JP2000302407A - 一酸化炭素選択酸化装置 - Google Patents
一酸化炭素選択酸化装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減す
ると共に水素リッチガス中の水素濃度を高く維持する。 【解決手段】 ＣＯ選択酸化装置３０を、全体として水
素リッチガスの流れに沿って下流側ほど、ガスの流路断
面積が大きく、ガスの流路抵抗が小さく、導入される空
気量が少なく、導入される空気供給管の本数が多く、冷
却効果が小さくなるよう構成する。即ち、下流側ほど、
大口径となるケース３２を用い、触媒充填部４４〜４８
に充填される触媒を大きな粒径の担体に担持させたもの
を充填し、空気導入管５４〜５８の口径を小さし、その
本数を多くし、冷却水通路６４〜６８の配置数を少なく
する。この結果、空気の導入に伴うガス量の増加や一酸
化炭素の酸化反応の特性等に対応することができ、水素
リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減すると共にその水
素濃度を高く維持することができる。
ると共に水素リッチガス中の水素濃度を高く維持する。 【解決手段】 ＣＯ選択酸化装置３０を、全体として水
素リッチガスの流れに沿って下流側ほど、ガスの流路断
面積が大きく、ガスの流路抵抗が小さく、導入される空
気量が少なく、導入される空気供給管の本数が多く、冷
却効果が小さくなるよう構成する。即ち、下流側ほど、
大口径となるケース３２を用い、触媒充填部４４〜４８
に充填される触媒を大きな粒径の担体に担持させたもの
を充填し、空気導入管５４〜５８の口径を小さし、その
本数を多くし、冷却水通路６４〜６８の配置数を少なく
する。この結果、空気の導入に伴うガス量の増加や一酸
化炭素の酸化反応の特性等に対応することができ、水素
リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減すると共にその水
素濃度を高く維持することができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、一酸化炭素選択酸
化装置に関し、詳しくは、酸素の存在下で水素リッチガ
ス中の一酸化炭素を水素に優先して酸化する触媒が充填
された反応槽を有する一酸化炭素選択酸化装置に関す
る。
化装置に関し、詳しくは、酸素の存在下で水素リッチガ
ス中の一酸化炭素を水素に優先して酸化する触媒が充填
された反応槽を有する一酸化炭素選択酸化装置に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、この種の一酸化炭素選択酸化装置
としては、炭化水素系の燃料を水蒸気改質して得られる
水素リッチガス中の一酸化炭素をルテニウムやロジウム
などの酸素の存在下で水素に優先して一酸化炭素を酸化
する触媒により酸化するものが提案されている（例え
ば、特開平５−２０１７０２号公報など）。この装置で
は、触媒は細長の鋼管容器に収納されており、この反応
容器にその長手方向に沿って水素リッチガスを空気と共
に導入するよう構成されており、水素リッチガスが反応
容器を通過する間に水素リッチガス中の一酸化炭素を酸
化する。
としては、炭化水素系の燃料を水蒸気改質して得られる
水素リッチガス中の一酸化炭素をルテニウムやロジウム
などの酸素の存在下で水素に優先して一酸化炭素を酸化
する触媒により酸化するものが提案されている（例え
ば、特開平５−２０１７０２号公報など）。この装置で
は、触媒は細長の鋼管容器に収納されており、この反応
容器にその長手方向に沿って水素リッチガスを空気と共
に導入するよう構成されており、水素リッチガスが反応
容器を通過する間に水素リッチガス中の一酸化炭素を酸
化する。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、こうし
た一酸化炭素選択酸化装置では、水素リッチガス中の一
酸化炭素濃度を十分に低下させることができないという
問題があった。これは、反応容器に水素リッチガス中の
一酸化炭素を酸化するのに必要な酸素量を供給しても、
反応容器の入り口付近では水素リッチガス中の酸素濃度
が高いために一酸化炭素の酸化反応の他に水素の酸化反
応も行なわれて一酸化炭素を酸化するための酸素が消費
されることに基づく。
た一酸化炭素選択酸化装置では、水素リッチガス中の一
酸化炭素濃度を十分に低下させることができないという
問題があった。これは、反応容器に水素リッチガス中の
一酸化炭素を酸化するのに必要な酸素量を供給しても、
反応容器の入り口付近では水素リッチガス中の酸素濃度
が高いために一酸化炭素の酸化反応の他に水素の酸化反
応も行なわれて一酸化炭素を酸化するための酸素が消費
されることに基づく。
【０００４】こうした問題に対して、酸素の導入量を増
加して対処することも考えることができるが、酸素の導
入量の増加は酸化される水素量の増加を伴い、水素リッ
チガス中の水素の含有率を低下させるという問題を生じ
る。
加して対処することも考えることができるが、酸素の導
入量の増加は酸化される水素量の増加を伴い、水素リッ
チガス中の水素の含有率を低下させるという問題を生じ
る。
【０００５】これらの問題を解決するために、出願人
は、触媒を充填した反応槽に水素リッチガスの流れに沿
って複数箇所から酸素を供給する一酸化炭素選択酸化装
置を提案している（特願平６−２０４３２５号）。この
装置は、複数箇所から酸素を供給することにより、水素
リッチガス中の酸素濃度を低くして水素の酸化反応を抑
制すると共に、反応槽全体を通して一酸化炭素の酸化反
応を行なって一酸化炭素濃度の極めて低い水素リッチガ
スを得るものである。
は、触媒を充填した反応槽に水素リッチガスの流れに沿
って複数箇所から酸素を供給する一酸化炭素選択酸化装
置を提案している（特願平６−２０４３２５号）。この
装置は、複数箇所から酸素を供給することにより、水素
リッチガス中の酸素濃度を低くして水素の酸化反応を抑
制すると共に、反応槽全体を通して一酸化炭素の酸化反
応を行なって一酸化炭素濃度の極めて低い水素リッチガ
スを得るものである。
【０００６】本発明の一酸化炭素選択酸化装置は、出願
人が提案した一酸化炭素選択酸化装置を更に改良するも
のであり、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減す
ることを目的の一つとする。また、本発明の一酸化炭素
選択酸化装置は、水素リッチガス中の水素濃度を高く維
持することを目的の一つとする。
人が提案した一酸化炭素選択酸化装置を更に改良するも
のであり、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減す
ることを目的の一つとする。また、本発明の一酸化炭素
選択酸化装置は、水素リッチガス中の水素濃度を高く維
持することを目的の一つとする。
【０００７】
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】本
発明の一酸化炭素選択酸化装置は、上述の目的の少なく
とも一部を達成するために以下の手段を採った。
発明の一酸化炭素選択酸化装置は、上述の目的の少なく
とも一部を達成するために以下の手段を採った。
【０００８】本発明の第１の一酸化炭素選択酸化装置
は、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された反応槽を有する
一酸化炭素選択酸化装置であって、前記水素リッチガス
の流れに沿って複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガ
スを前記反応槽に供給する酸素含有ガス供給手段を備
え、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して
下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう形成されて
なることを要旨とする。
は、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された反応槽を有する
一酸化炭素選択酸化装置であって、前記水素リッチガス
の流れに沿って複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガ
スを前記反応槽に供給する酸素含有ガス供給手段を備
え、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して
下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう形成されて
なることを要旨とする。
【０００９】この本発明の第１の一酸化炭素選択酸化装
置では、酸素含有ガス供給手段が、水素リッチガスの流
れに対して下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう
形成されてなる反応槽に、水素リッチガスの流れに沿っ
て複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガスを供給す
る。反応槽が水素リッチガスの流れに対して下流側ほど
ガスの流路断面が大きくなるよう形成されているから、
酸素含有ガスの供給によって反応槽に流れるガス量が途
中で増大しても反応槽の出口側のガスの吐出圧の増大を
防止することができ、反応槽内部におけるガスのよどみ
を解消して一酸化炭素の水素による炭化水素化の反応や
二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの反応を防止する
ことができる。この結果、一酸化炭素の酸化反応を円滑
に行なうことができる。
置では、酸素含有ガス供給手段が、水素リッチガスの流
れに対して下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう
形成されてなる反応槽に、水素リッチガスの流れに沿っ
て複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガスを供給す
る。反応槽が水素リッチガスの流れに対して下流側ほど
ガスの流路断面が大きくなるよう形成されているから、
酸素含有ガスの供給によって反応槽に流れるガス量が途
中で増大しても反応槽の出口側のガスの吐出圧の増大を
防止することができ、反応槽内部におけるガスのよどみ
を解消して一酸化炭素の水素による炭化水素化の反応や
二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの反応を防止する
ことができる。この結果、一酸化炭素の酸化反応を円滑
に行なうことができる。
【００１０】こうした本発明の第１の一酸化炭素選択酸
化装置では、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れ
に対して下流側ほど断面積が大きくなるよう形成された
ケースを備えるものとすることもできる。
化装置では、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れ
に対して下流側ほど断面積が大きくなるよう形成された
ケースを備えるものとすることもできる。
【００１１】本発明の第２の一酸化炭素選択酸化装置
は、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された反応槽を有する
一酸化炭素選択酸化装置であって、前記水素リッチガス
の流れに沿って複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガ
スを前記反応槽に供給する酸素含有ガス供給手段を備
え、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して
下流側ほど充填された触媒相におけるガスの流路抵抗が
小さくなるよう触媒を充填してなることを要旨とする。
は、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された反応槽を有する
一酸化炭素選択酸化装置であって、前記水素リッチガス
の流れに沿って複数箇所から酸素を含有する酸素含有ガ
スを前記反応槽に供給する酸素含有ガス供給手段を備
え、前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して
下流側ほど充填された触媒相におけるガスの流路抵抗が
小さくなるよう触媒を充填してなることを要旨とする。
【００１２】この本発明の第２の一酸化炭素選択酸化装
置では、酸素含有ガス供給手段が、水素リッチガスの流
れに対して下流側ほど充填された触媒相におけるガスの
流路抵抗が小さくなるよう触媒を充填してなる反応槽
に、水素リッチガスの流れに沿って複数箇所から酸素を
含有する酸素含有ガスを供給する。反応槽には水素リッ
チガスの流れに対して下流側ほど充填された触媒相にお
けるガスの流路抵抗が小さくなるよう触媒が充填されて
いるから、酸素含有ガスの供給によって反応槽に流れる
ガス量が途中で増大しても反応槽の出口側のガスの吐出
圧の増大を防止することができ、反応槽内部におけるガ
スのよどみを解消して一酸化炭素の水素による炭化水素
化の反応や二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの反応
を防止することができる。この結果、一酸化炭素の酸化
反応を円滑に行なうことができる。
置では、酸素含有ガス供給手段が、水素リッチガスの流
れに対して下流側ほど充填された触媒相におけるガスの
流路抵抗が小さくなるよう触媒を充填してなる反応槽
に、水素リッチガスの流れに沿って複数箇所から酸素を
含有する酸素含有ガスを供給する。反応槽には水素リッ
チガスの流れに対して下流側ほど充填された触媒相にお
けるガスの流路抵抗が小さくなるよう触媒が充填されて
いるから、酸素含有ガスの供給によって反応槽に流れる
ガス量が途中で増大しても反応槽の出口側のガスの吐出
圧の増大を防止することができ、反応槽内部におけるガ
スのよどみを解消して一酸化炭素の水素による炭化水素
化の反応や二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの反応
を防止することができる。この結果、一酸化炭素の酸化
反応を円滑に行なうことができる。
【００１３】こうした本発明の第２の一酸化炭素選択酸
化装置において、前記反応槽は、触媒相におけるガスの
流路抵抗が異なるよう前記触媒を充填した複数の充填部
を有するものとすることもできる。
化装置において、前記反応槽は、触媒相におけるガスの
流路抵抗が異なるよう前記触媒を充填した複数の充填部
を有するものとすることもできる。
【００１４】また、本発明の第１または第２の一酸化炭
素選択酸化装置において、前記反応槽は、前記水素リッ
チガスの流れに対して下流側ほどセル数の少ないモノリ
ス担体に前記触媒を担持させてなるものとすることもで
きる。こうすれば、反応槽を、水素リッチガスの流れに
対して下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう形成
することができると共に、水素リッチガスの流れに対し
て下流側ほど充填された触媒相におけるガスの流路抵抗
が小さくなるよう触媒が充填されたものとすることがで
きる。なお、「モノリス担体」とは、ガスの流路を複数
に区切る複数のセルからなる担体であり、例えばハニカ
ムチューブなどが該当する。
素選択酸化装置において、前記反応槽は、前記水素リッ
チガスの流れに対して下流側ほどセル数の少ないモノリ
ス担体に前記触媒を担持させてなるものとすることもで
きる。こうすれば、反応槽を、水素リッチガスの流れに
対して下流側ほどガスの流路断面が大きくなるよう形成
することができると共に、水素リッチガスの流れに対し
て下流側ほど充填された触媒相におけるガスの流路抵抗
が小さくなるよう触媒が充填されたものとすることがで
きる。なお、「モノリス担体」とは、ガスの流路を複数
に区切る複数のセルからなる担体であり、例えばハニカ
ムチューブなどが該当する。
【００１５】本発明の第１または第２の一酸化炭素選択
酸化装置において、前記酸素含有ガス供給手段は、前記
反応槽における前記水素リッチガスの流れに対して下流
側ほど該反応槽への酸素量が少なくなるよう前記酸素含
有ガスを供給する手段であるものとしたり、前記反応槽
における前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほど
流路断面の小さな配管により前記酸素含有ガスを供給す
る手段であるものとすることもできる。反応槽における
水素リッチガスの流れに対して上流側ほど水素リッチガ
ス中の一酸化炭素濃度が高いため、一酸化炭素の酸化反
応は多く生じる。したがって、下流側ほど酸素含有ガス
量を少なく供給したり流路断面の小さな配管によって酸
素含有ガスを供給することにより、一酸化炭素の酸化反
応に対してより適切な酸素量を供給することができるの
である。これらの態様の本発明の第１または第２の一酸
化炭素選択酸化装置において、前記反応槽における前記
水素リッチガスの流れに対して下流側ほど配管本数を多
くして前記酸素含有ガスを供給する手段であるものとす
ることもできる。こうすれば、酸素含有ガスの水素リッ
チガスへの拡散混合が迅速に行なわれるから、一酸化炭
素を効率よく酸化することができる。
酸化装置において、前記酸素含有ガス供給手段は、前記
反応槽における前記水素リッチガスの流れに対して下流
側ほど該反応槽への酸素量が少なくなるよう前記酸素含
有ガスを供給する手段であるものとしたり、前記反応槽
における前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほど
流路断面の小さな配管により前記酸素含有ガスを供給す
る手段であるものとすることもできる。反応槽における
水素リッチガスの流れに対して上流側ほど水素リッチガ
ス中の一酸化炭素濃度が高いため、一酸化炭素の酸化反
応は多く生じる。したがって、下流側ほど酸素含有ガス
量を少なく供給したり流路断面の小さな配管によって酸
素含有ガスを供給することにより、一酸化炭素の酸化反
応に対してより適切な酸素量を供給することができるの
である。これらの態様の本発明の第１または第２の一酸
化炭素選択酸化装置において、前記反応槽における前記
水素リッチガスの流れに対して下流側ほど配管本数を多
くして前記酸素含有ガスを供給する手段であるものとす
ることもできる。こうすれば、酸素含有ガスの水素リッ
チガスへの拡散混合が迅速に行なわれるから、一酸化炭
素を効率よく酸化することができる。
【００１６】また、本発明の第１または第２の一酸化炭
素選択酸化装置において、前記反応槽における前記水素
リッチガスの流れに対して下流側ほど該反応槽への冷却
効果が低くなるよう該反応槽を冷却する冷却手段を備え
るものとすることもできる。前述したように、反応槽に
おける水素リッチガスの流れに対して上流側ほど一酸化
炭素の酸化反応は多く生じるから、上流側ほど発熱して
高温となりやすい。したがって、下流側ほど冷却効果が
低くなるよう反応槽を冷却することにより反応槽全体の
温度を適正な温度でより均一化することができる。この
態様の本発明の第１または第２の一酸化炭素選択酸化装
置において、前記冷却手段は、前記反応槽における前記
水素リッチガスの流れに対して下流側ほど接触面積が小
さな流路により冷却媒体を該反応槽に循環させる手段で
あるものとしたり、前記反応槽における前記水素リッチ
ガスの流れに対して下流側ほど流路数を少なくして冷却
媒体を該反応槽に循環させる手段であるものとすること
もできる。こうすれば、下流側ほどガスの流路断面を大
きい反応槽とすることができる。
素選択酸化装置において、前記反応槽における前記水素
リッチガスの流れに対して下流側ほど該反応槽への冷却
効果が低くなるよう該反応槽を冷却する冷却手段を備え
るものとすることもできる。前述したように、反応槽に
おける水素リッチガスの流れに対して上流側ほど一酸化
炭素の酸化反応は多く生じるから、上流側ほど発熱して
高温となりやすい。したがって、下流側ほど冷却効果が
低くなるよう反応槽を冷却することにより反応槽全体の
温度を適正な温度でより均一化することができる。この
態様の本発明の第１または第２の一酸化炭素選択酸化装
置において、前記冷却手段は、前記反応槽における前記
水素リッチガスの流れに対して下流側ほど接触面積が小
さな流路により冷却媒体を該反応槽に循環させる手段で
あるものとしたり、前記反応槽における前記水素リッチ
ガスの流れに対して下流側ほど流路数を少なくして冷却
媒体を該反応槽に循環させる手段であるものとすること
もできる。こうすれば、下流側ほどガスの流路断面を大
きい反応槽とすることができる。
【００１７】
【発明の実施の形態】次に、本発明の実施の形態を実施
例を用いて説明する。図１は、本発明の一実施例である
ＣＯ選択酸化装置３０を備える改質装置２０の構成の概
略を示す構成図である。改質装置２０は、一酸化炭素の
許容濃度が低い水素消費機関、例えば固体高分子型燃料
電池等へ供給する水素リッチガスを炭化水素系の燃料を
水蒸気改質により得る装置であり、炭化水素系の燃料
（例えば、メタンなど）と水蒸気と酸素を含有する酸素
含有ガス（例えば、空気など）との混合ガスを加熱する
加熱部２２と、加熱された混合ガスを次式（１）ないし
式（３）の反応により水素リッチなガスに改質する改質
部２４と、改質により得た水素リッチガスを冷却する熱
交換部２６と、冷却された水素リッチガス中に含まれる
副生成物として一酸化炭素を水素に優先して酸化するＣ
Ｏ選択酸化装置３０とを備える。改質部２４における改
質反応は６００℃ないし８００℃程度が効率がよく、Ｃ
Ｏ選択酸化装置３０における選択酸化反応は１４０℃な
いし１７０℃程度が効率よく行なわれるために、熱交換
部２６で水素リッチガスの冷却が行なわれる。したがっ
て、実施例では、ＣＯ選択酸化装置３０は、改質部２４
の改質反応により得られる水素リッチガス中の一酸化炭
素を酸化するものとして構成されている。
例を用いて説明する。図１は、本発明の一実施例である
ＣＯ選択酸化装置３０を備える改質装置２０の構成の概
略を示す構成図である。改質装置２０は、一酸化炭素の
許容濃度が低い水素消費機関、例えば固体高分子型燃料
電池等へ供給する水素リッチガスを炭化水素系の燃料を
水蒸気改質により得る装置であり、炭化水素系の燃料
（例えば、メタンなど）と水蒸気と酸素を含有する酸素
含有ガス（例えば、空気など）との混合ガスを加熱する
加熱部２２と、加熱された混合ガスを次式（１）ないし
式（３）の反応により水素リッチなガスに改質する改質
部２４と、改質により得た水素リッチガスを冷却する熱
交換部２６と、冷却された水素リッチガス中に含まれる
副生成物として一酸化炭素を水素に優先して酸化するＣ
Ｏ選択酸化装置３０とを備える。改質部２４における改
質反応は６００℃ないし８００℃程度が効率がよく、Ｃ
Ｏ選択酸化装置３０における選択酸化反応は１４０℃な
いし１７０℃程度が効率よく行なわれるために、熱交換
部２６で水素リッチガスの冷却が行なわれる。したがっ
て、実施例では、ＣＯ選択酸化装置３０は、改質部２４
の改質反応により得られる水素リッチガス中の一酸化炭
素を酸化するものとして構成されている。
【００１８】 ＣＨ4＋（１／２）Ｏ2→２Ｈ2＋ＣＯ＋３５．７ｋＪ （１） ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ−２０６．２ｋＪ （２） ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→Ｈ2＋ＣＯ2＋４１．２ｋＪ （３）
【００１９】図２は実施例のＣＯ選択酸化装置３０の構
成の概略を例示する断面図であり、図３は図２の実施例
のＣＯ選択酸化装置３０のＡ−Ａ断面を例示する断面図
である。図示するように、実施例のＣＯ選択酸化装置３
０は、ＣＯ選択酸化装置３０の外壁をなすケース３２
と、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された触媒充填部４４
〜４８と、水素リッチガスに酸素を含有する酸素含有ガ
スとしての空気を導入する空気導入管５４〜５８と、触
媒充填部４４〜４８を冷却するための冷却媒体としての
冷却水通路６４〜６８とを備える。
成の概略を例示する断面図であり、図３は図２の実施例
のＣＯ選択酸化装置３０のＡ−Ａ断面を例示する断面図
である。図示するように、実施例のＣＯ選択酸化装置３
０は、ＣＯ選択酸化装置３０の外壁をなすケース３２
と、酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸化炭素を水
素に優先して酸化する触媒が充填された触媒充填部４４
〜４８と、水素リッチガスに酸素を含有する酸素含有ガ
スとしての空気を導入する空気導入管５４〜５８と、触
媒充填部４４〜４８を冷却するための冷却媒体としての
冷却水通路６４〜６８とを備える。
【００２０】ケース３２は、水素リッチガスの流れに沿
って上流側からガスの流路断面積が３段に大きくなる触
媒配置部３４〜３８が形成されており、各触媒配置部３
４〜３８に対応する触媒充填部４４〜４８が複数配置さ
れている。触媒充填部４４〜４８には、酸素の存在下で
水素リッチガス中の一酸化炭素を水素に優先して酸化す
る触媒（例えば、ルテニウムやロジウムなど）を担持す
る担体が上流側の触媒充填部ほど密になるよう充填され
ている。即ち、触媒充填部４４には粒径の小さな担体に
触媒を担持させたものが充填されており、触媒充填部４
８には触媒充填部４４に充填した担体より粒径の大きな
担体に触媒を担持させたものが充填されているのであ
る。勿論、触媒充填部４６には、触媒充填部４４に充填
した担体より粒径が大きく触媒充填部４８に充填した担
体より粒径の小さな担体に触媒を担持させたものが充填
されている。したがって、触媒充填部４４〜４８は、下
流側ほどガスの流路断面が大きく、かつ、ガスの流路抵
抗が小さいものとなる。
って上流側からガスの流路断面積が３段に大きくなる触
媒配置部３４〜３８が形成されており、各触媒配置部３
４〜３８に対応する触媒充填部４４〜４８が複数配置さ
れている。触媒充填部４４〜４８には、酸素の存在下で
水素リッチガス中の一酸化炭素を水素に優先して酸化す
る触媒（例えば、ルテニウムやロジウムなど）を担持す
る担体が上流側の触媒充填部ほど密になるよう充填され
ている。即ち、触媒充填部４４には粒径の小さな担体に
触媒を担持させたものが充填されており、触媒充填部４
８には触媒充填部４４に充填した担体より粒径の大きな
担体に触媒を担持させたものが充填されているのであ
る。勿論、触媒充填部４６には、触媒充填部４４に充填
した担体より粒径が大きく触媒充填部４８に充填した担
体より粒径の小さな担体に触媒を担持させたものが充填
されている。したがって、触媒充填部４４〜４８は、下
流側ほどガスの流路断面が大きく、かつ、ガスの流路抵
抗が小さいものとなる。
【００２１】空気導入管５４〜５８は、ケース３２の各
触媒配置部３４〜３８の上流の中央部に水素リッチガス
の流れに対して直交するように配置されている。空気導
入管５４〜５８は、水素リッチガスの流れに沿って下流
側ほど空気の流路断面積が小さなものが配置されてお
り、下流ほど空気の供給量が少なくなるようになってい
る。図３に示すように、各空気導入管５４〜５８は、水
素リッチガスの上流側に複数の空気の供給孔５４ａ〜５
８ａが形成されており、水素リッチガスに空気が導入さ
れるようになっている。
触媒配置部３４〜３８の上流の中央部に水素リッチガス
の流れに対して直交するように配置されている。空気導
入管５４〜５８は、水素リッチガスの流れに沿って下流
側ほど空気の流路断面積が小さなものが配置されてお
り、下流ほど空気の供給量が少なくなるようになってい
る。図３に示すように、各空気導入管５４〜５８は、水
素リッチガスの上流側に複数の空気の供給孔５４ａ〜５
８ａが形成されており、水素リッチガスに空気が導入さ
れるようになっている。
【００２２】冷却水通路６４〜６８は、図２および図３
に示すように、水素リッチガスの流れと直交する扁平な
拡幅した流路として形成されており、各触媒充填部４４
〜４８に積層されるように配置されている。各冷却水通
路６４〜６８は同一の形状であるが、水素リッチガスの
流れに沿って下流側ほどその配置数が少なくなるよう配
置されている。したがって、下流側ほど冷却水の流路断
面は小さくなり冷却効果が小さくなる。
に示すように、水素リッチガスの流れと直交する扁平な
拡幅した流路として形成されており、各触媒充填部４４
〜４８に積層されるように配置されている。各冷却水通
路６４〜６８は同一の形状であるが、水素リッチガスの
流れに沿って下流側ほどその配置数が少なくなるよう配
置されている。したがって、下流側ほど冷却水の流路断
面は小さくなり冷却効果が小さくなる。
【００２３】こうして構成された実施例のＣＯ選択酸化
装置３０は、全体として水素リッチガスの流れに沿って
下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの流路抵
抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入される空
気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよう構成
されている。したがって、空気が導入されることによっ
てガス流量が増加しても、ガスをよどむことなく流すこ
とができると共にＣＯ選択酸化装置３０の出口における
水素リッチガスの吐出圧の増加を防止することができ
る。この結果、一酸化炭素の水素による炭化水素化の反
応や二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの改質反応の
逆反応が生じるのを防止することができると共に、一酸
化炭素の酸化反応を円滑に行なって水素リッチガス中の
一酸化炭素濃度の極めて低くすることができる。また、
一酸化炭素の酸化反応の進行に応じた量の空気が空気導
入管５４〜５８から導入されるから、水素の酸化反応に
優先して一酸化炭素の酸化反応を行なうことができる。
しかも、下流側ほど空気供給管の本数を多くして水素リ
ッチガスと空気とが混和し易いようにしたから、一酸化
炭素を効率よく酸化することができる。この結果、水素
の含有率の高い水素リッチガスを得ることができる。さ
らに、一酸化炭素の酸化反応の進行に応じて各触媒充填
部４４〜４８を冷却するから、ＣＯ選択酸化装置３０全
体を一酸化炭素の酸化反応に適した温度にすることがで
きる。この結果、一酸化炭素の酸化反応を円滑に行なう
ことができると共に水素リッチガス中の一酸化炭素濃度
をより低下させることができる。
装置３０は、全体として水素リッチガスの流れに沿って
下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの流路抵
抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入される空
気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよう構成
されている。したがって、空気が導入されることによっ
てガス流量が増加しても、ガスをよどむことなく流すこ
とができると共にＣＯ選択酸化装置３０の出口における
水素リッチガスの吐出圧の増加を防止することができ
る。この結果、一酸化炭素の水素による炭化水素化の反
応や二酸化炭素の一酸化炭素化の反応などの改質反応の
逆反応が生じるのを防止することができると共に、一酸
化炭素の酸化反応を円滑に行なって水素リッチガス中の
一酸化炭素濃度の極めて低くすることができる。また、
一酸化炭素の酸化反応の進行に応じた量の空気が空気導
入管５４〜５８から導入されるから、水素の酸化反応に
優先して一酸化炭素の酸化反応を行なうことができる。
しかも、下流側ほど空気供給管の本数を多くして水素リ
ッチガスと空気とが混和し易いようにしたから、一酸化
炭素を効率よく酸化することができる。この結果、水素
の含有率の高い水素リッチガスを得ることができる。さ
らに、一酸化炭素の酸化反応の進行に応じて各触媒充填
部４４〜４８を冷却するから、ＣＯ選択酸化装置３０全
体を一酸化炭素の酸化反応に適した温度にすることがで
きる。この結果、一酸化炭素の酸化反応を円滑に行なう
ことができると共に水素リッチガス中の一酸化炭素濃度
をより低下させることができる。
【００２４】実施例の改質装置２０では、水素リッチガ
スの流れに沿って断面積が３段に大きくなるよう形成さ
れたケース３２を備えたが、水素リッチガスの流れに沿
って断面積が一定のケースを備えるものとしてもよい。
図４に変形例のＣＯ選択酸化装置１３０の構成の概略を
示す。変形例のＣＯ選択酸化装置１３０の構成のうち実
施例のＣＯ選択酸化装置３０の構成に相当する構成には
１００を加えた番号を付して図示した。図示するよう
に、変形例のＣＯ選択酸化装置１３０のケース１３２
は、水素リッチガスの流れに対して断面は一定である。
しかし、触媒充填部１４４〜１４８に充填される触媒の
担体の粒径を調製することにより、変形例のＣＯ選択酸
化装置１３０でも、全体として水素リッチガスの流れに
沿って下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの
流路抵抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入さ
れる空気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよ
う構成することができる。例えば、触媒充填部１４４〜
１４８に複数の流路に区切るモノリス担体（例えば、図
５に例示するハニカムチューブなど）に触媒を担持させ
たものを配置し、下流側になるほどセル数の少ないモノ
リス担体を用いるものとすれば、下流側ほどガスの流路
面積を大きくすると共にガスの流路抵抗を小さなものと
することができる。したがって、この変形例のＣＯ選択
酸化装置１３０でも、前述した実施例のＣＯ選択酸化装
置３０が奏する効果と同一の効果を奏する他、断面積を
変化させないケース１３２を用いることができるから、
ＣＯ選択酸化装置１３０の設置を容易にすることができ
るという効果も奏する。
スの流れに沿って断面積が３段に大きくなるよう形成さ
れたケース３２を備えたが、水素リッチガスの流れに沿
って断面積が一定のケースを備えるものとしてもよい。
図４に変形例のＣＯ選択酸化装置１３０の構成の概略を
示す。変形例のＣＯ選択酸化装置１３０の構成のうち実
施例のＣＯ選択酸化装置３０の構成に相当する構成には
１００を加えた番号を付して図示した。図示するよう
に、変形例のＣＯ選択酸化装置１３０のケース１３２
は、水素リッチガスの流れに対して断面は一定である。
しかし、触媒充填部１４４〜１４８に充填される触媒の
担体の粒径を調製することにより、変形例のＣＯ選択酸
化装置１３０でも、全体として水素リッチガスの流れに
沿って下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの
流路抵抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入さ
れる空気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよ
う構成することができる。例えば、触媒充填部１４４〜
１４８に複数の流路に区切るモノリス担体（例えば、図
５に例示するハニカムチューブなど）に触媒を担持させ
たものを配置し、下流側になるほどセル数の少ないモノ
リス担体を用いるものとすれば、下流側ほどガスの流路
面積を大きくすると共にガスの流路抵抗を小さなものと
することができる。したがって、この変形例のＣＯ選択
酸化装置１３０でも、前述した実施例のＣＯ選択酸化装
置３０が奏する効果と同一の効果を奏する他、断面積を
変化させないケース１３２を用いることができるから、
ＣＯ選択酸化装置１３０の設置を容易にすることができ
るという効果も奏する。
【００２５】実施例のＣＯ選択酸化装置３０や変形例の
ＣＯ選択酸化装置１３０では、水素リッチガスの流れに
沿って下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの
流路抵抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入さ
れる空気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよ
う構成したが、これらの要素のすべてを備える必要はな
く、若干の性能は劣るもののその一部の要素を備えない
ものとしてもよい。例えば、上述のすべての要素から水
素リッチガスの流れに沿って下流側ほどガスの流路断面
積が大きくなる要素だけを外した構成や、ガスの流路抵
抗が小さくなる要素だけ外した構成、導入される空気量
が少なくなる要素だけ外した構成、導入される空気供給
管の本数が多くなる要素だけ外した構成、冷却効果が小
さくなる要素だけ外した構成などとしてもよく、こうし
た要素を２以上組み合わせて外した構成としても差し支
えない。
ＣＯ選択酸化装置１３０では、水素リッチガスの流れに
沿って下流側ほど、ガスの流路断面積が大きく、ガスの
流路抵抗が小さく、導入される空気量が少なく、導入さ
れる空気供給管の本数が多く、冷却効果が小さくなるよ
う構成したが、これらの要素のすべてを備える必要はな
く、若干の性能は劣るもののその一部の要素を備えない
ものとしてもよい。例えば、上述のすべての要素から水
素リッチガスの流れに沿って下流側ほどガスの流路断面
積が大きくなる要素だけを外した構成や、ガスの流路抵
抗が小さくなる要素だけ外した構成、導入される空気量
が少なくなる要素だけ外した構成、導入される空気供給
管の本数が多くなる要素だけ外した構成、冷却効果が小
さくなる要素だけ外した構成などとしてもよく、こうし
た要素を２以上組み合わせて外した構成としても差し支
えない。
【００２６】実施例のＣＯ選択酸化装置３０や変形例の
ＣＯ選択酸化装置１３０では、炭化水素系の燃料を水蒸
気改質して得られる改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化
するものとして説明したが、水素リッチガス中の一酸化
炭素を酸素の存在下で水素に優先して酸化する装置であ
れば如何なる水素リッチガスにも適用することができ
る。したがって、実施例のＣＯ選択酸化装置３０や変形
例のＣＯ選択酸化装置１３０では、改質装置２０の一部
として説明したが、改質装置２０の他の構成を備えない
ものとしてもよいのは勿論、改質装置２０の一部である
必要もない。
ＣＯ選択酸化装置１３０では、炭化水素系の燃料を水蒸
気改質して得られる改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化
するものとして説明したが、水素リッチガス中の一酸化
炭素を酸素の存在下で水素に優先して酸化する装置であ
れば如何なる水素リッチガスにも適用することができ
る。したがって、実施例のＣＯ選択酸化装置３０や変形
例のＣＯ選択酸化装置１３０では、改質装置２０の一部
として説明したが、改質装置２０の他の構成を備えない
ものとしてもよいのは勿論、改質装置２０の一部である
必要もない。
【００２７】実施例のＣＯ選択酸化装置３０や変形例の
ＣＯ選択酸化装置１３０では、固体高分子型燃料電池な
どの一酸化炭素の許容濃度が低い水素消費機関に供給す
る水素リッチガス中の一酸化炭素を選択酸化するものと
して説明したが、如何なる水素消費機関に供給する水素
リッチガス中の一酸化炭素を選択酸化するものとしても
よい。
ＣＯ選択酸化装置１３０では、固体高分子型燃料電池な
どの一酸化炭素の許容濃度が低い水素消費機関に供給す
る水素リッチガス中の一酸化炭素を選択酸化するものと
して説明したが、如何なる水素消費機関に供給する水素
リッチガス中の一酸化炭素を選択酸化するものとしても
よい。
【００２８】以上、本発明の実施の形態について実施例
を用いて説明したが、本発明はこうした実施例に何等限
定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲
内において、種々なる形態で実施し得ることは勿論であ
る。
を用いて説明したが、本発明はこうした実施例に何等限
定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲
内において、種々なる形態で実施し得ることは勿論であ
る。
【図１】 本発明の一実施例であるＣＯ選択酸化装置３
０を備える改質装置２０の構成の概略を示す構成図であ
る。
０を備える改質装置２０の構成の概略を示す構成図であ
る。
【図２】 実施例のＣＯ選択酸化装置３０の構成の概略
を例示する断面図である。
を例示する断面図である。
【図３】 図２の実施例のＣＯ選択酸化装置３０のＡ−
Ａ断面を例示する断面図である。
Ａ断面を例示する断面図である。
【図４】 変形例のＣＯ選択酸化装置１３０の構成の概
略を示す断面図である。
略を示す断面図である。
【図５】 モノリス担体の一例としてのハニカムチュー
ブの断面を例示する断面図である。
ブの断面を例示する断面図である。
２０ 改質装置、２２ 加熱部、２４ 改質部、２６
熱交換部、３０ ＣＯ選択酸化装置、３２ ケース、３
４〜３８ 触媒配置部、４４〜４８，１４４〜１４８
触媒充填部、５４〜５８ 空気導入管、６４〜６８ 冷
却水通路、１３０ 変形例のＣＯ選択酸化装置。
熱交換部、３０ ＣＯ選択酸化装置、３２ ケース、３
４〜３８ 触媒配置部、４４〜４８，１４４〜１４８
触媒充填部、５４〜５８ 空気導入管、６４〜６８ 冷
却水通路、１３０ 変形例のＣＯ選択酸化装置。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/10 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０３Ｃ (72)発明者 鈴木 利武 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 井上 雅博 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 青山 智 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 Ｆターム(参考） 4D048 AA13 AB01 BA32Y BA33Y BB02 CC22 CC24 CC29 CC32 CC43 4G040 EA03 EB32 EB46 FA02 FB04 FC07 FE03 FE04 4G069 AA01 AA03 AA15 BC70A BC70B BC71A BC71B CA07 CA14 EA19 EE03 5H026 AA06 5H027 AA06 BA01 BA16
Claims (11)
- 【請求項１】 酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸
化炭素を水素に優先して酸化する触媒が充填された反応
槽を有する一酸化炭素選択酸化装置であって、 前記水素リッチガスの流れに沿って複数箇所から酸素を
含有する酸素含有ガスを前記反応槽に供給する酸素含有
ガス供給手段を備え、 前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して下流
側ほどガスの流路断面が大きくなるよう形成されてなる
一酸化炭素選択酸化装置。 - 【請求項２】 前記反応槽は、前記水素リッチガスの流
れに対して下流側ほど断面積が大きくなるよう形成され
たケースを備える請求項１記載の一酸化炭素選択酸化装
置。 - 【請求項３】 酸素の存在下で水素リッチガス中の一酸
化炭素を水素に優先して酸化する触媒が充填された反応
槽を有する一酸化炭素選択酸化装置であって、 前記水素リッチガスの流れに沿って複数箇所から酸素を
含有する酸素含有ガスを前記反応槽に供給する酸素含有
ガス供給手段を備え、 前記反応槽は、前記水素リッチガスの流れに対して下流
側ほど充填された触媒相におけるガスの流路抵抗が小さ
くなるよう触媒を充填してなる一酸化炭素選択酸化装
置。 - 【請求項４】 前記反応槽は、触媒相におけるガスの流
路抵抗が異なるよう前記触媒を充填した複数の充填部を
有する請求項３記載の一酸化炭素選択酸化装置。 - 【請求項５】 前記反応槽は、前記水素リッチガスの流
れに対して下流側ほどセル数の少ないモノリス担体に前
記触媒を担持させてなる請求項１または３記載の一酸化
炭素選択酸化装置。 - 【請求項６】 前記酸素含有ガス供給手段は、前記反応
槽における前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほ
ど該反応槽への酸素量が少なくなるよう前記酸素含有ガ
スを供給する手段である請求項１ないし５いずれか記載
の一酸化炭素選択酸化装置。 - 【請求項７】 前記酸素含有ガス供給手段は、前記反応
槽における前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほ
ど流路断面の小さな配管により前記酸素含有ガスを供給
する手段である請求項１ないし５記載の一酸化炭素選択
酸化装置。 - 【請求項８】 前記酸素含有ガス供給手段は、前記反応
槽における前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほ
ど配管本数を多くして前記酸素含有ガスを供給する手段
である請求項６または７記載の一酸化炭素選択酸化装
置。 - 【請求項９】 前記反応槽における前記水素リッチガス
の流れに対して下流側ほど該反応槽への冷却効果が低く
なるよう該反応槽を冷却する冷却手段を備える請求項１
ないし８いずれか記載の一酸化炭素選択酸化装置。 - 【請求項１０】 前記冷却手段は、前記反応槽における
前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほど接触面積
が小さな流路により冷却媒体を該反応槽に循環させる手
段である請求項９記載の一酸化炭素選択酸化装置。 - 【請求項１１】 前記冷却手段は、前記反応槽における
前記水素リッチガスの流れに対して下流側ほど流路数を
少なくして冷却媒体を該反応槽に循環させる手段である
請求項９記載の一酸化炭素選択酸化装置。
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