JPH0270738A - ポリオルガノシロキサン含有オレフィン重合体組成物、フィルム材料の製造におけるその使用並びにポリオルガノシロキサン - Google Patents
ポリオルガノシロキサン含有オレフィン重合体組成物、フィルム材料の製造におけるその使用並びにポリオルガノシロキサンInfo
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- JPH0270738A JPH0270738A JP1076891A JP7689189A JPH0270738A JP H0270738 A JPH0270738 A JP H0270738A JP 1076891 A JP1076891 A JP 1076891A JP 7689189 A JP7689189 A JP 7689189A JP H0270738 A JPH0270738 A JP H0270738A
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- polyorganosiloxane
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- methyl
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L83/04—Polysiloxanes
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
- C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
- C08G77/04—Polysiloxanes
- C08G77/38—Polysiloxanes modified by chemical after-treatment
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、改良された安定性および光学的性質を示すフ
ィルムに押出されうるオレフィン重合体組成物に関する
。特に、本発明は、ヒドロキシル官能基含有ポリオルガ
ノシロキサンを含むオレフィン重合体組成物並びにポリ
オルガノシロキサンそのものに関する。
ィルムに押出されうるオレフィン重合体組成物に関する
。特に、本発明は、ヒドロキシル官能基含有ポリオルガ
ノシロキサンを含むオレフィン重合体組成物並びにポリ
オルガノシロキサンそのものに関する。
元旦Ａと１旦
チーグラー・ナツタ触媒作用を用いたα−オレフイン重
合体の重合からの残留物は、それが見出されるフィルム
の安定性と製品カラーとに対し有害な影響を示すことが
よ（知られている。斯かる触媒残留物からの悪影響を相
殺するには安定剤の増量が必要とされる。この不利な相
互の影響は典型的には、遷移金属残留物とフェノール系
抗酸化剤ないしその分解生成物との反応に部分的に起因
する。塩化物の残留物はフェノール系抗酸化剤と反応し
て脱アルキル化を触媒し且つ自動酸化を促進しつる。更
に、発色団である配位錯体若しくはフェノラート塩が形
成しつる。
合体の重合からの残留物は、それが見出されるフィルム
の安定性と製品カラーとに対し有害な影響を示すことが
よ（知られている。斯かる触媒残留物からの悪影響を相
殺するには安定剤の増量が必要とされる。この不利な相
互の影響は典型的には、遷移金属残留物とフェノール系
抗酸化剤ないしその分解生成物との反応に部分的に起因
する。塩化物の残留物はフェノール系抗酸化剤と反応し
て脱アルキル化を触媒し且つ自動酸化を促進しつる。更
に、発色団である配位錯体若しくはフェノラート塩が形
成しつる。
工業的規模の方策は、フェノール系抗酸化剤とともに酸
受容体として亜鉛、マグネシウムおよび（又は）カルシ
ウムの金属ステアレートを加えることであった。しかし
ながら、金属ステアレートの使用はプレートアウト又は
グイリップ堆積の問題を惹起しつる。そらはまた、ヒー
トシールおよびインク付着性を妨げつる。
受容体として亜鉛、マグネシウムおよび（又は）カルシ
ウムの金属ステアレートを加えることであった。しかし
ながら、金属ステアレートの使用はプレートアウト又は
グイリップ堆積の問題を惹起しつる。そらはまた、ヒー
トシールおよびインク付着性を妨げつる。
グリセリン、ソルビット若しくはペンタエリトリットの
如き成る種のポリオール又はそれら、脂肪酸とのモノエ
ステルもまた、付加的カラーの改良をもたらすと報告さ
れている。
如き成る種のポリオール又はそれら、脂肪酸とのモノエ
ステルもまた、付加的カラーの改良をもたらすと報告さ
れている。
ポリオールは必ずしもカラーの改良に関し明確な効果を
有するとは見出されていない。このポリオールの変動的
効果は部分的にはその溶解性の制約と触媒残留物への到
達不能によるのかも知れない。
有するとは見出されていない。このポリオールの変動的
効果は部分的にはその溶解性の制約と触媒残留物への到
達不能によるのかも知れない。
金属ステアレートの代わりに超微細酸化亜鉛ないしハイ
ドロタルク石（炭酸マグネシウム／水酸化アルミニウム
の水和物）を用いることができる。しかしながら、これ
ら無機物質の使用は分散問題を生じつる。しかも、斯か
る無機中和剤は単独で或は少量の金属ステアレートによ
る湿潤時変色の制御に効果的でない。
ドロタルク石（炭酸マグネシウム／水酸化アルミニウム
の水和物）を用いることができる。しかしながら、これ
ら無機物質の使用は分散問題を生じつる。しかも、斯か
る無機中和剤は単独で或は少量の金属ステアレートによ
る湿潤時変色の制御に効果的でない。
それ故、本発明の一つの目的は、通常内在する触媒残留
物によって惹起される有害な効果に対し安定性を示すポ
リオレフィン組成物を提供することである。
物によって惹起される有害な効果に対し安定性を示すポ
リオレフィン組成物を提供することである。
本発明の別の目的は、改良された光学的性質を示すポリ
オレフィン組成物を提供することである。
オレフィン組成物を提供することである。
本発明のこれら目的は、ポリオレフィン組成物に特定の
ヒドロキシル官能基含有ポリオルガノシロキサンを編入
させることにより達成される。
ヒドロキシル官能基含有ポリオルガノシロキサンを編入
させることにより達成される。
ポリオルガノシロキサンを添加剤として重合体組成物に
用いることは一般的に知られている。
用いることは一般的に知られている。
例えば、米国特許第３．８７９．４９１号は、ヒドロキ
シ末端ブロックトポリジオルガノシロキサン１〜１５重
量％を含む熱可塑性組成物の製造を開示している。米国
特許第４．４３０．２３５号は、（Ｍｅはメチル基を表
わす）の如きポリジオルガノシロキサン基剤重合体抗酸
化剤を開示している。米国特許第４．５３５．１１３号
は、エチレンオキシド、ビシナルエポキシ若しくはアミ
ン官能基含有ポリジオルガノシロキサンを含む改良され
た光学的性質を有するポリオレフィン組成物を開示して
いる。
シ末端ブロックトポリジオルガノシロキサン１〜１５重
量％を含む熱可塑性組成物の製造を開示している。米国
特許第４．４３０．２３５号は、（Ｍｅはメチル基を表
わす）の如きポリジオルガノシロキサン基剤重合体抗酸
化剤を開示している。米国特許第４．５３５．１１３号
は、エチレンオキシド、ビシナルエポキシ若しくはアミ
ン官能基含有ポリジオルガノシロキサンを含む改良され
た光学的性質を有するポリオレフィン組成物を開示して
いる。
兄！目目ｌヌ
本発明は、ポリオルガノシロキサン並びにオレフィン重
合体およびポリオルガノシロキサンを含む組成物に関す
る。ポリオルガノシロキサンは下記一般式を有する： 式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ’は−８４−（Ｎ） ｂ−（０）−Ｒ’の基を表わし
、Ｒ″は−（ＣＨ２）ｄ−Ｒ（Ｒは先に定義した通りで
ある）の基を表わし、 Ｒ３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ２を表わし、 Ｒ４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ鎖
アルキレン基を表わし、 Ｒ８は水素、（ＣＨ，）−ＣＨＯＨＣＨ＊ＯＨ又は［（
（：Ｈ＊）−〇旧ｔＩｌ−ｒを表わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり、ｂは０又はｌの
値を有し、 Ｃは０又はｌの値を有し、 ｄは３〜５０の値を有する整数であり、ｅはｌ又は２の
値を有し、 ｆは１又は２の値を有し、 Ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そしてＺはＯ〜約
２００範囲の値を有し、 但し、Ｒ５が水素又は（ＣＨｌ）−ＣＨＯＨＣＨｔＯＨ
であるなら、ｂは０で且つＣは１であり、またＲ％が［
（ＣＨｌ）−０）１］−Ｈｚ−ｔであるなら、ｂはｌで
且つＣは０である。
合体およびポリオルガノシロキサンを含む組成物に関す
る。ポリオルガノシロキサンは下記一般式を有する： 式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ’は−８４−（Ｎ） ｂ−（０）−Ｒ’の基を表わし
、Ｒ″は−（ＣＨ２）ｄ−Ｒ（Ｒは先に定義した通りで
ある）の基を表わし、 Ｒ３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ２を表わし、 Ｒ４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ鎖
アルキレン基を表わし、 Ｒ８は水素、（ＣＨ，）−ＣＨＯＨＣＨ＊ＯＨ又は［（
（：Ｈ＊）−〇旧ｔＩｌ−ｒを表わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり、ｂは０又はｌの
値を有し、 Ｃは０又はｌの値を有し、 ｄは３〜５０の値を有する整数であり、ｅはｌ又は２の
値を有し、 ｆは１又は２の値を有し、 Ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そしてＺはＯ〜約
２００範囲の値を有し、 但し、Ｒ５が水素又は（ＣＨｌ）−ＣＨＯＨＣＨｔＯＨ
であるなら、ｂは０で且つＣは１であり、またＲ％が［
（ＣＨｌ）−０）１］−Ｈｚ−ｔであるなら、ｂはｌで
且つＣは０である。
１朋Ｊと１週」ｄ１朋
本発明は、改良された安定性および光学的性質を特徴と
するフィルムに押出されつる、オレフィン重合体および
ヒドロキシル官能基含有ポリオルガノシロキサンを含む
組成物並びにポリオルガノシロキサンそのものに関する
。
するフィルムに押出されつる、オレフィン重合体および
ヒドロキシル官能基含有ポリオルガノシロキサンを含む
組成物並びにポリオルガノシロキサンそのものに関する
。
本発明の実施に有用なボッオルガノシロキサンは下記一
般式を有する： 式 Ｉ 式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ１は−Ｒ’−（Ｎ） ｂ−（Ｏ） 、−Ｒ”の基を表
わし、Ｒ２は−（ＣＨｌ）−Ｒ（Ｒは先に定義した通り
である）の基を表わし、 Ｒ３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ２を表わし、 Ｒ４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ鎖
アルキレン基を表わし、 Ｒ’は水素、（ＣＨｘ）−Ｃ）ＩＯＨＣＨＪＨ又は［（
ＣＩ（ｔ）−〇旧ｒＬ−ｒを表わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり。
般式を有する： 式 Ｉ 式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ１は−Ｒ’−（Ｎ） ｂ−（Ｏ） 、−Ｒ”の基を表
わし、Ｒ２は−（ＣＨｌ）−Ｒ（Ｒは先に定義した通り
である）の基を表わし、 Ｒ３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ２を表わし、 Ｒ４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ鎖
アルキレン基を表わし、 Ｒ’は水素、（ＣＨｘ）−Ｃ）ＩＯＨＣＨＪＨ又は［（
ＣＩ（ｔ）−〇旧ｒＬ−ｒを表わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり。
ｂはＯ又は１の値を有し、
ＣはＯ又は１の値を有し。
ｄは３〜５０の値を有する整数であり、ｅは１又は２の
値を有し、 ｒは１又は２の値を有し、 Ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そして２は０〜約
２００範囲の値を有し、 但し、ＲＭ’水素又ハ（（：Ｈｔ）−ＣＨＯＨＣＨｔＯ
Ｈテするなら、ｂは０で且つＣはｌであり、またＲ ’
カ［（ＣＬ） ５Ｏ）１］ ｔＨ＊−ｔ ｔ’あルナ
ラ、ｂハｌで且つＣは０である。
値を有し、 ｒは１又は２の値を有し、 Ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そして２は０〜約
２００範囲の値を有し、 但し、ＲＭ’水素又ハ（（：Ｈｔ）−ＣＨＯＨＣＨｔＯ
Ｈテするなら、ｂは０で且つＣはｌであり、またＲ ’
カ［（ＣＬ） ５Ｏ）１］ ｔＨ＊−ｔ ｔ’あルナ
ラ、ｂハｌで且つＣは０である。
好ましくは、Ｒはメチル基を表わす。
好ましくは、Ｘは約５〜２０範囲の値を有する。好まし
くは、ｙは約５〜２０範囲の値を有する。好ましくは、
２は０〜約２０範囲の値を有する。更に、ｘ ／ ｙが
約１〜９の値を有し且つ２／Ｘが０〜約１の値を有する
ことは好ましい。
くは、ｙは約５〜２０範囲の値を有する。好ましくは、
２は０〜約２０範囲の値を有する。更に、ｘ ／ ｙが
約１〜９の値を有し且つ２／Ｘが０〜約１の値を有する
ことは好ましい。
好ましくは、ａは約３〜１２の値を有する。
本発明の実施での使用に最も好ましい化合物は。
Ｒ１が−Ｒ’−ＯＨ。
−Ｒ’−Ｎ−（ＧＯ−ＣＨｔ−ＯＨ）ａ、−Ｒ’−Ｎｌ
ｌ−ＣＨ２Ｃｌ、ＯＩｌおよび−Ｒ’−０−（ＣＨｚ）
−ＣＨＯ−（ＣＨ２）ａＣＨＯＨＣＨ２ＯＨ（ａは先に
定義した通りである）の化合物である。
ｌ−ＣＨ２Ｃｌ、ＯＩｌおよび−Ｒ’−０−（ＣＨｚ）
−ＣＨＯ−（ＣＨ２）ａＣＨＯＨＣＨ２ＯＨ（ａは先に
定義した通りである）の化合物である。
本発明の実施での使用に最も好ましいポリオルガノシロ
キサン中特定の化合物は、 １） ｘ：１５、ｙ＝５、Ｚ”０％Ｒ” −（ＣＨｉ）
５ＯＨ１２）ｘ＝１３、ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝−（
ＣＨｔ）ｓＯ）１．３）ｘ＝ｌＯ１ｙ＝ｔｏ、２＝０、
Ｒ１１Ｉ−（ＣＨｓ）ｓＯＨ１４） ｘ＝１５、ｙ＝５
． ｚ＝０． Ｒ’＝ −（ＣＨｌ）ｓ−Ｎ−（ＣＪ４
０Ｈ）ｓ、５）ｘ＝１３、ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝ −
ＣＨＩ−ＣＩ（Ｃ）１．）−ＣＨ，０Ｈ１６）ｘ＝１０
、ｙ＝５、ｚ＝５、Ｒ’＝ −（ＣＨａ）ｓｏ、Ｒ”＝
−（ＣＨａ）＋ｔ−ＣＨｍおよびペンダント、７１ ｘ
＝ｌｏ、ｙ＝５、ｚ＝０、Ｒ′＝−（ＣＨｌ）ｓ−０−
ＣＨｌＣＨＯＨＣＨｔＱＨ並びに ８）ｘ＝１３．ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝−（ＣＨｘ）ｓ
０−ＣＨｘＣＨＯＨＣＨＪ）ｌの化合物である。
キサン中特定の化合物は、 １） ｘ：１５、ｙ＝５、Ｚ”０％Ｒ” −（ＣＨｉ）
５ＯＨ１２）ｘ＝１３、ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝−（
ＣＨｔ）ｓＯ）１．３）ｘ＝ｌＯ１ｙ＝ｔｏ、２＝０、
Ｒ１１Ｉ−（ＣＨｓ）ｓＯＨ１４） ｘ＝１５、ｙ＝５
． ｚ＝０． Ｒ’＝ −（ＣＨｌ）ｓ−Ｎ−（ＣＪ４
０Ｈ）ｓ、５）ｘ＝１３、ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝ −
ＣＨＩ−ＣＩ（Ｃ）１．）−ＣＨ，０Ｈ１６）ｘ＝１０
、ｙ＝５、ｚ＝５、Ｒ’＝ −（ＣＨａ）ｓｏ、Ｒ”＝
−（ＣＨａ）＋ｔ−ＣＨｍおよびペンダント、７１ ｘ
＝ｌｏ、ｙ＝５、ｚ＝０、Ｒ′＝−（ＣＨｌ）ｓ−０−
ＣＨｌＣＨＯＨＣＨｔＱＨ並びに ８）ｘ＝１３．ｙ＝５．２＝０、Ｒ’＝−（ＣＨｘ）ｓ
０−ＣＨｘＣＨＯＨＣＨＪ）ｌの化合物である。
本発明のポリオルガノシロキサンはシリコーン化学業界
によく知られた方法により製造することができる。例え
ば、本発明のポリシロキサンの先駆体は一般式： 式 １１ （変数は先に定義した通りである） を有し、しかしてそれはへキサメチルジシロキサン、オ
クタメチルシクロテトラシロキサン、トリメチル末端ブ
ロックトメチル水素ポリシロキサンおよび酸触媒を含む
混合物の反応により好都合に調製することができる。反
復単位の数は反応体のモル比を変えることによって所望
時変化しつる。
によく知られた方法により製造することができる。例え
ば、本発明のポリシロキサンの先駆体は一般式： 式 １１ （変数は先に定義した通りである） を有し、しかしてそれはへキサメチルジシロキサン、オ
クタメチルシクロテトラシロキサン、トリメチル末端ブ
ロックトメチル水素ポリシロキサンおよび酸触媒を含む
混合物の反応により好都合に調製することができる。反
復単位の数は反応体のモル比を変えることによって所望
時変化しつる。
上記式の範囲内に入る先駆体を調製する特定手段につい
ては、１９７７年９月６日付は公示の米国特許第４．０
４６．９３０号の例２に記載されている。次いで、式Ｉ
Ｉの先駆体に、Ｒ１で示される基を生じさせるのに必要
な末端官能基を含む種々の鎖長のα−オレフィンを反応
させる。もしも２が０より大きい値を有すべきなら、式
Ｉ中Ｒ２で表わされる官能基を有するポリシロキサンを
生成するために、反応において、炭素原予約４〜５０を
有するα−オレフィンも亦存在させるべきである。式■
中ｙおよび２で表わされるＲ＋ 府Ｒｘ基の比は既述の
ヒドロキシ置換α−オレフィンおよび未置換α−オレフ
ィン反応体のモル比を変えることにより変化させうる。
ては、１９７７年９月６日付は公示の米国特許第４．０
４６．９３０号の例２に記載されている。次いで、式Ｉ
Ｉの先駆体に、Ｒ１で示される基を生じさせるのに必要
な末端官能基を含む種々の鎖長のα−オレフィンを反応
させる。もしも２が０より大きい値を有すべきなら、式
Ｉ中Ｒ２で表わされる官能基を有するポリシロキサンを
生成するために、反応において、炭素原予約４〜５０を
有するα−オレフィンも亦存在させるべきである。式■
中ｙおよび２で表わされるＲ＋ 府Ｒｘ基の比は既述の
ヒドロキシ置換α−オレフィンおよび未置換α−オレフ
ィン反応体のモル比を変えることにより変化させうる。
この反応はクロロ白金酸の如き白金触媒の存在で行なう
ことができる。
ことができる。
ＺがＯで、Ｒ３がＲ２であるとき、基−（ＣＨＩ）、−
Ｒは末端基として付加されつる。
Ｒは末端基として付加されつる。
本発明での使用に適したオレフィン重合体は通常固体物
質であり、オレフィンの単独重合体並びに１種ないし２
種以上のオレフィン同士および（又は）該オレフィンと
共重合しつる１種ないし２種以上の単量体約３０重量％
までとの共重合体を包含する。エチレン、プロピレン、
ブテン−１、イソブチレン、ヘキセン−１，４−メチル
−ペンテン−１、ペンテン−１，オクテン−１、ノネン
−１およびデセン−１の如きオレフィンの単独重合体な
いし共重合体並びに１種以上の斯かるオレフィンと、該
α−オレフィンと共重合しうるビニルおよびジエン化合
物の如き１種以上の他の単量体との共重合体は本発明に
適している。
質であり、オレフィンの単独重合体並びに１種ないし２
種以上のオレフィン同士および（又は）該オレフィンと
共重合しつる１種ないし２種以上の単量体約３０重量％
までとの共重合体を包含する。エチレン、プロピレン、
ブテン−１、イソブチレン、ヘキセン−１，４−メチル
−ペンテン−１、ペンテン−１，オクテン−１、ノネン
−１およびデセン−１の如きオレフィンの単独重合体な
いし共重合体並びに１種以上の斯かるオレフィンと、該
α−オレフィンと共重合しうるビニルおよびジエン化合
物の如き１種以上の他の単量体との共重合体は本発明に
適している。
典型的共重合体はエチレン−プロピレン共重合体、エチ
レン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共
重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレンと
、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１，４−メチル
−ペンテン−１、オクテン−１等の化合物２種以上との
重合体である。
レン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共
重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレンと
、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１，４−メチル
−ペンテン−１、オクテン−１等の化合物２種以上との
重合体である。
オレフィン重合体として、重合体１種と他の重合体１種
以上とのブレンドも包含される。斯かるブレンドの例示
例はエチレン／オレフィン重合体と下記重合体： ポリプロピレン、高圧低密度ポリエチレン、高密度ポリ
エチレン、ポリブテン−１，並びにエチレン／アクリル
酸共重合体、エチレン／アクリル酸メチル共重合体、エ
チレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／酢酸ビ
ニル共重合体、エチレン／アクリル酸／アクリル酸エチ
ル三元重合体、エチレン／アクリル酸／酢酸ビニル三元
重合体等の如き極性単量体含有オレフィン共重合体１種
以上とのブレンドである。
以上とのブレンドも包含される。斯かるブレンドの例示
例はエチレン／オレフィン重合体と下記重合体： ポリプロピレン、高圧低密度ポリエチレン、高密度ポリ
エチレン、ポリブテン−１，並びにエチレン／アクリル
酸共重合体、エチレン／アクリル酸メチル共重合体、エ
チレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／酢酸ビ
ニル共重合体、エチレン／アクリル酸／アクリル酸エチ
ル三元重合体、エチレン／アクリル酸／酢酸ビニル三元
重合体等の如き極性単量体含有オレフィン共重合体１種
以上とのブレンドである。
本発明に好ましいエチレン重合体は、約０、８５０〜０
．９７０好ましくは約０．８７５〜０．９３０の密度を
有する低圧、実質上線状エチレン単独重合体およびエチ
レン−Ｃ１〜Ｃ１α−オレフィン共重合体である。斯か
る共重合体は、米国特許第４．３０２．５６５号に開示
される如き約１５〜３００ｐｓ ｉ程度の低圧を用い且
つ塩化マグネシウム／塩化チタン触媒榎使用してエチレ
ン約５０〜９９．９モル％好ましくは７５〜９６モル％
とプロピレン、ブテン−１、ペンテン−１，４−メチル
−ペンテン−１、ヘキセン−！、ペンテンー１、オクテ
ン−１等の如き１種以上の０３〜Ｃ６α−オレフィン約
０．１〜５０モル％好ましくは約４〜２５モル％との混
合物を反応させることによって調製することができる。
．９７０好ましくは約０．８７５〜０．９３０の密度を
有する低圧、実質上線状エチレン単独重合体およびエチ
レン−Ｃ１〜Ｃ１α−オレフィン共重合体である。斯か
る共重合体は、米国特許第４．３０２．５６５号に開示
される如き約１５〜３００ｐｓ ｉ程度の低圧を用い且
つ塩化マグネシウム／塩化チタン触媒榎使用してエチレ
ン約５０〜９９．９モル％好ましくは７５〜９６モル％
とプロピレン、ブテン−１、ペンテン−１，４−メチル
−ペンテン−１、ヘキセン−！、ペンテンー１、オクテ
ン−１等の如き１種以上の０３〜Ｃ６α−オレフィン約
０．１〜５０モル％好ましくは約４〜２５モル％との混
合物を反応させることによって調製することができる。
特に好ましいオレフィン重合体は、ブテン−１含量３０
重遣％までのエチレン／ブテン−１共重合体、ヘキセン
−１含量３０重量％までのエチレン／ヘキセン−１共重
合体、更に１０重量％までのプロピレンコモノマーをも
基剤とする該共重合体、プロピレン含量６０重量％まで
エチレン／プロピレン共重合体並びに、プロピレン含量
５０重量％までとエチリデンノルボルネンの如きジエン
含量１２重量％までのエチレン／プロピレン／ジエン三
元重合体である。
重遣％までのエチレン／ブテン−１共重合体、ヘキセン
−１含量３０重量％までのエチレン／ヘキセン−１共重
合体、更に１０重量％までのプロピレンコモノマーをも
基剤とする該共重合体、プロピレン含量６０重量％まで
エチレン／プロピレン共重合体並びに、プロピレン含量
５０重量％までとエチリデンノルボルネンの如きジエン
含量１２重量％までのエチレン／プロピレン／ジエン三
元重合体である。
オレフィン重合体には、式Ｉのポリシロキサンが最終オ
レフィン組成物の安定性および（又は）光学的性質を改
良するのに十分な量で加えられる。概して、本発明の実
施に用いられるポリオルガノシロキサンの量は、最終オ
レフィン重合体組成物の全重量を基準にして約０．００
５〜０．５重量％好ましくは約０．０２〜０．０５重量
％範囲である。
レフィン組成物の安定性および（又は）光学的性質を改
良するのに十分な量で加えられる。概して、本発明の実
施に用いられるポリオルガノシロキサンの量は、最終オ
レフィン重合体組成物の全重量を基準にして約０．００
５〜０．５重量％好ましくは約０．０２〜０．０５重量
％範囲である。
式■のポリオルガノシロキサンとオレフィン重合体との
混合は、パンブリーミキサーの如き適当なミキサーで好
都合に遂行しうる。
混合は、パンブリーミキサーの如き適当なミキサーで好
都合に遂行しうる。
本発明の組成物には、押出可能な組成物に通常加えられ
る種々の物質を添加することができる。斯かる物質に、
最終オレフィン重合体組成物に対し６０重量％までの量
のＭｇ （ＯＨ）２、炭酸カルシウムおよびタルクの如
き充填剤、ＴｉＯ□およびカーボンブラックの如き着色
剤、Ｔ ｉ Ｏを以外の顔料、潤滑剤、スリップ剤、抗
酸化剤並びに、斯界によく知られた量の粘着防止剤が包
含される。
る種々の物質を添加することができる。斯かる物質に、
最終オレフィン重合体組成物に対し６０重量％までの量
のＭｇ （ＯＨ）２、炭酸カルシウムおよびタルクの如
き充填剤、ＴｉＯ□およびカーボンブラックの如き着色
剤、Ｔ ｉ Ｏを以外の顔料、潤滑剤、スリップ剤、抗
酸化剤並びに、斯界によく知られた量の粘着防止剤が包
含される。
本発明の正確な範囲は前掲特許請求の範囲に記載されて
いるが、本発明の特定の具体化を更に例示するために下
記例を示す、これらの例は例示目的でのみ示されるもの
で、本発明の限定と解されるべきでない、すべての部お
よび％は特記せぬ限り重量による。
いるが、本発明の特定の具体化を更に例示するために下
記例を示す、これらの例は例示目的でのみ示されるもの
で、本発明の限定と解されるべきでない、すべての部お
よび％は特記せぬ限り重量による。
一丞一
実験結果を表■〜■に示す、すべての例で、添加剤は、
以下に定義する粒状ポリエチレンにトライブレンディン
グした０次いで、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ■テープ押出機を
２００℃で用いて試験組成物を押出した。メルトインデ
ックス、フローインデックス、黄色度指数および差動走
査熱量計誘導時間を測定した。
以下に定義する粒状ポリエチレンにトライブレンディン
グした０次いで、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ■テープ押出機を
２００℃で用いて試験組成物を押出した。メルトインデ
ックス、フローインデックス、黄色度指数および差動走
査熱量計誘導時間を測定した。
ｌ
ボ１オレフ ンＡは、米国特許第４．５０８゜８４２号
の範囲内の触媒組成物を含むエチレン／ブテン−１共重
合体組成物を表わす。
の範囲内の触媒組成物を含むエチレン／ブテン−１共重
合体組成物を表わす。
ポ１オレフ ンＢは、米国特許第４．３０２゜５６６号
の範囲内の触媒組成物を含むポリエチレン組成物を表わ
す。
の範囲内の触媒組成物を含むポリエチレン組成物を表わ
す。
ポ１オレフ ンＣは、米国特許第４．３０２゜５６６号
の範囲内の触媒組成物を含むポリプロピレン組成物を表
わす。
の範囲内の触媒組成物を含むポリプロピレン組成物を表
わす。
ＰＲＡ（ポリオルガノシロキサンＡ）は、Ｘが１５の値
を有し、ｙが５の値を有し％２がＯの値を有し、Ｒがメ
チルを表わし、Ｒ’が−（ＣＨ３）ｍＯＨを表わし、そ
してＲ３がメチルを表りす式■のポリオルガノシロキサ
ンを表わす。
を有し、ｙが５の値を有し％２がＯの値を有し、Ｒがメ
チルを表わし、Ｒ’が−（ＣＨ３）ｍＯＨを表わし、そ
してＲ３がメチルを表りす式■のポリオルガノシロキサ
ンを表わす。
ＦＲＢ（ポリオルガノシロキサンＢ）は。
Ｘが１０の値を有し、ｙがｌＯの値を有し、２が０の値
を有し、Ｒがメチルを表わし、Ｒ１が−（ＣＨＩ ）１
０Ｈを表わし、そしてＲ３がメチルを表わす式■のポリ
オルガノシロキサンを表わす。
を有し、Ｒがメチルを表わし、Ｒ１が−（ＣＨＩ ）１
０Ｈを表わし、そしてＲ３がメチルを表わす式■のポリ
オルガノシロキサンを表わす。
ｌ旭選ユは３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシフェニル）プロピオン酸オクタデシルを表わす。
キシフェニル）プロピオン酸オクタデシルを表わす。
ｍはステアリン酸亜鉛を表わす。
ｍは酸化亜鉛を表わす。
ＵＬ！ＬＬはハイドロタルク石を表わす。
１１Ｍ玉はトリス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル
）亜燐酸塩を表わす。
）亜燐酸塩を表わす。
直鳳皿１はモノステアリン酸グリセリンエステルを表わ
す。
す。
Ｕｌｌユはトリエタノールアミンを表わす。
五皿工１はジメチルシロキサン単位約２００を有する線
状ポリメチルシロキサンを表わす。
状ポリメチルシロキサンを表わす。
Ｕはグリセリンを表わす。
ζ迦」ＬＨは、Ｉｒｇａｎｏｘ ■１０１０としてＣｉ
ｂａ−Ｇｅｉｇｙより市販されているテトラキス［メチ
レン（３゜５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシシンナ
メート）］メタンを表わす。
ｂａ−Ｇｅｉｇｙより市販されているテトラキス［メチ
レン（３゜５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシシンナ
メート）］メタンを表わす。
１ｍはジステアリルチオジプロピオネートを表わす。
１址肛」はステアリン酸カルシウムを表わす。
１血度皿１はＡＳＴＭＤ−１９２５−７０に従い測定し
た。カラーの決定にはＰａｃｉｆｉｃＳｃｉｅｎｔｉｆ
ｉｃ Ｃｏｌｏｒｇａｒｄ Ｓｙｓｔｅｍ■１０５添い
地を用いた。
た。カラーの決定にはＰａｃｉｆｉｃＳｃｉｅｎｔｉｆ
ｉｃ Ｃｏｌｏｒｇａｒｄ Ｓｙｓｔｅｍ■１０５添い
地を用いた。
ＤＳＣ−ＯＩＴは、ＤｕＰｏｎｔ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａ
ｎａｌｙｚｅｒ■で測定したときの差動走査熱量計−酸
化誘導時間を表わす。この測定は昇温におけるポリオレ
フィンの酸化安定性に関する。ＤＳＣ−ＯＩＴデーター
はポリオレフィンの熱酸化安定性に正比例して変化する
。
ｎａｌｙｚｅｒ■で測定したときの差動走査熱量計−酸
化誘導時間を表わす。この測定は昇温におけるポリオレ
フィンの酸化安定性に関する。ＤＳＣ−ＯＩＴデーター
はポリオレフィンの熱酸化安定性に正比例して変化する
。
メルトインデックス、フローインデックスおよびん亙Σ
ｌユニ上はＡＳＴＭＤ−１２３８コンデイシヨンＥおよ
びＦに従った種々の圧力下指示温度でのポリオレフィン
の溶融粘度を表わす。
ｌユニ上はＡＳＴＭＤ−１２３８コンデイシヨンＥおよ
びＦに従った種々の圧力下指示温度でのポリオレフィン
の溶融粘度を表わす。
データーはＴｉｎ１ｕｓ−０１ｓｅｎ Ｐｌａｓｔｏｇ
ｒａｐｈ■計器により収集した。
ｒａｐｈ■計器により収集した。
二股前止」
ここに示す手順を下記例および比較例の実施で用いた。
先ず、各成分を個別のオレフィン重合体部分で５重量％
濃度に希釈してマスターバッチを作った。得られたマス
ターバッチの使用は、最終樹脂組成物への所望添加剤の
正確な添加を許容した。
濃度に希釈してマスターバッチを作った。得られたマス
ターバッチの使用は、最終樹脂組成物への所望添加剤の
正確な添加を許容した。
次いで、正確に秤量した各マスターバッチ部分を樹脂の
残部に加えた。得られた混合物をプラスチック製バッグ
内で５分間振盪し完全な混合ないし分散を確実にした。
残部に加えた。得られた混合物をプラスチック製バッグ
内で５分間振盪し完全な混合ないし分散を確実にした。
２５：１の長さ／直径比および４ｉｎＸＯ，ｌ ２５
ｉ ｎ鋼テープダイのｆｉｎ押出機スクリューを嵌合さ
せたＢｒａｂｅｎｄｅｒ Ｐｌａｓｔｉｃｏｒｄｅｒ■
押出機で各樹脂混合物を押出した。手順の残り部分を実
施する前に押出機のすべての帯域並びにダイを２００℃
に加熱した。
ｉ ｎ鋼テープダイのｆｉｎ押出機スクリューを嵌合さ
せたＢｒａｂｅｎｄｅｒ Ｐｌａｓｔｉｃｏｒｄｅｒ■
押出機で各樹脂混合物を押出した。手順の残り部分を実
施する前に押出機のすべての帯域並びにダイを２００℃
に加熱した。
次いで、押出機を造型のオレフィン樹脂により５０ｒｐ
ｍで１０分間パージした後、実験用樹脂混合物を導入し
た。樹脂試料を５分間押出し、０．０２ｉｎテープとし
て収集した０次いで、後続実験用樹脂混合物の導入に先
立ち押出機を造型のオレフィン樹脂でパージした。
ｍで１０分間パージした後、実験用樹脂混合物を導入し
た。樹脂試料を５分間押出し、０．０２ｉｎテープとし
て収集した０次いで、後続実験用樹脂混合物の導入に先
立ち押出機を造型のオレフィン樹脂でパージした。
人−一■
ポリオレフィン Ｃ９９，６３９９，６８９９，７３１
００、添加剤１ ０．１ ０．１ ０．１
−添加剤１１ ０．２ ０．１ 添加剤１２ ０．０７ ０．０７ ０．０７
ＰＳ Ａ Ｏ
，０５０，１０菜ＬＪｕ１撤６．２ ６．７
６．２ １７゜ＤＳＣＯＩＴ 對１すΣ伽工已 Ｌ６ １５．０ １５．２
＜０．５上記例および比較例に示した如く、本発
明の組成物は、非安定化ポリオレフィン組成物に比べた
とき改良された酸化抵抗および希釈カラーを示した。ま
た、本発明の組成物は、他の安定化ポリオレフィン組成
物に比べても改良された酸化抵抗および（又は）希釈カ
ラーを示した。
００、添加剤１ ０．１ ０．１ ０．１
−添加剤１１ ０．２ ０．１ 添加剤１２ ０．０７ ０．０７ ０．０７
ＰＳ Ａ Ｏ
，０５０，１０菜ＬＪｕ１撤６．２ ６．７
６．２ １７゜ＤＳＣＯＩＴ 對１すΣ伽工已 Ｌ６ １５．０ １５．２
＜０．５上記例および比較例に示した如く、本発
明の組成物は、非安定化ポリオレフィン組成物に比べた
とき改良された酸化抵抗および希釈カラーを示した。ま
た、本発明の組成物は、他の安定化ポリオレフィン組成
物に比べても改良された酸化抵抗および（又は）希釈カ
ラーを示した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、オレフィン重合体と、下記一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ ｛式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ＾１は−Ｒ＾４−（Ｎ）＿ｂ−（Ｏ）＿ｃ−Ｒ＾５の
基を表わし、Ｒ＾２は−（ＣＨ＿２）＿ｄ−Ｒ（Ｒは先
に定義した通りである）の基を表わし、 Ｒ＾３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ＾２を表わ
し、 Ｒ＾４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ
鎖アルキレン基を表わし、 Ｒ＾５は水素、（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ＿２ＯＨ
又は［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆを表
わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり、 ｂは０又は１の値を有し、 ｃは０又は１の値を有し、 ｄは３〜５０の値を有する整数であり、 ｅは１又は２の値を有し、 ｆは１又は２の値を有し、 ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そしてｚは０〜約
２００範囲の値を有し、 但し、Ｒ＾５が水素又は（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ
＿２ＯＨであるなら、ｂは０で且つｃは１であり、また Ｒ＾５が［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆ
であるなら、ｂは１で且つｃは０である｝ のポリオルガノシロキサンを含む組成物。 ２、Ｒがメチル基を表わし、ｘが約５〜２０の値を有し
、ｙが約５〜２０の値を有し、そしてｚが０〜約２０の
値を有する、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３、Ｒがメチル基を表わし、ｘ／ｙが約１〜９の値を有
し、そしてｚ／ｘが０〜約１の値を有する、特許請求の
範囲第１項記載の組成物。 ４、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４−
ＯＨの基を表わす、特許請求の範囲第１項記載の組成物
。 ５、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第４項
記載の組成物。 ６、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特許
請求の範囲第４項記載債の組成物。 ７、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有し、そして
ｄが３〜２０の値を有する、特許請求の範囲第５項記載
の組成物。 ８、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４−
Ｎ−［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆを表
わす、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ９、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第８項
記載の組成物。 １０、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特
許請求の範囲第８項記載の組成物。 １１、ｚが少なくとも約１であり、そしてｄが３〜２０
の値を有する、特許請求の範囲第１０項記載の組成物。 １２、Ｒがメチル基であり、Ｒ＾１が−Ｒ＾４−Ｏ−（
ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ＿２ＯＨの基であり、そし
てａが２〜１２の値を有する、特許請求の範囲第１項記
載の組成物。 １３、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第８
項記載の組成物。 １４、Ｒがメチル基であり、そしてＲ＾１が−ＣＨ＿２
ＣＨ（ＣＨ＿３）ＣＨ＿２ＯＨの基である、特許請求の
範囲第１項記載の組成物。 １５、Ｒ＾１がＲ＾４−ＮＨ−ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨで
ある、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １６、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｎ−（ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨ）
＿２である、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １７、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｏ−（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨ
ＣＨ＿２ＯＨである、特許請求の範囲第１項記載の組成
物。 １８、ｚが０であり、Ｒがメチルであり、そしてＲ＾３
の少なくとも１個がＲ＾２である、特許請求の範囲第１
項記載の組成物。 １９、ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてｚが少な
くとも約１である、特許請求の範囲第１項記載の組成物
。 ２０、ｘが１５であり、ｙが５であり、ｚが０であり、
ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてＲ＾１が−（Ｃ
Ｈ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第１項記載の
組成物。 ２１、ｘが１０であり、ｙが１０であり、ｚが０であり
、ＲおよびＲ＾２がメチルであり、そしてＲ＾１が−（
ＣＨ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第１項記載
の組成物。 ２２、オレフィン重合体組成物の安定性を改良するため
の方法にして、下記一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ ｛式中 Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個のアルキ
ル基を表わし、 Ｒ＾１は−Ｒ＾４−（Ｎ）＿ｂ−（Ｏ）＿ｃ−Ｒ＾５の
基を表わし、Ｒ＾２は−（ＣＨ＿２）＿ｄ−Ｒ（Ｒは先
に定義した通りである）の基を表わし、 Ｒ＾３は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ＾２を表わ
し、 Ｒ＾４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ
鎖アルキレン基を表わし、 Ｒ＾５は水素、（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ＿２ＯＨ
又は［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆを表
わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり、 ｂは０又は１の値を有し、 ｃは０又は１の値を有し、 ｄは３〜５０の値を有する整数であり、 ｅは１又は２の値を有し、 ｆは１又は２の値を有し、 ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そしてｚは０〜約
２００範囲の値を有し、 但し、Ｒ＾５が水素又は（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ
＿２ＯＨであるなら、ｂは０で且つｃは１であり、また Ｒ＾５が［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆ
であるなら、ｂは１で且つｃは０である｝ のポリオルガノシロキサンを前記組成物に添加すること
を含む方法。 ２３、Ｒがメチル基を表わし、ｘが約５〜２０の値を有
し、ｙが約５〜２０の値を有し、そしてｚが０〜約２０
の値を有する、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ２４、Ｒがメチル基を表わし、ｘ／ｙが約１〜９の値を
有し、そしてｚ／ｘが０〜約１の値を有する、特許請求
の範囲第２２項記載の方法。 ２５、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４
−ＯＨの基を表わす、特許請求の範囲第２２項記載の方
法。 ２６、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第２
５項記載の方法。 ２７、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特
許請求の範囲第２５項記載の方法。 ２８、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有し、そし
てｄが３〜２０の値を有する、特許請求の範囲第２６項
記載の方法。 ２９、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４
−Ｎ−［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆを
表わす、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ３０、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第２
９項記載の方法。 ３１、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特
許請求の範囲第２９項記載の方法。 ３２、ｚが少なくとも約１であり、そしてｄが３〜２０
の値を有する、特許請求の範囲第３１項記載の方法。 ３３、Ｒ＾１が−Ｒ＾４−Ｏ−（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯ
ＨＣＨ＿２ＯＨの基であり、そしてａが２〜１２の値を
有する、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ３４、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第３
３項記載の方法。 ３５、Ｒがメチル基であり、そしてＲ＾１が−ＣＨ＿２
ＣＨ（ＣＨ＿３）ＣＨ＿２ＯＨ基である、特許請求の範
囲第２２項記載の方法。 ３６、Ｒ＾１がＲ＾４−ＮＨ−ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨで
ある、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ３７、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｎ−（ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨ）
＿２である、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ３８、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｏ−（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨ
ＣＨ＿２ＯＨである、特許請求の範囲第２２項記載の方
法。 ３９、ｚが０であり、Ｒがメチルであり、そしてＲ＾３
の少なくとも１個がＲ＾２である、特許請求の範囲第２
２項記載の方法。 ４０、ＲおよびＲ＾３がメチルであり、ｚが少なくとも
約１である、特許請求の範囲第２２項記載の方法。 ４１、ｘが１５であり、ｙが５であり、ｚが０であり、
ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてＲ＾１が−（Ｃ
Ｈ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第２２項記載
の方法。 ４２、ｘが１０であり、ｙが１０であり、ｚが０であり
、ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてＲ＾１が−（
ＣＨ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第２２項記
載の方法。 ４３、下記一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ ［式中Ｒは同じか又は別異にして、炭素原子１〜４個の
アルキル基を表わし、 Ｒ＾１は−Ｒ＾４−（Ｎ）＿ｂ−（Ｏ）＿ｃ−Ｒ＾５の
基を表わし、Ｒ＾２は−（ＣＨ＿２）＿ｄ−Ｒ（Ｒは先
に定義いた通りである）の基を表わし、 Ｒ＾２は同じか又は別異にしてＲ若しくはＲ＾２を表わ
し、 Ｒ＾４は炭素原子１〜１５個を有する直鎖ないし枝分れ
鎖アルキレン基を表わし、 Ｒ＾５は水素、（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ＿２ＯＨ
又は［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆを表
わし、 ａは１〜１５の値を有する整数であり、 ｂは０又は１の値を有し、 ｃは０又は１の値を有し、 ｄは３〜５０の値を有する整数であり、 ｅは１又は２の値を有し、 ｆは１又は２の値を有し、 ｘは約１〜２００範囲の値を有し、 ｙは約１〜２００の範囲の値を有し、そしてｚは０〜約
２００範囲の値を有し、 但し、Ｒ＾５が水素又は（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ
＿２ＯＨであるなら、ｂは０で且つｃは１であり、また Ｒ＾５が［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿２＿−＿ｆ
であるなら、ｂは１で且つｃは０である］ のポリオルガノシロキサン。 ４４、Ｒがメチル基を表わし、ｘが約５〜２０の値を有
し、ｙが約５〜２０の値を有し、そしてｚが０〜約２０
の値を有する、特許請求の範囲第４３項記載のポリオル
ガノシロキサン。 ４５、Ｒがメチル基を表わし、ｘ／ｙが約１〜９の値を
有し、そしてｚ／ｘが０〜約１の値を有する、特許請求
の範囲第４３項記載のポリオルガノシロキサン。 ４６、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４
−ＯＨの基を表わす、特許請求の範囲第４３項記載のポ
リオルガノシロキサン。 ４７、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第４
６項記載のポリオルガノシロキサン。 ４８、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特
許請求の範囲第４６項記載のポリオルガノシロキサン。 ４９、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有し、そし
てｄが３〜２０の値を有する、特許請求の範囲第４７項
記載のポリオルガノシロキサン。 ５０、Ｒがメチル基を表わし、そしてＲ＾１が−Ｒ＾４
−Ｎ−［（ＣＨ＿２）＿ｅＯＨ］＿ｆＨ＿ｆ＿２＿−＿
ｆを表わす、特許請求の範囲第４３項記載のポリオルガ
ノシロキサン。 ５１、２が少なくとも約１である、特許請求の範囲第５
０項記載のポリオルガノシロキサン。 ５２、アルキレン基が炭素原子２〜１２個を有する、特
許請求の範囲第５０項記載のポリオルガノシロキサン。 ５３、２が少なくとも約１であり、そしてｄが３〜２０
の値を有する、特許請求の範囲第５２項記載のポリオル
ガノシロキサン。 ５４、Ｒがメチル基であり、Ｒ＾１が−Ｒ＾４−Ｏ−（
ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨＣＨ＿２ＯＨの基であり、そし
てａが２〜１２の値である、特許請求の範囲第４３項記
載のポリオルガノシロキサン。 ５５、ｚが少なくとも約１である、特許請求の範囲第４
３項記載のポリオルガノシロキサン。 ５６、Ｒがメチル基であり、そしてＲ＾１が−ＣＨ＿２
ＣＨ（ＣＨ＿３）ＣＨ＿２ＯＨの基である、特許請求の
範囲第４３項記載のポリオルガノシロキサン。 ５７、Ｒ＾１がＲ＾４−ＮＨ−ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨで
ある、特許請求の範囲第４３項記載のポリオルガノシロ
キサン。 ５８、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｎ−（ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨ）
＿２である、特許請求の範囲第４３項記載のポリオルガ
ノシロキサン。 ５９、Ｒ＾１がＲ＾４−Ｏ−（ＣＨ＿２）＿ａＣＨＯＨ
ＣＨ＿２ＯＨである、特許請求の範囲第４３項記載のポ
リオルガノシロキサン。 ６０、ｚが０であり、Ｒがメチルであり、そしてＲ＾３
の少なくとも１個がＲ＾２である、特許請求の範囲第４
３項記載のポリオルガノシロキサン。 ６１、ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてｚが少な
くとも約１である、特許請求の範囲第４３項記載のポリ
オルガノシロキサン。 ６２、ｘが１５であり、ｙが５であり、ｚが０であり、
ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてＲ＾１が−（Ｃ
Ｈ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第４３項記載
のポリオルガノシロキサン。 ６３、ｘが１０であり、ｙが１０であり、ｚが０であり
、ＲおよびＲ＾３がメチルであり、そしてＲ＾１が−（
ＣＨ＿２）＿３ＯＨである、特許請求の範囲第４３項記
載のポリオルガノシロキサン。
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