JPH02500384A - 固体―気体反応による低温発生方法および装置 - Google Patents
固体―気体反応による低温発生方法および装置Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
固体−気体反応による低温発生方法および装置本発明は固体−気体反応による低
温発生方法に関する。
また本発明はこの反応を実施する装置に関する。
現在、低温発生設備は、はとんど例外なく圧縮サイクル（圧縮機−凝縮器一膨張
弁一蒸発器）を使用する。
この設備の利点は・主として、極めて周知であって試験ずみの技術を使用し、良
好な性能（空気調節において約２）、約０℃で１．５、極めて低温で１未満）を
得ることができることである。。
この設備の欠点は、保守の問題を有する圧縮機があることと、自明のように（一
般に電力の形で）機械エネルギーを使用する必要があることである。
吸収サイクルは、１つの流体が他の流体に対して有する親和性にもとづく。この
型のサイクルは蒸発器、吸収器、分離器ボイラー、凝縮器および膨張弁を含む。
低温の場合に一般に採用される方式はアンモニア／水溶液である。吸収サイクル
の利点は熱エネルギー（廃熱、気体、希薄な気体など）のみを必要とし、かつ実
質的な機械的部材を使用しないことである。
このサイクルの欠点は、相対的に性能が低いこと（０，５〜０．８未満）、およ
び大量な溶液の循環を必要とすることである。
低温発生の他の周知の装置は、゛気体膨張（飛行機の空気調節）、ペルチェ効果
および固体吸収系であり、これは後に記載する。
固体−気体系は吸収または反応の現象を使用する。これは主として次の系を含む
ニ
ーゼオライト水（Ｚ−水）系、０℃より高い温度に限定。
−活性炭−メタノール（ＡＣ−メタノール）系、−水素化物系、
一塩／アンモニアまたはアンモニア誘導体の系上記最初の３つの系の開発は次の
困難に遭遇した。
−低いエネルギー密度（Ｚ−水、ＡＣ−メタノール）、−希少な生成物および水
素（水素化物）の存在。
−極めて低圧力下の系（Ｚ−水）、
−二変化系（ｄ １ｖａｒ １ａｎｔ） （Ｚ−水、ＡＣ−メタノール）の場合
の管理の困難。
塩／アンモニアまたはその誘導体の系の開発は、得られる出力が低いので、長ら
く停滞していた。物質および熱の伝達、ならびに運動−伝達の結合について行わ
れた研究は、改良すべきこれらの伝達を可能にする結合剤の研究に導いた。
この研究を行って、特定の条件の下で、数ｋＷ／塩ｋｇの出力を発生する反応混
合物を製造することができた。この出力レベルは、現在使用されている従来の圧
縮系と同等な性能を有する系の設計を可能にする。
次に固体−気体反応による低温発生系の基礎に戻る。所定の温度・圧力の条件下
で、特定の固体は特定の気体と反応することができる：この反応の結果、規定さ
れた、一般に固体である化合物を生成し、このとき熱の放出を伴なう。こうして
生成した化合物に他の温度・圧力の条件下で、熱を導入すると、気体の放出およ
び最初の固体の生成が観察される。
それ故、この系の操作は時間のずれた２工程で行われる。
これらの工程を第１図に示し、次に説明する：第１工程は「蒸発−合成工程」と
して知られ、ここにおいて、冷却材流体の蒸発、およびこうして生成した気体と
固体との反応が同時に起きる：
〔Ｇ〕液体→（Ｇ）気体
＜Ｓ＞ ＋（Ｇ）→＜Ｓ−Ｇ＞ （１）流体Ｆ、は蒸発器Ｅに熱Δ）Ｉ Ｌを供
給する。液体〔Ｇ〕が蒸発し、生成した気体は反応器Ｒ内で固体＜Ｓ＞に固定さ
れて、化合物（Ｓ−Ｇ＞を生成する。反応器Ｒ内の反応は熱ΔＨＲの放出を伴な
い、これは流体Ｆ２によって除去される。
それ故低温源は蒸発器Ｅであり、その低温は流体Ｆ１とともに工程の開始に直接
または間接に使用される。
第２工程は、「分解−凝縮工程」と呼ばれ、反応器Ｒ内で固体＜Ｓ−Ｇ＞の分解
か、ｒ気体（Ｇ）の放出と、凝縮器Ｃ内で（Ｇ）の凝縮とが同時に起きる：＜Ｓ
−Ｇ＞ → ＜Ｓ）＋ （Ｇ）
（Ｇ）気体→〔Ｇ〕液体
流体Ｆ、（またはさきに使用した流体Ｆ２）が熱ΔＨＲを反応器Ｒ内に含まれる
固体＜Ｓ−Ｇ＞に与える。この熱の影響によって気体（Ｇ）が放出され、Ｃ内で
凝縮し、この凝縮は熱△ＨＬの放出を伴ない、これは流体Ｆ４によって除去され
る。
使用する系の熱力学的特性は次のとおりである：固体と気体との間に真の化学反
応が存在するので、平衡において１つの一変化系（ｍｏｎｏｖａｒ １ａｎｔ）
が生ずる。すなわち次の温度−圧力の明確な関係が存在する：Ｌｏｇ Ｐ ＝Ａ
−Ｂ／ Ｔ
式中、Ｐは圧力、Ｔは（Ｋで表わす）温度、ＡおよびＢは使用する対の固体／気
体の特性常数である。
操作の２つの工程は、第２図に示す圧力／温度図で表すことができる。
第２図において、（Ｉ）は（Ｇ）→〔Ｇ〕の平衡であり、（Ｊ）は＜Ｓ＞ ＋
（Ｇ）→＜Ｓ −Ｇ＞の平衡である。
平衡直線（１）は２つの領域を規定し、ここでは化合物（Ｇ）の凝縮または蒸発
が起きる。平衡直線（Ｓ）は２つの領域を規定し、ここでは＜Ｓ＞および＜Ｃ＞
からの化合物＜Ｓ−Ｇ＞の合成、または（Ｇ）の放出を伴なう固体〈Ｓ・Ｇ〉の
分解から起きる。
蒸発−合成工程中１こ、〔Ｇ〕は温度Ｔｔで蒸発し、温度ＴＡの固体＜Ｓ＞と反
応する。この温度ＴＡは、固体の反応点（Ｐ）が合成領域にある温度／圧力であ
る。この工程は圧力ｐＨで起きる。
分解−凝縮工程中に、化合物（Ｓ−Ｇ＞は温度Ｔ、にあって、固体の反応点（Ｑ
）が分解領域にある。放出された化合物（Ｇ）は温度ＴＣで凝縮する。この工程
はＰ、より高い圧力Ｐ、において起きる。
固体−気体反応であって、包囲体の外部の最高温度が＋３０℃のときに、−４０
℃までの低温を発生することかでこれらの低温を得ることができる反応があれば
、深冷凍または低温保持を要する食品のような物品を輸送する車輌内で低温を発
生する産業°用装置の製造に特！只適切なものであろう。
本発明の目的は、まさにこの目標を達成することである。
本発明の反応は、発熱反応によって気体と反応することができる固体化合物を含
む反応器を有する装置によって、低温を発生することができるものであって、こ
の反応器が、冷却すべき包囲体と熱交換関係にある蒸発器、気体捕集器、および
凝縮器に連結されており、かつ反応器の内部が外部熱源と熱交換関係にある。
本発明によれば、この反応の特徴は、次の同時反応が反応器内で行われる：
＜Ｘ−ｍＮｔｌａ＞ ＋ｎ（ＮＨｓ）−一→ ＜Ｘ’ ＜ｍ＋ｎ）Ｎｔｌａ ＞
ｎ ［ＮＨｓ ］ −一→ｎ （ＮＨ３）次に、＜Ｘ・（ｍ＋ｎ）Ｎｌｌａ ＞
＜Ｘ−ｒｎＮＨｓ＞ ＋ ｎ（ＮＨ３）ｎ（ＮＨａ） ｎ ［ＮＨｓ ）
ＸはＺｎＣ１ｚ、Ｃｕ５Ｏｎ、ＣｕＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣ１，ＺｎＳＯ４，５
ｒＣＩ２． ＭｎＣｌ２゜ＰｅＣ１２，ＭｇＣｌ２． ＣａＣｌ２およびＮ１Ｃ
ｈから選択し、ｍおよびｎは次に示す数である：
Ｘ＝ＺｎＳＯ，のとき、 ｍ＝３．ｎ＝２Ｘ＝ＣｕＣ１，のとき、 ｍ＝４．ｎ
＝２Ｘ＝ＣｕＣ１，５ｒＣＩ□のとき、 ｍ＝ｏ、ｎ＝１・Ｘ＝Ｌ＋ＣＩ、 Ｃ
ａＣｌ２のとき、 ｍ＝ｌ、ｎ＝ＩＸ＝ＺｎＣＩ２． ＣｌｌＳＯ４のとき、
ｍ＝２．ｎ＝２Ｘ＝ＣｕＣ１のとき、 ｍ＝１．ｎ＝０．５Ｘ ＝ ＬｉＢｒ、
ＺｎＳＯ４のとき、 ｍ＝２．ｎ＝ＩＸ ＝Ｍｒ＋Ｃ１２，ＦｅＣｌ２． Ｎ
ｉＣｌ２のとき、 ｍ＝２．ｎ＝４Ｘ ＝ ＭｇＣ１２のとき、 ｍ＝４．ｎ＝
２上記符号＜＞、［］、（）は化合物が固体、液体または気体の状態であること
を示す。
こうして、本発明によって冷却すべき包囲体内で一４０℃の低温を発生しようと
する場合は、包囲体の外部の最高温度が３０℃未満であり、第２図の点Ｑと平衡
直線Ｊとの距離が２０℃であり、凝縮温度が３５℃であり、かつ次に示す温度Ｔ
、より高い温度の外部熱源を使用する。
Ｘ＝ＺｎＣ１２（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔ、 ＝ １３９℃Ｘ＝［：
ｕｓｏ＜（ｍ＝４． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ １４５℃Ｘ＝ＣｕＣ１（ｍ
＝１． ｎ ＝０．５）のとき、 Ｔｈ＝ １５１℃Ｘ ＝ＬｉＢｒ （ｍ＝２
． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ １５５℃Ｘ ＝ＬｉＣ１（ｍ＝１． ｎ ＝
１）のとき、 Ｔｈ＝ １６７℃Ｘ ＝ Ｚｎ５Ｏ，（ｍ ＝ ３． ｎ ＝
１）のとき、 Ｔｈ＝ １７３℃Ｘ＝ＳｒＣ１２（ｍ＝ｏ、 ｎ ＝１）のとき
、 Ｔｈ＝ １７３℃Ｘ ＝ ＭｎＣｌ１２（＝ ２． ｎ ＝ ４）のとき、
Ｔｈ＝ １７４℃Ｘ ＝ＬｉＣ１（ｍ＝ｏ、 ｎ ＝１＞のとき、 Ｔｈ＝
２０３℃Ｘ ＝Ｆｅ［：ｌ□（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ＝ ２０８
℃Ｘ ＝ ＭｇＣ１２（ｍ ＝ ４． ｎ ＝ ２）のとき、 Ｔｈ＝ ２１７
℃Ｘ ＝’ＣＬＩＳＯ４（ｍ ＝ ２． ｎ ＝ ２）のとき、 Ｔ、 ＝ ２
３０℃Ｘ ＝ＺｎＳＯ，（ｍ＝２． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ２４７℃Ｘ
＝ＣａＣ１２（ｍ＝１． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２６５℃Ｘ ＝ＮｉＣ
１２（ｍ ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ＝２８２℃さらに、本発明によっ
て、冷却すべき包囲体内で＋１０℃の低温を発生しようとする場合は、包囲体の
外部の最高温度が＋８０℃未満であり、第２図の点Ｑと平衡直線Ｊとの距離が２
０℃であり、凝縮温度が８５℃であり、かつ次に示す温度Ｔｈより高い温度の外
部熱源を使用する。
Ｘ＝ＺｎＣ１２（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ＝ １６２℃Ｘ＝ＣｕＳ
Ｏ４（ｍ＝４． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１７０℃Ｘ＝ＣｕＣ１（ｍ＝１．
ｎ ＝０．５）のとき、 Ｔｈ＝ １８０℃Ｘ ＝ＬｉＢｒ （ｍ＝２． ｎ
＝１）のとき、 Ｔｈ＝ １９６℃Ｘ ＝ ＺｎＳ［］４ （ｍ ＝ ３．
ｎ ＝ １）のとき、 Ｔｈ＝ ２００℃Ｘ＝ＬｉＣ１（ｍ＝１． ｎ ＝１）
のとき、 Ｔｈ＝ ２０８℃Ｘ ＝ ＭｎＣ１□（ｍ ＝ ２． ｎ ＝ ４）
のとき、 Ｔｈ＝ ２１２℃Ｘ ＝ ＳＳｒＣ１２（＝ Ｏ，ｎ ＝ １）のと
き、 Ｔｈ＝ ２１７℃Ｘ＝ＬｉＣ１（ｍ＝０． ｎ ＝１＞のとき、 Ｔｈ
＝ ２４９℃Ｘ＝ＦｅＣ１，（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ＝ ２５６
℃Ｘ ＝ ＭｇＣｌ１２（＝ ４． ｎ ＝ ２）のとき、 ’ｒｈ ＝ ２５
６℃Ｘ ＝ＣｕＳＯ４（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ＝ ２６５℃Ｘ
＝ ＺｎＳＯ０４（＝ ２． ｎ ＝ １）のとき、 Ｔｈ＝ ２８２℃Ｘ＝Ｃ
ａＣ］２（ｍ＝１． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ３１１℃Ｘ ＝ＮｉＣＩ２
（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ＝ ３３８℃また本発明は、本発明の方
法を実施して温度−４０℃〜＋１０℃の低温を発生する装置に関する。
本発明の他の目的は連続的に低温を発生することができる装置を創造することで
ある。
本発明によれば、この装置は、同一の固体化合物を含む２つの反応器、これらの
反応器、蒸発器、凝縮器および気体捕集器の間の連通回路を有し、これら２つの
反応器内で固体−気体反応を順次誘発し、かつ所定の順序で多様な連通回路を開
放または閉止させる手段を設け、低温を連続的に発生する。
本発明の好ましい態様によれば、上記手段は次の操作の工程を順次行うのに適し
ている：
Ａ＞１つの反応器と蒸発器との間の回路、および蒸発器と気体捕集器との間の回
路を開放し、
Ｂ）蒸発器内の気体圧力が第１の反応器内の気体圧力より高くなると、直ちに蒸
発器と第１の反応器との間の回路を開放し、
Ｃ）第２の反応器と蒸発器との間の回路、およびこの蒸発器と気体捕集器との間
の回路を開放し、Ｄ）蒸発器内の気体圧力が第２の反応器内の気体圧力より高く
なると、直ちに蒸発器と第２の反応器との間の回路を開放し、
Ｅ）第１の反応器内に含まれる固体を加熱するために、第１の反応器と外部熱源
との間の回路を開放し、Ｆ）第１の反応器内の圧力が凝縮器内の圧力より高くな
ると、直ちに第１の反応器と凝縮器との間の回路を開放し、Ｇ）第１の反応器と
熱源との間の回路を閉止し、第２の反応器と熱源との間の回路を開放し、
Ｈ）ｉ２の反応器内の圧力の効果の下で、第２の反応器と蒸発器との間に含まれ
る回路を閉止し、第２の反応器と凝縮器との間の回路を開放し、
■）第１の反応器内の圧力低下の後に、第１の反応器と凝縮器との間の回路を閉
止し、第１の反応器と蒸発器との間の回路を開放する。
本発明の有利な変形によれば、この装置は、気体と反応することができる前記固
体化合物を含み、かつ外部の熱源に接続する第３の反応器、凝縮器、捕集器およ
び蒸発器を有し、かつ第３の反応器が、熱伝達流体の循環に必要なエネルギーの
他にエネルギーの入力なしに、エネルギーを貯蔵できるように、３つの反応器内
で固体−気体反応を順次開始する手段を設けである。
本発明のこの他の特殊な特徴および利点は次の記載から明かになるであろう。
本発明を限定する意図ではない例示のために添付した図面において：
第３図は単１の反応器を有する低温発生装置の略図であり、第４図は第３図の装
置の操作の第１工程を示す、第３図と同様な略図であり、
第５図は第３図の装置の操作の第２工程を示し、第６図は第３図の装置の操作の
第３工程を示し、第７図は２つの反応器を有する低温発生装置の略図であり、第
８図は第７図の装置の操作の第１工程を示し、第９図は第７図の装置の操作の第
２工程を示し、第１０図は第７図の装置の操作の第３工程を示し、第１１図は第
７図の装置の操作の第４工程を示し、第１２図は３つの反応器を有する低温発生
装置の略図であり、
第１３図は第１２図の装置の操作の第１工程を示し、第１４図は第１２図の装置
の操作の第２工程を示し、第１５図は第１２図の装置の操作の第３工程を示し、
第１６図は第１２図の装置の操作の第４工程を示す。
第３図の実施態様は、次に示すように塩化マンガンをアンモニアと反応させる、
物理化学的現象から不連続的な低温発生を行う装置を示す：
＜ ＭｎＣＩｚ・２ＮＩＩ３＞ ＋４ （ＮＨ３） →（ＭｎＣｌ２・６ＮＨ３
）この装置は、固体の反応媒体＜ ＭｎＣｌ２・２ＮＨ３＞を含み、かつ凝縮器
Ｃに連結された反応器Ｒ１およびこの凝縮器Ｃと蒸発器Ｅの間にある液化気体Ｇ
の捕集器Ｃ０を有する。
この装置は、さらに反応器Ｒを凝縮器Ｃに連結する回路中の逆流防止弁Ｃ１、蒸
発器Ｅを反応器Ｅに連結する回路中の逆流防止弁Ｃ２、反応器Ｒを蒸発器Ｅに連
結する回路中の等温膨張弁ＤＴ、制御された圧力弁ＶＰＣ１反応器Ｒを残りの回
路から分離する電磁弁ＥＶ、、蒸発器Ｅを反応器Ｒから分離する電磁弁ＥＶ２．
２つの霜落し用電磁弁ＥＶ、およびＥＶ４、および熱伝達流体Ｆ４を、反応器Ｅ
に含まれる熱交換器ＥＣに配給することができ、かつポンプＰによって外部熱源
に連結された電磁弁ＥＶ、を有する。
この装置の操作の多様な工程を、第４〜６図および次の第１表によって説明する
。
＊０＝開放；Ｃ＝閉止
最初の状態：工程０
反応器Ｒは最高の低温ポテンシャルを有する、すなわち内部の固体は気体（Ｇ）
と反応することができる塩＜Ｓ＞からなる。
すべての電磁弁は閉止しており、捕集器Ｃ８は冷却流体ＣＧ］が充満している。
開始するために、電磁弁ＥＶ、を間第１工程（第４図）
電磁弁Ｅ Ｖ ２が開放し、流体Ｇは捕集器Ｃから蒸発器Ｅに向かって流れる。
蒸発器内で流体Ｇは蒸発する。蒸発熱は流体Ｆまたとえば空気によって与えられ
、この流体は発生した低温を運ぶのに利用する。流体Ｆ２は、冷却すべき包囲体
内を通って負の熱量を運ぶ。図示の例において、空気はファンＶ、によってこの
包囲体に吹き込む。
等温膨張弁（ＶＰＣ）は蒸発器Ｅ内の圧力を制御し、これによって蒸発器Ｅ内で
沸騰する液体Ｇの温度を制御する。蒸発器Ｅ内の圧力が反応器Ｒ内の圧力より高
くなると、弁Ｃ２が開放し、気体（Ｇ）が反応器Ｒ内の固体＜Ｓ＞と反応し、反
応熱は、Ｆ３が循環する熱交換器によって除去される。流体Ｆ３は、モータ駆動
のファンＶ、によって送られる空気であって、発熱反応熱を外部に除去する。
第２工程（第５図）
反応器Ｒ内で合成反応が終了すると、弁ＥＶ、が開放し、反応器Ｒ内に存在する
固体＜Ｓ −Ｇ＞は流体Ｆ４によって加熱される、これはたとえば加熱用オイル
のような流体である。
反応器Ｒ内の圧力が濃縮器Ｃまたは捕集器Ｃ０内の圧力より高くなると、弁Ｃ１
が開放し、反応器Ｒ内の圧力が蒸発器Ｅ内の圧力より高くなると、直ちに弁Ｃ２
が閉止する。
反応器Ｒから発生した気体は凝縮器Ｃ内で凝縮し、次に捕集器Ｃ０に流入する。
凝縮熱は流体Ｆ１によって除去される。
この流体が空気であれば、従来の圧縮設備のようにファンＶ２によって送風する
。
この第２工程中、低温は発生しない。なぜならば流体〔Ｇ〕は蒸発器内を循環す
ることができないためである。従って低温の発生は不連続である。
第３工程（第６図）
この工程がサイクルの一部分を形成するときは霜落しに相当する。これは蒸発器
Ｅ自身内で蒸発器を凝縮器として使用して行われる。
霜落し操作の開始は第２工程中に行わねばならない、すなわち反応器Ｒ内で固体
が生成する反応中である。
この操作のために、弁ＥＶ２は閉止し、同時に、弁ＥＶ。
は開放する。
反応器Ｒ内で分解反応から発生した気体（Ｇ）は優先的に蒸発器Ｅ内で凝縮し、
こうして霜落しが行われる。弁ＥＶ。
が開放するので、凝縮した流体〔Ｇ〕が捕集器Ｃ０に流入する。
この装置において、低温の発生が不連続的に行なわれるが、冷却すべき包囲体の
外部の最高温度が３０℃未満の条件下で、この包囲体内に一４０℃までの低温を
発生することができる。
このためには次のことが必要である＝
１）反応器Ｒ内で次の反応を同時に起こすために、＜ｘ−ｍＮＨｓ＞ ＋ ｎ
＜ＮＬ ＞ →＜×・（ｍ＋ｎ）ＮＨｓ ＞ｎ ＣＮＨｓ ］ −ｎ（ＮＨｓ）
次に、＜Ｘ ・（ｍ＋ｎ）Ｎ）Ｉｓ ＞ −＜ｘ＋ ｍＮＨｓ＞ ＋ｎ（Ｎ）Ｉ
ａ）ｎ（ＮＬ）→ｎ ［ＮＨ３］
ＸはＺｎＣｌ２． ＣＬＩＳＯ４，ＣＬＩ［：１． Ｌ＋Ｂｒ、 Ｌ＋ＣＩ、
ＺｎＳＯ４，ＳｒＣｌ２； ＭｎＣｌ２゜ＦｅＣｌ２． ｔＪｇｃ１２． Ｃａ
Ｃ１□およびＮＩＣＩ２から選択し、ｍおよびｎは次に示す数である：
Ｘ＝ＺｎＳＯ，のとき、 ｍ＝３．ｎ＝１Ｘ＝ＣｕＳ０４のとき、 ｍ＝４．ｎ
＝１Ｘ＝ＬｉＣ１，５ｒＣ１□のとき、 ｍ＝ｏ、ｎ＝１Ｘ ＝ １ｊｃＩ、
ＣａＣｌ２のとき、 ｍ＝ｌ、ｎ＝１Ｘ ＝ ＺｎＣ］□、 Ｃｕ５Ｏｎのとき
、 ｍ＝２．ｎ＝２Ｘ＝ＣｕＣ１のとき、 ｍ＝ｌ、ｎ＝ｏ、５Ｘ＝ＬｉＢｒ、
ＺｎＳＯ４のとき、 ｍ＝２．ｎ＝１Ｘ ＝ＭｎＣ１２，Ｐｅ［１２，ＮｉＣ
ｌ２のとき、 ｍ＝２．ｎ＝４Ｘ ＝ ＭｇＣ１２のとき、 ｍ＝４．ｎ＝２２
）外部熱源Ｓは、次に示す（ＩＡ彰りより高い温度Ｔｈである：
Ｘ ＝ＺｎＣＩ２（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ ＝ １３９℃Ｘ ＝
Ｃｕ５Ｏｎ （ｍ ＝ ４． ｎ ＝ １）のとき、 Ｔｈ＝ １４５℃Ｘ＝
ＣｕＣ１（ｍ＝１．ｎ＝０．５）のとき、 Ｔ、 ＝ １５１℃Ｘ−ＬｉＢｒ
（ｍ＝２． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ １５５℃Ｘ＝ＬｉＣ１（ｍ＝１．ｎ
＝１）のとき、 Ｔｈ＝１６７℃Ｘ ＝ＺｎＳＯ，（ｍ＝３． ｎ ＝１）のと
き、 Ｔｈ＝ １７３℃Ｘ ＝ ５ｒＣ１□（ｍ ＝ Ｏ，ｎ ＝ １）のとき
、 Ｔｈ＝ １７３℃Ｘ ＝ＭｎＣ］□（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ
＝ １７４℃Ｘ＝ＬｉＣ１（ｍ＝０． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ２０３℃
Ｘ ＝ＦｅＣ］ｚ（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ−２０８℃Ｘ ＝Ｍｇ
Ｃ１ｚ（ｍ＝４． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ＝２１７℃Ｘ＝仁ｕｓＯ４（ｍ
＝ ２． ｎ ＝ ２）のとき、 Ｔｈ＝ ２３０℃Ｘ ＝ＺｎＳＯ４（ｍ＝２
． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ２４７℃Ｘ＝ＣａＣＩ＋（ｍ＝１． ｎ ＝
１）のとき、 Ｔニ＝２６５℃Ｘ＝Ｎ＋［：Ｌ（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、
Ｔｈ＝ ２８２℃もし冷却すべき包囲体の外部の最高温度が＋８０℃未満であ
って、これと同一の固体−気体反応によって、包囲体内を＋１０℃まで冷却しよ
うとするときは、熱源の温度Ｔｈは次に示す値より高くする必要がある。
Ｘ ＝ＺｎＣＩｚ（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ＝１６２℃Ｘ ＝ Ｃ
ＣｕＳ０４（＝ ４． ｎ ＝ １）のとき、 Ｔｈ＝ １７０℃Ｘ＝ＣｕＣ１
（ｍ＝１． ｎ ＝０．５）のとき、 Ｔｈ＝ １８０℃Ｘ＝ＬｉＢｒ （ｍ＝
２． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ １９６℃Ｘ＝ＺｎＳＯ，（ｍ＝３． ｎ
＝１）のとき、 Ｔｈ＝２００℃Ｘ＝Ｌｉ（１’ｌ （ｍ＝１．ｎ＝１）のとき
、 Ｔｈ＝ ２０８℃Ｘ ＝ＭｎＣ１２（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ
＝ ２１２℃Ｘ ＝ ５ｒＣ１□（ｍ ＝ Ｏ，ｎ ＝ １＞のとき、 Ｔｈ
＝ ２１７℃Ｘ＝ＬｉＣ１（ｍ＝ｏ、ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ２４９℃Ｘ
＝ＦｅＣＩ２（ｍ＝２． ｎ ＝４）のとき、 ’ｒｈ＝ ２５６℃χ＝ Ｍｇ
Ｃ１２（ｍ ＝ ４． ｎ ＝ ２）のとき、 Ｔｈ＝ ２５６℃Ｘ ＝ＣｕＳ
Ｏ＝（ｍ＝２． ｎ ＝２）のとき、 Ｔｈ＝ ２６５℃Ｘ＝ＺｎＳＯ＝（ｍ＝
２． ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝ ２８２℃Ｘ ＝ ＣＣａＣ１２（＝ １．
ｎ ＝ １）のとき、 Ｔｈ＝ ３１１℃Ｘ ＝ＮｉＣ１２（ｍ＝２． ｎ
＝４）のとき、 Ｔｈ＝ ３３８℃従って、同一の単一反応を上記の反応から選
択して使用し、熱源Ｓの温度が適切な値であれば、−４０℃〜＋１０℃の間の低
温を発生させることができる。
次に記載する低温発生装置は、さらに、低温を連続的に発生させることができ、
これは特に産業上の要望、なかでも輸送用車輌に適する。
第７図に示す装置は、主として次の要素からなるニー２つの同一の反応器（Ｒ，
およびＲ２）、これらは固体反応媒体を含む、
一凝縮器Ｃ１
一液化気体Ｇの捕集器Ｃ８、
一蒸発器Ｅ１
−２つの逆流防止弁（Ｃ＋およびＣ２）、これらは反応器Ｒ１およびＲ２を凝縮
器Ｃに連結する回路中にある、−２つの逆流防止弁（Ｃ３およびＣ，）、これら
は蒸発器Ｅを反応器Ｒ，およびＲ２に連結する回路中にある、−等温膨張弁（Ｄ
Ｔ） 、これは蒸発器Ｅと捕集器Ｃ０との間にある、
一制御された圧力弁（ＶＰＣ） 、これは反応器Ｒ，およびＲ２と蒸発器Ｅとの
間にある。
−２つの電磁弁（ＥＶ＋およびＥＶ２）、これらは反応器Ｒ１およびＲ２を残り
の回路から分離する、−電磁弁（ＥＶＳ）、これは蒸発器Ｅを反応器Ｒ１および
Ｒ２から分離する、
−２つの電磁弁（ＥＶ、およびＥ Ｖ ｔ）、霜落し用、＝２つの電磁弁（ＥＶ
３およびＥＶ、）、これらは反応器Ｒ３およびＲ２冊に含まれる熱交換器ＥＣ，
およびＥＣ２に、流体Ｆ４を配給することができる。
この装置の操作の多様な工程を第８〜１１図および次の２表によって説明する。
＊第３工程中に霜落しを行う場合
最初の状態：工程０
反応器Ｒ６およびＲ２は最高の低温ポテンシャルを有する、すなわち内部に含ま
れる固体は気体（Ｇ）と反応できる塩＜Ｓ＞からなる。すべての電磁弁は閉止し
ており、捕集器Ｃ８は冷却材流体で充満している。
第１工程＝ （第８図）
電磁弁ＥＶ、およびＥＶ、が開放する。流体Ｇは捕集器Ｃ８から蒸発器Ｅに向か
って流れる。蒸発器内で流体Ｇが蒸発する。この熱は低温発生に使用される流体
Ｆ２によって与えられる。
流体Ｆ２が空気であるので、空気が冷却すべき包囲体内に負の熱量を運ぶ。
等温膨張弁（ＤＴ）は流体Ｇが蒸発器Ｅの後に液体の状態で移動することを防ぐ
。弁ＶＰＣは蒸発圧力を制御し、これによって蒸発温度を制御する。蒸発器Ｅ内
の圧力が反応器Ｒ。
内の圧力より高くなると、弁Ｃ８が開放して気体（Ｇ）は反応器Ｒ１内の固体＜
Ｓ＞と反応する、反応熱は流体Ｆ３が循環する熱交換器によって除去する。流体
Ｆ３は空気であって、モータ駆動のファンＶ３によって送られ、発熱反応熱を外
部に除去する。
第２工程（第９図）
反応器Ｒ１内で合成反応が終了すると、弁Ｅ Ｖ ２が開放する。蒸発器Ｅ内の
圧力が反応器Ｒ２内の圧力より高くなると、弁Ｃ４が開放し、流体Ｇは蒸発器Ｅ
内で蒸発して反応器Ｒ２内に存在する固体＜Ｓ＞と反応する。
蒸発熱は流体Ｆ２によって蒸発器内に導入され、反応器Ｒ２内で放出された反応
熱は流体Ｆ３によって除去される。
弁ＥＶ２の開放と同時に弁ＥＶ、の開放がおきる。反応器Ｒ，内に存在する固体
＜Ｓ−Ｃ＞は流体Ｆ、によって加熱される。反応器Ｒ１内の圧力が凝縮器Ｃ（ま
たは捕集器Ｃ，）内の圧力より高くなると、弁Ｃ１が開放し、反応器Ｒ８内の圧
力が蒸発器Ｅ内の圧力より高くなると、直ちに弁Ｃ３が閉止する。
反応器Ｒ１から発生した気体（Ｇ）は凝縮器Ｃ６内で凝縮し、凝縮熱は流体Ｆ、
によって除去され、捕集器Ｃ８に流入反応器Ｒ１およびＲ２内の反応が終了する
と、弁ＥＶ３が閉止し、弁ＥＶ、が開放する。反応器Ｒ２内に存在する固体＜Ｓ
−Ｃ＞は流体Ｆ４によって加熱される。反応器Ｒ２内の圧力が上昇し、順次弁Ｃ
１が閉止し、弁Ｃ２が開放する。反応器Ｒ２から発生した気体（Ｇ）はＥ内で凝
縮し、凝縮熱は流体Ｆ１によって除去され、捕集器Ｃ８に流入する。
流体Ｆ３は反応器Ｒ１の熱交換器Ｅ内を循環する。反応器Ｒ，が冷却して圧力が
低下し、順次弁ＣＩが閉止し、弁Ｃ３が開放する。Ｅ内で流体（Ｇ）が蒸発し、
反応器Ｒ５内で固体＜Ｓ＞と反応する。蒸発熱は前と同様に流体Ｆ２（空気）に
よって与えられ、冷却された空気は冷却すべき包囲体内に低温を配給するために
使用する。
第４工程（第１１図）
この工程は第２または第３工程中に挿入することができ、霜落し操作と呼ばれる
。これは蒸発器Ｅ自身内で起き、蒸発器Ｅを凝縮器として使用する。
霜落しが開始するとき、弁ＥＶ、が閉止し、弁ＥＶ６が開放する。
分解反応から発生した気体（Ｇ）は、優先的に蒸発器Ｅ内で凝縮する。
放出された凝縮熱が霜落しを行う。弁ＥＶ、が開放するので、凝縮した流体Ｇが
捕集器Ｃ８に流入する。
第５工程
この工程は霜落し操作の後に通常のサイクルに戻る操作に対応する。弁ＥＶ６お
よびＥＶ、が閉止し、ＥＶ、が開放する。
気体（Ｇ）は、流体Ｆ４によって加熱され、反応器Ｒ１から凝縮器Ｃおよび捕集
器Ｃ８に向かって移動する。
気体（Ｇ）はＥ内で蒸発し、流体Ｆ３によって冷却された反応器内の固体＜Ｓ＞
と反応する。第２または３工程で記載したように、このサイクルは通常第２また
は３工程に代って再び開始する。
第６エ程
この工程は通常の操作サイクルに対応しないが、装置にその全冷却ポテンシャル
を回復させることができる（工程０）。
この工程中、低温の発生は起きないで、２つの反応器Ｒ。
およびＲ２はそれらの最高の低温ポテンシャルに回復する。
弁ＥＶ３およびＥＶ、が開放する。
反応器Ｒ１およびＲ２内に存在する固体＜Ｓ −Ｇ＞は流体Ｆ４によって加熱さ
れる。
＜Ｓ−Ｃ＞の分解中に生成した気体（Ｇ）はＣ内で凝縮し、捕集器Ｃ８に流入す
る。この操作は、反応器Ｒ１およびＲ２のそれぞれに固体＜Ｓ＞のみが残ったと
きに終了する。次に弁ＥＶ、〜ＥＶ、が閉止し、弁ＣＩおよびＣ２は反応器Ｒ３
およびＲ２内の圧力低下の結果として閉止する、これは反応器の加熱が停止する
結果である。前述の固体−気体反応を行うとき、上記装置は連続的に低温を発生
できるのみならず、−４０℃と＋１０℃との間の温度を得ることができ、これは
食品または他の物品を低温輸送するのに最適な温度である。
第１２図は不連続な物理化学的現象から出発して連続的な低温の発生、および冷
却エネルギーの貯蔵を可能にする低温発生装置を示す。
この装置は主として次の要素からなるニー３つの同一の反応器（Ｒ＋ 、Ｒ２、
Ｒ３）、これらは固体反応媒体を含む、
一凝縮器Ｃ１
一液化気体Ｇの捕集器Ｃ８、
一蒸発器Ｅ、
−３つの逆流防止弁（Ｃ＋ 、Ｃ２、Ｃ３＞、これらは反応器Ｒ，，Ｒ，，Ｒ，
を凝縮器Ｃに連結する回路中にある、＝３つの逆流防止弁（Ｃ，、Ｃｓ 、Ｃ，
）、これらは蒸発器Ｅを反応器Ｒ，，Ｒ，，Ｒ，に連結する、−等温膨張弁（Ｄ
Ｔ） 、これは蒸発器Ｅと捕集器Ｃ８との間にある、
−３つの電磁弁（ＥＶ、、ＥＶ２．ＥＶ、）、これらは反応器Ｒ１、Ｒ２，Ｒ５
を残りの回路から分離する、−３つの電磁弁（ＥＶ、、ＥＶ５．ＥＶ、）、コレ
らは流体Ｆ４を反応器Ｒ３，Ｒ２、’Ｒ３に含まれる熱交換器（ＥＣ，。
ＥＣ２、ＥＣ３）に配給することができる。
この装置の多様な操作工程を、第１３〜１６図および次の第３表に示す。
有する、すなわちこれらのなかの固体は気体（Ｇ）と反応できる塩＜Ｓ＞からな
る。すべての電磁弁は閉止し、捕集器Ｃ８は冷却材流体〔Ｇ〕で充満している。
第１工程二開始（第１３図）
電磁弁ＥＶ、が開放する。流体Ｇは捕集器Ｃ０から蒸発器Ｅに向かって流れる。
蒸発器Ｅ内で流体Ｇは蒸発する。この熱は、低温を分配するのに使用する流体Ｆ
２によって与えられる。等温膨張弁（ＤＴ）は流体［Ｇ］が蒸発器Ｅの後に流体
状態で循環することを防止する。蒸発器内の圧力がＲ，内の圧力より高くなると
、弁Ｃ４が開放し、気体Ｇは反応器Ｒ１内の固体＜Ｓ＞と反応する。反応熱は、
Ｒ３が循環する熱交換器によって除去される。
第２工程（サイクル１） （第１４図）反応器Ｒ，内で合成反応が終了すると、
弁Ｅｖ２が開放する。蒸発器Ｅ内の圧力が反応器Ｒ２内の圧力より高くなると、
弁Ｃ９が開放し、Ｅ内で蒸発した流体〔Ｇ〕が、反応器Ｒ２内に存在する固体＜
Ｓ＞と反応する。
この蒸発熱は流体Ｆ２によって蒸発器Ｅに与えられ、Ｒ２内で放出された反応熱
は流体Ｆ３によって除去される。
弁ＥＶ、の開放と同時に、弁ＥＶ、が開放する：反応器Ｒ３内に存在する固体＜
Ｓ −Ｃ＞は流体Ｆ、によって加熱される。
反応器Ｒ１内の圧力が凝縮器Ｃ（または捕集器Ｃ，）内の圧力より高くなると、
弁ＣＩが開放し、反応器Ｒ１内の圧力が蒸発器Ｅ内の圧力より高くなると、直ち
に弁Ｃ４が閉止する。
反応器Ｒ１から発生した気体（Ｇ）は流体Ｆ１によって凝縮器Ｃ内で凝縮し、捕
集器Ｃ６に流入する。
第３工程（サイクル２） （第１５図）反応器Ｒ６およびＲ２内の反応が終了す
ると、弁ＥＶ、が閉止し、弁Ｅ■５が開放する。反応器Ｒ２内の固体＜Ｓ −Ｃ
＞は流体Ｆ４によって加熱される。反応器Ｒ２内の圧力が上昇し、順次弁Ｃ３が
閉止し、弁Ｃ２が開放する。反応器Ｒ２から発生した気体（Ｇ）は凝縮器Ｃ内で
凝縮し、この凝縮熱は流体Ｆ、によって除去されて、捕集器Ｃ８に流入する。流
体Ｆ３は反応器Ｒ１の蒸発器Ｅの熱交換器内を循環する。反応器Ｒ１が冷却され
ると、圧力が低下し、順次弁Ｃ１が閉止し、弁Ｃ４が開放する。蒸発器Ｅ内で蒸
発した流体（Ｇ）は、反応器Ｒ１内で固体＜Ｓ＞と反応する。この蒸発熱は、前
と同様に流体Ｆ７によって与えられ、この流体が冷却されて低温の発生に使用さ
れる。
サイクル１および２の交代は、この系の通常の操作を形成する。
第４工程 貯蔵操作（第１６図）
流体Ｆ４は加熱されず、反応器Ｒ２内をもはや循環しない。
（Ｇ）がＲ２から凝縮器Ｃに向かう循環は、弁ＥＶ、の閉止によって停止する。
流体Ｆ、は反応器Ｒ３内をもはや循環しない。（Ｇ）が蒸発器から反応器Ｒ１に
向かう循環は、弁ＥＶ、の閉止によって停止する。
電磁弁ＥＶ、が開放し、流体Ｆ、は反応器Ｒ３内に位置する熱交換器ＥＣ，内を
循環する。蒸発器Ｅ内の圧力がＲ３内の圧力より高くな乞と、弁Ｃ６が開放し、
Ｅ内で蒸発した流体（Ｇ）はＲ３内の固体＜Ｓ＞と反応する。この反応熱はＲ３
によって除去され、低温は蒸発器Ｅ内で冷却された流体Ｆ２によって運ばれる。
第５工程 サイクル（２）の再開始
貯蔵の操作が停止すると、通常のサイクルが工程３（サイクル２）において再開
される。弁ＥＶ、が閉止し、弁ＥＶ。
およびＥＶ、が再び開放する。流体Ｆ４が加熱され、再び反応器Ｒ２内を循環す
る。次に操作は第３工程に記載した操作この工程はサイクルの停止、および全系
の最初の状態への回復に対応する。
弁ＥＶ、、ＥＶ２およびＥＶ３が開放する、弁ＥＶ４゜Ｅ Ｖ ｓおよびＥＶ６
は開放しているので、流体Ｆ４は３つの反応器Ｒ，，Ｒ２およびＲ３内を循環す
る。これらの反応器内の固体は加熱される：Ｒ，，Ｒ２およびＲ３内の圧力が凝
縮器内の圧力より高くなると、弁Ｃ，，Ｃ２およびＣ３が開放し、＜Ｓ −Ｃ＞
の分解から生成した気体（Ｇ）は凝縮器内で凝縮し、捕集器Ｃ８に向かって流れ
る。凝縮熱は流体Ｆ。
によって除去される。
この操作は、反応器が固体＜Ｓ＞のみを含むまで、すなわち工程０（最初の状態
）となるまで継続する。
さきに２つの反応器を有する装置について記載したように、温度制御（ＶＰＣ）
および霜落しに使用される技術は、この３つの反応器を有する装置に応用するこ
とができる。
前述の記載から明かなように、第３の反応器Ｒ３は、熱伝達流体Ｆ４の循環に必
要なエネルギーの他に、入力エネルギーを必要とすることなく、エネルギーを貯
蔵することができる。
勿論、本発明は前記実施態様の例に限定されるものではなく、また本発明の範囲
から逸脱することなく、その態様に多くの変化を加えることができる。
こうして、反応器Ｒ，Ｒ，，Ｒ２，Ｒ，の加熱に使用する熱源Ｓは、所要の温度
Ｔｈを得ることができるものであれば、熱または電力を源とする他のいかなる熱
源を使用することができる。
流体Ｆ、は、オイルの他に、いかなる熱伝達流体であってあってもよい。
勿論、本発明の方法および装置は、建物、特に住居の空気調節にも使用すること
ができる。
国際調査報告
−一−＾−両−ｍＮｓ、ｐ（τ／Ｆ’Ｒ８８１００２５５
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １．発熱反応によって気体と反応することができる固体化合物を含む反応器（Ｒ ，Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３）を有し、この反応器が、冷却すべき包囲体と熱交換関係に ある蒸発器（Ｅ）と、気体捕集器（Ｃ０）と、凝集器（Ｃ）とに連結しており、 かつ反応器の内部が外部熱源（Ｓ）と熱交換関係にある装置によって低温を発生 する方法であって、反応器（Ｒ，Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３）内で次の反応が同時に行わ れる方法。 〈Ｘ・ｍＮＨ３〉＝ｎ（ＮＨ３）→〈Ｘ・（ｍ＋ｎ）ＮＨ３〉ｎ〔ＮＨ３〕→ｎ （ＮＨ３） 次に、〈Ｘ（ｍ＋ｎ）ＮＨ３→〈Ｘ・ｍＮＨ３〉＋ｎ（ＮＨ３）ｎ（ＮＨ３）→ ｎ〔ＮＨ３〕 式中、記号〈〉，〔〕および（）は固体、液体および気体の状態をそれぞれ表わ し、 ＸはＺｎＣｌ２，ＣｕＳＯ４，ＣｕＣｌ，ＬｉＢｒ，ＬｉＣｌ，ＺｎＳＯ４，Ｓ ｒＣｌ２，ＭｎＣｌ２，ＦｅＣｌ２，ＭｇＣｌ２，ＣａＣｌ２およびＮｉＣｌ２ から選択し、ｍおよびｎは次に示す数である： Ｘ＝ＺｎＳＯ４のとき、ｍ＝３，ｎ＝１Ｘ＝ＣｕＳＯ４のとき、ｍ＝４，ｎ＝１ Ｘ＝ＬｉＣｌ，ＳｒＣｌ２のとき、ｍ＝０，ｎ＝１Ｘ＝ＬｉＣｌ，ＣａＣｌ２の とき、ｍ＝１，ｎ＝１Ｘ＝ＺｎＣｌ２，ＣｕＳＯ４のとき、ｍ＝２，ｎ＝２Ｘ＝ ＣｕＣｌのとき、ｍ＝１，ｎ＝０．５Ｘ＝ＬｉＢｒ，ＺｎＳＯ４のとき、ｍ＝２ ，ｎ＝１Ｘ＝ＭｎＣｌ２，ＦｅＣｌ２，ＮｉＣｌ２のとき、ｍ＝２，ｎ＝４Ｘ＝ ＭｇＣｌ２のとき、ｍ＝４，ｎ＝２２．請求項１に記載の方法であって、冷却す べき包囲体内で−４０℃までの低温を発生する目的に対して、包囲体の外部の最 高温度が３０℃未満であり、かつ次に示す温度Ｔｈより高い温度を有する外部熱 源（Ｓ）を使用する方法。 Ｘ＝ＺｎＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝１３９℃Ｘ＝ＣｕＳＯ４ （ｍ＝４，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１４５℃Ｘ＝ＣｕＣｌ（ｍ＝１，ｎ＝０ ．５）のとき、 Ｔｈ＝１５１℃Ｘ＝ＬｉＢｒ（ｍ＝２，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１５５℃Ｘ＝ＬｉＣｌ（ｍ＝１，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１６７ ℃Ｘ＝ＺｎＳＯ４（ｍ＝３，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１７３℃Ｘ＝ＳｒＣｌ ２（ｍ＝０，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１７３℃Ｘ＝ＭｎＣｌ２（ｍ＝２，ｎ ＝４）のとき、 Ｔｈ＝１７４℃Ｘ＝ＬｉＣｌ（ｍ＝０，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２０３℃Ｘ＝ＦｅＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝４）のとき、 Ｔｈ＝２０ ８℃Ｘ＝Ｍ８Ｃｌ２（ｍ＝４，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝２１７℃Ｘ＝ＣｕＳ Ｏ４（ｍ＝２，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝２３０℃Ｘ＝ＺｎＳＯ４（ｍ＝２， ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２４７℃Ｘ＝ＣａＣｌ２（ｍ＝１，ｎ＝１）のとき 、 Ｔｈ＝２６５℃Ｘ＝ＮｉＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝４）のとき、 Ｔｈ＝２ ８２℃３．請求項１に記載の方法であって、冷却すべき包囲体内で＋１０℃まで の低温を発生する目的に対して、包囲体の外部の最高温度が＋８０℃未満であり 、かつ次に示す温度Ｔｈより高い温度を有する外部熱源（Ｓ）を使用する方法。 Ｘ＝ＺｎＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝１６２℃Ｘ＝ＣｕＳＯ４ （ｍ＝４，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１７０℃Ｘ＝ＣｕＣｌ（ｍ＝１，ｎ＝０ ．５）のとき、 Ｔｈ＝１８０℃Ｘ＝ＬｉＢｒ（ｍ＝２，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝１９６℃Ｘ＝ＺｎＳＯ４（ｍ＝３，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２００ ℃Ｘ＝ＬｉＣｌ（ｍ＝１，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２０８℃Ｘ＝ＭｎＣｌ ２（ｍ＝２，ｎ＝４）のとき、 Ｔｈ＝２１２℃Ｘ＝ＳｒＣｌ２（ｍ＝０，ｎ ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２１７℃Ｘ＝ＬｉＣｌ（ｍ＝０，ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２４９℃Ｘ＝ＦｅＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝４）のとき、 Ｔｈ＝２５ ６℃Ｘ＝ＭｇＣｌ２（ｍ＝４，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝２５６℃Ｘ＝ＣｕＳ ０４（ｍ＝２，ｎ＝２）のとき、 Ｔｈ＝２６５℃Ｘ＝ＺｎＳＯ４（ｍ＝２， ｎ＝１）のとき、 Ｔｈ＝２８２℃Ｘ＝ＣａＣｌ２（ｍ＝１，ｎ＝１）のとき 、 Ｔｈ＝３１１℃Ｘ＝ＮｉＣｌ２（ｍ＝２，ｎ＝４）のとき、 Ｔｈ＝３ ３８℃４．請求項１〜４の１つに記載の方法を実施する、−４０℃と＋１０℃と の間の温度の低温を発生する装置。 ５．請求項４に記載の装置であって、同一の固体化合物を含む２つの反応器（Ｒ １，Ｒ２）、これらの反応器、蒸発器（Ｅ）、凝縮器（Ｃ）および気体捕集器（ Ｃ０）の間の連通回路を有し、２つの反応器内で固体−気体反応を順次開始させ て所定の順序で連続的に低温を発生するように、多様な連通回路を開放または閉 止する手段を設けてある装置。 ６．請求項５に記載の装置であって、次の工程を順次行う手段を有する装置、 Ａ）１つの反応器（Ｒ１）と蒸発器（Ｅ）との間の回路、および蒸発器（Ｅ）と 気体捕集器（Ｃ０）との間の回路を開放し、Ｂ）蒸発器（Ｅ）内の気体圧力が第 １の反応器（Ｒ１）内の気体圧力より高くなると、直ちに蒸発器（Ｅ）と第１の 反応器（Ｒ１）との間の回路を開放し、 Ｃ）第２の反応器（Ｒ２）と蒸発器（Ｅ）との間の回路、およびこの蒸発器（Ｅ ）と気体捕集器（Ｃ０）との間の回路を開放し、 Ｄ）蒸発器（Ｅ）内の気体圧力が第２の反応器（Ｒ２）内の気体圧力より高くな ると、直ちに蒸発器（Ｅ）と第２の反応器（Ｒ２）との間の回路を開放し、 Ｅ）第１の反応器（Ｒ１）内に含まれる固体を加熱するために、第１の反応器（ Ｒ１）と外部熱源（Ｓ）との間の回路を開放し、 Ｆ）第１の反応器（Ｒ１）内の圧力が凝縮器（Ｃ）内の圧力より高くなると、直 ちに第１の反応器（Ｒ１）と凝縮器（Ｃ）との間の回路を開放し、 Ｇ）第１の反応器（Ｒ１）と熱源（Ｓ）との間の回路を閉止し、第２の反応器（ Ｒ２）と熱源（Ｓ）との間の回路を開放し、Ｈ）第２の反応器（Ｒ２）内の圧力 の効果の下で、第２の反応器（Ｒ２）と蒸発器（Ｅ）との間に含まれる回路を閉 止し、第２の反応器（Ｒ２）と凝縮器（Ｃ）との間の回路を開放し、Ｉ）第１の 反応器（Ｒ１）内の圧力低下の後に、第１の反応器（Ｒ１）と凝縮器（Ｃ）との 間の回路を閉止し、第１の反応器（Ｒ１）と蒸発器（Ｅ）との間の回路を開放す る。 ７．請求項６に記載の装置であって、霜落しを誘発する手段を有し、この手段が 次の操作を行うのに適する手段である装置、 ２つの反応器（Ｒ１）と（Ｒ２）との間の回路を閉止し、蒸発器（Ｅ）と凝縮器 （Ｃ）との間の回路を開放し、蒸発器（Ｅ）と気体捕集器（Ｃ０）との間の回路 を開放する操作。 ８．請求項７に記載の装置であって、霜落しの後に次の操作を行う手段を有する 装置、 蒸発器（Ｅ）と凝縮器（Ｃ）との間の回路、および蒸発器（Ｅ）と気体捕集器（ Ｃ０）との間の回路を閉止する操作。 ９．請求項５〜８の１つに記載の装置であって、前記手段が電磁制御弁および逆 流防止弁を含む装置。 １０．請求項５〜９の１つに記載の装置であって、前記手段が、気体蒸発の温度 および圧力を制御するために、２つの反応器（Ｒ１，Ｒ２）を蒸発器（Ｅ）に連 結する回路中に、制御された圧力弁（ＶＰＣ）を有する装置。 １１．請求項５〜１０の１つに記載された装置であって、前記手段が凝縮器（Ｃ ）内で凝縮した流体が、蒸発器（Ｅ）の後で、液体状態で循環することを防止す るために、蒸発器（Ｅ）を捕集器（Ｃ０）に連結する回路中に、等温膨張弁（Ｄ Ｔ）を有する装置。 １２．請求項５〜１０の１つに記載の装置であって、気体と反応することができ る前記固体化合物を含み、かつ熱源（Ｓ）、凝縮器（Ｃ）、捕集器（Ｃ０）およ び蒸発器（Ｅ）と連結された第３の反応器（Ｒ３）を有し、第３の反応器（Ｒ３ ）が、熱伝達流体（Ｆ４）の循環に必要なエネルギーの他にエネルギーの入力な しに、エネルギーを貯蔵することができるように、３つの反応器（Ｒ１，Ｒ２， Ｒ３，Ｒ４）内で、固体−気体反応を順次開始させる手段を有する装置。 １３．請求項１２に記載の装置であって、前記手段が、次の操作の工程を順次行 うのに適している装置、Ａ）第１の反応器（Ｒ１）と蒸発器（Ｅ）との間の回路 、および蒸発器（Ｅ）と捕集器（Ｃ０）との間の回路を開放し、Ｂ）第１の反応 器（Ｒ１）と凝縮器（Ｃ）との間の回路、第２の反応器（Ｒ２）と蒸発器（Ｅ） との間の回路、および捕集器（Ｃ０）と凝縮器（Ｃ）との間の回路を開放し、Ｃ ）第１の反応器（Ｒ１）と蒸発器（Ｅ）との間の回路、第２の反応器（Ｒ２）と 凝縮器（Ｃ）との間の回路、および凝縮器（Ｃ）と捕集器（Ｃ０）との間の回路 を開放し、Ｄ）第３の反応器（Ｒ３）と蒸発器（Ｅ）との間の回路、および蒸発 器（Ｅ）と捕集器（Ｃ０）との間の回路を開放する。 １４．請求項５〜１３の１つに記載の装置であって、反応器と外部熱源との間を 循環する熱伝達流体（Ｆ４）がオイルである装置。 １５．請求項５〜１４の１つに記載の装置であって、固体−気体反応中に放出さ れた熱を除去し、かつ凝縮熱を除去する手段が、周囲の空気と熱交換する手段を 含む装置。
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