JPH0261410B2 - - Google Patents
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- JPH0261410B2 JPH0261410B2 JP57222147A JP22214782A JPH0261410B2 JP H0261410 B2 JPH0261410 B2 JP H0261410B2 JP 57222147 A JP57222147 A JP 57222147A JP 22214782 A JP22214782 A JP 22214782A JP H0261410 B2 JPH0261410 B2 JP H0261410B2
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- gas
- reformed gas
- producing
- catalyst
- carbon dioxide
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Classifications
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- F25J3/00—Processes or apparatus for separating the constituents of gaseous or liquefied gaseous mixtures involving the use of liquefaction or solidification
- F25J3/02—Processes or apparatus for separating the constituents of gaseous or liquefied gaseous mixtures involving the use of liquefaction or solidification by rectification, i.e. by continuous interchange of heat and material between a vapour stream and a liquid stream
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-
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
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- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
この発明は、ナフサやLPG、天然ガスなどの
炭化水素と水蒸気および二酸化炭素、つまりCO2
とを接触反応させて改質ガスを発生させ、その改
質ガスを圧縮し、脱二酸化炭素装置にかけてCO2
を回収するとともに、改質ガスを深冷分離装置に
かけて工業的に有利な高純度の一酸化炭素ガス、
つまり、COガスを製造する方法に関するもので
ある。
炭化水素と水蒸気および二酸化炭素、つまりCO2
とを接触反応させて改質ガスを発生させ、その改
質ガスを圧縮し、脱二酸化炭素装置にかけてCO2
を回収するとともに、改質ガスを深冷分離装置に
かけて工業的に有利な高純度の一酸化炭素ガス、
つまり、COガスを製造する方法に関するもので
ある。
（従来技術）
一酸化炭素が化学工業とくに合成化学工業にお
ける一次原料としてきわめて有用なものであるこ
とは周知である。
ける一次原料としてきわめて有用なものであるこ
とは周知である。
従来、化学工業原料としての一酸化炭素を生成
する方法としては、石炭を原料とした水性ガスを
深冷分離してCOガスを製造する方法や、コーク
スを原料としそれにCO2および酸素、つまりO2を
添加して生成する方法や、炭化水素を原料とし、
それにO2および水蒸気、つまりスチームを添加
し、部分燃焼方式で生成する方法や、さらには、
ナフサや天然ガスなどの炭化水素原料をスチーム
と炭酸ガスとを触媒上において接触分解反応させ
て水素および一酸化炭素を主成分とする混合ガス
として生成するといつた方法がある。
する方法としては、石炭を原料とした水性ガスを
深冷分離してCOガスを製造する方法や、コーク
スを原料としそれにCO2および酸素、つまりO2を
添加して生成する方法や、炭化水素を原料とし、
それにO2および水蒸気、つまりスチームを添加
し、部分燃焼方式で生成する方法や、さらには、
ナフサや天然ガスなどの炭化水素原料をスチーム
と炭酸ガスとを触媒上において接触分解反応させ
て水素および一酸化炭素を主成分とする混合ガス
として生成するといつた方法がある。
（発明が解決しようとする課題）
従来技術に示されたいずれの方法もランニング
コストが高く、とくに石炭やコークスを原料とす
る方法は公害防止に問題があり、かつハンドリン
グにも問題がある。その結果、合成化学製品の原
料価格の高騰を招き、最終的には化学製品を高騰
させてしまう要因となつている。また、メタノー
ル等の炭化水素の数が１である化学物質C1（シー
ワン）を取扱う事業者、つまり、C1化学事業者
は、１次、２次のオイルシヨツクから、原料を石
炭、重質油でスタートすることに注目している
が、設備としては大型のものが必要となる。
コストが高く、とくに石炭やコークスを原料とす
る方法は公害防止に問題があり、かつハンドリン
グにも問題がある。その結果、合成化学製品の原
料価格の高騰を招き、最終的には化学製品を高騰
させてしまう要因となつている。また、メタノー
ル等の炭化水素の数が１である化学物質C1（シー
ワン）を取扱う事業者、つまり、C1化学事業者
は、１次、２次のオイルシヨツクから、原料を石
炭、重質油でスタートすることに注目している
が、設備としては大型のものが必要となる。
最近におけるC1化学の提唱は、こうした背景
の中で、新しい化学製品の開発を含め化学原料を
どうするか、価格問題のひとつとして位置づけら
れているものである。
の中で、新しい化学製品の開発を含め化学原料を
どうするか、価格問題のひとつとして位置づけら
れているものである。
いずれにしてもCOの「より経済的」な製造は、
石油化学原料が高騰するわが国化学工業界にとつ
て重要な課題である。
石油化学原料が高騰するわが国化学工業界にとつ
て重要な課題である。
（課題を解決するための手段）
本発明はこうした社会的背景の中で効率的な
COガスの製造方法を提供することを目的とする
もので、とくに省エネルギーで設備費が安く、し
かも運転操作の容易なCOガスの製造方法を開発
したものである。
COガスの製造方法を提供することを目的とする
もので、とくに省エネルギーで設備費が安く、し
かも運転操作の容易なCOガスの製造方法を開発
したものである。
その発明にかかる方法は、改質炉の触媒を改質
ガスの製造に必要な温度にまで加熱する加熱期
と、ナフサやLPG、天然ガスなどの炭化水素と
スチームおよびCO2とを前記改質炉の触媒上で反
応させて改質ガスを生成する製造期とを交互、つ
まり、サイクリツクに繰り返し、さらに、その生
成した改質ガスを圧縮して脱二酸化炭素の脱CO2
装置にかけてCO2を回収するとともに、改質ガス
はさらにCOガスの原料ガスとして、深冷分離装
置にかけて精留し、COガスを製造するというも
のである。
ガスの製造に必要な温度にまで加熱する加熱期
と、ナフサやLPG、天然ガスなどの炭化水素と
スチームおよびCO2とを前記改質炉の触媒上で反
応させて改質ガスを生成する製造期とを交互、つ
まり、サイクリツクに繰り返し、さらに、その生
成した改質ガスを圧縮して脱二酸化炭素の脱CO2
装置にかけてCO2を回収するとともに、改質ガス
はさらにCOガスの原料ガスとして、深冷分離装
置にかけて精留し、COガスを製造するというも
のである。
とくに前記改質ガスを生成する製造期に移る前
の加熱期に必要な加熱燃料を深冷分離の工程で得
た水素リツチな改質ガスをリサイクルして利用す
ることにより、改質ガス製造に要する燃料費の経
済性を図つたことにある。
の加熱期に必要な加熱燃料を深冷分離の工程で得
た水素リツチな改質ガスをリサイクルして利用す
ることにより、改質ガス製造に要する燃料費の経
済性を図つたことにある。
さらに製造期における原料として、炭化水素と
スチームと前記脱CO2プロセスで得られたCO2を
リサイクルして添加し、接触分解反応を行わせ、
一酸化炭素と水素とを主成分とする混合ガスを発
生させ、とくに一酸化炭素の発生量が多くなるよ
う配慮したことにある。
スチームと前記脱CO2プロセスで得られたCO2を
リサイクルして添加し、接触分解反応を行わせ、
一酸化炭素と水素とを主成分とする混合ガスを発
生させ、とくに一酸化炭素の発生量が多くなるよ
う配慮したことにある。
（実施例）
以下、本発明製造方法を図で示すフローシート
に基づいて具体的に示す。
に基づいて具体的に示す。
(1) 改質ガスの製造工程
まず、加熱期として、改質炉１の触媒温度を
改質ガスの製造に必要な温度の700℃〜900℃ま
で加熱する。
改質ガスの製造に必要な温度の700℃〜900℃ま
で加熱する。
次に、製造期に入り、原料として、炭化水
素、この実施例では、LPGとスチームおよび
CO2ガスとを改質炉内に送り込み、接触分解反
応により改質ガスを生成させる。その際の反応
温度は、吸熱反応であるため触媒温度が低下す
る。
素、この実施例では、LPGとスチームおよび
CO2ガスとを改質炉内に送り込み、接触分解反
応により改質ガスを生成させる。その際の反応
温度は、吸熱反応であるため触媒温度が低下す
る。
そこで、改質に必要な吸熱反応温度以下に触
媒温度が低下する前に改質ガスの製造を止め、
再度前記触媒を改質に必要な温度まで高める加
熱操作を行う。すなわち、加熱期に移行し、以
下加熱期と製造期とを交互に繰り返し、いわゆ
るサイクリツク式運転によつて改質ガスを製造
する。
媒温度が低下する前に改質ガスの製造を止め、
再度前記触媒を改質に必要な温度まで高める加
熱操作を行う。すなわち、加熱期に移行し、以
下加熱期と製造期とを交互に繰り返し、いわゆ
るサイクリツク式運転によつて改質ガスを製造
する。
さらにサイクリツク式プロセスを詳述する
と、このプロセスは、炭化水素を触媒上で改質
する製造期と、触媒を加熱する加熱期を交互に
繰り返す工程で、その反応式は、つぎのように
なる。
と、このプロセスは、炭化水素を触媒上で改質
する製造期と、触媒を加熱する加熱期を交互に
繰り返す工程で、その反応式は、つぎのように
なる。
製造期
CxHy＋H2O＋CO2
→CO＋H2＋CH4＋CO2＋H2O（改質）
NiO＋H2＋CO
→Ni＋H2O＋CO2（触媒の還元）
加熱期
CxHy＋O2＋N2
＋O2→CO2＋H2O＋N2（燃料の燃焼）
Ni＋O2→NiO（触媒の酸化）
この反応式から明らかなように、製造期には
酸化された触媒が還元し、加熱期では、余剰の
空気で触媒が酸化されることとなり、加熱期の
触媒を酸化した酸素は、製造期にCOの生成に
有効に使用されることとなる。
酸化された触媒が還元し、加熱期では、余剰の
空気で触媒が酸化されることとなり、加熱期の
触媒を酸化した酸素は、製造期にCOの生成に
有効に使用されることとなる。
なお、厳密には製造期と加熱期との間には、
それぞれ残ガスを改質炉から排出させるパージ
期を置く。
それぞれ残ガスを改質炉から排出させるパージ
期を置く。
通常、このプロセスは、２基運転して連続運
転できる。
転できる。
(2) 改質ガスよりCO2の回収工程
次に前記製造工程で生成した改質ガスを水封
式スクラバー２を通して冷却し、一旦リリーフ
ホルダー３に貯蔵する。そして、このリリーフ
ホルダー３より改質ガスを引き出し、圧縮機４
にかけて、CO2洗浄塔５へ誘導し、CO2を吸収
する。
式スクラバー２を通して冷却し、一旦リリーフ
ホルダー３に貯蔵する。そして、このリリーフ
ホルダー３より改質ガスを引き出し、圧縮機４
にかけて、CO2洗浄塔５へ誘導し、CO2を吸収
する。
CO2を吸収した溶液は、熱交換器６を通して
加熱し、再生塔７でCO2ガスを放出させ、適
時、製造期に改質炉１へ送り込む。
加熱し、再生塔７でCO2ガスを放出させ、適
時、製造期に改質炉１へ送り込む。
(3) 改質ガスよりCOガスの分離工程
CO2洗浄塔５を経由した改質ガスを原料ガス
として深冷分離装置１２へ誘導する。
として深冷分離装置１２へ誘導する。
深冷分離装置１２は図に例示するように冷凍
機８、吸着器９、気液分離器１０、精留塔１１
より構成されている。そこでまず、原料ガスを
冷凍機８により深冷ガスとするとともに、モレ
キユラーシーブ等で構成した吸着器９を通して
水分、不純物を除去したのち気液分離器１０を
通して水素ガスを分離し、最終的に精留塔１１
によりCOガスを分離し、製品COガスとして回
収する。
機８、吸着器９、気液分離器１０、精留塔１１
より構成されている。そこでまず、原料ガスを
冷凍機８により深冷ガスとするとともに、モレ
キユラーシーブ等で構成した吸着器９を通して
水分、不純物を除去したのち気液分離器１０を
通して水素ガスを分離し、最終的に精留塔１１
によりCOガスを分離し、製品COガスとして回
収する。
なお、前記気液分離器１０において分離した
水素を主成分とするガス、つまり、水素リツチ
な改質ガスは、一部を改質ガス製造工程におけ
る加熱期の加熱燃料として使用し、残りは化学
原料となる。
水素を主成分とするガス、つまり、水素リツチ
な改質ガスは、一部を改質ガス製造工程におけ
る加熱期の加熱燃料として使用し、残りは化学
原料となる。
また、前記気液分離器１０において分離した
水素は、精留することによつて純度を高いもの
にすることができる。
水素は、精留することによつて純度を高いもの
にすることができる。
下記は、LPGを原料として改質ガスを１時
間当たり6980Nm3生成させた場合の改質ガス
の組成を示すものである。
間当たり6980Nm3生成させた場合の改質ガス
の組成を示すものである。
CO2 …3.9％
CO …28.5％
H2 …64.6％
CH4 …1.3％
N2 …1.6％
これから理解されるように改質ガスの組成
は、一酸化炭素と水素とを主成分とする混合ガ
スである。
は、一酸化炭素と水素とを主成分とする混合ガ
スである。
次にこれをスクラバーにより洗浄して脱CO2
処理を施せば、１時間当たり6820Nm3の組成
として、 CO …29.2％ H2 …68.8％ CH4 …1.0％ N2 …1.0％ となる。これをさらにCOの原料として深冷分
離処理すると１時間当たりのCOを主成分とし
たガス2000Nm3として次のような組成例とな
る。
処理を施せば、１時間当たり6820Nm3の組成
として、 CO …29.2％ H2 …68.8％ CH4 …1.0％ N2 …1.0％ となる。これをさらにCOの原料として深冷分
離処理すると１時間当たりのCOを主成分とし
たガス2000Nm3として次のような組成例とな
る。
CO …95.0％
H2 …1.0％
CH4 …3.0％
N2 …1.0％
きわめて、高純度のCOガスが製造された。
（発明の効果）
本発明によるサイクリツク式のCOガス製造方
法によると以上のように高純度のCOガスが得ら
れるばかりでなく、次のような利点を有するもの
である。
法によると以上のように高純度のCOガスが得ら
れるばかりでなく、次のような利点を有するもの
である。
(1) サイクリツク式であるためブロセスの操作が
自動操作できる。
自動操作できる。
(2) 従来の石炭やコークスを原料とするものと比
較し、紛塵硫黄酸化物などに対する、公害防止
の付帯設備を必要とせず、設備費が安い。
較し、紛塵硫黄酸化物などに対する、公害防止
の付帯設備を必要とせず、設備費が安い。
(3) 加熱期および製造期に生成ガスである水素リ
ツチなガスおよびCO2ガスをリサイクルして利
用するので、CO純度が高くなり、またランニ
ングコストが安くてすむ。
ツチなガスおよびCO2ガスをリサイクルして利
用するので、CO純度が高くなり、またランニ
ングコストが安くてすむ。
(4) 従来の連続式プロセスは改質反応において、
カーボンが多量に析出するのでスチーム比を上
げて運転するので、CO2およびH2生成量が増
加し、またCOの生成量が減少し、さらに未分
解スチーム量が多くプロセス全体としての効率
が低かつたが、本プロセスはサイクリツク方式
であるため、製造期において、もしカーボンが
析出したとしても、加熱期で燃焼させて取り除
くスカーフイングをするのでスチーム比は小さ
く、全体の効率が優れている。
カーボンが多量に析出するのでスチーム比を上
げて運転するので、CO2およびH2生成量が増
加し、またCOの生成量が減少し、さらに未分
解スチーム量が多くプロセス全体としての効率
が低かつたが、本プロセスはサイクリツク方式
であるため、製造期において、もしカーボンが
析出したとしても、加熱期で燃焼させて取り除
くスカーフイングをするのでスチーム比は小さ
く、全体の効率が優れている。
(5) さらに、本プロセスが加熱期に触媒を酸化し
た酸素を製造期にCOの生成に有効使用するサ
イクリツク方式であるため、従来の連続式プロ
セスのように高価な酸素分離設備を設置した
り、液化酸素を使用する必要がなく、改質反応
を同時に行わせることができるため、従来のプ
ロセスに比して、安価な設備で経済的なガスを
製造することができる。
た酸素を製造期にCOの生成に有効使用するサ
イクリツク方式であるため、従来の連続式プロ
セスのように高価な酸素分離設備を設置した
り、液化酸素を使用する必要がなく、改質反応
を同時に行わせることができるため、従来のプ
ロセスに比して、安価な設備で経済的なガスを
製造することができる。
以上の通り、本発明COガス製造方法は、水素
リツチなガスとともに、高純度のCOガスを得る
ことができるので合成化学原料を製造する方法と
してきわめて有益なものである。
リツチなガスとともに、高純度のCOガスを得る
ことができるので合成化学原料を製造する方法と
してきわめて有益なものである。
図は本発明に係るCOガス製造方法を実施する
COガス製造プラントのフローシートである。 １……改質炉、２……水封式スクラバー、３…
…リリーフホルダー、４……圧縮機、５……CO2
洗浄塔、６……熱交換器、７……再生塔、８……
冷凍機、９……吸着器、１０……気液分離器、１
１……精留塔、１２……深冷分離装置。
COガス製造プラントのフローシートである。 １……改質炉、２……水封式スクラバー、３…
…リリーフホルダー、４……圧縮機、５……CO2
洗浄塔、６……熱交換器、７……再生塔、８……
冷凍機、９……吸着器、１０……気液分離器、１
１……精留塔、１２……深冷分離装置。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 改質炉の触媒を改質ガスの製造に必要な温度
まで加熱する加熱期と、ナフサ等の炭化水素と水
蒸気と二酸化炭素からなる原料を前記改質炉の触
媒上で反応させて改質ガスを生成する製造期とを
交互に繰り返す工程と、該改質ガスを圧縮して脱
二酸化炭素装置にかけて二酸化炭素を回収する工
程と、該改質ガスを深冷分離装置にかけて高純度
の一酸化炭素ガスを製造する工程とを設けたこと
を特徴とするCOガス製造方法。 ２ 加熱期における加熱燃料として、深冷分離工
程を経て得られた水素リツチな改質ガスをリサイ
クルして利用することを特徴とする特許請求の範
囲第１項記載のCOガス製造方法。 ３ 製造期における原料として、脱二酸化炭素工
程を経て得られた二酸化炭素をリサイクルして利
用することを特徴とする特許請求の範囲第１項記
載のCOガス製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57222147A JPS59116114A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | Ｃｏガス製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57222147A JPS59116114A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | Ｃｏガス製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59116114A JPS59116114A (ja) | 1984-07-04 |
| JPH0261410B2 true JPH0261410B2 (ja) | 1990-12-20 |
Family
ID=16777911
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57222147A Granted JPS59116114A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | Ｃｏガス製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59116114A (ja) |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0191522B2 (en) * | 1985-02-13 | 1996-12-18 | Shell Internationale Researchmaatschappij B.V. | Process for the preparation of hydrogen-containing gas from hydrocarbons and steam and/optionally CO2 |
| EP0291857A3 (en) * | 1987-05-18 | 1990-07-18 | Air Products And Chemicals, Inc. | Method of carbon monoxide production |
| FR2648800B1 (fr) * | 1989-06-27 | 1991-10-18 | Inst Francais Du Petrole | Dispositif et procede de fabrication de gaz de synthese par combustion et son application |
| JPH03242302A (ja) * | 1990-02-20 | 1991-10-29 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | 水素及び一酸化炭素の製造方法 |
| US5102645A (en) * | 1990-06-21 | 1992-04-07 | Liquid Carbonic Corporation | Method for manufacture of high purity carbon monoxide |
| JPH0551778U (ja) * | 1991-12-13 | 1993-07-09 | 積水化成品工業株式会社 | 通気孔を有する緩衝包装材 |
| US7699907B2 (en) * | 2005-08-17 | 2010-04-20 | Air Liquide Process & Construction, Inc. | Apparatus and methods for gas separation |
| US8703089B2 (en) | 2010-03-03 | 2014-04-22 | Ino Therapeutics Llc | Method and apparatus for the manufacture of high purity carbon monoxide |
-
1982
- 1982-12-20 JP JP57222147A patent/JPS59116114A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59116114A (ja) | 1984-07-04 |
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