JPH0314627B2 - - Google Patents

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JPH0314627B2
JPH0314627B2 JP54121917A JP12191779A JPH0314627B2 JP H0314627 B2 JPH0314627 B2 JP H0314627B2 JP 54121917 A JP54121917 A JP 54121917A JP 12191779 A JP12191779 A JP 12191779A JP H0314627 B2 JPH0314627 B2 JP H0314627B2
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vinyl acetate
ethylene
copolymer
vinyl alcohol
multilayer structure
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Edowaado Notsuto Za Sekando Jatsuku
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AMERIKAN NASHONARU KYAN CO
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AMERIKAN NASHONARU KYAN CO
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Description

【発明の詳細な説明】
本発明は離層抵抗性多層重合体フイルム構造体
に関する。 ポリエチレンおよびポリプロピレンのようなポ
リオレフインフイルムは比較的低コストであり、
ヒートシール性があり、また防湿性があるので包
装材料として普通広く用いられている。しかし、
ポリオレフインは酸素等の気体に対して可成り高
い透過性を示すので、単独で使用される場合には
酸素その他の大気ガスの存在下で品質低下する感
酸素性の食品およびその他の物品の包装には適当
でない。 ビニルアルコールの重合体または共重合体のフ
イルム（以下、「ビニルアルコールフイルム」と
称することがある。）は、気体特に酸素の透過に
対しすぐれた抵抗を示すことが知られている。ビ
ニルアルコールフイルムとしては、ポリビニルア
ルコールおよびエチレン・ビニルアルコール共重
合体のフイルムがある。ビニルアルコールフイル
ムの望ましい性質（ガスバリヤー性）は、水分の
存在下で悪化する。またビニルアルコールフイル
ムは、構造的に脆い性向があり、これは特に比較
的薄い層〔すなわち、例えば0.0254mm（１ミル）
またはそれ以下〕に形成された場合に著しい。従
つてポリオレフインの２枚の外側ウエブの間にビ
ニルアルコールウエブを積層（それらの外側ウエ
ブは水分バリヤー性を与えると共にビニルアルコ
ール芯層に構造的支持を与える）する努力がなさ
れてきた。そのような構造体の一例として、二つ
のポリオレフイン外側層の間にサンドイツチされ
た、エチレン・ビニルアルコール共重合体と他の
重合体のブレンドの芯層からなるものがノハラ等
の米国特許第3882259号明細書に開示されている。
実質上純粋なビニルアルコール重合体の酸素バリ
ヤー性はビニルアルコールブレンドのそれよりも
すぐれているので、ポリオレフイン層の間に実質
上純粋なビニルアルコール層を有するフイルムを
製造することは望ましい。しかし実質上純粋なエ
チレン・ビニルアルコール共重合体およびポリビ
ニルアルコールは、多くの重合体に対し（特にポ
リオレフインフイルムに対し）良く接着しない。 本発明は、実質上純粋なポリビニルアルコール
またはビニルアルコール共重合体層を、剥離を防
ぐのに適当な接着力で一つまたはそれ以上のポリ
オレフイン層に接合してなるフイルム構造体を提
供する。 本発明による多層フイルムは、ポリビニルアル
コール（PVOH）のような実質上純粋なビニル
アルコール重合体またはエチレン・ビニルアルコ
ール共重合体（EVOH）のようなビニルアルコ
ール共重合体からなるバリヤー性の芯層を、その
芯層に対して著しく強い接着性を有する部分加水
分解酢酸ビニル重合体または部分加水分解酢酸ビ
ニル重合体からなる少なくとも一つの層に接着し
て含む。かかる多層フイルムは同時押出法によつ
て製造できる。芯層は実質上純粋なポリビニルア
ルコールまたはビニルアルコール共重合体から形
成されるので、フイルム全体を極めて薄くして
も、なお高い酸素不透過性を維持することができ
る。部分加水分解酢酸ビニル層および芯層は、他
の重合体の追加の層と共に同時に押出して、その
の構造中の種々のフイルムの複合特性を有し、か
つ離層に抵抗するに充分な層間接着力をもつ一体
化フイルム構造体を与えることができる。 EVOHまたはPVOH芯に対して適当な接着力
を示すことが判明した部分加水分解酢酸ビニル重
合体または共重合体は、二種の官能基（すなわち
EVOHまたはPVOHに接着するビニルアルコー
ル基およびポリオレフインのような外側層に接着
する酢酸ビニル基）を有する重合体である。その
ような接着性重合体の例としては、部分加水分解
ポリ酢酸ビニルおよび部分加水分解エチレン・酢
酸ビニル共重合体がある。部分加水分解エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体は、可成りの量の未加水
分解酢酸ビニルが存在することにより、実質上完
全に加水分解されたエチレン・酢酸ビニル（すな
わちEVOH）とは区別される。市販級のEVOH
は1.5モル％未満の残留酢酸ビニル基を含むが、
本発明に用いる部分加水分解ポリビニル酢酸は少
なくとも５モル％、好ましくは10モル％以上の残
留酢酸ビニル基を含む。 好ましくは、大気ガスバリヤー層は、部分加水
分解酢酸ビニル層とそして追加の層（使用される
場合）と容易に同時押出可能であるエチレン・ビ
ニルアルコール共重合体である。乾燥エチレン・
ビニルアルコール共重合体は押出グレードのサラ
ン（塩化ビニリデン共重合体）よりも酸素を極め
て透過させにくい。今日までサランはフイルム用
の酸素バリヤー材の分解において最も有力であつ
た。EVOHの低い酸素透過性は、EVOHを極め
て薄い層として使用するのを可能にする。ポリビ
ニルアルコールもすぐれたバリヤー性を示すが、
同時押出するのがEVOHよりも容易でない。ポ
リビニルアルコールは、ポリビニルアルコール芯
ウエブを接着性の変性ポリオレフイン層で押出被
覆し、あるいは別の方法で変性ポリオレフイン層
と重ね合せて積層フイルム構造体となすのに一層
適当である。 多層フイルム製造のための好ましい一方法にお
いては、部分加水分解酢酸ビニルの樹脂および芯
バリヤー材樹脂を別々に溶融し、キヤストフイル
ムとして同時押出する。追加の重合体材の層も同
様に部分加水分解酢酸ビニル層の上に同時押出し
することができる。同時インフレーシヨン法およ
び水冷同時押出法も使用できる。そのようなすべ
ての同時押出法によつて層間のすぐれた接着法、
ならびに気体および水分透過に対する高い抵抗性
を有する多層フイルムが製造できる。ポリオレフ
イン外層のヒートシール加工は容易である。従つ
て本発明の多層フイルム製品は、食品の包装なら
びに水分および酸素バリヤー包装を必要とする多
くの食品以外の製品の包装に使用するのに非常に
適している。 本発明の他の目的、特徴および利点は以下の本
発明の好ましい具体例の説明から明かとなろう。 本発明の多層フイルムは実質上純粋なポリビニ
ルアルコール（PVOH）またはエチレン・ビニ
ルアルコール共重合体（EVOH）の芯層を含む。
フイルム中の層同志のすぐれた接着は、芯層中へ
接着促進剤のような外部物質を導入する必要なく
得られる。もし接着促進剤のような外部物質を導
入するとすれば芯層の酸素バリヤー性が低減する
ことがあるので、芯層にそのような接着促進剤を
含まないことは、非常に好ましい。結果として芯
層は極めて薄く〔0.0254mm（0.1ミル）またはそ
れ以下の範囲〕することができ、同時になお適当
な酸素バリヤー性を得ることができる。 押出に適当なビニルアルコール重合体およびビ
ニルアルコール共重合体は市販されている。日本
のクラレ株式会社ではエチレン含量32〜36％、分
子量29500および融点180℃（356〓）のエチレ
ン・ビニルアルコール共重合体（標識EP−Ｆ）
を製造している。その他の業者も適当なエチレ
ン・ビニルアルコール共重合体を製造している。
ある適当な共重合体は、エチレン含量約29％、分
子量22000および融点185℃（365〓）を有する。
他のものはエチレン含量約40％、分子量26000お
よび融点164℃（327〓）を有する。以下の表中に
示されているフイルム構造はこれら市販EVOH
樹脂によつて製造した。 芯層に隣接する層をなす部分加水分解酢酸ビニ
ル重合体または共重合体は、酢酸ビニル・ビニル
アルコール共重合体またはビニルアルコール・エ
チレン・酢酸ビニル三元共重合体である。 純粋なポリ酢酸ビニルの部分加水分解によつて
得られる共重合体の一例は下記のものである。 (1) (A)x−Ｂ−(A)y エチレン・酢酸ビニル共重合体の部分加水分
解によつて得られる三元共重合体の一例は下記
のもの等である。 (2) (A)x−(C)y−Ｂ−(C)a−(A)b 上記式において、 Ａは−CH2−CH（OH）−、 Ｂは
【式】 Ｃは−CH2−CH2−である。 Ａのモル％は約20〜95％であり、Ｂのモル％
は約５〜30％であり、Ｃのモル％は約０〜70％
である。 バリヤー性芯層に隣接する接着性層として適当
な樹脂は、U.S.インダストリアル・ケミカル社ナ
シヨナル・デイステイラーズ・アンド・ケミカ
ル・コーポレーシヨン部門（U.S.I.）から標識
「2037」および「2038」で市販されているもので
ある。この「2037」樹脂は前記式(1)の構造組成を
有し、約13％の酢酸ビニル成分および約87％のビ
ニルアルコール成分を含んである。また「2038」
樹脂は前記式(2)の構造組成を有し、約11％の酢酸
ビニル成分、約39％のビニルアルコール成分およ
び約50％のエチレン成分を含む。両者はいずれも
EVOHと共に容易に同時押出することができ、
EVOHと類似の約205℃（400〓）のオーダーの
溶融温度を有している。 部分加水分解酢酸ビニル層の上に重ね合せるた
めに用いるその他の重合体材料としては、例え
ば、高、中および低密度ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、変性ポリオレフイン、ポリオレフイン共
重合体（例：エチレン・酢酸ビニル共重合体およ
びエチレン・アクリル酸共重合体）、これら重合
体の二重またはそれ以上のもののブレンド、ナイ
ロンおよびイオノマー（例：ジユポン社のサーリ
ン（Surlyn）〕がある。５層またはそれ以上を同
時押出しすることにより一回の押出操作で複数の
望ましい性質を有するフイルムを製造することも
できる。 実施例 同時押出法により下表に示す種々のフイルム構
造体を作り、層間剥離試験を実施した。結果を下
表に示す。 これらの接着力データはインストロン試験機を
用いて得られたものであり、フイルム構造体を剥
離するのに必要な力をフイルム巾2.54cm（１イン
チ）当りのKg数で表わしてある。
【表】 上記の表においてLDPEおよびMDPEはそれぞ
れ低および中密度ポリエチレンを意味し、EVA
はエチレン・酢酸ビニル共重合体を意味し、
「2037」および「2038」は前述のU.S.I社の樹脂を
示す。 実施例１〜９のフイルム構成体から、ヒートシ
ールによりパウチを形成するか、あるいは熱成形
法により容器を作つた。これらに食品を詰め貯蔵
してフイルムの性能を評価したところ、いずれも
良好な結果を示した。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ (a) 実質上純粋なビニルアルコール重合体で
    あつてその残留酢酸ビニル基含量が約1.5モル
    ％以下であるもの；またはビニルアルコール共
    重合体であつてその残留酢酸ビニル基含量が約
    1.5モル％以下であるもの；からなるバリヤー
    層と、 (b) 部分的に加水分解された酢酸ビニル重合体で
    あつてその残留酢酸ビニル基含量が少なくとも
    約５モル％であるもの；または部分的に加水分
    解された酢酸ビニル共重合体であつてその残留
    酢酸ビニル基含量が少なくとも約５モル％であ
    るもの；からなる接着性層と、 を含む離層抵抗性多層構造体。 ２ 該加水分解ビニル重合体または共重合体の２
    つの接着性層の間にバリヤー層を配置した特許請
    求の範囲第１項記載の多層構造体。 ３ 該２つの接着性層の少なくとも一方の上にポ
    リエチレン、ポリプロピレン、エチレン・酢酸ビ
    ニル共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、
    これら重合体の二種またはそれ以上のもののブレ
    ンド、ナイロンおよびイオノマーからなる群から
    選択した重合体よりなる層を含む特許請求の範囲
    第２項記載の多層構造体。 ４ バリヤー層はエチレン・ビニルアルコール共
    重合体である特許請求の範囲第１〜３項のいずれ
    かに記載の多層構造体。 ５ 接着性層は部分加水分解ポリ酢酸ビニルより
    なる特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに記載
    の多層構造体。 ６ 接着性層は部分加水分解エチレン・酢酸ビニ
    ル共重合体よりなる特許請求の範囲第１〜５項の
    いずれかに記載の多層構造体。
JP12191779A 1978-12-28 1979-09-21 Multilayer structure resistant against layer separation Granted JPS5590355A (en)

Applications Claiming Priority (1)

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JPH0314627B2 true JPH0314627B2 (ja) 1991-02-27

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