JPH0248513B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

（産業上の利用分野） 本発明は窒化アルミニウムと窒化ホウ素を含有
する高密度が複合焼結体の製造方法に関する。 （従来の技術及び発明が解決しようとする問題
点） 窒化ケイ素や炭化ケイ素などのいわゆる非酸化
物系セラミツクスは、高温高強度材料として最近
特に注目されているセラミツクスであるが、これ
の焼結体は一旦焼結すると、後加工による任意形
状の付与は非常に困難となり、この問題が実用上
のひとつの大きな難点とされている。このため酸
化物では最近ガラスの中に微細な雲母の結晶を多
数析出させたガラスセラミツクスや、天然又は合
成雲母の粉末をホツトプレスして得られるいわゆ
るマイカセラミツクスが開発されている。これら
のセラミツクスは普通工具で切削、研削可能なマ
シーナブルセラミツクスであり、セラミツクスの
加工性を改良したものとして有用なものである。
また非酸化性セラミツクスの中では六方晶の窒化
ホウ素が層状黒鉛構造であることからその焼結体
は普通工具で切削、研削が可能であり古くから実
用化されている。しかしながら、前記の各種マシ
ーナブルセラミツクスは易加工性であるという長
所はあるが、反面“やわらかい”、“弱い”という
根本的な欠点を有しており、セラミツクスとして
広汎に利用されるという状況にはなつていない。 本発明者等は非酸化物系のマシーナブルセラミ
ツクスについて鋭意研究した結果、窒化アルミニ
ウム、窒化ホウ素及び周期律表第ａ族金属又は
第ａ族金属より選ばれた少くとも一種の金属化
合物からなる新規な複合焼結体を開発し既に提案
した。（特開昭60−195059号公報）該複合焼結体
は機械的破断面が多角形状の結晶粒が緊密に充填
され、その充填された粒子の粒界面の一部又は全
部に薄層状の結晶粒が介在した状態で構成された
焼結体で、普通工具によつて高速切削が可能であ
り、しかも曲げ強度が組成によつては35Kg/mm²以
上と、高強度セラミツクス並みの強さを有する画
期的なセラミツクスである。本発明者等は該複合
焼結体の製造方法について鋭意研究した結果、窒
化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末および周期
律表第ａ族金属又は第ａ族金属より選ばれた
少なくとも１種の金属化合物の混合粉末を焼成し
て複合焼結体を得るに際し、該複合焼結体の形状
に応じて特定温度領域に於ける平均昇温速度を調
節する事が、該複合焼結体の均質性に著しく影響
を及ぼす事を見出し、本発明を完成するに到つ
た。 （問題を解決するための手段） 即ち、本発明は窒化アルミニウム粉末、窒化ホ
ウ素粉末及び周期律表第ａ族金属又は第ａ族
金属より選ばれた少なくとも１種の金属又は金属
化合物を含む混合粉末を焼成して複合焼結体を得
るに際し、少なくとも1400〜1750℃の温度領域に
於ける平均速度Ｒ（単位：℃／分）が、下記式0.1
Ｓ／Ｖ≦Ｒ≦2.0×Ｓ／Ｖ（但し、Ｓは複合焼結体の表 面積（単位：cm²）、Ｖは複合焼結体の体積（単
位：cm³）を満足するように昇温する事を特徴とす
る複合焼結体の製造方法である。 本発明で使用される窒化アルミニウム粉末は何
ら制限されるものではなく、いかなるものでも採
用することができる。本発明の方法により、ち密
な複合焼結体を得る場合は、原料の窒化アルミニ
ウム粉末の平均粒子径（遠心式粒度分布測定装
置、例えば堀場製作所製のCAPA500などで測定
した凝集粒子の平均粒径を言う）は5μm以下であ
ることが好ましい。好適には3μm以下、最も好適
には2μm以下の粉末が採用される。特に3μm以下
の粒子を70容量％以上含む粉末が好適である。ま
た、高熱伝導性の複合焼結体を得る場合はAlN
の含有量（AlN粉末の窒素の含有量から計算さ
れる）は90重量％以上の窒化アルミニウム粉末が
好適に採用され、更には94重量％以上、また、さ
らに好適には97重量％以上の粉末が採用される。 また高熱伝導性の複合焼結体を得る場合は、酸
素含有量が３重量％以下、好ましくは1.5重量％
以下の窒化アルミニウム粉末を用いることが好ま
しい。 本発明に於いて好適に使用される窒化アルミニ
ウム粉末としては、平均粒子径が2μm以下の粉末
で、3μm以下の粒子を70容量％以上含み、酸素含
有量が3.0重量％以下、且つ窒化アルミニウム組
成をAlNとするとき含有する陽イオン不純物が
0.5重量％以下である窒化アルミニウム粉末であ
る。このような窒化アルミニウム粉末を用いた場
合は、得られる複合焼結体の熱伝導率の向上と共
に高温での機械的強度の低下を抑制することがで
きるために本発明で好適に使用される。就中、平
均粒子径が2μm以下の粉末で、3μm以下の粒子を
70容量％以上含み、酸素含有量が1.5重量％以下、
且つ窒化アルミニウム組成をAlNとするとき含
有する陽イオン不純物が0.3重量％以下である窒
化アルミニウム粉末を用いた場合には、得られた
複合焼結体の熱伝導率の向上と高温での機械的強
度の低下の抑制効果とが著しいため、本発明では
特に好適に使用される。 前記窒化アルミニウム粉末の製法は特に限定さ
れず公知の方法が採用できる。 前記窒化ホウ素粉末も特に限定されずいかなる
ものも使用することが出来る。一般に好適に使用
される代表的なものを例示すれば次の通りであ
る。 一般に好適に使用される窒化ホウ素粉末は、窒
化ホウ素の純度が99.0重量％以上で、平均粒子径
が5μm以下のものである。また該窒化ホウ素粉末
の製法も特に限定されず公知の方法が採用出来
る。 また、前記周期律表第ａ族金属及び第ａ族
金属から選ばれた少くとも一種の金属又は金属化
合物（以下、単に焼結助剤と呼ぶこともある。）
は特に限定されず公知のものを使用出来る。特に
好適に使用される代表的なものを例示すると次の
通りである。該周期律表第ａ族からなる金属と
しては一般にベリリウム、カルシウム、ストロン
チウム、バリウム等が好適である。また周期律表
第ａ族からなる金属としてはイツトリウム又は
ランタン族金属が好適に使用され、より具体的に
挙げればイツトリウム、ランタン、セリウム、プ
ラセオジム、ネオジム、プロメシウム、サマリウ
ム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、
ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリ
ウム、イツテルビウム、ルテチウム等、特にイツ
トリウム、ランタン、セリウム、ネオジム等が好
適である。これらの周期律表第ａ族又は第ａ
族よりなる金属化合物は特に限定されず窒化アル
ミニウム粉末及び／又は窒化ホウ素粉末の焼結助
剤として公知の前記金属化合物が使用出来る。一
般には例えば硝酸塩、炭酸塩、アルミン酸塩、ハ
ロゲン化物、酸化物等の化合物が好適に使用され
る。 また本発明の複合焼結体を構成する各成分の組
成比は該複合焼結体に要求される性状に応じて広
い範囲から選択できる。一般には、例えば窒化ア
ルミニウム粉末を60〜95重量部、好ましくは70〜
90重量部に対して、窒化ホウ素粉末を５〜40重量
部、好ましくは10〜30重量部の範囲で選べば良
い。また、周期律表第ａ族金属及び第ａ族金
属より選ばれた少なくとも一種の金属又は金属化
合物の添加量は、後述する焼成時の昇温速度との
かね合いで選べば良いが、通常窒化アルミニウム
粉末と窒化ホウ素粉末との合計量に対し、該金属
の最高原子価の酸化物に換算して0.01〜10重量
％、好ましくは0.05〜５重量％含まれるように添
加するのが良い。尚焼結助剤は必らずしも窒化ア
ルミニウム粉末又は窒化ホウ素粉末に添加する必
要はなく、予め窒化アルミニウム粉末又は窒化ホ
ウ素粉末の製造時に焼結助剤が含まれるように該
粉末の製造原料中に混合しても良い。 勿論、前記原料以外に結合剤、解膠剤、可塑剤
等の添加混合は必要に応じて適宜採用することが
できる。 本発明における前記窒化アルミニウム粉末、窒
化ホウ素粉末及び焼結助剤との混合は特に限定さ
れず、乾式混合であつても湿式混合であつてもよ
い。特に好適な実施態様は湿式混合すなわち液体
分散媒体を使用する湿式状態での混合である。該
液体分散媒体は特に限定されず、一般に使用され
る水、アルコール類、炭化水素類またはこれらの
混合物が好適に使用される。特に工業的に最も好
適に採用されるのは、メタノール、エタノール、
ブタノールなどの炭素原子数４以下の低級アルコ
ール類である。 また、前記の混合に使用する湿式混合装置とし
ては、特に限定されず公知のものが使用される
が、特に純度の高い窒化アルミニウム粉末及び窒
化ホウ素粉末の混合に使用する場合には、材質に
基因する不純物成分を生じないものを選ぶのが好
ましい。例えば、材質としては窒化アルミニウム
自身あるいはポリエチレン、ポリウレタン、ナイ
ロンなどのプラスチツク材料あるいはこれらで被
覆された材質などを選定すればよい。 本発明における焼成の具体的な態様としては、
前記窒化アルミニウム粉末と窒化ホウ素粉末に焼
結助剤を添加した混合粉末を適当な成形手段、例
えば乾式プレス法、ラバープレス、押出し法、射
出法、ドクターブレードシート成形法などによつ
て目的の形状に成形した後これを適当なるつぼ、
サヤ材などの上に設置して真空又は大気圧の非酸
化性雰囲気下、例えば、窒素ガス、ヘリウムガ
ス、アルゴンガス等の雰囲気下、あるいは２〜
100気圧程度の窒素ガス加圧下に高温で焼成する
方法が挙げられる。あるいは前記混合粉末を直
接、20〜500Kg/cm²程度の機械的圧力を加えつつ真
空又は大気圧の非酸化性雰囲気下あるいは２〜
100気圧程度の窒素ガス加圧下、高温で焼成する
方法が採用される。焼成温度としては真空又は大
気圧の非酸化性雰囲気の場合は、1750〜2100℃好
ましくは1800〜2050℃の温度が好適に採用され２
〜100気圧の窒素ガス加圧下では1750〜2400℃好
ましくは1800〜2300℃の温度が好適に採用され
る。尚、本発明に於ける温度は、混合粉末を入れ
た黒鉛るつぼの表面を放射温度計により測定し、
黒鉛るつぼ内のガス温度を示すように補償した値
である。 該焼成の際の焼成条件として最も重要なものは
昇温速度であり、特に1400〜1750℃の温度範囲の
平均昇温速度Ｒ（単位：℃／分）が0.1×Ｓ／Ｖ≦Ｒ ≦2.0×Ｓ／Ｖ好ましくは0.2×Ｓ／Ｖ≦Ｒ≦1.5×Ｓ／
Ｖ （但し、Ｓは複合焼結体の表面積（単位：cm²）、Ｖ
は複合焼結体の体積（単位：cm³））満足するよう
に昇温する事が肝要である。 とりわけ、複合焼結体のＳ／Ｖが４以下であるよ うな場合、上記条件を満足するように焼成を行な
う事は、非常に良好な結果をもたらす。 ここで、複合焼結体の表面積Ｓ及び体積Ｖと
は、目的とする組成の複合焼結体が理論密度まで
完全に緻密化したと仮定した場合の形状に対して
求めた値である。現実の焼結体密度は、理論密度
よりは小さい事が普通であるから、平均昇温速度
を決定する際には予め理論密度に達した場合の複
合焼結体の最終形状を想定し、これを基に、Ｓ及
びＶを算出するのが良い。 上記の平均昇温速度が速過ぎると、焼結の際の
粒子が粒成長しつつ気孔が粒界を通つて抜け出す
速度と粒成長による粒内への気孔封じ込みの速度
との間のバランスがとれず、緻密かつ均一な焼結
体とする事が難しい。また、平均昇温速度が速過
ぎると被焼成物の表面と内部の温度差が大きくな
る為、焼結助剤として添加した酸化物などが複合
焼結体の内部に偏在しがちになる等、均一な焼結
体を得る上で好ましくない。この様な悪影響は、
一般に複合焼結体のＳ／Ｖが小さい程大きくなり、 特にＳ／Ｖが４以下の場合に顕著となる。 逆に、平均昇温速度が遅過ぎると、緻密化が充
分に進行する以前に焼結助剤が揮散してしまい、
緻密な焼結体が得られない傾向がある。 尚、上記の平均昇温速度は、添加される焼結助
剤の種類及び量に応じて最適な範囲がある為、焼
結助剤に応じて適宜決定する事が望ましい。 更に、焼結助剤の種類と添加量が同じ場合に
は、一般には常圧焼結又はガス圧下焼結の場合の
方がホツトプレス焼結の場合より上記の平均昇温
速度を高目に設定するのが良い。 昇温速度の決定に於いて肝要な事は、昇温の過
程での焼結助剤の過度の揮散が無く、また焼結後
には焼結助剤成分が偏在することのないような昇
温条件を選定する事である。 上記の昇温の方法としては、1400〜1750℃の温
度範囲で単一の昇温速度を設定する事が工業的に
は好ましいが、その他にも複数段の速度勾配或い
は連続的に変化する速度勾配をもつ昇温プログラ
ムを設定することも可能である。 また、1400℃に達する迄の昇温速度は特に制限
されず、どの様な昇温速度であつても良い。しか
し、工業的な生産性の見地から、一般には前記し
た平均昇温速度より速くすることによつて全体の
焼成時間を短縮する事が好ましい。 一方、1750℃から焼成温度に更に昇温する必要
のある場合の昇温速度も特に制限されないが、一
般には前記の平均昇温速度を維持する事が望まし
い。 さて、この様にして昇温した後、引き続き、好
ましくは1750〜2400℃の焼成温度で焼成を行な
う。焼成時間は、焼成温度、焼結助剤の種類と
量、及び平均昇温速度によつて異なるが、通常は
30分〜72時間、好ましくは３時間〜24時間の範囲
から選択される。また、前述した複合焼結体の
Ｓ／Ｖが小さい程、一般に焼成時間は長くすること が好ましく、複合焼結体のＳ／Ｖが極端に小さい場 合には、上記範囲より更に長い焼成時間を要する
こともある。 （効果） 本発明の方法により得られた複合焼結体は、高
密度で高熱伝導性を示し、また機械的強度にも優
れ、さらに普通工具による切削加工が可能である
という特徴も有している。 該窒化アルミニウム粉末及び窒化ホウ素粉末に
特定の焼結助剤を加えた系で、このような高密度
で高熱伝導性を有する複合焼結体の得られる昇温
速度条件が、上述の如く複合焼結体の表面積を体
積で割つた値と極めて簡潔な式によつて関係づけ
られる事は、本発明者等が数多くの実験結果を詳
細に検討して初めて明らかになつた事であり、従
来公知の技術からは到底予測できなかつた事であ
る。 従来、複合焼結体の大きさ、形状等が変化した
場合、これを焼成する為の昇温速度条件は試行錯
誤により求める以外に方法が無かつた事を思え
ば、本発明により予め最適な昇温速度条件を設定
できる事は画期的で、その工業的価値は誠に多大
である。 本発明の製造方法により得られる複合焼結体
は、従来六方晶窒化ホウ素焼結体が用いられてい
た用途分野に於いて、特に制限されず使用し得
る。また、本発明で得られた複合焼結体は、従来
公知のマシナブルセラミツクスの用途分野で好適
に用いられるのは勿論の事、前述のとおり、機械
的強度にも優れているという特徴を有するため、
従来のマシナブルセラミツクスを用いる事のでき
なかつた全く新しい用途分野、とりわけ強度を要
求される機械部品等にも用いる事ができる。上記
の複合焼結体の用途を具体的に挙げれば、電気絶
縁性と熱伝導性の特性を生かした半導体基板やヒ
ートシンク：耐食性、耐熱性及び強度の特性を生
かしてルツボ、ボート、パイプ、バルブ、治具等
に好適に使用される。また、機械加工性、強度、
潤滑性等の特性を利用して軸受、案内面等に好適
に用いられ、更に、プラスチツク等の射出成型用
の型としても用いられる。 以下、実施例によつて本発明を具体的に例示す
るが、本発明はこれらの実施例に限定されるもの
ではない。 実施例 １ 平均粒子径が1.31μmで3μm以下の粒子が90容
量％を占め、且つ表１に示す組成の窒化アルミニ
ウム粉末80重量部と、平均粒子径2.5μmで5μm以
下の粒子の割合が95容量％で且つ純度が99.5％の
六方晶窒化ホウ素粉末20重量部、及びカルシウム
アルミネート（3CaO・Al₂O₃）0.2重量部とを、
ナイロン製ポツトとナイロンコーテイングしたボ
ールを用い、エタノールを分散媒体として均一に
ボールミル混合した。 得られた混合粉末を乾燥した後、約1000ｇを、
六方晶窒化ホウ素粉末を内壁にコーテイングした
内径100mmの黒鉛型に入れ、200Kg/cm²で一軸加圧
しつつ、約１気圧の窒素ガス中で、2000℃の温度
で18時間焼成した。 尚、得られる複合焼結体の理論密度は、窒化ア
ルミニウム及び六方晶窒化ホウ素のそれぞれの理
論密度3.26ｇ/cm³及び2.27ｇ/cm³を用いて、3.00ｇ/
cm³と計算される。複合焼結体が理論密度に達した
とすれば、その外寸は100mmφ×42mmとなるから、
Ｓ／Ｖの値は0.88となる。そこで、1400℃から2000 ℃迄の昇温速度を１℃／minとし、室温から1400
℃迄は５℃／minで昇温した。 降温速度は２℃／minとし、室温に冷却後、焼
結体を取り出した。焼結体の外寸は、100mmφ×
43mmであつた。 表１ 窒化アルミニウム粉末分析値 AlN含有量 97.8％ 元 素 含有量 Mg ＜５（ppm） Cr 21（ 〃 ） Si 125（ 〃 ） Zn ９（ 〃 ） Fe 20（ 〃 ） Cu ＜５（ 〃 ） Mn ５（ 〃 ） Ni 27（ 〃 ） Ti ＜５（ 〃 ） Co ＜５（ 〃 ） Al 64.8（wt％） Ｎ 33.4（ 〃 ） Ｏ 1.1（ 〃 ） Ｃ 0.11（ 〃 ） 得られた焼結体は白色で、密度は2.96ｇ/cm³で
あつた。また、この焼結体を切断したところ、内
部まで白色でムラのない事が判つた。また、荷電
粒子放射化分析によつて酸素量を測定したとこ
ろ、0.4重量％であつた。この焼結体からホツト
プレス軸に垂直な方向及び平行な方向にスパンを
とれるように約３mm角の柱状試験片を切り出し、
1500番のサンドペーパー仕上げをして、クロスヘ
ツドスピード0.5mm／minスパン20mmの３点曲げ
強度を測定した。その結果、ホツトプレス軸に垂
直な方向にスパンをとつた場合の平均強度は38
Kg／mm²、ホツトプレス軸に平行な方向にスパンを
とつた場合の平均強度は18Kg/mm²であつた。 また、同じ焼結体から直径約10mm、厚さ2.5mm
の円板状試料を切り出し、室温における熱伝導率
をレーザーフラツシユ法で求めたところ、ホツト
プレス軸に垂直な方向は100W／m.k、ホツトプ
レス軸に平行な方向は85W／m.Kであつた。 更に、得られた複合焼結体の加工性を調べたと
ころ、超硬ドリルによる穿孔、超硬バイトによる
高速切削のいずれも容易に行なえ、快削性である
事が判つた。 比較例 １ 実施例１に於いて、1400℃から2000℃迄の昇温
速度を５℃／min.に変えた以外は実施例１と同
様にして実施した。 得られた焼結体の外観は実施例１で得られた焼
結体と同様のものであつたが、切断して内部を調
べたところ、外側５mm程度は白いものの、その内
側は黒色である事が判つた。 Ｘ線マイクロアナライザによる分析の結果、複
合焼結体の黒色の部分は、白色の部分に較べて
Caが多い事が判り、焼結助剤が焼結体の内部に
偏在した為に黒色になつたものと推察された。 また、荷電粒子放射化分析によつて酸素量を測
定したところ、白色の部分は0.5重量％であつた
のに対し、黒色の部分は1.5重量％と、かなり多
かつた。また、実施例１と同様にして３点曲げ強
度を測定したところ、ホツトプレス軸に垂直な方
向にスパンをとつた場合は23Kg/mm²であつた。 更に、熱伝導率を測定した結果、白色の部分
は、82W／m.Kであつたのに対し、黒色の部分は
45W／m.Kと低い事が判り、複合焼結体の黒色の
部分は、偏在した焼結助剤及び酸素の為に、単に
着色したのみでなく、物性も劣つている事が判つ
た。 実施例 ２ 実施例１に於いて得た混合粉末を乾燥した後、
約250ｇを実施例１と同様の黒鉛型に入れ、200
Kg／cm²で一軸加圧しつつ約１気圧の窒素ガス中で
1900℃の温度で６時間焼成した。 得られる複合焼結体が理論密度に達したとすれ
ば、その外寸は100mmφ×11mmとなるから、Ｓ／Ｖの 値は2.2となる。そこで、室温から1400℃迄の昇
温速度は10℃／minとし、1400℃から1900℃迄の
昇温速度として表２に示した種々の値を採用し
た。焼成後、実施例１と同様にして取り出した焼
結体の外寸は、100mmφ×11mmであつた。得られ
た複合焼結体の性質を表２に併せて示した。尚、
No.４は比較例である。

【表】 ＊＊ 内側の黒色部分について、 ホツトプレス
軸に垂直な方向の値を示した。
＊＊＊ 実施例１と同様にして測定した。
実施例 ３ 実施例１に於いて用いたと同じ窒化アルミニウ
ム粉末85重量部と、窒化ホウ素粉末15重量部と、
酸化イツトリウム１重量部とを実施例１と同様の
方法で混合した。 得られた混合粉末を乾燥した後、約290ｇをゴ
ム型に充填し、2000Kg/cm²の圧力で静水圧プレス
し、外径60mm、長さ60mmの円柱状成形体とした。 この成形体を、六角晶窒化ホウ素粉末を内壁に
コーテイングした黒鉛ルツボに入れ、約１気圧の
窒素ガス中で、1900℃の温度で12時間焼成した。 尚、得られる複合焼結体の理論密度は、実施例
１と同様にして3.06ｇ/cm³と計算される。複合焼
結体が理論密度に達したとすれば、その外寸は49
mmφ×50mmとなるからＳ／Ｖの値は1.2となる。そこ で1400℃から1900℃迄の昇温速度を1.5℃／min
とし、室温から1400℃迄は10℃／minで昇温し
た。 降温速度は２℃／minとし、室温に冷却後、焼
結体を取り出した。焼結体の外寸は50mmφ×51mm
であつた。この焼結体は白色で、密度は2.90ｇ/
cm³であつた。また、また、この焼結体を切断した
ところ、内部まで白色でムラのない事が判つた。
また、酸素含有量は0.6重量％であつた。この焼
結体から約３mm角の柱状試験片を切り出し、実施
例１と同様にして３点曲げ強度を測定したとこ
ろ、平均強度は32Kg/mm²であつた。 また、実施例１と同様にして測定した熱伝導率
は92W／m.Kであつた。 更に、この焼結体の加工性を調べたところ、実
施例１で得たものと同様に快削性である事が判つ
た。 実施例 ４ 実施例１に於いて用いたと同じ窒化アルミニウ
ム粉末80重量部と、窒化ホウ素20重量部と、酸化
カルシウム２重量部とを、実施例１と同様の方法
で混合した。得られた混合粉末を乾燥した後、約
２ｇを六方晶窒化ホウ素粉末を内壁にコーテイン
グした内径20mmの黒鉛型に入れ、150Kg/cm²で加圧
しつつ、約１気圧の窒素ガス中で1850℃の温度で
４時間焼成した。 尚、得られる複合焼結体が理論密度に達したと
すれば、その外寸は20mmφ×2.1mmとなるから、
Ｓ／Ｖの値は12となる。そこで、1400℃から1850℃ 迄の昇温速度を15℃／minとし、室温から1400℃
迄は20℃／minで昇温した。 焼成後、実施例１と同様にして取り出した焼結
体の外寸は、20mmφ×2.1mmであつた。焼結体は
白色で、密度は2.99ｇ/cm³であつた。また、この
焼結体を切断したところ、内部まで白色でムラの
無い事が判つた。また、この焼結体の物性は、実
施例１で得た焼結体と同様であつた。 実施例 ５ 実施例１に於いて用いたと同じ窒化アルミニウ
ム80重量部と、窒化ホウ素20重量部と、酸化スト
ロンチウム３重量部とを実施例１と同様の方法で
混合した。得られた混合粉末を乾燥した後、約
1.9ｇを金型に充填し、1500Kg/cm²の圧力で一軸プ
レスし、31mm×31mm×1.2mmの板状成形体とした。 この成形体を、六方晶窒化ホウ素粉末をコーテ
イングした黒鉛板ではさみ、約８気圧の窒素ガス
中で、1900℃の温度で12時間焼成した。 尚得られる複合焼結体が理論密度に達したとす
れば、その外寸は25mm×25mm×１mmとなるから、
Ｓ／Ｖの値は22となる。そこで1400℃から1900℃迄 の昇温速度を15℃／minとし、室温から1400℃迄
は25℃／minで昇温した。 焼成後、実施例１と同様にして取り出した焼結
体の外寸は、25mm×25mm×１mmであつた。焼結体
は白色で、密度は2.96ｇ/cm²であつた。またこの
焼結体を切断したところ、内部まで白色でムラの
無い事が判つた。 この焼結体から約３mm幅に試験片を切り出し、
1500番のサンドペーパー仕上げをして、クロスヘ
ツドスビード0.5mm／minスパン10mmの３点曲げ
強度を測定したところ、平均強度は35Kg/mm²であ
つた。 また、同じ焼結体から直径10mmの円板状試料を
切り出し、室温に於ける熱伝導率をレーザーフラ
ツシユ法で求めたところ、88W／m.Kであつた。 得られた複合焼結体の酸素量を荷電粒子放射化
分析によつて測定したところ、0.35％であつた。
更に、複合焼結体の加工性を調べたところ、実施
例１で得たものと同様、快削性である事が判つ
た。 実施例 ６ 実施例５に於いて酸化ストロンチウムを酸化ラ
ンタンに変え、それ以外は実施例５と同様に実施
した。得られた焼結体は内部まで白色で、外寸、
密度共実施例５で得られたものと同様であつた。 また実施例５と同様にして物性を測定したとこ
ろ、曲げ強度は37Kg/mm²、熱伝導率は8W／m.Kで
あつた。 実施例５と同様にして求めた酸素量は0.42％で
あつた。 更に、複合焼結体の加工性を調べたところ、実
施例１で得たものと同様快削性である事が判つ
た。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末及び
   周期律表第ａ族金属又は第ａ族金属より選ば
   れた少くとも１種の金属又は金属化合物を含む混
   合粉末を焼成して複合焼結体を得るに際し、少な
   くとも1400〜1750℃の温度領域に於ける平均昇温
   速度Ｒ（単位：℃／分）が、下記式 0.1×Ｓ／Ｖ≦Ｒ≦2.0×Ｓ／Ｖ （但し、Ｓは複合焼結体の表面積（単位：cm²）で
   あり、Ｖは複合焼結体の体積（単位：cm³）であ
   る。） を満足するように昇温することを特徴とする複合
   焼結体の製造方法。