JPH03249595A - 核燃料ペレット - Google Patents
核燃料ペレットInfo
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- JPH03249595A JPH03249595A JP2048240A JP4824090A JPH03249595A JP H03249595 A JPH03249595 A JP H03249595A JP 2048240 A JP2048240 A JP 2048240A JP 4824090 A JP4824090 A JP 4824090A JP H03249595 A JPH03249595 A JP H03249595A
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- Japan
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- pellet
- powder
- nuclear fuel
- gas
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Ceramic Products (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
「産業上の利用分野」
本発明は、照射時における核分裂生成ガスの保持力に優
れた核燃料ペレットに関する。
れた核燃料ペレットに関する。
「従来の技術」
最近、原子炉燃料をより長期間使用する、いわゆる高燃
焼度化計画が検討されているが、その実現に際しては、
核燃料が発生する核分裂生成ガス（ＦＰガス）を核燃料
ペレットの外にできるだけ放出しないようにすることが
肝要である。
焼度化計画が検討されているが、その実現に際しては、
核燃料が発生する核分裂生成ガス（ＦＰガス）を核燃料
ペレットの外にできるだけ放出しないようにすることが
肝要である。
ＦＰガスがペレット外に放出される機構は一般に次のよ
うに考えられている。まず、ペレットの結晶粒内でＦＰ
ガスが発生し、このガスが結晶粒内あるいは結晶粒界で
気泡を形成する。このうち、粒界において生成した気泡
かある程度の量に達すると、ついには粒界に沿ってトン
ネルが形成され、このトンネルを通って粒界に存在する
ＦＰガスがペレット外に放出される。
うに考えられている。まず、ペレットの結晶粒内でＦＰ
ガスが発生し、このガスが結晶粒内あるいは結晶粒界で
気泡を形成する。このうち、粒界において生成した気泡
かある程度の量に達すると、ついには粒界に沿ってトン
ネルが形成され、このトンネルを通って粒界に存在する
ＦＰガスがペレット外に放出される。
このことから、ＦＰガスの発生そのものを抑えることは
できないとしても、焼結体ペレット中の結晶粒径を大き
くし、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界への到達距離
を長くすることにより、ペレット内にガスを閉じ込めて
、結果的にＦＰガスの放出量が低減できると考えられる
。このため高燃焼度用核燃料として、結晶粒径の大きい
ペレットを使用する考えが一般的になりつつある。最適
な結晶粒径については未だ明らかでないが、本出願者が
行なった燃焼度およびＦＰガス放出率等の検討によれば
、２０μｍ以上が好適であると考えられる。
できないとしても、焼結体ペレット中の結晶粒径を大き
くし、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界への到達距離
を長くすることにより、ペレット内にガスを閉じ込めて
、結果的にＦＰガスの放出量が低減できると考えられる
。このため高燃焼度用核燃料として、結晶粒径の大きい
ペレットを使用する考えが一般的になりつつある。最適
な結晶粒径については未だ明らかでないが、本出願者が
行なった燃焼度およびＦＰガス放出率等の検討によれば
、２０μｍ以上が好適であると考えられる。
従来行なわれている大粒径ペレットの製造方法としては
、原料のＵＯ，粉末に二才ヒア（Ｎｂｔｏ５）等を添加
する方法や、圧粉成形体をＣＯを等の酸化性雰囲気中で
焼結する方法、原料として結晶粒成長速度の大きい高活
性ＵＯＩ粉末を用いる方法等か既に提案されている。
、原料のＵＯ，粉末に二才ヒア（Ｎｂｔｏ５）等を添加
する方法や、圧粉成形体をＣＯを等の酸化性雰囲気中で
焼結する方法、原料として結晶粒成長速度の大きい高活
性ＵＯＩ粉末を用いる方法等か既に提案されている。
しかし、添加物を使用する方法では、核燃料ペレットの
融点等の物性に対する影響が必ずしも明らかではなく、
また、酸化性雰囲気中で焼結する方法では製造方法が非
常に繁雑でコストがかかる等の問題を有する。このため
、高活性ＵＯ２粉末を原料としてペレットを形成する方
法が最も問題が少ない。この観点から、本出願人らは先
に、特願昭６１．−１４２５０６号、特願昭６１−１９
００７９号、特願昭６３−１２７９３４号、特願昭６３
−１．２７９３５号および米国特許出願第１３９４４７
号において、高活性ＵＯ，粉末を用いた大粒径ペレット
の製造方法を提案してきた。
融点等の物性に対する影響が必ずしも明らかではなく、
また、酸化性雰囲気中で焼結する方法では製造方法が非
常に繁雑でコストがかかる等の問題を有する。このため
、高活性ＵＯ２粉末を原料としてペレットを形成する方
法が最も問題が少ない。この観点から、本出願人らは先
に、特願昭６１．−１４２５０６号、特願昭６１−１９
００７９号、特願昭６３−１２７９３４号、特願昭６３
−１．２７９３５号および米国特許出願第１３９４４７
号において、高活性ＵＯ，粉末を用いた大粒径ペレット
の製造方法を提案してきた。
ところが、このような高活性Ｕ Ｏを粉末を原料として
核燃料ペレットを製造すると、結晶粒径か大きくなると
ともに、副次的な効果として焼結密度が所望値よりも高
くなることが確認された。結晶密度は、製品ペレットの
規格によって９４〜９７％ＴＤと定められており、この
規格を越えては不都合が生しる。
核燃料ペレットを製造すると、結晶粒径か大きくなると
ともに、副次的な効果として焼結密度が所望値よりも高
くなることが確認された。結晶密度は、製品ペレットの
規格によって９４〜９７％ＴＤと定められており、この
規格を越えては不都合が生しる。
そこで、高活性粉末を用いた場合に焼結密度か高くなり
すぎることを防ぐために、本出願人は特願昭６３−３３
０３４０号において、ンユウ酸アンモニウム等のボアフ
ォーマ−を原料粉末に添加し、核燃料ペレットの組織中
に気孔を発生させて、大粒径化に伴う焼結密度の上昇を
相殺する方法を提案した。
すぎることを防ぐために、本出願人は特願昭６３−３３
０３４０号において、ンユウ酸アンモニウム等のボアフ
ォーマ−を原料粉末に添加し、核燃料ペレットの組織中
に気孔を発生させて、大粒径化に伴う焼結密度の上昇を
相殺する方法を提案した。
「発明が解決しようとする課題Ｊ
ところで、前述したＦＰガス放出機構から判断して、こ
の種の気孔は結晶粒界に存在するよりも、結晶粒内に独
立して存在する方か望ましいと考えられる。すなわち、
結晶粒内の独立気孔はＦＰガスを有効に閉じ込める機能
を持つが、粒界にある気孔はトンネルの役目を果たし、
逆にＦＰカス放出を促進することになるからである。
の種の気孔は結晶粒界に存在するよりも、結晶粒内に独
立して存在する方か望ましいと考えられる。すなわち、
結晶粒内の独立気孔はＦＰガスを有効に閉じ込める機能
を持つが、粒界にある気孔はトンネルの役目を果たし、
逆にＦＰカス放出を促進することになるからである。
この観点から、前述のボアフォーマ−を添加する方法で
得られた大粒径ペレットの結晶組織を見ると、気孔は粒
内と粒界に均等に存在するか、または結晶粒界に集まっ
て存在し、その分、ＦＰガス保持力が低く抑えられてい
る可能性があることが判明した。
得られた大粒径ペレットの結晶組織を見ると、気孔は粒
内と粒界に均等に存在するか、または結晶粒界に集まっ
て存在し、その分、ＦＰガス保持力が低く抑えられてい
る可能性があることが判明した。
一方、本発明者らはその後の実験により、新たなボアフ
ォーマ−としてＵ ｓ Ｏｓ粉末か使用可能であること
を突き止めた。Ｕ ｓ Ｏｓ粉末をＵＯ，粉末に添加し
て成形および焼結を行なうと、Ｕ、Ｏｓ粒子の部分には
、ＵＯ，粉末との焼結時の収縮率の違いから気孔が生じ
、焼結密度を低下することができる。
ォーマ−としてＵ ｓ Ｏｓ粉末か使用可能であること
を突き止めた。Ｕ ｓ Ｏｓ粉末をＵＯ，粉末に添加し
て成形および焼結を行なうと、Ｕ、Ｏｓ粒子の部分には
、ＵＯ，粉末との焼結時の収縮率の違いから気孔が生じ
、焼結密度を低下することができる。
ところが、さらに検討を進めた結果、Ｕ ｓ Ｏｓ粉末
の添加量をある一定範囲にした場合には、従来のボアフ
ォーマ−の場合と異なり、気孔が結晶粒内に多く分散す
るという新規な現象を発見した。
の添加量をある一定範囲にした場合には、従来のボアフ
ォーマ−の場合と異なり、気孔が結晶粒内に多く分散す
るという新規な現象を発見した。
本発明は、上記知見に基づいてなされたもので、同じ焼
結密度であっても、より高いＦＰガス保持力が得られる
核燃料ペレットの提供を課題とする。
結密度であっても、より高いＦＰガス保持力が得られる
核燃料ペレットの提供を課題とする。
「課題を解決するための手段」
以下、本発明に係わる核燃料ペレットを具体的に説明す
る。
る。
本発明の核燃料ペレットは、Ｕ Ｏｔを主組成物とした
原料粉末を成形し焼結してなるものであって、組織の結
晶粒径が２０μｍ以上、望ましくは３０−１００μｘ、
焼結密度は９４〜９７％ＴＤとされ、結晶粒内に分散し
ている気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いことを
特徴とする。
原料粉末を成形し焼結してなるものであって、組織の結
晶粒径が２０μｍ以上、望ましくは３０−１００μｘ、
焼結密度は９４〜９７％ＴＤとされ、結晶粒内に分散し
ている気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いことを
特徴とする。
結晶粒径が２０μ肩未満では、結晶粒内に生したＦＰガ
スが粒界に到達する距離が短くなるうえ、粒界の分布密
度が高まるために粒界に接触する気孔の割合が増加し、
これらの相乗効果により十分なＦＰガスの保持力が得ら
れなくなる。また結晶粒径が１００μｌより犬であると
、ペレットの機械的強度が低下するおそれを有する。さ
らに焼結密度が９４％ＴＤ未満あるいは９７％ＴＤより
犬では、いずれも製品ペレットの規格を満たすことがで
きない。
スが粒界に到達する距離が短くなるうえ、粒界の分布密
度が高まるために粒界に接触する気孔の割合が増加し、
これらの相乗効果により十分なＦＰガスの保持力が得ら
れなくなる。また結晶粒径が１００μｌより犬であると
、ペレットの機械的強度が低下するおそれを有する。さ
らに焼結密度が９４％ＴＤ未満あるいは９７％ＴＤより
犬では、いずれも製品ペレットの規格を満たすことがで
きない。
気孔の平均径は５〜１００μｌ、特に１０〜５０μ肩で
あることが望ましく、５μ肩未満では照射中の気孔の消
滅によりペレットか収縮すると（う問題を生じ、１００
μＸより犬ではペレット表面の開気孔率が増大するとい
う問題を生しる。
あることが望ましく、５μ肩未満では照射中の気孔の消
滅によりペレットか収縮すると（う問題を生じ、１００
μＸより犬ではペレット表面の開気孔率が増大するとい
う問題を生しる。
上記構成からなる核燃料ペレットでは、結晶粒内に分散
している気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いため
、燃焼の進行につれペレット内で発生するＦＰガスが結
晶粒内の独立気孔に蓄えられ、しかも粒界を通じてガス
が放出されることが少ないから、同程度の気孔率を有す
る従来のベレートよりもＦＰガスの放出量を大幅に低減
することができる。
している気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いため
、燃焼の進行につれペレット内で発生するＦＰガスが結
晶粒内の独立気孔に蓄えられ、しかも粒界を通じてガス
が放出されることが少ないから、同程度の気孔率を有す
る従来のベレートよりもＦＰガスの放出量を大幅に低減
することができる。
次に、このような核燃料ペレットの製造方法の一例を説
明する。
明する。
この方法では、比表面積が３ｘ’／９以上、好ましくは
５〜１５ｘ’／９の高活性Ｕ Ｏ’を粉末を原料粉末の
主組成物として使用する。３ｘ”／９未満ではペレット
の結晶粒径を十分大きくできず、ＦＰガスの保持性が低
下する。また、１５ｘ”／ｙより大では粒径が前述した
上限値以上になるおそれがある。なお、ここでいう比表
面積は、ＢＥＴ法により測定される値と定義する。
５〜１５ｘ’／９の高活性Ｕ Ｏ’を粉末を原料粉末の
主組成物として使用する。３ｘ”／９未満ではペレット
の結晶粒径を十分大きくできず、ＦＰガスの保持性が低
下する。また、１５ｘ”／ｙより大では粒径が前述した
上限値以上になるおそれがある。なお、ここでいう比表
面積は、ＢＥＴ法により測定される値と定義する。
このような高活性Ｕ Ｏを粉末は、ＡＤｔ、ｉ法やＡＵ
Ｇ法において、沈殿条件のコントロールを行なうことに
より容易に製造できる。その技術についての詳細は、前
述した各出願で本出願人が既に開示している。なお、高
活性ＵＯ，粉末は、通常の不活性なＵＯ，粉末に高度の
粉砕処理を行なって比表面積を増大させる方法や、不活
性ＵＯ，粉末に酸化還元処理等を行なって高活性化する
方法でも得ることが可能である。
Ｇ法において、沈殿条件のコントロールを行なうことに
より容易に製造できる。その技術についての詳細は、前
述した各出願で本出願人が既に開示している。なお、高
活性ＵＯ，粉末は、通常の不活性なＵＯ，粉末に高度の
粉砕処理を行なって比表面積を増大させる方法や、不活
性ＵＯ，粉末に酸化還元処理等を行なって高活性化する
方法でも得ることが可能である。
次に、このような高活性ＵＯ，粉末に、１０〜２０ｗｔ
％のＵ、０８粉末を添加する。添加量が２０ｗｔ％を越
えると結晶粒径が小さくなり、粒界の分布密度が大きく
なるため、粒界に存在する気孔の割合が顕著に大きくな
り、ＰＰガス保持力が相対的に減少する。また、１０ｗ
ｔ％未満ではペレットの焼結密度が９７％ＴＤを越えて
しまう。
％のＵ、０８粉末を添加する。添加量が２０ｗｔ％を越
えると結晶粒径が小さくなり、粒界の分布密度が大きく
なるため、粒界に存在する気孔の割合が顕著に大きくな
り、ＰＰガス保持力が相対的に減少する。また、１０ｗ
ｔ％未満ではペレットの焼結密度が９７％ＴＤを越えて
しまう。
Ｕ ３０ ｓ粉末の粒径は気孔の平均径と関係があり、
望ましくはその平均粒径が５〜１００μに程度とされる
。５μｍ未満では前記の気孔平均径の下限値よりも小さ
くなり、また１００μ贋より犬では上限値を越える。
望ましくはその平均粒径が５〜１００μに程度とされる
。５μｍ未満では前記の気孔平均径の下限値よりも小さ
くなり、また１００μ贋より犬では上限値を越える。
次いで、この混合粉末をプレス型で成形した後、水素気
流中あるいは加湿した水素気流中で焼結して核燃料ペレ
ットを得る。その条件は従来と同様でよい。焼結後には
Ｕ３０．の部分がＵ Ｏｔよりも収縮率が小さいために
気孔を形成し、この気孔が結晶粒内に存在することにな
る。
流中あるいは加湿した水素気流中で焼結して核燃料ペレ
ットを得る。その条件は従来と同様でよい。焼結後には
Ｕ３０．の部分がＵ Ｏｔよりも収縮率が小さいために
気孔を形成し、この気孔が結晶粒内に存在することにな
る。
気孔が組織中に均一に分散する理由は未だ明らかではな
いが、次のような推測が可能である。すなわち、Ｕ３Ｏ
８粉末とマトリックスとなるＵ Ｏｘ粉末とが親和性が
高いために、特にＵ３０．粉末の添加量が２０ｗｔ％以
下の場合には、焼結時に粒界が気孔を通り越して比較的
自由に移動し、互いに無関係に分散する。しかし、Ｕ
ｓ Ｏｓ粉末の添加量が２０ｗｔ％より大きくなると、
気孔の分布密度が大きくなり、粒界の移動を阻止する力
が無視できなくなって、気孔と接触した状態で粒界の移
動が停まる確率が大きくなるために、粒界に残る気孔の
割合が増加すると考えられる。
いが、次のような推測が可能である。すなわち、Ｕ３Ｏ
８粉末とマトリックスとなるＵ Ｏｘ粉末とが親和性が
高いために、特にＵ３０．粉末の添加量が２０ｗｔ％以
下の場合には、焼結時に粒界が気孔を通り越して比較的
自由に移動し、互いに無関係に分散する。しかし、Ｕ
ｓ Ｏｓ粉末の添加量が２０ｗｔ％より大きくなると、
気孔の分布密度が大きくなり、粒界の移動を阻止する力
が無視できなくなって、気孔と接触した状態で粒界の移
動が停まる確率が大きくなるために、粒界に残る気孔の
割合が増加すると考えられる。
「実施例」
次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。
Ｕ Ｏ、Ｆ 、を水に溶解して作製したＵＯ，Ｐ、溶液
とアンモニア水を反応させてＡＤＵを生成させ、このＡ
ＤＵを濾過および乾燥ののち焙焼・還元して、比表面積
が約１０ｘ’／９の高活性ＵＯ，粉末を作製した。
とアンモニア水を反応させてＡＤＵを生成させ、このＡ
ＤＵを濾過および乾燥ののち焙焼・還元して、比表面積
が約１０ｘ’／９の高活性ＵＯ，粉末を作製した。
この粉末に、Ｕ３Ｏ８粉末およびンユウ酸アンモニウム
をボアフォーマ−として添加し、均一に混合して３種の
原料粉末を作製した。Ｕ３Ｏ，粉末としては粒径力’１
０μｘのものを使用した。そしてこれら原料粉末を３ｔ
／ｃｍ″で成形し、各圧粉体を水素気流中において１７
５０°Ｃで４時間焼結した。
をボアフォーマ−として添加し、均一に混合して３種の
原料粉末を作製した。Ｕ３Ｏ，粉末としては粒径力’１
０μｘのものを使用した。そしてこれら原料粉末を３ｔ
／ｃｍ″で成形し、各圧粉体を水素気流中において１７
５０°Ｃで４時間焼結した。
こうして得られた３種の核燃料ペレットを切断し、研摩
およびエツチングの後、光学顕微鏡で組織写真を撮影し
た。第１図はＵ ３０ ｓ粉末を２０ｗｔ％添加した核
燃料ペレットの組織写真を模写したものに、第２図はＵ
ｓ Ｏａ粉末を３０ｗｔ％添加した例、第３又はシュ
ウ酸アンモニウム本１ｖ）啜沃崩した例である。
およびエツチングの後、光学顕微鏡で組織写真を撮影し
た。第１図はＵ ３０ ｓ粉末を２０ｗｔ％添加した核
燃料ペレットの組織写真を模写したものに、第２図はＵ
ｓ Ｏａ粉末を３０ｗｔ％添加した例、第３又はシュ
ウ酸アンモニウム本１ｖ）啜沃崩した例である。
シュウ酸アンモニウムを添加したペレットでは、結晶粒
径が４９μｌであったが、気孔が主に結晶粒界と粒内に
均等に存在している。それに対し、Ｕ３０６粉末を２０
ｗｔ％添加した例では、結晶粒径が４８μｌで、大部分
の気孔が結晶粒内に存在している。しかし、Ｕ ３０
ａ粉末の添加量が３０ｗｔ％に増えると、結晶粒径が２
５μｌに縮小し、粒界にある気孔の割合が顕著に大きく
なった。
径が４９μｌであったが、気孔が主に結晶粒界と粒内に
均等に存在している。それに対し、Ｕ３０６粉末を２０
ｗｔ％添加した例では、結晶粒径が４８μｌで、大部分
の気孔が結晶粒内に存在している。しかし、Ｕ ３０
ａ粉末の添加量が３０ｗｔ％に増えると、結晶粒径が２
５μｌに縮小し、粒界にある気孔の割合が顕著に大きく
なった。
「発明の効果」
以上説明したように、本発明に係わる核燃料ペレットに
よれば、結晶粒内に分散している気孔が結晶粒界に存在
する気孔よりも多いため、燃焼の進行につれペレット内
で発生するＦＰガスが結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、
しかも粒界を通じてガスが放出されることが少ないから
、同程度の気孔率を有する従来のペレットよりもＦＰガ
スの保持力を高め、燃焼中のＦＰガス放出量を低減する
ことが可能である。
よれば、結晶粒内に分散している気孔が結晶粒界に存在
する気孔よりも多いため、燃焼の進行につれペレット内
で発生するＦＰガスが結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、
しかも粒界を通じてガスが放出されることが少ないから
、同程度の気孔率を有する従来のペレットよりもＦＰガ
スの保持力を高め、燃焼中のＦＰガス放出量を低減する
ことが可能である。
第１図は本発明の実施例に係わる核燃料ペレットの組織
拡大図、第２図および第３図はそれぞれ比較例の核燃料
ペレットの組織拡大図である。
拡大図、第２図および第３図はそれぞれ比較例の核燃料
ペレットの組織拡大図である。
Claims (1)
- 核燃料物質の粉末を成形し焼結してなる核燃料ペレット
であって、組織の結晶粒径が２０μｍ以上、焼結密度が
９４〜９７％ＴＤで、かつ結晶粒内に分散している気孔
が結晶粒界に存在する気孔よりも多いことを特徴とする
核燃料ペレット。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2048240A JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2048240A JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03249595A true JPH03249595A (ja) | 1991-11-07 |
| JP2737350B2 JP2737350B2 (ja) | 1998-04-08 |
Family
ID=12797921
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2048240A Expired - Lifetime JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2737350B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002519677A (ja) * | 1998-06-26 | 2002-07-02 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 核燃料ペレット |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BR112016004477B1 (pt) * | 2013-11-26 | 2022-03-03 | Joint Stock Company Akme Engineering | Pastilha de combustível nuclear com condutividade térmica enriquecida e o seu método de preparação |
-
1990
- 1990-02-28 JP JP2048240A patent/JP2737350B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002519677A (ja) * | 1998-06-26 | 2002-07-02 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 核燃料ペレット |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2737350B2 (ja) | 1998-04-08 |
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