と平均粒径０．８ｇｍの
焼結助剤粉末とをボールミルにて十分混合粉砕した後、
バインダとしてアクリル樹脂を添加し、ドクターブレー
ドによりシートを成形してＡ［Ｎのグリーンシートを作
成し、このグリーンシートを６５　Ｘ　６５　ｍ　ｍに
打ち抜き加工し、脱脂した後、Ａｌ２Ｎ製の坩堝に収納
し、窒素雰囲気中常圧下で３ｈｒ焼結した。

用いた焼結助剤の種類および添加量、焼結温度、作成し
た焼結体の密度および熱伝導率を第１表に示した。

作製した焼結体を、灰分含有ｆｆ１ｏ、００２％の黒鉛
板にて挟み、窒素雰囲気下で３時間熱処理を行った。

熱処理温度および熱処理焼結体の熱伝導率を第１表に示
した。

なお、熱伝導率の測定は、熱処理焼結体の表層を２０μ
ｍ研削除去後、レーザフラッシュ法で行った。

第１表に示すように１本発明に従って製造された焼結体
は全て２００Ｗ／ｍ、に以上の熱伝導率を示しているが
、これらに対し熱処理温度が請求の範囲から外れる比較
例では、何れも熱伝導率が低く、本発明の方法による高
熱伝導化の効果を認めることができる。

実施例２ 第１表に（Ａ）にて示した熱処理焼結体（表層研削除去
せず）を用い、その表層を研削除去して絶縁抵抗を測定
した。

測定結果を第２表に示す。

焼結体の表層を１０〜５０μｍ研削除去することにより
、実用上必要な電気絶縁体としての特性が得られること
が認められる。

実施例３ 第１表に（Ａ）にて示した熱処理焼結体（表層研削除去
せず）を、ＡＪ２Ｎ容器、ＡｆｆＮ９０％−Ｂ　Ｎ　Ｉ
　０％容器、ＢＮコーチング黒鉛容器を用い、大気圧の
窒素雰囲気下で１時間再加熱を行った。使用容器、再加
熱温度、再加熱後の絶縁抵抗、熱伝導率を第３表に示し
た。

本は比較例 絶縁抵抗および熱伝導率が共に高いＡβＮ焼結体が得ら
れる。

〔発明の効果〕 本発明により２００Ｗ／ｍ、に以上の熱伝導率を有する
窒化アルミニウム焼結体と、それを基材にする電気絶縁
体が提供でき、パイグリッドＩＣ用基扱、サーデイツプ
用基板、パワートランジスタ、パワーダイオード、レー
ザーダイオード用のヒートシンク等、産業上の応用が可
能である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　真密度に対する見掛密度の割合が９０〜１００％の
   窒化アルミニウム焼結体を、灰分含有量が１重量％以下
   の黒鉛にて挟み、不活性ガス雰囲気下で１７００〜２０
   ００℃で熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム
   焼結体の製造方法。 ２　請求項１記載の熱処理の後、焼結体の表層を深さ１
   ０〜５０μｍ研削除去することを特徴とする窒化アルミ
   ニウム焼結体の製造方 法。 ３　請求項１記載の熱処理の後、焼結体を窒化アルミニ
   ウム容器、窒化アルミニウム−窒化硼素容器、窒化硼素
   容器、または窒化硼素でコーチングした黒鉛容器を用い
   、窒素雰囲気下で１７００〜２０００℃で再加熱するこ
   とを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。