JPH0326341A - 酸化触媒組成物 - Google Patents
酸化触媒組成物Info
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- JPH0326341A JPH0326341A JP2155017A JP15501790A JPH0326341A JP H0326341 A JPH0326341 A JP H0326341A JP 2155017 A JP2155017 A JP 2155017A JP 15501790 A JP15501790 A JP 15501790A JP H0326341 A JPH0326341 A JP H0326341A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
- B01J23/70—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
- B01J23/89—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals
- B01J23/8933—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals also combined with metals, or metal oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
- B01J23/8946—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals also combined with metals, or metal oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with alkali or alkaline earth metals
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/864—Removing carbon monoxide or hydrocarbons
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野１
本発明は、特にレーザーでの応用に適した条件下での、
一酸化炭素の二酸化炭素への接触酸化に関する。本発明
の他の側面は効果的なＣＯ酸化触媒組成物に関する。も
う一つの側面では本発明はＣＯ酸化触媒組成物を製造す
る方法に関するものである。
一酸化炭素の二酸化炭素への接触酸化に関する。本発明
の他の側面は効果的なＣＯ酸化触媒組成物に関する。も
う一つの側面では本発明はＣＯ酸化触媒組成物を製造す
る方法に関するものである。
１従来技術］
酸素との反応による一酸化炭素の二酸化炭素への酸化反
応、特に低温での酸化反応、における触媒の使用は、た
とえば吸い込む空気からＣ（ｄ）を除去するようデザイ
ンされた呼吸マスク、タバコの煙からＣ（ｄ）を除くた
めの喫煙製品（例えば紙巻きタバコ）、および１ｌｉ電
の間に００２の解離によって生成したＣＯと０２を結合
するためのＣＯ２レーザーにおけるように、大変興味深
い。
応、特に低温での酸化反応、における触媒の使用は、た
とえば吸い込む空気からＣ（ｄ）を除去するようデザイ
ンされた呼吸マスク、タバコの煙からＣ（ｄ）を除くた
めの喫煙製品（例えば紙巻きタバコ）、および１ｌｉ電
の間に００２の解離によって生成したＣＯと０２を結合
するためのＣＯ２レーザーにおけるように、大変興味深
い。
その最後の応川において、酸素はレーザーキャビテイ内
で電場崩壊を起すので、酸素が存在することは最も望ま
しくないことである。ＣＯ２レーザーの分野で、ＣＯ酸
化触媒として有用な組成物が例え知られていたとしても
、新しい、効果的なＣＯ＠化触媒組成物および／又は同
組成物を製造するための改良された方法を開発する必要
が常に存在する。
で電場崩壊を起すので、酸素が存在することは最も望ま
しくないことである。ＣＯ２レーザーの分野で、ＣＯ酸
化触媒として有用な組成物が例え知られていたとしても
、新しい、効果的なＣＯ＠化触媒組成物および／又は同
組成物を製造するための改良された方法を開発する必要
が常に存在する。
［発明が解決しようとする課題コ
本発明は一酸化炭素のフリーな懐素による酸化に対し、
触媒として有効な組成物を提供することを目的とずる。
触媒として有効な組成物を提供することを目的とずる。
さらに本発明は一酸化炭素の触媒的酸化のための効果的
な方法を提供することをも目的とする。他の目的、利点
については以・下の詳細な記述および特許請求の範囲か
ら明らかであるう。
な方法を提供することをも目的とする。他の目的、利点
については以・下の詳細な記述および特許請求の範囲か
ら明らかであるう。
［ｉ！１ｌ題を解決するための手段］
本発明によると、一酸化炭素とフリーの酸素の二酸化炭
素への反応に対する、改良ざれた触媒組成物は、（０チ
タニヤを含む担休、好ましくはチタニヤ、又はチタニヤ
を］一トシた多孔性セラミツク材料（より好ましくはチ
タニヤをコートしたモノリス）より本質的になる担休、
０白金金属Ｏｌ！化鉄、および０少くとも一つのアルカ
リ金属（すなわちＬｉ．Ｎａ．Ｋ，Ｃｓ，Ｒｂ又はその
混合５ 物、好ましくはカリウム）の少くとも一つの化合物、 を含む。
素への反応に対する、改良ざれた触媒組成物は、（０チ
タニヤを含む担休、好ましくはチタニヤ、又はチタニヤ
を］一トシた多孔性セラミツク材料（より好ましくはチ
タニヤをコートしたモノリス）より本質的になる担休、
０白金金属Ｏｌ！化鉄、および０少くとも一つのアルカ
リ金属（すなわちＬｉ．Ｎａ．Ｋ，Ｃｓ，Ｒｂ又はその
混合５ 物、好ましくはカリウム）の少くとも一つの化合物、 を含む。
本発明によればまた、Ｃ（ｄ）を０２と反応ざせでＣＯ
２を生成させる方法は、（ａ）．（８，（４および（ｄ
）を含む（好ましくは本質的に（ａ），０，Ｏおよび０
より成る）上記触媒組成物の存在下に行われる。
２を生成させる方法は、（ａ）．（８，（４および（ｄ
）を含む（好ましくは本質的に（ａ），０，Ｏおよび０
より成る）上記触媒組成物の存在下に行われる。
「本質的に〜より或る」とは、担体又は触媒組成物がそ
れぞれ、担休に関してはチタニヤ又はチタニヤをコート
した多孔性セラミック材料により提供され、触媒組成物
に関しては或分■，０．Ｏおよび（ｂ）により提供され
る望ましい効果を物質として与えるよ・うないかなる他
の戒分を含まないことを意図する。
れぞれ、担休に関してはチタニヤ又はチタニヤをコート
した多孔性セラミック材料により提供され、触媒組成物
に関しては或分■，０．Ｏおよび（ｂ）により提供され
る望ましい効果を物質として与えるよ・うないかなる他
の戒分を含まないことを意図する。
任意のチタニヤを含む担休を、担体（ａ）として用いる
ことができる。好ましい担休であるチタニヤは商業的に
利用可能である。チタニヤの製造方法は重要ではないと
考えられるチタニヤは揮発性のチタニヤ化合物の炎加水
分解、又はチタニウム化合物の水溶液からアルカリ試薬
で沈澱させ、水洗６ し、乾燥し、焼成すること等によって製造できる。
ことができる。好ましい担休であるチタニヤは商業的に
利用可能である。チタニヤの製造方法は重要ではないと
考えられるチタニヤは揮発性のチタニヤ化合物の炎加水
分解、又はチタニウム化合物の水溶液からアルカリ試薬
で沈澱させ、水洗６ し、乾燥し、焼成すること等によって製造できる。
チタニヤと少量のく約０．１〜８重量％程の）アルミナ
および／又は７グネシアとの混合物を使用できる。
および／又は７グネシアとの混合物を使用できる。
通常チタニＡアの表面積（Ｎ２を用いるＢＥＴ法による
測定、ＡＳＴＭ Ｄ３０３７）は約１０〜約３００ｍ
２／ｇの範囲である。チタニヤは球状、三奄形状、四葉
形状、又は不規則な形状をとることができる。ヂタニャ
球を川いた場合、その直径は一般に約０．５〜約５＃Ｉ
Ｉの範囲である。
測定、ＡＳＴＭ Ｄ３０３７）は約１０〜約３００ｍ
２／ｇの範囲である。チタニヤは球状、三奄形状、四葉
形状、又は不規則な形状をとることができる。ヂタニャ
球を川いた場合、その直径は一般に約０．５〜約５＃Ｉ
Ｉの範囲である。
モノリス（］一ニング グラス ヮーク社（コーニング
、ニューヨーク）からの市販品）、ガラスフリット、焼
結アルミナ等のような多孔性セラミック材料をチタニヤ
でコーティングすることにより、適切な担体を作ること
は本発明の範囲内である。セラミック材料の選択は価格
、孔構造、表面積、摩擦に対する抵抗、および同様な要
因に塞いてなされる。多孔性のセラミック材料（好まし
くはモノリス）をチタンの有機化合物（例えばチタニウ
ム テトラアル］キシド）に含浸し、加水分解し、乾燥
し、焼成する。又は多孔性のセラミック材料（好ましく
はモノリス〉をチタニヤ粒子の分散液に含浸し、乾燥し
、焼成する。
、ニューヨーク）からの市販品）、ガラスフリット、焼
結アルミナ等のような多孔性セラミック材料をチタニヤ
でコーティングすることにより、適切な担体を作ること
は本発明の範囲内である。セラミック材料の選択は価格
、孔構造、表面積、摩擦に対する抵抗、および同様な要
因に塞いてなされる。多孔性のセラミック材料（好まし
くはモノリス）をチタンの有機化合物（例えばチタニウ
ム テトラアル］キシド）に含浸し、加水分解し、乾燥
し、焼成する。又は多孔性のセラミック材料（好ましく
はモノリス〉をチタニヤ粒子の分散液に含浸し、乾燥し
、焼成する。
もしくは多孔性セラミック材料をチタニヤのコロイド分
敗液（コロイド溶液）に含浸する。好ましくは平均粒径
約１〜約１００ナノメーター、より好ましくは５〜２０
ナノメーターのチタニヤコロイド粒子を水、アルコール
、ケトン等の任意の適当な液状分散媒中に、好ましくは
水中に分散させる。通常コロイド分散液中におけるＴ１
０２の濃度は約０．１〜約５０重量％、好ましくは約５
〜約２５重量％である。Ｔｉ０２のコロイド分散液と多
孔性セラミック材料の重量比は、チタニヤをコートした
多孔性セラミック材料中におりる「１０２含量が約１〜
約４０重憬％、好ましくは約５〜約３０重量％となるよ
うに選択する。
敗液（コロイド溶液）に含浸する。好ましくは平均粒径
約１〜約１００ナノメーター、より好ましくは５〜２０
ナノメーターのチタニヤコロイド粒子を水、アルコール
、ケトン等の任意の適当な液状分散媒中に、好ましくは
水中に分散させる。通常コロイド分散液中におけるＴ１
０２の濃度は約０．１〜約５０重量％、好ましくは約５
〜約２５重量％である。Ｔｉ０２のコロイド分散液と多
孔性セラミック材料の重量比は、チタニヤをコートした
多孔性セラミック材料中におりる「１０２含量が約１〜
約４０重憬％、好ましくは約５〜約３０重量％となるよ
うに選択する。
増進剤、ＰｔＸ酸化鉄、および少くとも一つのアルカリ
金属化合物は組成物中に任意の適切な方法によって導入
することができる。好ましくはチシニャを含む担休、よ
り好ましくはチタニヤを、？ｔ，Ｉ”ｅ，およびアルカ
リ金属の化合物で、任意の適切な方法により含浸する。
金属化合物は組成物中に任意の適切な方法によって導入
することができる。好ましくはチシニャを含む担休、よ
り好ましくはチタニヤを、？ｔ，Ｉ”ｅ，およびアルカ
リ金属の化合物で、任意の適切な方法により含浸する。
まずＰｔ，Ｆ’ｅ，およびアルカリ金属の化合物を適切
な溶１（好ましくは水）に溶解し、Ｐｔ，Ｆｅおよびア
ルカリ金属の２つ又は３つの化合物を含む一つの組み合
わせ溶液、又は任意的に、それぞれの化合物の別々の溶
液を、適切な濃度で、通常は溶液１ｃｃに対して約ｏ．
ｏｏ５〜０．２０、好ましくは約０．（１０）〜０．１
ｇのＰｔおよび／又はＦｅおよび／又はアルカリ金属と
なるように、調製する。ｌ） ｔの適切な化合物の非限
定的な例としてはＰｔＣｌ！２．ＰｔＣｉ ．ｌ−Ｉ
ＰｔＣＪ！６．４２ ＰｔＢｒ４ ．Ｐｔ （Ｎ口。〉４Ｃ１２，Ｐｔ（Ｎ［
１３）４ （Ｎ０３〉２等がある。Ｆｅの適切な化合物
の非限定的な例としては、Ｆｅｃ１ ．ＦｅＧ１３，
Ｆｅ２ （３０４ ）３ ．２ Ｆｅ （Ｎｏ ＞ ． Ｆ’ｅ （ＮＯ３ ）３’
．３２ （ＮＨ４ ）４Ｆｅ （ＣＮ）６ ．Ｆｅアセチルアセ
トン等゛がある。アルカリ■金属の適切な化合物の非限
定的な例としては、Ｌ ｉ ． Ｎ ａ，Ｋ． Ｒ’ｂ
． Ｇ９ よびＣＳの塩化物、Ｌ ｔ ，Ｎ’ａ，Ｋ．Ｒｂおよび
Ｃｓの硝酸塩、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，ＲｂおよびＣＳの硫酸
塩又は重ｌｉｌｌｔＩ！ｉ塩、Ｌ ｉ，Ｎａ，Ｋ．Ｒｔ
）．およびＣｓの酢酸塩又は他のカルボン酸塩、Ｌ１，
Ｎａ，Ｋ．Ｒｂ．およびＣＳの炭酸塩又は重炭酸塩、Ｌ
ｉ，Ｎａ，Ｋ，ＲｂおよびＣｓの水酸化物等がある。
な溶１（好ましくは水）に溶解し、Ｐｔ，Ｆｅおよびア
ルカリ金属の２つ又は３つの化合物を含む一つの組み合
わせ溶液、又は任意的に、それぞれの化合物の別々の溶
液を、適切な濃度で、通常は溶液１ｃｃに対して約ｏ．
ｏｏ５〜０．２０、好ましくは約０．（１０）〜０．１
ｇのＰｔおよび／又はＦｅおよび／又はアルカリ金属と
なるように、調製する。ｌ） ｔの適切な化合物の非限
定的な例としてはＰｔＣｌ！２．ＰｔＣｉ ．ｌ−Ｉ
ＰｔＣＪ！６．４２ ＰｔＢｒ４ ．Ｐｔ （Ｎ口。〉４Ｃ１２，Ｐｔ（Ｎ［
１３）４ （Ｎ０３〉２等がある。Ｆｅの適切な化合物
の非限定的な例としては、Ｆｅｃ１ ．ＦｅＧ１３，
Ｆｅ２ （３０４ ）３ ．２ Ｆｅ （Ｎｏ ＞ ． Ｆ’ｅ （ＮＯ３ ）３’
．３２ （ＮＨ４ ）４Ｆｅ （ＣＮ）６ ．Ｆｅアセチルアセ
トン等゛がある。アルカリ■金属の適切な化合物の非限
定的な例としては、Ｌ ｉ ． Ｎ ａ，Ｋ． Ｒ’ｂ
． Ｇ９ よびＣＳの塩化物、Ｌ ｔ ，Ｎ’ａ，Ｋ．Ｒｂおよび
Ｃｓの硝酸塩、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，ＲｂおよびＣＳの硫酸
塩又は重ｌｉｌｌｔＩ！ｉ塩、Ｌ ｉ，Ｎａ，Ｋ．Ｒｔ
）．およびＣｓの酢酸塩又は他のカルボン酸塩、Ｌ１，
Ｎａ，Ｋ．Ｒｂ．およびＣＳの炭酸塩又は重炭酸塩、Ｌ
ｉ，Ｎａ，Ｋ，ＲｂおよびＣｓの水酸化物等がある。
現在好ましいものは、
Ｐｔ（Ｎ口，）４ （Ｎｏ３），，．
Ｆｅ（ＮＯ３）３およびＫ２ＣＯ３である。
−Ｔｉｅ２を含む担体は引き続いて、Ｐｔ．Ｆｅおよび
アルカリ金属の、溶解したが又はコロイド的に分敗した
、化合物を含む溶液に、任意の順序で又は同時に、含浸
する。Ｔ１ｏ２を含む担体は通常そのものを上記の増進
剤化合物の溶液に浸漬することにより含没する。又は該
溶液を担体にスプレーする。溶液と担体の割合は通常、
触媒が最終的に、約０．１〜１０、好ましくは約０．２
〜５重量％のＰｔ：約０．０５〜約２０，好ましくは約
０．１〜５重量％のＦｅ：および杓０．１〜５、好まし
くは約０．２〜３重量％のアルカリ金１０ 属（好ましくはＫ）となるよう選択する。しかしながら
、ＣＯの０ による触媒的酸化（特に酸化２ を約１０〜５０℃で行う時〉において、成分（ｄ）が成
分（ｄ）および成分（ｂ）に対する共増進剤として作用
するほどの程度および割合で、或分１．（ｂ）および（
ｃ）が存在ずることは、本発明の範囲内である。
アルカリ金属の、溶解したが又はコロイド的に分敗した
、化合物を含む溶液に、任意の順序で又は同時に、含浸
する。Ｔ１ｏ２を含む担体は通常そのものを上記の増進
剤化合物の溶液に浸漬することにより含没する。又は該
溶液を担体にスプレーする。溶液と担体の割合は通常、
触媒が最終的に、約０．１〜１０、好ましくは約０．２
〜５重量％のＰｔ：約０．０５〜約２０，好ましくは約
０．１〜５重量％のＦｅ：および杓０．１〜５、好まし
くは約０．２〜３重量％のアルカリ金１０ 属（好ましくはＫ）となるよう選択する。しかしながら
、ＣＯの０ による触媒的酸化（特に酸化２ を約１０〜５０℃で行う時〉において、成分（ｄ）が成
分（ｄ）および成分（ｂ）に対する共増進剤として作用
するほどの程度および割合で、或分１．（ｂ）および（
ｃ）が存在ずることは、本発明の範囲内である。
Ｔ ｉ Ｏ ２をコートした多孔性セラミック材料（好
ましくはｔノリス）を川いた時、Ｐｔ，Ｆｅ， ｒＪ３
よびアルカリ金属の上記＠量バーセントは、セラミック
材料（例えばモノリス）を除いた組成物の重焔に基づく
ことは特開平１−１４８３３４号公報（公開日１９８９
年６月９日）において指摘されている。該公報に開力＼
されているように、八〇．ＣＯ．Ｒｕ．Ｒｅ，ｓｍ，Ｅ
ｕなどの付加的な共増進剤が存在することは本発明の範
囲内である。
ましくはｔノリス）を川いた時、Ｐｔ，Ｆｅ， ｒＪ３
よびアルカリ金属の上記＠量バーセントは、セラミック
材料（例えばモノリス）を除いた組成物の重焔に基づく
ことは特開平１−１４８３３４号公報（公開日１９８９
年６月９日）において指摘されている。該公報に開力＼
されているように、八〇．ＣＯ．Ｒｕ．Ｒｅ，ｓｍ，Ｅ
ｕなどの付加的な共増進剤が存在することは本発明の範
囲内である。
Ｐｔ，Ｆｅ，およびアルカリ金属化合物で、チタニヤを
含む担体を含浸（同時含浸、又は任意の順序での順次含
浸により）した後、その含浸したチタニヤ含有担体を、
不活性又は酸化性雰囲気中で、好ましくはフリー酸素を
含む気体雰囲気（例１１ えば空気）中で、一般的には約３０〜約７００℃の範囲
の温度で加熱する。好ましくはこの加熱工程は類次にｌ
′Ｔう２つの副工程で行う。すなわち、含浸した担体が
実質的に乾燥するように（好ましくは付着した水分およ
び吸蔵した水分が約１０重量％以下になるような条件下
で）、約３０〜約２００℃（好ましくは８０〜１３０℃
）で、通常約０．５〜約１０時間、乾燥する工程；およ
び次に、チタニヤ上でｐｔおよびＦｅ化合物を、１〕ｔ
およびＦｅの酸化物に少くとも部分的に（好ましくは実
質的に）変換するような条件下で、約３００〜約７００
℃（好ましくは約４００〜約６００℃）で、通常約１〜
約２０時間、焼成づ゛る工程である。
含む担体を含浸（同時含浸、又は任意の順序での順次含
浸により）した後、その含浸したチタニヤ含有担体を、
不活性又は酸化性雰囲気中で、好ましくはフリー酸素を
含む気体雰囲気（例１１ えば空気）中で、一般的には約３０〜約７００℃の範囲
の温度で加熱する。好ましくはこの加熱工程は類次にｌ
′Ｔう２つの副工程で行う。すなわち、含浸した担体が
実質的に乾燥するように（好ましくは付着した水分およ
び吸蔵した水分が約１０重量％以下になるような条件下
で）、約３０〜約２００℃（好ましくは８０〜１３０℃
）で、通常約０．５〜約１０時間、乾燥する工程；およ
び次に、チタニヤ上でｐｔおよびＦｅ化合物を、１〕ｔ
およびＦｅの酸化物に少くとも部分的に（好ましくは実
質的に）変換するような条件下で、約３００〜約７００
℃（好ましくは約４００〜約６００℃）で、通常約１〜
約２０時間、焼成づ゛る工程である。
アルカリ金属は変化しないで残るが、少くとも部分的に
は、この加熱工程で、アルカリ金属の参加物および／又
は水酸化物に変る。チタニＡ７含有担体を順次に含浸し
たとしても、それぞれの含浸の後に乾燥すること、又は
任意的に乾燥および焼成することは本発明の範囲内であ
る。
は、この加熱工程で、アルカリ金属の参加物および／又
は水酸化物に変る。チタニＡ７含有担体を順次に含浸し
たとしても、それぞれの含浸の後に乾燥すること、又は
任意的に乾燥および焼成することは本発明の範囲内であ
る。
最後に、含浸し、乾燥し、焼成したＴｉｅ２含１２
？材料を運元づる．運元工程は任意の適切な方法で、好
ましくは約２０〜約６００℃、より好ましくは約１５０
〜約３００℃の範囲の温度で行う。
ましくは約２０〜約６００℃、より好ましくは約１５０
〜約３００℃の範囲の温度で行う。
チタニヤを］一トした多孔性セラミック材料を担体とし
て用いる時、還元工程は低い温度で、好ましくは約０〜
約３００℃、より好ましくは約２０〜約２００℃の範囲
で行う。任意の遠元性気体を還元工程で用いることがで
きる。例えばＨ２，ＣＯ．メタンのような気体状の炭化
水素、これらの混合物等を含む気体である。好ましくは
フリーな水素を含む気体、より好ましくは実質的に純粋
な水索を用いる。還元工程は、前の工程で得られた焼成
材料を活性化（ＣｏとＯ のＣＯ■への反２ 応を触媒するための〉するに適当な、任意の適切な時間
、好ましくは約０．５〜約２０時間、行う。
て用いる時、還元工程は低い温度で、好ましくは約０〜
約３００℃、より好ましくは約２０〜約２００℃の範囲
で行う。任意の遠元性気体を還元工程で用いることがで
きる。例えばＨ２，ＣＯ．メタンのような気体状の炭化
水素、これらの混合物等を含む気体である。好ましくは
フリーな水素を含む気体、より好ましくは実質的に純粋
な水索を用いる。還元工程は、前の工程で得られた焼成
材料を活性化（ＣｏとＯ のＣＯ■への反２ 応を触媒するための〉するに適当な、任意の適切な時間
、好ましくは約０．５〜約２０時間、行う。
運元工程で生成した組成物中において、ｐｔは実質的に
ｐｔ金属として存在する。しかしわずかな量の白金酸化
物も存在すると考えられる。咳組成物中の鉄或分は実質
的に酸化鉄（Ｆｅ０．Ｆｅ Ｏ ．Ｆｅ３０４）と
して存在する。しか２２ １３ し微量の金属鉄も存在する（特に４００’Ｃ又はそれ以
上の比較的高い還元温度を用いた時には）と考えられる
。一般にアルカリ金属は、本発明の組成物中では酸化物
、又は水酸化物、又は炭酸塩、又はその混合物（含浸■
稈でどのアルカリ金属が用いられるかによる）として存
在すると考えられる。
ｐｔ金属として存在する。しかしわずかな量の白金酸化
物も存在すると考えられる。咳組成物中の鉄或分は実質
的に酸化鉄（Ｆｅ０．Ｆｅ Ｏ ．Ｆｅ３０４）と
して存在する。しか２２ １３ し微量の金属鉄も存在する（特に４００’Ｃ又はそれ以
上の比較的高い還元温度を用いた時には）と考えられる
。一般にアルカリ金属は、本発明の組成物中では酸化物
、又は水酸化物、又は炭酸塩、又はその混合物（含浸■
稈でどのアルカリ金属が用いられるかによる）として存
在すると考えられる。
一酸化炭素を含有する供給ガスを酸化タ−る工程は、任
意の適切な温度および圧力条件、任意の適切な時間、任
意の適切な一時間当りのガスの空間速度、および任意の
適切なｃｏおよびｏ２の容積比で行うことができる。反
応温度は通常約−５０〜約４００℃、好ましくは約−３
０〜約１７０’Ｃ、より好ましくは約１０〜約５０’Ｃ
の範囲である。
意の適切な温度および圧力条件、任意の適切な時間、任
意の適切な一時間当りのガスの空間速度、および任意の
適切なｃｏおよびｏ２の容積比で行うことができる。反
応温度は通常約−５０〜約４００℃、好ましくは約−３
０〜約１７０’Ｃ、より好ましくは約１０〜約５０’Ｃ
の範囲である。
酸化反応中の圧力は、通常約１〜約２，０００ｐｓｉａ
，より好ましくは約５〜約２ ０ ｐｓｉａの範囲内で
ある。供給ガス中のｃｏと０２の容積比は約１：１００
〜１００：１であり、好ましくは約１：１０〜約１０＝
１の範囲である。供給ガス中のＣＯの容積バーセントお
よびｏ２の容積パーセ１４ ントは約０．０５〜約５０，好ましくは約０． ５〜約
３である。気体の一時間当りの空間速度〈１時間当りの
１ｃｃの触媒に対する供給ガスのＣＣ数〉は約１〜約２
００．０００，好ましくは約１００〜約３０．０００の
範囲内である。一時間当りのガスの空間速度の計算は、
活性な触媒、すなわちモノリスのような付加的なセラミ
ック担体の占める体積を除いたチタニヤで支持したＰｔ
／Ｆｅｎ！！化物／アルカリ金属化合物触媒、の体積に
基づくものとする。
，より好ましくは約５〜約２ ０ ｐｓｉａの範囲内で
ある。供給ガス中のｃｏと０２の容積比は約１：１００
〜１００：１であり、好ましくは約１：１０〜約１０＝
１の範囲である。供給ガス中のＣＯの容積バーセントお
よびｏ２の容積パーセ１４ ントは約０．０５〜約５０，好ましくは約０． ５〜約
３である。気体の一時間当りの空間速度〈１時間当りの
１ｃｃの触媒に対する供給ガスのＣＣ数〉は約１〜約２
００．０００，好ましくは約１００〜約３０．０００の
範囲内である。一時間当りのガスの空間速度の計算は、
活性な触媒、すなわちモノリスのような付加的なセラミ
ック担体の占める体積を除いたチタニヤで支持したＰｔ
／Ｆｅｎ！！化物／アルカリ金属化合物触媒、の体積に
基づくものとする。
供給ガスは任意の方法で、例えばＣＯ．Ｏ，，，および
選択的にＧｏ ．Ｎ２．８ｅ等のような他２ の気体を混合することによって、例えば二酸化炭素を含
むレーヂーのキャビティ内で、作られる。
選択的にＧｏ ．Ｎ２．８ｅ等のような他２ の気体を混合することによって、例えば二酸化炭素を含
むレーヂーのキャビティ内で、作られる。
もしくは供給ガスは燃焼エンジンからの排出ガスであっ
てもよいし、人間によって吸い込まれる望ましくないレ
ベルの有毒な一酸化炭素を含む空気であってもよいし、
紙巻ぎタバコ、葉巻き、パイプ等からの煙であってもよ
い。供給ガスは、レーザーキャビティ、又は燃焼エンジ
ンの排出管、又１５ は人の使用するガスマスク、又は紙巻きタバコ若しくは
バイブのフィルターの中のような任意の適切な容器又は
装直の中で接触し、その中で供給ガスは本発明の触媒組
成物上を、上述した条件の下で、通過する。本発明のＣ
ＯＭ化方法は、任意の適切な装置内で、例えばＣＯ２レ
ーザー内でのＣＯと０２の再結合、排出ガス中に含まれ
るＣＯに実施できる。
てもよいし、人間によって吸い込まれる望ましくないレ
ベルの有毒な一酸化炭素を含む空気であってもよいし、
紙巻ぎタバコ、葉巻き、パイプ等からの煙であってもよ
い。供給ガスは、レーザーキャビティ、又は燃焼エンジ
ンの排出管、又１５ は人の使用するガスマスク、又は紙巻きタバコ若しくは
バイブのフィルターの中のような任意の適切な容器又は
装直の中で接触し、その中で供給ガスは本発明の触媒組
成物上を、上述した条件の下で、通過する。本発明のＣ
ＯＭ化方法は、任意の適切な装置内で、例えばＣＯ２レ
ーザー内でのＣＯと０２の再結合、排出ガス中に含まれ
るＣＯに実施できる。
次の実施例は本発明をさらに説明するために提出するも
のであり、本発明の範囲を不当に限定するよう解釈すべ
きでない。
のであり、本発明の範囲を不当に限定するよう解釈すべ
きでない。
実施例１
本実施例は一酸化炭素の酸化を触媒する貴金属触媒の活
性を試験する（ＣＯ２レーザー中でのＣＯ と０２の触
媒的な再結合をシュミレートす２ るため）実験装置を説明する。１．２容量％のＣｏ１０
．６容量％の０２、３２容量％のＣＯ２、３２容量％の
ト１ｅ１および３４容量％のＮ２より１ ６ なる気体の供給混合物を下から上方向に二一ドルバルブ
及びガラス反応器を通して流した。ガラス反応管は内径
約６ｍで、通常約５ ｃｔｔｒの高さのベッド中に約２
．１グラムの触媒を含む。触媒ベッド中の温度は、その
最上層中に挿入した熱伝対によって測定した。反応器の
流出ガス中のＣＯ含量をシリーズ４００アナラドＩＲア
ナライザーで測定した。すべての試験は室温条件下（約
２３〜３０℃）で行った。気体状の供給気流の供給速度
は約４ ０ ０ ｃｃ／分であった。
性を試験する（ＣＯ２レーザー中でのＣＯ と０２の触
媒的な再結合をシュミレートす２ るため）実験装置を説明する。１．２容量％のＣｏ１０
．６容量％の０２、３２容量％のＣＯ２、３２容量％の
ト１ｅ１および３４容量％のＮ２より１ ６ なる気体の供給混合物を下から上方向に二一ドルバルブ
及びガラス反応器を通して流した。ガラス反応管は内径
約６ｍで、通常約５ ｃｔｔｒの高さのベッド中に約２
．１グラムの触媒を含む。触媒ベッド中の温度は、その
最上層中に挿入した熱伝対によって測定した。反応器の
流出ガス中のＣＯ含量をシリーズ４００アナラドＩＲア
ナライザーで測定した。すべての試験は室温条件下（約
２３〜３０℃）で行った。気体状の供給気流の供給速度
は約４ ０ ０ ｃｃ／分であった。
実施例２
本実施例はチタニアで担持された触媒組成物の製法と、
ＣＯ酸化試験におけるその挙動を示す。
ＣＯ酸化試験におけるその挙動を示す。
触媒Ａ（比較例）は丁１０２上に３．０重量％のＰｔと
０．５重靖％のＦｅ（酸化物として）を含む。
０．５重靖％のＦｅ（酸化物として）を含む。
その触媒は室温で、５．（ｌの炎加水分解チタニヤ（デ
グッサコーボレーシコン（テタボロ、ニュージャーシイ
）製、約５０ＴｒＬ２／ｇのＢＥＴ／Ｎ２法による表面
積を持つ）を、０．０２ｇのＰｔ／ｃｃを含む Ｐｔ （Ｎ口．）４ （ＮＯ３）２の水溶液３．７５Ｃ
Ｃと、０．（１０）９のＦｅ／ｃｃを含むＦｅ（Ｎｏ
＞ −９日，０の水溶液２．５ｃｃの３３ 混合物と、混合することにより調製した。含浸後触媒Ａ
を約１００℃で一晩乾燥し、約４００℃で２時間空気中
で焼成した。上述した Ｐｔ（Ｎ口。）４ （ＮＯ３）２およびＦｅ（ＮＯ３）
３溶液による含浸、乾燥、および焼成を繰り返した。次
に焼成した、二度含浸した触媒八を２００℃で２時間、
水素で処理した。
グッサコーボレーシコン（テタボロ、ニュージャーシイ
）製、約５０ＴｒＬ２／ｇのＢＥＴ／Ｎ２法による表面
積を持つ）を、０．０２ｇのＰｔ／ｃｃを含む Ｐｔ （Ｎ口．）４ （ＮＯ３）２の水溶液３．７５Ｃ
Ｃと、０．（１０）９のＦｅ／ｃｃを含むＦｅ（Ｎｏ
＞ −９日，０の水溶液２．５ｃｃの３３ 混合物と、混合することにより調製した。含浸後触媒Ａ
を約１００℃で一晩乾燥し、約４００℃で２時間空気中
で焼成した。上述した Ｐｔ（Ｎ口。）４ （ＮＯ３）２およびＦｅ（ＮＯ３）
３溶液による含浸、乾燥、および焼成を繰り返した。次
に焼成した、二度含浸した触媒八を２００℃で２時間、
水素で処理した。
触媒Ｂ（本発明〉は、３．２ｇの触媒八を１．５ＣＣの
Ｋ２ＣＯ３水溶液（溶液１００ＣＣ中に１．８８９のＫ
ＣＯ３を含む）に含浸し、その２ Ｋを含浸した材料を１６時間１００℃で乾燥し、その乾
燥した材料を空気中で２時間、４００℃で焼成し、その
焼成した材料を２時間、水素ガスで２００℃で処理して
調製した。触媒Ｂはチタニヤ上に０．５重量％のＫ，３
．０重量％のＰｔ，および０．５重量％のＦｅ（酸化物
として）を含む。
Ｋ２ＣＯ３水溶液（溶液１００ＣＣ中に１．８８９のＫ
ＣＯ３を含む）に含浸し、その２ Ｋを含浸した材料を１６時間１００℃で乾燥し、その乾
燥した材料を空気中で２時間、４００℃で焼成し、その
焼成した材料を２時間、水素ガスで２００℃で処理して
調製した。触媒Ｂはチタニヤ上に０．５重量％のＫ，３
．０重量％のＰｔ，および０．５重量％のＦｅ（酸化物
として）を含む。
１８
１７
触媒ＡおよびＢを実施例１に記述したＣＯＭ化試験法に
従って試験した。結果を第一表に示す。
従って試験した。結果を第一表に示す。
１
９
表１の結果は、本発明の
Ｋ ／ Ｐ ｔ ／ Ｆ ｅ ／ Ｔ ｉ Ｏ ２触媒
Ｉ３が触媒Ａ（Ｋを含まない）より、酸素によるＣＯ酸
化（２３℃での）に活性であることを示タ。
Ｉ３が触媒Ａ（Ｋを含まない）より、酸素によるＣＯ酸
化（２３℃での）に活性であることを示タ。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１）（ａ）チタニヤ、又はチタニヤをコートした多孔
性のセラミック材料より本質的になる担体（ｂ）白金金
属（ｃ）酸化鉄、および（ｄ）少くとも一つのアルカリ
金属の少くとも一つの化合物 より本質的になる触媒組成物であつて、 上記の組成物は、約１０〜５０℃での一酸化炭素を、フ
リーな酸素によって、二酸化炭素へ酸化する触媒として
活性であり、また上記の組成物は、成分（ｃ）が、約１
０〜５０℃での上記の酸化において、上記担体上の成分
（ｂ）に対する共増進剤であるよう、かつ成分（ｄ）が
、約１０〜５０℃での上記酸化において、上記担体上の
成分（ｂ）および（ｃ）の組み合せに対する共増進剤で
あるような量の成分（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）を含む
ことを特徴とする前記組成物。 （２）上記の少くとも一つのアルカリ金属が、カリウム
であることを特徴とする請求項（１）記載の触媒組成物
。 （３）約０．１〜約１０重量％の白金、約 ０．０５〜約２０重量％の鉄、および約０．１〜約５重
量％のアルカリ金属を含むことを特徴とする請求項（１
）又は（２）記載の触媒組成物。 （４）約０．２〜５重量％の白金、約０．１〜５重量％
の鉄、および約０．２〜３重量％のカリウムを含むこと
を特徴とする請求項（１）〜（３）いずれかに記載の触
媒組成物。 （５）担体（ａ）が、本質的にチタニヤからなることを
特徴とする請求項（１）〜（４）いずれか１項に記載の
触媒組成物。 （６）担体（ａ）が本質的にチタニヤでコートされた多
孔性のセラミック材料よりなることを特徴とする請求項
（１）〜（４）いずれか１項に記載の触媒組成物。 （７）上記多孔性セラミック材料がモノリスであること
を特徴とする請求項（６）記載の触媒組成物。 （８）成分（ａ）が約１〜４０重量％のＴｉＯ＿２を含
むことを特徴とする請求項（６）又は（７）記載の触媒
組成物。 （９）チタニヤ、又はチタニヤでコートした多孔性セラ
ミック材料に、白金、鉄、および少くとも一つのアルカ
リ金属の化合物の水溶液を含浸し；かくして得られた含
浸チタニヤ材料が実質的に乾燥するように同材料を加熱
し；実質的に乾燥した含浸チタニヤ材料を、上記白金お
よび鉄の化合物が白金および鉄の酸化物に実質的に変換
するように、焼成し；かつ得られた焼成された含浸チタ
ニヤ材料を、還元性のガスで約１０〜５０℃で一酸化炭
素をフリーの酸素により二酸化炭素へ酸化する反応の触
媒作用に対し、同材料を活性化する条件下で、処理する
こと よりなる工程によつて製造される請求項（１）〜（８）
いずれか１項に記載の触媒組成物。 （１０）還元性ガスが水素よりなることを特徴とする請
求項（９）記載の触媒組成物。 （１１）上記還元性ガスでの上記処理が約２０〜６００
℃で行われる、ことを特徴とする請求項（９）又は（１
０）記載の触媒組成物。
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