JPH03181328A - 不均一反応型の反応器及び反応器用触媒 - Google Patents

不均一反応型の反応器及び反応器用触媒

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JPH03181328A
JPH03181328A JP2279541A JP27954190A JPH03181328A JP H03181328 A JPH03181328 A JP H03181328A JP 2279541 A JP2279541 A JP 2279541A JP 27954190 A JP27954190 A JP 27954190A JP H03181328 A JPH03181328 A JP H03181328A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野〉 本発明Ｕ平均−反応梨の反応器にして、反応器壁と、少
なくとも一つの人口および出口と、関連コンベヤと、パ
ツキンとしての触Ｉｌｉ部材とを有する反応器に閏する
。
（従来の技術） この型の触媒反応器は周知であり、たとえば単管または
多管反応器にして、１通は押出し成形構造の平行管路、
または１通は薄板金属を被覆した圧延波形構造よりなる
充填体または集積体が触媒部材として使用されている反
応器がある。しかしながらこれら周知の反応器は大きな
欠点を有している。集積体または曲成波形構造の場合は
半径方向の混合が行われず、熱の除去が遅く、スリップ
、不均一な濃縮および温度プロフィルが生じる。
ＣローＰＳ　　５３７　２０８には触媒として働く材料
を含む静的混合構造が記載されている。しかしながらこ
れは熱放出の人なる触媒反応の場合には特に不適当であ
る。その理由は所要の熱除去が行われず、かつ所定の触
媒反ゐに必要な温度範囲を雑持し得ないからである。な
お周知の反応器においては高いピーク温度および局部的
過熱点の牛じるおそれがある。
（発明が解決しようとする課題） 本発明の目的は前記の欠点の大部分を消除した反応器に
おいて、特にＩ「力の損失が少なく、半径方向の混合が
十分に行われ、したがって均一な濃縮およびｆＡＩｔ１
プロフィルが得られると共に、熱が具合良く除去され、
かつピーク温度が減少することによって、触媒反応を高
い効率で選択的に行い得るようになった反応器を供する
ことである。本発明の他の目的は研究室ユニットを、比
較的大型の製造ユニットまで発展させることである。
（課題を解決するための手段） 本発明は特許請求の範囲第１項記載の特徴を有する反応
器によって前記問題を解決せんとするものである。部分
流動管路が：１１．流妨方向に対して傾斜角Ｗをなす流
動案内部材によって形成されているために、反応器の伝
熱壁に発生した熱は、触媒部Ｈの一つの段階の全高さに
亙って、速やかに除去される。この目的のために、一つ
の段階の高さ番よ、その移動係数口／ＨＯが少なくとも
１／２となるようにされている。したがって一つのｇ２
階の各部分流動管路は反応器の壁まで延びている。なお
部分流動管路および流動案内部材が、異なる方１ｒｉＪ
に交互に配ｄされ、それらの間に部分的に開放された流
動交差位置が生じるようにされているから、小さな圧力
低下で優れた半径方向混合が生じ、したがって均一な濃
縮および温度１０フイルが得られる。従属特許請求の範
囲は特に有利な実施例と、本発明のさらに進ｌνだ型に
関するものである。
反応器壁の上に直接配設された冷却または加熱装置と、
このような装置およびコンベヤに連結された＆ｌＪ　Ｉ
ＩＩユニットとは所要触媒反応の調節および作動を最適
化するに役立つ。流動交差位置を、その開放面積が部分
流動管路の断面積より小となるようにし、または層面の
面積の半分以下となるようにすることによって、反応器
室の全体に対して満足すべき混合および均一化がおこり
、かつ反応器壁における熱除去を最適化することができ
る。適当な流動案内部材および部分流動管路は波形の胴
と、断面が円形、三角形、矩形、方形または梯形のとに
よって形成することができる。もし流動案内部材を層面
内の特定部分において相ｎに接触させれば、壁における
熱の除ムを増加させることができる。流動案内部材の有
利なｍ造は伝熱金属スケルトンの形をなしたものであり
、該スケルトンは熱除去の点において優れ、アルカリ土
類または転移酸化金属、特に酸化アルミニュウムの被覆
を有している。流動案内部材はさらに中実なセラミック
材料の層によって形成し、：Ｉ製の容易な洗滌被覆を施
したものとなすことができる。好適な反応状態は比表面
が２０から２０−２００ｍ２／ｇ（触媒担持材料または
触媒のＳＥＴ表面積〉、かつ表面拡大がｉｏｏから２０
−２００ｍ２／ｍ２／ｍ２　（ＢＥＴ表面積／幾何学的
基質表面積）なる時に得られる。反応器部材を、パラメ
ータ値の異なる少なくとも二つの部分に分割することに
よって、反応器の全長に及っで反応の過程をさらに最適
化することができる。触媒部材および周ｖＪＪ壁を複数
の同様なモジュールから組立てることによって、運搬お
よび組立てを著しく容易にすることができる。
次に添付図面によって本発明の詳細な説明する。
（実施例） 第１図に示された本発明による、成体またはガスに対づ
る反応器１は反応器壁２、入口３、出口４、ポンプまた
は送風機の如きｌＪ１連コシコンベヤ６びパツキンの如
き触媒部材７を有している。前記反も器はさらに二つの
段階１１．１２よりなり、各段階は流動案内部材１６に
よって形成され、該流動案内部材は平行な層４１．４２
として配置され、かつ部分流＃Ｊ管路２１．２２を形成
している。
第３図は主流動方向Ｚおよび空間軸線ｘ、ｙ、ｚに対す
る部材６の物理的配置を示す。第３ａ図において、層４
１の部分流動管路２１は面Ｚ、ｘと平行に配置され、か
つ層４２の部分流動管路２２は面Ｚ、Ｙと平行に配置さ
れている。すべての部材１６およびこれが形成する管路
２１，２２は流動方向Ｚに対して少なくとも１０度、な
るべくは３５度から６５度までの角度Ｗで傾斜し、かつ
層は交互に＋Ｗおよび−Ｗの方向に整合し、面Ｚ。
Ｘ内に交差部分流動２１ａ、２１ｂを発生させるように
なっている。面Ｚ、Ｙ内における流動方向２２ａ、２２
ｂも角度ＷでＺ軸に整合している。
このような配置によれば、部分流動管路の間に部分的に
開いた流動交差位α２５が形成される（第４ａ図〜第４
ｇ図および第５ａ図〜第５ｄ図）。
触媒は少なくとも流動案内部材１６の向上に配置され、
かつ第３図の場合は波形層１７上に配置される。
次に第２図により、移動計数口／ＨＯによって決定され
る触媒部材７の段階１１の高さ目について説明する。直
径すなわち厚さがＤなる反応器全体を通る部分流動管路
が延びる高さＨＯは、ＨＯ＝Ｄ　−ＣｔＱＷなる式によ
って表される。一つの段１１１１１の全流動断面に対し
て、すべての部分流動管路が熱伝導反応器壁２まで延び
るようにするためには、中心から出発する管路２３に対
しても同じように考える必要がある。したがって最低の
段Ｎ高さ）１は、Ｈ＝１／２０Ｏとなすべきで、すなわ
ち移動係数１１７口Ｏは少なくとも１／２とする必要が
ある。
第１図に示された反応器はその壁２に作用するように配
置された冷ｕ１または加熱装置１５と、該装置’ｆ１５
およびコンベヤ６に連結された１１　ＩＩＩユニット３
０とを有している。前記装置１５はたとえば空気または
水冷却装釘となすことができ、吸熱加熱の場合は電気加
熱装置とされる。この場合は反応器の上に冷却ジャケッ
ト４３およびｗＪ達熟熱交換器４４設けられ、制御ユニ
ット３０によって該熱交換器４４の冷却出力が調節され
、かつ制御される。温度センサ３３、ｐＨ値および濃度
は反応器室内の種々の位置におけるｒ［連パラメータを
把捉する。プログラム部分３１およびｉｌｌ　＠ユニッ
トのデータ入力３２によって、所要の如く反応をプログ
ラムし、最適化し、監視しかつ自動化づることかできる
。
部分管路の断面の形、流動交差位置２５の開放１ｊｌＩ
Ｉｆ１％、傾斜角Ｗおよび段階の高さＨを種々工夫する
ことによって、流動速度、媒体および反応熱を同調せし
め得ると共に、均一な濃縮パターンによる優れた交差混
合を可能にし、かつ反応器壁における熱の排出を速やか
にし、したがって好適な反応が行われるようになる。
第４ａ図〜第４ｆ図は流動案内部材によって形成された
部分管路の面積がＦ２なる場合の、好適な断面形のいく
つかの例を線図的に示したものである。この断面形は第
４ａ図においては矩形２７、第４ｂ図においては方形２
８、第４Ｃ図〜第４ｅ図においては梯形２４．２９およ
び第４ｆ図においては丸みを有づる三角形２６である。
第３ｂ図は断面が丸みを有している他の例を示す。図に
よって明らかな如く、流動案内部材は層面内において、
一部分Ｂ１．：亙って相互に接触し、流動交差位訂２５
の開放面Ｆ１がこれに対応して減少するようになってい
る。
第４ａ図、第４ｂ図、第４Ｃ図および第４ｇ図に示され
た例に対応するように、第５ａ図、第５ｂ図、第５Ｃ図
および第５ｄ図には層［１ＩｉＦ３内における開放面Ｆ
１およＵｒＩＩｔｌＩ面が示されている。
流動案内部材の二つの層は層面内において相互に接触し
、または結合されている。流動交差位Ｗ１２５に対応す
る開放面Ｆ１はハツチを付して示されている。図によっ
て明らかな如く、全層面Ｆ３に対する開放面Ｆ１の所要
の比は流動案内部材の形を決めることによって得られる
。部分流動管路の南面Ｆ’　２に対する開放面Ｆ１の適
当な比も同様にして得られる。角度Ｗを４５度とし、か
つ流動案内部材最後の居の厚さを無視すれば、たとえば
Ｆｌ／Ｆ２およびＦｌ／Ｆ３に対して次のような値が得
られる、 第４ａ図　Ｆｌ／Ｆ２＝２／３　　　Ｆ１／Ｆ３＝１／
４第４ｂ図　　　　＝１　　　　　＃＝１／４第４Ｃ図
　　１１＝３／２　　　　＃＝９／１６第４ｄ図　　　
　＝１　　　　１１＝１／４第４ｅ図　　、＝４／９　
　　　＃＝１／９Ｂ１を大とすれば、第４ｄ図の形は第
４ｂ図の自乗と同じ値となる。
表面比Ｆｌ／Ｆ２およびＦｌ／Ｆ３は、層４１゜４２１
ｉ１の層面の中に中間１１４０を挿入することによって
減少せしめられ、または最適化され、該中間層は面「１
に対応するオリフィス４５を有している。この中間層は
たとえば金属を打抜くことによって形成され、かつ層４
１．４２と組み立てることによって触ａ！部材の段階を
形成する。この構造においては中間層のオリフィスは管
路の位置と正確に整合する必要はなく、幾分異なる周期
性を有するもの、または周期性を全く有しないものとな
すことができる。第４ｇ図および第５ｄ図に示された配
置は三角形断面を有するもので、この場゛合は中間層４
０に円形の孔が開けられている。
このような比Ｆ１／Ｆ２およびＦｌ／Ｆ３は隣接する層
の間の混合割合を決定する。
多くの場合 Ｆ１／Ｆ２≦１、　　少なくとも≦１．５Ｆ１／Ｆ２≦
１７２、少なくとも≦０．７とすることが有利である。
第６図に線図的に示される如く、これによって各流動交
差位置には、部分流動管路内に主成分５１として残る媒
体流動の縦成分と、隣接する横管路に移動する構成分５
２とが生じる。面積化は移動係数口／１１０に関連して
、十分な横混合および均一な濃縮と、前記主成分による
反応器壁の好適な熱除去とが同時に起こるように５！節
される。満足すべき比は構成分５２の和と、主成分５１
とが同じ大きさとなるようにすることによって得られる
。したがって周知の静的混合装置とは異なり、本発明に
よる反応器においては、横方向に最大の混合作用が生じ
るのではなく、全く反対に横方向に生じる混合は非常に
小さく、主成分を最適化するようにされている。したが
って構成分および主成分は共動して反応器室の中に、実
質的に合力５３の方向に部分流を発生せしめ、すなわら
すべての部分流が原則的に反応器壁２に案内されるよう
になる。特に実熱量を大とずべき場合には、移動係数Ｈ
／ＨＯは少なくとも０．７となるように選択される。し
かしながら触媒反応に対してはこの蛸は０．５で十分で
ある。
縁間隙３６は部分ｉ勤管路の水力直径と同じ程度となす
ことが望ましい。この間Ｆｊｉ３６のカラー状端部は、
壁２との熱交換を行った作用混合物を導管に復帰させる
。このために少なくとも一つの、なるべくはそれ以上の
カラー３８が反応器部材の各段階に配置される。
第７ａ図および第７ｂ図は一例として、温度Ｔのパター
ン、なすわち媒体によって分解すべき濃度のパターンＣ
を線図的に示したもので、主流動方向ＺＣおける反応器
の長さ［に対してプロットしである。普通の反応器の目
的は、温度パターンＴ１にして、＠高許容編度ＴＭまで
の高温に急速に上昇し、続いて比較的早く低下する温度
パターンを得ることである。しかしながら本発明の反応
器の場合は、与えられた反応強さに対する温度１−２Ｇ
よ、熱の除去が効果的に行われるために、所敦の最適（
自Ｔｏまでは上昇するが、それ以後は優れた均一化に起
因して徐々に低下し、すなわち温度は相当長い時間に亙
って最適範囲ＤＴＯにとどまる。さらにこの時得られる
混合および均一効果によって局部的な温度ビークおよび
不均一化ＤＴ２が減少し、これに反し２１通の反応器に
おいては＾い局部的温度ピークと、不均一化ＤＴＩとが
生じ、これは最高許容温度ＴＭを超過し、したがって望
ましからざる化学反応を発生せしめ、かつ触媒を損なう
危険がある。第７ｂ図の濃縮パターンＣ（Ｚ）について
説１１ＪＩすれば、濃縮が０１なる普通の反応器は反応
が急速に平らとなり、触媒部材の端部りにスリップとし
て残る望ましからざる残留ＩＵ　Ｃ３が生じる。これに
反し本発明による反応器の濃縮Ｃ２は円滑に減少し、か
つ触媒部材の端部りにスリップを発生することなく、連
続的にゼロに達する。
本発明による反応器はさらにその体部を少なくとも二つ
の部分、すなわち流動案内部材および触媒被覆に関して
異なる幾何学的パラメータを有する部分に分割すること
によって、特に高効率的に、かつ選択的に改良すること
ができる。この点に関し第８ａ図は触媒部材７の二つの
部分４６．４７における温度パターンＴ３およびＴ４を
、第８ｂ図の段階１１．１３および１４と共に示す。パ
ラメータは、第１段階において熱除去が増加し、したが
ってＴ３の低いパターンが得られるように調節される。
しかしながら第２段階においては対応する温度Ｔ４の再
上昇を伴う、大きな反応性が得られる。したがって温度
パターンＴ３．Ｔ４は全体的に最適温度Ｔｏに非常に近
く、または最適温度範囲ＤＴＯに維持され、したがって
また反応器長さしに屋って触媒をさらに効果的に使用し
、かつ所要の化学反応をさらに選択的に行い得るように
なる。
たとえば選択的酸化を行わんとする時には、所欝の部分
的に酸化された製品は増加し、かつ完全に酸化された製
品〈たとえばＣＯ２、Ｈ２Ｏ〉の割合は減少する。
第１段ｐＡ４６における熱除去の増加は、角度Ｗの減少
、移動係数Ｈ／ＨＯの増加、大きな管路と大きな断面積
Ｆ２、小さな開放交差位社面ｆ＃ｉＦ１、小さな触媒面
積および小さな触媒被覆によるものである。逆に第２段
１１’ｉ４７においては、対応して反応性が増加し、か
つ熱除去が減少する。
大きな反応器コニットの搬送および組立てを容易にする
には、第９図に示される如き反応器を、多数の同様なモ
ジュール３７から組立てるのが特に有利である。各モジ
ュールは触媒部材７の一部分と、関連する周囲！Ｉ！２
とよりなっている。路上の運搬を楽にするためには、モ
ジュールの高さ（−１３が２．４ｍを越えないようにす
ることが望ましい。各モジュール３７の少なくとも頂部
および底部においては、間隙３６をばねカラー３８によ
４゜ つでｒＩＩ鎖する。
反応器の断面は第３ａ図に示される如く円形となすこと
ができ、または方形あるいは多角形となすことができる
。
部分流動管路を形成する部祠１６はその全体を触媒材料
によって作ることができ、またはこのような材料によっ
て被覆し、あるいはその表面を触媒的に活性化したもの
となすことができる。
第１０ａ図はたとえばステンレス鋼の板によって形成さ
れた金属スケルトン１８と触媒被Ｗ１１９とを右する流
動案内部材を示すもので、触媒は少なくとも表面に装着
されている。前記金属スケルトンはなお熱除去および温
度平衡に投立つ。
第１０ｂ図はたとえば菫青石、ムライト、スデアタイト
、酸化珪素特に酸化アルミニュームの、中実セラミック
層２０よりなる流動案内部材を示す。金属支持体および
中実セラミック上に最適化された表面拡大部分を有する
特に有利な被覆は、洗滌被覆によって製造することがで
きる。
【図面の簡単な説明】
第１図は二つの触媒部材段階を有する、本発明の反応器
を示す。第２図は一つの段階の移動係数１１／１−ＩＱ
を線図的に示す。第３ａ図および第３ｂ図は反応器室内
における流動案内部材および部分流動管路の三次元配置
を示す図で、主流動方向Ｚに関するもの。第４ａ図から
第４ｇ図は部分流動管路の断面の種々の可能形を示す。 第５ａ図から第５ｄ図は第４ａ図から第４ｇ図の例の、
層面内の面積化を示す。第６図は均一化および熱除去に
対する表向比の効果を示す。第７ａ図および第７ｂ図は
１通の反応器と比較した温ａＪ３よび濃縮のパターンを
示す。第８ａ図および第８ｂ図は三部分触媒部材を有す
る例を示す。第９図はモジュールＩＩ４造方式の例を示
す。第１０ａ図および第１０ｂ図は触媒を右する流動案
内部材のｍ造を示す図。 １・・・反ら器、２・・・壁、６・・・コンベヤ、７・
・・触媒部材、１１．１２・・・段階、１６・・・流動
案内部材、１９・・・触媒被覆、２１．２２・・・部分
流動管路、２５・・・流動交差位置、３０・・・２ｉＩ
ＩＩｌｌ装置、３１・・・プログラム部分、 ３６・・・間隙、 ３７・・・モジュール、３８ ・・・カラー、 ４１゜ ４２・・・層。

Claims (22)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）不均一反応型の反応器にして、反応器壁（２）と
    、少なくとも一つの入口（３）および出口（４）と、関
    連コンベヤ（６）と、パッキンとしての触媒部材（７）
    とを有する反応器において、前記反応器壁（２）が熱伝
    導性を有し、かつ前記触媒部材（７）が少なくとも二つ
    の連続した段階（１１、１２）にして、二つの物理的面
    （Ｚ、Ｘ）および（Ｚ、Ｙ）内における方位が相互に異
    なる段階を有し、各段階が部分流動管路（２１、２２）
    を画界する流動案内部材（１６）を備え、該部分流動管
    路が触媒を含み、かつ主流動方向Ｚに対して少なくとも
    １０度の傾斜角Ｗをなす二つの方向に、流動方向の異な
    る二つの部分流動（２１ａ、２１ｂ）を形成するように
    整合し、これら部分流動（２１ａ、２１ｂ）の間に部分
    的に開いた流動交差位置（２５）が生じるようにし、か
    つ移動係数Ｈ／ＨＯが少なくとも１／２（ここにＨは段
    階（１１、１２）の高さ、および ＨＯ＝Ｄ・ｃｔｇＷ、Ｄは触媒部材７の直径または幅）
    となるようにされていることを特徴とする反応器。
  2. （２）反応器壁（２）に冷却または加熱装置（１５）が
    設けられている請求項１記載の反応器。
  3. （３）傾斜角Ｗが３５度と６５度との間にある請求項１
    記載の反応器。
  4. （４）制御ユニット（３０）が冷却または加熱装置（１
    ５）とコンベヤ（６）とに連結されている請求項２記載
    の反応器。
  5. （５）制御ユニットが、データ入力（３２）および反応
    器室内に配置されたセンサ（３３）の測定入力を有する
    プログラム部分（３１）を備えている請求項４記載の反
    応器。
  6. （６）流動交差位置（２５）の開放面積Ｆ１が部分流動
    管路（２１、２２）の断面積Ｆ２より小さい請求項１記
    載の反応器。
  7. （７）一つの層面の流動交差位置の開放面積Ｆ１の和が
    、この層面の面積Ｆ３の半分以下である請求項１記載の
    反応器。
  8. （８）流動案内部材が平行図（４１、４２）内に配置さ
    れた波形層（１７）の形をなしている請求項１記載の穂
    反応器。
  9. （９）部分流動管路の断面が円形、三角形（２６）、矩
    形（２７）、方形（２８）または梯形（２９）である請
    求項１記載の反応器。
  10. （１０）流動案内部材（１６）が相互に接触し、または
    相互に結合されて、前記層面内に部分Ｂを形成するよう
    になつている請求項１記載の反応器。
  11. （１１）触媒部材と反応器壁との間に縁間隙（３６）が
    位置し、該間隙が実質的に部分流動管路の水力直径に等
    しい請求項１記載の反応器。
  12. （１２）縁間隙（３６）が少なくとも１段階毎に規則正
    しい間隔で、カラー（３８）によって密封されている請
    求項１１記載の反応器。
  13. （１３）流動案内部材が金属スケルトン（１８）を有し
    、該スケルトンがなるべくはステンレス鋼によつて形成
    され、かつ触媒被覆（１９）を有している請求項１記載
    の反応器。
  14. （１４）流動案内部材がアルカリ土類および（または）
    転移金属酸化物の被覆を有している請求項１記載の反応
    器。
  15. （１５）流動案内部材が酸化アルミニューム、Ａｌ＿２
    Ｏ＿２の被覆を有している請求項１記載の反応器。
  16. （１６）流動案内部材が菫青石、ムライト、ステアタイ
    ト、酸化アルミニュウムまたは酸化珪素の如き中実セラ
    ミックの層（２０）の形をなしている請求項１記載の反
    応器。
  17. （１７）流動案内部材が触媒を洗滌被覆した被覆を有し
    ている請求項１３から１６までに記載された反応器。
  18. （１８）流動案内部材の触媒担持区画が２０−２００ｍ
    ＾２／ｇなる特別の表面を有している請求項１記載の反
    応器。
  19. （１９）流動案内部材がその幾何学的面に関して、１０
    ０−１０００００ｍ＾２／ｍ＾２なる表面拡大部分を有
    している請求項１記載の反応器。
  20. （２０）反応器体部が少なくとも二つの部分（４６、４
    ７）を有し、該部分が流動案内部材および（または）触
    媒被覆の形に関連して、異なるパラメータ値を有してい
    る請求項１記載の反応器。
  21. （２１）周囲壁（２）を有する触媒部材（７）が複数の
    同様なモジュール（３７）からなつている請求項１記載
    の反応器。
  22. （２２）請求項１から２１までに記載された反応器に対
    する触媒部材。
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