JPH03213142A

JPH03213142A - 粉粒体の精製方法

Info

Publication number: JPH03213142A
Application number: JP2007919A
Authority: JP
Inventors: Hiromichi Kobayashi; 廣道小林; Keiji Matsuhiro; 啓治松廣
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 1990-01-17
Filing date: 1990-01-17
Publication date: 1991-09-18
Anticipated expiration: 2010-10-04
Also published as: JPH0790165B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は粉粒体の精製方法に関し、−層詳細には不要な
混在物を除去し、しかも形態、寸法の整った無機物、セ
ラミックまたは非酸化物からなる粉粒体を容易且つ確実
に得ることが可能な粉粒体の精製方法に関する。

「従来の技術］一般に、例えば、セラミックを製造するための原料は、
原鉱石を粉砕することによって得られる。その際、高純
度化並びに品質の安定化を図るべく、粒度、化学成分等
の調整を必要とする。このために粉砕された状態の原料
は精製工程に付され、所定の規格に適合した粉粒体とし
て市販に供される。

然しながら、前記のように精製が行われた市販品として
の粉粒体は、その用途にてらして鑑みるとき、未だ不要
な混在物が包含され、あるいは、粒度が所望の要件に適
合しない場合が多い。そして、この要件に適合しないま
まで当該粉粒体を母材又は強化材として用い、セラミッ
ク、焼結体を得ようとする場合、不純物量、大きさの不
揃い等により所望の特性、例えば、高温高強度を有する
セラミック焼結体を得ることが困難となる。

［発明が解決しようとする課題］本発明は前記の不都合を克服するためになされたもので
あって、特にセラミックを得るための粉状体または粉粒
体の原料から不要な混在物を除去し、併せて形態、ある
いは寸法が整い、従って、これらの粉粒体を用いること
により、高温で強度が大なるセラミック焼結体を得るた
めの粉粒体の精製方法を提供することを目的とする。

［課題を解決するための手段］前記の目的を達成するために、本発明は、原材料として
のセラミックの粉粒体を分級処理する第１の工程と、前記分級処理された粉粒体を加熱処理する第２の工程と
、前記加熱処理され、乾燥された粉粒体を酸処理を行うこ
とにより不要な混在物を除去する第３の工程と、前記不要な混在物を除去した後の粉粒体に対し水洗処理
を行う第４の工程と、前記水洗処理された粉粒体を乾燥させるための第５の工
程と、からなることを特徴とする。

［発明の具体的構成１セラミックの原料である粉状体または粒状体（球状、板
状、針状等の形状を含む）を溶媒中に分散させて懸濁液
を得、これを分級処理する。

このようにして分級された後の原料を所定のメツシュを
有する篩にかけて所望の寸法または形態の粉粒体を得る
。

次に、形態または寸法が整った原料は酸処理工程に付さ
れる。例えば、遊離炭素、二酸化炭素あるいは一酸化炭
素として揮散させ除去するためであり、また、金属不純
物を酸化させて酸化物とするものである。次に、必要に
応じて原料となる粉粒体には酸処理が施される。想起さ
れる不純物に応じて、例えば、硫酸処理、塩酸処理、あ
るいはこれらの混酸による処理も可能である。これによ
って金属不純物や金属不純物を酸処理することにより生
成した酸化物が除去される。例えば、Ａ　ｌ　ｚ　Ｏ３
を除去するためには硫酸処理が好適であり、また、場合
によって塩酸処理とすることも可能である。さらに硫酸
処理、塩酸処理を同時若しくは経時的に行うことも可能
である。最終製品として一定の寸法、形態を保有し、且
つ焼成後に所望の特性が得られればよいからである。

次に、水洗上・程を必要に応じて複数回繰り返して行っ
た後、乾燥させて所望の形態および／または寸法を有す
る精製物としてのセラミック原料を得ることが出来る。

［実施例１コ入手した市販品の炭化珪素板状粒子は、−船釣に遊離炭
素、二酸化珪素、Ａｌ２Ｏ３等の不要な混在物を含み、
且つ形態、寸法が不揃いであるという確認を行った。

第１図ａに分級前の原料の電子顕微鏡写真を示す。なお
、図において、左側の写真は１ｃｍが１００μｍとする
拡大写真であり、右側の写真は１ｃｍが５０μｍとする
原料の拡大写真である。以後、分級後、酸化後、硫酸処
理後、弗化水素処理後の電子顕微鏡写真を示すが、その
拡大写真の寸法は前記と同様である。

そこで、以゛上のように、得られた炭化珪素板状粒子を
、溶媒であるエチルアルコール中に分散させ、懸濁液を
得、この懸濁液を粒子の大きさ３０μｍで水ひにより分
級した。実際、粒子の大きさ３０μｍの原料が沈降する
時間はストークスの式によって得た。水ひした懸濁液は
目開き１５μｍの篩を通過させて、篩上の残渣を乾燥さ
せ、所望の炭化珪素板状粒子とした。

表１に分級前と分級後の化学分析結果を重量％で示す。

例えば、珪素については、分級前が６２．１２重量％で
あったものが、分級後では６６、３２重量％に増加して
いる。不要な混在物が除去されて、相対的にその重量が
増えたためであると考えられる。さらにまた、アルミニ
ウムについては、分級前が１．５６重量％であったもの
が、０．０６１重量％となっている。また、鉄について
も同様に、０．１７重量％であったものが、０．１０重
量％となっている。さらにまた、遊離二酸化珪素が、０
．８７重量％から０，４９重量％へ、また、遊離炭素は
３．１９重量％から１．１２重量％へと減少している。

分級後の電子顕微鏡写真を第１図すに示す。

第１図ａの分級前の原料の組成拡大写真と比べると、形
態が極めて整い、且つ寸法、すなわち、粒度も均一とな
っていることが容易に読解されよう。

以上のようにして、分級された後の炭化珪素の板状粒子
は、次いで、遊離炭素、金属の不要な混在物を除去する
ために、酸処理工程に付した。この酸処理工程は、実質
的に６５０℃で２０時間加熱処理を行うことにより達成
している。この場合、遊離炭素は、分級後、１．１２重
量％含有していたが、６５０℃で２０時間酸処理を行っ
たところ、０．４２重量％に減少していることが確認さ
れた。遊離炭素は酸素と結合してＣ０２あるいはＣＯと
して揮散した。また、珪素は酸素と結合させて５ｉｎ２
とし、さらに、アルミニウムは酸素と結合させてＡｌ２
Ｏ３とするためのものである。実際、遊離二酸化珪素は
、分級後、０．４９重量％含有していたが、６５０℃で
２０時間酸処理を行ったところ２．１０重量％に増大し
た。これは遊離珪素が酸素と結合して二酸化珪素を生成
したのと、炭化珪素板状粒子表面が酸化され二酸化珪素
を生成したものと解される。

さらに、ＡＩ、０３を除去するために硫酸処理工程に付
した。すなわち、粉状体または粒状体中に硫酸を流入さ
せ、このＡｌ２Ｏ３を除去するとともに、この溶媒とし
ての硫酸を無くなるまで蒸発させ、粉状体または粒状体
を乾固させる。

蒸発乾固処理はガラスビーカー中でアルコールランプに
より加熱を行ってＡｌ２Ｏ３を除去した。

この場合、硫酸が残っていることが懸念されるために、
ｐＨ７になるまで水洗工程に付した。

さらに、二酸化珪素を除去するために、弗化水素酸を用
いて白金皿中で蒸発乾固処理を行った。これによって、
二酸化珪素等の酸化物からなる不要な混在物が除去され
た。二酸化珪素は６５０℃で２０時間酸処理後２．１０
重量％含有していたが、硫酸処理で１．７６重量％に減
少、さらに弗化水素酸処理で０．０５重量％に減少して
いることが確言忍された。

このようにして弗化水素酸処理゛を行った後、水洗工程
に付した。水洗工程は継続して長い時間にわたって１回
であってもよく、また、乾燥、水洗を繰り返して複数回
にわたって行ってもよい。

第１図Ｃに酸化後の炭化珪素の粒状体の電子顕微鏡写真
を示し、また、第１図ｄに硫酸処理後の炭化珪素の拡大
写真を示し、また、第１図ｅに弗化水素による処理後の
電子顕微鏡拡大写真を示している。

なお、原材料としての炭化珪素板状粒子について、予め
鉄分が極めて多く含まれていると確認された場合におい
ては、硫酸処理後の工程にさらに塩酸処理工程を加え、
酸化鉄としてこの不要な混在物を除去することも可能で
ある。

［実施例２］実施例１で精製して得られた炭化珪素板状粒子と未精製
の炭化珪素板状粒子を強化材として窒化珪素母材に添加
してセラミック焼結体を作製し、次いで、四点曲げ強度
測定を行った。四点曲げ強度は、ＪＩＳ　　Ｒ１６０１
ｒファインセラミックスの曲げ強さ試験法」に従って測
定した。

この場合の具体的実施例について説明する。

先ず、母材および強化材をボットミルに入れ、水または
エチルアルコール中で２４時間混合し混合物を形成した
。次に、得られた混合物を１２０℃で２４時間乾燥させ
、目開きが１４９μｍの大きさの篩にかけ、成形用粉末
を得た。

次いで、圧力２００ｋｇ／ｃｍ”でプレス成形し、焼成
した。この場合、場合、加圧焼結を施したが、ホットプ
レスはｌａｔｍのＮ２雰囲気、圧力３００ｋｇ／ｃｍ２
で行った。なお、焼結温度が１７００℃以上になると、
窒化珪素の分解が激しくなるのでＮ２圧は９．５ａｔｍ
とした。

表２は、このようにして得られたセラミック焼結体の曲
げ強度測定結果を示したものである。

この表において、実施例Ｎｏ、１〜６は精製して得られ
た炭化珪素板状粒子を用いたセラミック焼結体を示し、
また、比較例Ｎ０９７〜１２は未精製の炭化珪素板状粒
子を用いたセラミック焼結体に関する実験結果を示す。

表２より明らかなように、１２００℃、１４００℃の曲
げ強度では、精製して高純度が得られた炭化珪素板状粒
子を用いたセラミック焼結体は未精製の炭化珪素板状粒
子を用いたセラミック焼結体に比べ高強度であった。特
に、高融点粒界相を有するＹ２０３　、Ｙ　ｂ　２０ｓ
を添加した系において効果が太きく１４００℃での曲げ
強度で１５４〜２４９ＭＰａの差が認められた。これに
よって、高温強度には不純物が影響を及ぼしていること
が判った。すなわち、高温強度が大きいセラミック焼結
体を得るには精製により不純物を除去した高純度の炭化
珪素板状粒子を用いることの有効性が確認された。

［発明の効果コ表１から容易に諒解される通り、水ひによって微細な遊
離炭素、二酸化珪素、Ａｌ２Ｏ３等の不要な混在物は約
半分近くは除去された。特に、Ａｌ２Ｏ３は１．５６重
量％から０．０６１重量％へとその除去率は極めて著し
かった。さらにまた、６５０℃で２０時間にわたる酸処
理では、遊離炭素は０．０６１重量％から０．０４８重
量％にとその除去が行われた。一方、硫酸処理工程にお
いては、Ａ１．０３は０．０４１重量％となり、その除
去率が極めて顕著であることが、表１から諒解されよう
。

また、弗化水素酸処理は二酸化珪素等の酸化物の除去に
顕著な効果が得られることが判った。

分級前が０．８７重量％であったものが、０．０５重量
％になり、著しく減少している。

以上のようにして得られた精製された後の炭化珪素板状
粒子は、不要な混在物が極めて少ないために、高温強度
が大であり、構造用セラミックとして使用するとき一層
の品質の向上が期待出来る。

【図面の簡単な説明】

第１図は炭化珪素板状粒子の分級前、分級後、酸化後、
硫酸処理後、弗化水素酸処理後の電子顕微鏡拡大写真で
ある。（Ｑ）付線【（ｂ）分線≦峯ＣＸｌｐｍＦＩＧ、１１４１ｍデ石ｍ手続補正書（方式）％式％発明の名称粉粒体の精製方法３゜補正をする者事件との関係

Claims

【特許請求の範囲】

（１）原材料としてのセラミックの粉粒体を分級処理す
る第１の工程と、前記分級処理された粉粒体を加熱処理する第２の工程と
、前記加熱処理され、乾燥された粉粒体を酸処理を行うこ
とにより不要な混在物を除去する第３の工程と、前記不要な混在物を除去した後の粉粒体に対し水洗処理
を行う第４の工程と、前記水洗処理された粉粒体を乾燥させるための第５の工
程と、からなることを特徴とする粉粒体の精製方法。
（２）請求項１記載の方法において、第２の工程は大気
中または酸素雰囲気中で行うことを特徴とする粉粒体の
精製方法。
（３）請求項１または２記載の方法において、酸処理を
行う第３の工程は粉粒体に含まれる不要な混在物を除去
するために当該不要な混在物に対応して選択される酸処
理工程であることを特徴とする粉粒体の精製方法。
（４）請求項１乃至３のいずれかに記載の方法において
、粉粒体に含まれる不要な混在物としての二酸化珪素を
除去するために、酸処理工程の後に弗化水素酸による蒸
発乾固工程を行うことを特徴とする粉粒体の精製方法。
（５）請求項１乃至４のいずれかに記載の方法において
、不要な混在物として非酸化物を含む粉粒体に対して第
２工程の後、酸処理を施すことを特徴とする粉粒体の精
製方法。
（６）請求項１乃至５のいずれかに記載の方法において
、酸処理は硫酸、塩酸、硝酸、またはこれらの複数の混
酸で行うことを特徴とする粉粒体の精製方法。