JPH03193676A - 金属とセラミックスの接合方法 - Google Patents
金属とセラミックスの接合方法Info
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- JPH03193676A JPH03193676A JP33026489A JP33026489A JPH03193676A JP H03193676 A JPH03193676 A JP H03193676A JP 33026489 A JP33026489 A JP 33026489A JP 33026489 A JP33026489 A JP 33026489A JP H03193676 A JPH03193676 A JP H03193676A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は金属とセラミックスの接合方法に関しその目的
とするところは接合による機械的強度が高く、かつ気密
性に優れた金属とセラミックスの複合材料を得ることに
ある。
とするところは接合による機械的強度が高く、かつ気密
性に優れた金属とセラミックスの複合材料を得ることに
ある。
（従来の技術）
金属やセラミックスは極めて使用範囲が広く、多くの利
用分野を有する材料である。そしてこれらの材料はそれ
ぞれの性質を生かした一体の機能材料として使用される
ことが少なくない。たとえば、固体電解質を用いるナト
リウム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池などにおい
ても第５図に示すように金属製の蓋や容器（５，６）を
セラミックス製のα−アルミナリング（７）に接合する
ことで絶縁を保つとともに密封を行っている。そして、
とくにこれらの電池における接合部は電池の作動時の熱
変化や活物質であるナトリウム（Ｎａ”）の移動による
体積変化に耐えて絶縁、密封を維持できるだけの接合強
度が必要であり、従来よりその接合方法についてはさま
ざまな提案がなされているたとえば（ア）金属とセラミ
ックスとの間にガラス層を介して熱圧接合する方法（特
開平１−１５３５７６号公報の記載参照）、（イ）無酸
素銅層を介して熱溶着接合する方法（特開昭６３−２６
９４７号公報の記載参照）、（つ）金属にＣｒ層を設は
アルミニウムインサート材を介してセラミ・ツクスと熱
圧接合する方法（特開昭６３−５８７７３号公報の記載
参照）などである。そして、前記特開昭６３−５８７７
３号公報には実施例としてアルミニウムインサート材と
してへｌ−１−３ｔ−合金を用いる点も開示されている
。
用分野を有する材料である。そしてこれらの材料はそれ
ぞれの性質を生かした一体の機能材料として使用される
ことが少なくない。たとえば、固体電解質を用いるナト
リウム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池などにおい
ても第５図に示すように金属製の蓋や容器（５，６）を
セラミックス製のα−アルミナリング（７）に接合する
ことで絶縁を保つとともに密封を行っている。そして、
とくにこれらの電池における接合部は電池の作動時の熱
変化や活物質であるナトリウム（Ｎａ”）の移動による
体積変化に耐えて絶縁、密封を維持できるだけの接合強
度が必要であり、従来よりその接合方法についてはさま
ざまな提案がなされているたとえば（ア）金属とセラミ
ックスとの間にガラス層を介して熱圧接合する方法（特
開平１−１５３５７６号公報の記載参照）、（イ）無酸
素銅層を介して熱溶着接合する方法（特開昭６３−２６
９４７号公報の記載参照）、（つ）金属にＣｒ層を設は
アルミニウムインサート材を介してセラミ・ツクスと熱
圧接合する方法（特開昭６３−５８７７３号公報の記載
参照）などである。そして、前記特開昭６３−５８７７
３号公報には実施例としてアルミニウムインサート材と
してへｌ−１−３ｔ−合金を用いる点も開示されている
。
（発明が解決しようとする課Ｍ）
ところが前記（ア）、（イ）、（つ）の方法では金属と
セラミックスとの接合に用いる材料や接合時の温度、圧
力などの条件が充分に検討されておらず、したがって金
属とセラミ・ツクスとの複合材料の機械的強度、気密性
の向上という目的が充分に達成されているとはいえない
のが現状である。
セラミックスとの接合に用いる材料や接合時の温度、圧
力などの条件が充分に検討されておらず、したがって金
属とセラミ・ツクスとの複合材料の機械的強度、気密性
の向上という目的が充分に達成されているとはいえない
のが現状である。
（課題を解決するための手段）
本発明は上記の点に鑑み、金属とセラミ・ノクスとが接
合された複合材料の接合強度を高め、力１つ、腐食や温
度サイクルなどの苛酷な条件Ｇこおし１ても気密不良が
発生することのない耐久性に優れた複合材料を提供する
ことを目的としてなされた方法で、金属とセラミックス
との間にＡｌ−５ｔ系合金からなるろう材を介し、該ろ
う材を完全に溶融した後、降温しながら加圧して金属と
セラミックスを接合する方法において、接合界面にＳｉ
成分の濃度の高い液相が多く存在する温度範囲で前記液
相が排出される程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて
高圧力で本加圧を行うことを特徴とする接合方法である
。
合された複合材料の接合強度を高め、力１つ、腐食や温
度サイクルなどの苛酷な条件Ｇこおし１ても気密不良が
発生することのない耐久性に優れた複合材料を提供する
ことを目的としてなされた方法で、金属とセラミックス
との間にＡｌ−５ｔ系合金からなるろう材を介し、該ろ
う材を完全に溶融した後、降温しながら加圧して金属と
セラミックスを接合する方法において、接合界面にＳｉ
成分の濃度の高い液相が多く存在する温度範囲で前記液
相が排出される程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて
高圧力で本加圧を行うことを特徴とする接合方法である
。
（実施例）
以下、本発明の実施例を図により説明する。
第１図及び第２図は金属（１）及びセラミックス（２）
の接合前の図で、図中の符号（３）はＡｌ−５ｔ系合金
、たとえばＡＩＡｌ−５ｔ−合金からなるろう材、符号
（４）はアルミニウムである。
の接合前の図で、図中の符号（３）はＡｌ−５ｔ系合金
、たとえばＡＩＡｌ−５ｔ−合金からなるろう材、符号
（４）はアルミニウムである。
第３図は接合過程における温度と圧力との関係を示す図
である。
である。
本実施例では金属（１）としてアルミニウム又はアルミ
ニウム合金を、セラミックス（２）としてα−アルミナ
を用い、第１図に示すようにろう材（３）を介して、あ
るいは第２図に示すように中間層とじてアルミニウム層
（４）を挿入したろう材（３）を介して熱圧接合を行っ
た。そして、接合時における条件は第３図に示すように
まず、ろう材（３）であるＡｌ−５１−Ｍｇ合金（融点
的５６０〜５９０°Ｃ）が完全に溶融する６００°Ｃ付
近にまで昇温、その後放冷あるいは徐冷し、その降温過
程（７）５６０〜５５０ ”Ｃで０．３〜５．０ ｋｇ
／ｍｍ”程度の圧力で予備加圧を行う。この時点で接合
界面ば液相と固相の混じった半溶融状態となっている。
ニウム合金を、セラミックス（２）としてα−アルミナ
を用い、第１図に示すようにろう材（３）を介して、あ
るいは第２図に示すように中間層とじてアルミニウム層
（４）を挿入したろう材（３）を介して熱圧接合を行っ
た。そして、接合時における条件は第３図に示すように
まず、ろう材（３）であるＡｌ−５１−Ｍｇ合金（融点
的５６０〜５９０°Ｃ）が完全に溶融する６００°Ｃ付
近にまで昇温、その後放冷あるいは徐冷し、その降温過
程（７）５６０〜５５０ ”Ｃで０．３〜５．０ ｋｇ
／ｍｍ”程度の圧力で予備加圧を行う。この時点で接合
界面ば液相と固相の混じった半溶融状態となっている。
次いで５５０〜５２０″Ｃ１’１．０〜１５．０ｋｇ／
ＩＩＩＩ＋２の圧力で本加圧を行い、これによりアルミ
ニウム又はアルミニウム合金とα−アルミナとの接合が
完全に行われた。
ＩＩＩＩ＋２の圧力で本加圧を行い、これによりアルミ
ニウム又はアルミニウム合金とα−アルミナとの接合が
完全に行われた。
なお、第２図に示すようにアルミニウム層（４）をろう
材（３）の中間層として挿入しておくとアルミニウム層
（４）は芯体として機能し、かつ、ろう材とアルミニウ
ムとの間に界面反応が起こるので接合強度はさらに強固
となり、機械的強度が高まる。
材（３）の中間層として挿入しておくとアルミニウム層
（４）は芯体として機能し、かつ、ろう材とアルミニウ
ムとの間に界面反応が起こるので接合強度はさらに強固
となり、機械的強度が高まる。
（作用及び効果）
次に、本発明の接合方法による作用及び効果を各温度に
おける接合界面の状態を示した第４Ａ、４Ｂ、４０図に
より説明する。
おける接合界面の状態を示した第４Ａ、４Ｂ、４０図に
より説明する。
まず、第４Ａ図は６００″Ｃ付近に昇温した際の界面の
状態を示す図で、この時点ではＡＩＡｌ−３ｔ−合金の
ろう材（３）は完全に溶融しており、アルミニウムやア
ルミニウム合金などの金属（１）、α−アルミナなどの
セラミックス（２）、及びろう材の中間層として挿入さ
れているアルミニウム層（４）の表面をぬらしている。
状態を示す図で、この時点ではＡＩＡｌ−３ｔ−合金の
ろう材（３）は完全に溶融しており、アルミニウムやア
ルミニウム合金などの金属（１）、α−アルミナなどの
セラミックス（２）、及びろう材の中間層として挿入さ
れているアルミニウム層（４）の表面をぬらしている。
とくにろう材（３）のＳｉ成分の界面反応によりこのぬ
れは促進される。
れは促進される。
次に、第４Ｂ図は５６０°Ｃ付近に降温した際の界面の
状態を示し、α相としてＳｉ成分含有量の少ない初晶が
Ｓｉ成分の濃度の高い液相中に混在する固液共存状態と
なっている。ここでＳｉ成分濃度の高い液相はＳｉ成分
が液体ＡＩに連続的に溶解されて形成された相で、界面
においてこの相が多い状態で接合を行うと接合界面に共
晶Ｓｔが晶出するため、その部分でクラックが生じやす
く、又、Ｎａにもおかされやすくなる。そこで本発明で
は界面がこの状態の段階で低圧力による予備加圧を行い
、Ｓｉ成分濃度の高い液相をほとんど排出をしている。
状態を示し、α相としてＳｉ成分含有量の少ない初晶が
Ｓｉ成分の濃度の高い液相中に混在する固液共存状態と
なっている。ここでＳｉ成分濃度の高い液相はＳｉ成分
が液体ＡＩに連続的に溶解されて形成された相で、界面
においてこの相が多い状態で接合を行うと接合界面に共
晶Ｓｔが晶出するため、その部分でクラックが生じやす
く、又、Ｎａにもおかされやすくなる。そこで本発明で
は界面がこの状態の段階で低圧力による予備加圧を行い
、Ｓｉ成分濃度の高い液相をほとんど排出をしている。
なお、急激に高い圧力を加えると液相はほとんど、さら
に液相と同時に初晶のα相もかなり排出されてしまうた
め好ましくない。
に液相と同時に初晶のα相もかなり排出されてしまうた
め好ましくない。
第４Ｃ図は予備加圧によりＳｉ成分濃度の高い液相の排
出を行って約５５０″Ｃまで降温した際の界面の状態を
示している。本発明ではこの時点で高圧力による本加圧
を行うことで、わずかに残っていたＳｉ成分濃度の高い
液相も排出されることなく初晶のα相の間に存在してお
り、強固な接合が行われる。なお、加圧ろう付接合にお
いて、加える圧力は接合強度及び気密性に与える影響が
大きいので、ここでは充分な圧力を加える必要があり、
予備加圧をした程度の圧力で本加圧を行えば耐久性に劣
るばかりか、接合強度、気密性が不足したり、接合がう
まくいかない場合も起こりうる。
出を行って約５５０″Ｃまで降温した際の界面の状態を
示している。本発明ではこの時点で高圧力による本加圧
を行うことで、わずかに残っていたＳｉ成分濃度の高い
液相も排出されることなく初晶のα相の間に存在してお
り、強固な接合が行われる。なお、加圧ろう付接合にお
いて、加える圧力は接合強度及び気密性に与える影響が
大きいので、ここでは充分な圧力を加える必要があり、
予備加圧をした程度の圧力で本加圧を行えば耐久性に劣
るばかりか、接合強度、気密性が不足したり、接合がう
まくいかない場合も起こりうる。
ここで第２図に示すようにろう材（３）の間にアルミニ
ウム層（４）を介在させたものにおいては高温で柔軟に
なったアルミニウム層（４）の表面で初晶がトラップさ
れるので、予備加圧時では初晶が排出されることなく、
かつ、本加圧時ではわずかに残っていたＳｉ成分濃度の
高い液相の排出も初晶の固相間にとじ込められて抑えら
れるので接合強度はさらに高まるものと考えられる。
ウム層（４）を介在させたものにおいては高温で柔軟に
なったアルミニウム層（４）の表面で初晶がトラップさ
れるので、予備加圧時では初晶が排出されることなく、
かつ、本加圧時ではわずかに残っていたＳｉ成分濃度の
高い液相の排出も初晶の固相間にとじ込められて抑えら
れるので接合強度はさらに高まるものと考えられる。
このように本発明の接合方法、即ちＡｌ−３ｔ系合金か
らなるろう材を用い、温度、圧力などの処理条件を特定
した接合方法によると接合強度が高く、気密性に優れた
金属−セラミックスの複合材料が得られる。
らなるろう材を用い、温度、圧力などの処理条件を特定
した接合方法によると接合強度が高く、気密性に優れた
金属−セラミックスの複合材料が得られる。
そして、この金属−セラミックスの接合方法をナトリウ
ム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池など従来より知
られている固体電解質電池（第５図参照）の金属製の蓋
や容器（第５図における符号（５）及び（６））とα−
アルミナリング（同図における符号（７））の接合部に
適用すれば、作動時の熱変化や活物質であるナトリウム
イオンの移動に耐えて、絶縁、密封を維持できる接合部
を提供することができる。この点について、以下詳述す
る。
ム−硫黄電池やナトリウム−塩化鉄電池など従来より知
られている固体電解質電池（第５図参照）の金属製の蓋
や容器（第５図における符号（５）及び（６））とα−
アルミナリング（同図における符号（７））の接合部に
適用すれば、作動時の熱変化や活物質であるナトリウム
イオンの移動に耐えて、絶縁、密封を維持できる接合部
を提供することができる。この点について、以下詳述す
る。
ナトリウム−硫黄電池など、ナトリウムを溶融させて作
動する電池においては、Ａｌ−５ｔ系合金によるろう付
接合の界面にＳｉ成分の割合が高い共晶Ｓｉが多く存在
すると、長時間の使用や作動時の温度サイクルにより共
晶Ｓｉにそってナトリウムイオンのリークが発生しやす
い。この現象は界面に析出している共晶Ｓｉが塊状、あ
るいは針状をしているため、とくに温度サイクルや、活
物質の移動による体積変化により共晶Ｓｉの尖った先端
部に応力（ひずみ）が集中しやすく、それによりクラッ
クが発生、波及するとナトリウムイオンの侵入、リーク
が起こるものと想定される。
動する電池においては、Ａｌ−５ｔ系合金によるろう付
接合の界面にＳｉ成分の割合が高い共晶Ｓｉが多く存在
すると、長時間の使用や作動時の温度サイクルにより共
晶Ｓｉにそってナトリウムイオンのリークが発生しやす
い。この現象は界面に析出している共晶Ｓｉが塊状、あ
るいは針状をしているため、とくに温度サイクルや、活
物質の移動による体積変化により共晶Ｓｉの尖った先端
部に応力（ひずみ）が集中しやすく、それによりクラッ
クが発生、波及するとナトリウムイオンの侵入、リーク
が起こるものと想定される。
一方、本発明の接合方法によれば、Ｓｉ成分の高い液相
を排出してから本加圧により接合を行っているので、接
合界面には共晶Ｓｔがほとんどなく、ナトリウムイオン
のリークが発生しにくい。したがって、このタイプの電
池の金属−セラミックス接合部に本発明の接合方法を適
用することはとくに効果的である。
を排出してから本加圧により接合を行っているので、接
合界面には共晶Ｓｔがほとんどなく、ナトリウムイオン
のリークが発生しにくい。したがって、このタイプの電
池の金属−セラミックス接合部に本発明の接合方法を適
用することはとくに効果的である。
第６Ａ図は、第２図に示するう材（３）及びアルミニウ
ム層（４）を用いて本発明の二段加圧を行う方法により
接合した金属−セラミックス複合材料と従来の方法、即
ち一段加圧（５６０〜５００°Ｃに降温しながら１．０
ｋｇ／ ｍ２で加圧）を行う方法により接合した金属
−セラミックス複合材料の接合強度を評価ずべく４５０
°Ｃにおけるナトリウムの浸透速度を比較する試験を行
い、その結果を示したグラフであり、横軸は時間（Ｈ）
、縦軸は第６Ｂ図に示すように金属とセラミックスとの
接合部の一端にナトリウムを浸漬してナトリウムが浸透
した距離のうち最大距離をＢに、接合部の両端間の距離
をＡにした場合、関係式Ｂ／ＡＸ１００（％）で表され
る浸透割合である。このグラフより、本発明の接合方法
により得られる複合材料にはナトリウムが浸透しにくく
強固な接合が行われていることがわかる。
ム層（４）を用いて本発明の二段加圧を行う方法により
接合した金属−セラミックス複合材料と従来の方法、即
ち一段加圧（５６０〜５００°Ｃに降温しながら１．０
ｋｇ／ ｍ２で加圧）を行う方法により接合した金属
−セラミックス複合材料の接合強度を評価ずべく４５０
°Ｃにおけるナトリウムの浸透速度を比較する試験を行
い、その結果を示したグラフであり、横軸は時間（Ｈ）
、縦軸は第６Ｂ図に示すように金属とセラミックスとの
接合部の一端にナトリウムを浸漬してナトリウムが浸透
した距離のうち最大距離をＢに、接合部の両端間の距離
をＡにした場合、関係式Ｂ／ＡＸ１００（％）で表され
る浸透割合である。このグラフより、本発明の接合方法
により得られる複合材料にはナトリウムが浸透しにくく
強固な接合が行われていることがわかる。
以上に説明したとおり、本発明のものは従来の問題点を
一掃した金属とセラミックスの接合方法として、産業の
発展に寄与するところは極めて大きいものである。
一掃した金属とセラミックスの接合方法として、産業の
発展に寄与するところは極めて大きいものである。
第１図及び第２図は本発明の詳細な説明する接合前の図
、第３図は本発明の接合過程における温度と圧力との関
係を示す図、第４図は本発明の接合過程における接合界
面の状態を示す図、第５図は本発明の接合方法の用途を
説明する図、第６Ａ図は本発明の方法と従来の方法によ
る接合強度を比較評価するグラフ、第６Ｂ図は第６Ａ図
の浸透割合（％）を説明する図である。 （１）：金属、（２）：セラミックス、（３）：ろう材
、（４）ニアルミニウム層。
、第３図は本発明の接合過程における温度と圧力との関
係を示す図、第４図は本発明の接合過程における接合界
面の状態を示す図、第５図は本発明の接合方法の用途を
説明する図、第６Ａ図は本発明の方法と従来の方法によ
る接合強度を比較評価するグラフ、第６Ｂ図は第６Ａ図
の浸透割合（％）を説明する図である。 （１）：金属、（２）：セラミックス、（３）：ろう材
、（４）ニアルミニウム層。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、金属（１）とセラミックス（２）との間にＡｌ−Ｓ
ｉ系合金からなるろう材（３）を介し、該ろう材（３）
を完全に溶融した後、降温しながら加圧して金属とセラ
ミックスを接合する方法において、接合界面にＳｉ成分
の濃度の高い液相が多く存在する温度範囲で前記液相が
排出される程度の低圧力で予備加圧を行い、続いて高圧
力で本加圧を行うことを特徴とする金属とセラミックス
の接合方法。 ２、金属（１）とセラミックス（２）との間にアルミニ
ウム層（４）と該アルミニウム層（４）をはさむＡｌ−
Ｓｉ系合金からなるろう材（３）とを介する請求項１記
載の金属とセラミックスの接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1330264A JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1330264A JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03193676A true JPH03193676A (ja) | 1991-08-23 |
| JPH0647507B2 JPH0647507B2 (ja) | 1994-06-22 |
Family
ID=18230700
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1330264A Expired - Fee Related JPH0647507B2 (ja) | 1989-12-20 | 1989-12-20 | 金属とセラミックスの接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0647507B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114315403A (zh) * | 2021-12-22 | 2022-04-12 | 北京科技大学 | 一种C/C及C/SiC复合材料与金属的植丝增强钎焊连接方法 |
-
1989
- 1989-12-20 JP JP1330264A patent/JPH0647507B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114315403A (zh) * | 2021-12-22 | 2022-04-12 | 北京科技大学 | 一种C/C及C/SiC复合材料与金属的植丝增强钎焊连接方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0647507B2 (ja) | 1994-06-22 |
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