JPH0287099A - 凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、使用済み核燃料の再処理プロセスにおいて、
放射性ヨウ素を捕集したスクラブ液を凍結真空乾燥法に
より処理し、環境中に半減期の長い１２９Ｉの放射性ヨ
ウ素を放出させることなくヨウ素化合物として回収する
と共に、回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を鉱
物化して貯蔵する方法に関するものである。

〔従来の技術〕

使用済核燃料の再処理プロセスでは、使用済核燃料せん
断、溶解工程等で発生する放射性ヨウ素の除去は、ヨウ
素の毒性が強く、核分裂生成物中のヨウ素含有率が高く
、また主要な２つの放射性ヨウ素核種の質量数における
核分裂収率が半減期が長い（１，７ＸＩＯ’年）１２９
■で１％、半減期の短い（８日）１３１■で２．０９％
と高いため重要である。そして溶媒抽出への供給液中に
ヨウ素が残存すると溶媒と反応して除去が困難な化合物
を作り、結果的には再処理系全体を汚染することになり
、そのためヨウ素を溶媒と接触する前にできるだけ除去
しておくことが重要である。

オフガス中、水相中、有機相中において、ヨウ素はＴ２
、ＨＩ、ＨＩＯまたは有機ヨウ素の形で現れ、また濃い
硝酸溶液中ではＨＩＯ３としても現れる。

従来、このようなヨウ素の除去方法としてＮａＯＨ，Ｎ
ａｚ　Ｃｏ、等のアルカリ溶液に吸収させて除去するこ
とがことが行われ、また、ゼオライト触媒に銀を含浸さ
せた銀ゼオライトを使用して除去すること等が行われて
いる。

〔発明が解決すべき課題〕

しかしながらアルカリ溶液を使用する方法では有機ヨウ
素を除去することができず、またヨウ素を回収し、液中
に保持しつつ処理できる方法がなく、保持できない放射
性ヨウ素は大気中に放出されており、特に半減期の長い
１２９　１よ蓄積が問題となる。さらに、放射性ヨウ素
を捕集するために高価な銀ゼオライト等の吸収剤を使用
しなければならない。そのため、放射性ヨウ素を液中に
保持しつつ処理できるプロセスが望まれている。さらに
、半減期の長い１２９Ｉは長期間にわたる貯蔵をする必
要があることから、回収した＋９　■等の放射性ヨウ素
を安定に貯蔵できるプロセスが望まれている。また、再
処理プロセスで発生する放射性ヨウ素を含む廃液は放射
性ヨウ素を気化させないためにアルカリ性に管理する必
要があるが、誤って酸性廃液と混合した場合、放射性ヨ
ウ素を放出してしまう可能性があるため、放射性ヨウ素
を含む液を単独で他の工程廃液に混入させずに処理する
プロセスが望まれている。

本発明の目的は放射性ヨウ素を含む液を凍結真空乾燥法
により濃縮し、ヨウ素化合物として固化回収することに
より、半減期の長い＋２９　１の放射性ヨウ素の環境へ
の放出をなくすことである。

本発明の他の目的は回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素
化合物を鉱物化することにより、長期間安定に放射性ヨ
ウ素を貯蔵することである。

さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を液中に保持し
ながら処理して銀ゼオライト等のヨウ素捕集剤の消費を
節約することである。

さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を含む液のみを
他の工程廃液と混合せず単独に処理することにより、誤
って放射性ヨウ素を放出させることを防ぐことである。

さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を含む液に銀イ
オン、銅イオン等を添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化
合物を沈澱させて、放射性ヨウ素を液中から分離するこ
とにより、溶液からの放射性ヨウ素の気化を防ぐことで
ある。

〔課題を解決するための手段〕

そのために本発明は、使用済み核燃料の再処理プロセス
において発生したオフガスを洗浄後、洗浄済みスクラブ
液、または該スクラブ液に添加剤を添加して沈澱処理し
た後、凍結真空乾燥法により放射性ヨウ素を含む廃液を
凍結乾燥処理し、放射性ヨウ素をヨウ素化合物として回
収することを特徴とし、オフガス洗浄は水酸化ナトリウ
ム溶液により行うと共に、沈澱処理における添加剤とし
て銅イオン、銀イオンを加えるようにしている。

また回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物をそのま
ま、または天然に存在する含ヨウ素鉱物の組成に調整後
、高圧プレス等により固化して鉱物化することを特徴と
する。

〔作用〕

本発明は使用済み核燃料をせん断、溶解処理したときに
発生するオフガスを洗浄処理し、必要に応じて添加剤を
添加して沈澱処理した後、凍結真空乾燥法により放射性
ヨウ素を含む廃液を凍結乾燥処理し、放射性ヨウ素をヨ
ウ素化合物として回収することにより、放射性ヨウ素が
気化しないため、放射性ヨウ素の環境への放出をなくす
ことができると共に、気化した放射性ヨウ素を捕集する
ための銀ゼオライト等の捕集剤の消費を節約することが
できる。また回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物
は天然に存在する安定な鉱物と同じ組成にして高圧プレ
ス等により固化し、鉱物化することにより、放射性ヨウ
素を長期間安定な鉱物に封じ込め、半減期が長い１２９
　１の放射性ヨウ素を長期間安全に貯蔵することができ
る。

〔実施例］ 以下、実施例を図面を参照して説明する。

図は使用済核燃料の再処理プロセスに本発明によるヨウ
素回収・貯蔵方法を適用した場合の一例のフローを示す
図である。図中、■は剪断工程、■は溶解工程、■はオ
フガス、■は水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、■
はオフガス洗浄処理工程、■はオフガス洗浄済みスクラ
ブ液、■は添加剤、■は沈澱処理工程、■は凍結真空乾
燥処理工程、［相］はヨウ素化合物回収工程、■は保管
工程、＠は成分調製工程、■は鉱物化処理工程、［相］
は貯蔵工程、■は水・硝酸処理工程、［相］は再利用工
程、■は放出工程、■は洗浄済みオフガス、［相］は放
射性捕集処理工程、［相］は放出工程である。

図において、再処理工場で使用済核燃料を工程■でせん
断すると共に、工程■で溶解した時に発生ずる半減期が
長い＋２９　１や半減期の短い１″１　１の放射性ヨウ
素を含むオフガス■は、水酸化ナトリウム溶液等のスク
ラブ液■によりオフガス洗浄工程■で洗浄され、放射性
ヨウ素はＮａ　Ｉ、Ｎａ１０、等の生成によりオフガス
洗浄済スクラブ液■中に回収される。一方、オフガス等
洗浄済スクラブ液■に回収されない放射性ヨウ素を含む
洗浄済オフガス［相］は、銀ゼオライト等の放射性ヨウ
素捕集剤［相］を通してヨウ素を除去した後、放出工程
［相］で環境中に放出される。

なお、溶解工程■における溶液等は溶媒抽出工程におい
て処理される。

放射性ヨウ素を含むオフガス洗浄済スクラブ液■は、必
要に応じて銅イオン、銀イオン等の添加剤■を加えるこ
とによりスクラブ液の沈澱処理■を行い、ヨウ化銅、ヨ
ウ化銀等の沈澱物を生成させて放射性ヨウ素を液中から
分離させる。なお、この処理はＮａとヨウ素との化合物
が、以下の低温処理により殆ど分解を生じないので省略
することもできる。

次に、放射性ヨウ素を含むオフガス洗浄済スクラブ液■
またはスクラブ液沈澱後の沈澱物を含む液を凍結真空乾
燥工程■で凍結乾燥処理すると水、硝酸は昇華して分離
され、残渣として放射性ヨウ素［相］がヨウ素化合物（
Ｎａ　Ｉ、Ｎａ　ＩＯ，、Ｃｕ１、、ＡｇＩ等）として
回収される。この状態では凍結は解除されているがヨウ
素化合物として回収されるため気化を生じることはない
。そして回収された放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物は
、直接または保管工程■で一時保管したのち、必要があ
れば、例えば天然の安定な含ヨウ素鉱物（チリ硝石、Ｄ
ｉｃｔｚｅｉｔ、Ｊｏｄｙｒｉｔｅ、Ｍｉｅｒｔｉｔｅ
等）に適宜化合物を加えて同じ組成となるようにする。

このように工程＠で成分調整した後、或いは成分調整し
ないまま、鉱物化工程■で高圧プレス等による鉱物化を
行って鉱物として工程０で貯蔵する。こうして安定な鉱
物の状態で貯蔵することができる。

一方、凍結真空乾燥工程■で昇華し、水・硝酸処理工程
■でトラップされて回収した放射性ヨウ素を殆ど含まな
い水、硝酸は工程■で再利用されるか、又は工程＠で放
出される。

〔発明の効果〕

以上のように本発明によれば、以下のような効果が達成
される。

（ｉ）凍結真空乾燥法により放射性ヨウ素を含む液を処
理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、また半減
期が長いため環境に放出された場合問題となる１２９Ｉ
の放射性ヨウ素の環境への放出をなくすことができる。

（ｉｉ）凍結真空乾燥法により放射性ヨウ素を含む液を
処理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、気化し
た放射性ヨウ素を捕集するための銀ゼオライト等の捕集
剤の消費を節約することができる。

（ｉｉｉ　）放射性ヨウ素を含む液は、再処理工程で発
生する放射性ヨウ素を含まない廃液と混合することなく
単独で処理することにより、アルカリ性を常に保つこと
ができるため、誤って放射性ヨウ素を気化させることが
ない。

（ＩＶ）回収した放射性ヨウ素を長時間安定な鉱物に封
じ込めることにより、半減期が長い＋２９　１の放射性
ヨウ素を長時間安全に貯蔵できる。

（ｖ）放射性ヨウ素を含む液に銀イオン、銅イオン等を
添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化合物を沈澱させて放
射性ヨウ素を液中から分離することにより、放射性ヨウ
素の気化を防止するとともに、放射性ヨウ素を回収する
ことができる。

【図面の簡単な説明】

図は本発明の凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収
及び貯蔵方法の処理フローを説明するための図である。 ■・・・剪断工程、■・・−溶解工程、■・・・オフガ
ス、■・・・水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、■
・・・オフガス洗浄処理工程、■・・・オフガス洗浄済
みスクラブ液、■・・・添加剤、■・・・沈澱処理工程
、■・・・凍結真空乾燥処理工程、［相］−・・ヨウ素
化合物回収工程、■・・・保管工程、＠・・・成分調製
工程、［相］・・・鉱物化処理工程、［相］・・・貯蔵
工程、■・・・水・硝酸処理工程、■・・・再利用工程
、■・・・放出工程、［相］・・・洗浄済のオフガス、
［相］・・・放射性ヨウ素捕集処理工程、［相］・・・
放出工程。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）使用済み核燃料の再処理プロセスにおいて発生し
   たオフガスを洗浄後、洗浄済みスクラブ液、または該ス
   クラブ液に添加剤を添加して沈澱処理した沈澱物を含む
   液を凍結真空乾燥法により凍結乾燥処理し、放射性ヨウ
   素をヨウ素化合物として回収することを特徴とする凍結
   真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収方法。
2. （２）オフガス洗浄は水酸化ナトリウム溶液により行う
   と共に、沈澱処理における添加剤として銅イオン、銀イ
   オンを加えるようにした請求項１記載の凍結真空乾燥法
   による放射性ヨウ素の回収方法。
3. （３）請求項１記載の方法で回収した放射性ヨウ素を含
   むヨウ素化合物をそのまま、または天然に存在する含ヨ
   ウ素鉱物の組成に成分調整後、高圧プレス等により固化
   して鉱物化することを特徴とする凍結真空乾燥法による
   放射性ヨウ素の回収貯蔵方法。