JPH03272571A - 非水電解液二次電池の製造方法 - Google Patents
非水電解液二次電池の製造方法Info
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- JPH03272571A JPH03272571A JP2072511A JP7251190A JPH03272571A JP H03272571 A JPH03272571 A JP H03272571A JP 2072511 A JP2072511 A JP 2072511A JP 7251190 A JP7251190 A JP 7251190A JP H03272571 A JPH03272571 A JP H03272571A
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- Japan
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- lithium
- negative electrode
- electrode
- battery
- neg
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（イ）産業上の利用分野
本発明は、三酸化モリブデン、五酸化バナジウム、二酸
化マンガン、硫化チタンなどのような再充電可能な活物
質よりなる正極と、リチウムまたはリチウム合金を活物
質とする負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池の製造方法に関するものである。
化マンガン、硫化チタンなどのような再充電可能な活物
質よりなる正極と、リチウムまたはリチウム合金を活物
質とする負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池の製造方法に関するものである。
（ロ）従来の技術
金属リチウムを負極に用いたこの種電池は、負暢活物質
であるリチウムが、放電の際にリチウムイオンとなって
溶出すると、負極表面が凹凸状となり、その後の充電の
際に、リチウムが負極表面の凸部に集中的に電析して樹
枝状に成長する結果、樹枝状に成長じたリチウムが正極
と接して内部短絡を引き起こしたり、或いはリチウムが
負極表面に苔状に析出して脱落を起こしたりするため、
充放電サイクルによる寿命が極めて短いという問題があ
る。
であるリチウムが、放電の際にリチウムイオンとなって
溶出すると、負極表面が凹凸状となり、その後の充電の
際に、リチウムが負極表面の凸部に集中的に電析して樹
枝状に成長する結果、樹枝状に成長じたリチウムが正極
と接して内部短絡を引き起こしたり、或いはリチウムが
負極表面に苔状に析出して脱落を起こしたりするため、
充放電サイクルによる寿命が極めて短いという問題があ
る。
この対策として、特開昭５７−２０８０７９号公報に開
示されるように、負極にリチウムの層間化合物を用いる
ものが提案されている。このようにリチウムの層間化合
物を負極に用いた場合には、充電時にリチウムが負極基
体である黒鉛と層間化合物を形成するように復元するた
め、負極表面にリチウムが樹枝状に成長することを抑制
できるという利点がある。
示されるように、負極にリチウムの層間化合物を用いる
ものが提案されている。このようにリチウムの層間化合
物を負極に用いた場合には、充電時にリチウムが負極基
体である黒鉛と層間化合物を形成するように復元するた
め、負極表面にリチウムが樹枝状に成長することを抑制
できるという利点がある。
しかしながら、リチウムの黒鉛層間化合物の組成化は、
炭素６原子に対してリチウムｌ原子であリ、リチウムの
黒鉛層間化合物を負極に使用した場合には、黒鉛が負極
の反応物質として作用しないため、リチウム金属を負極
に使用した場合に比較して、負極の単位体積当りの容量
が約３分の１、単位重量当りの容量が約１０分の１とな
る。
炭素６原子に対してリチウムｌ原子であリ、リチウムの
黒鉛層間化合物を負極に使用した場合には、黒鉛が負極
の反応物質として作用しないため、リチウム金属を負極
に使用した場合に比較して、負極の単位体積当りの容量
が約３分の１、単位重量当りの容量が約１０分の１とな
る。
このため、リチウムの黒鉛層間化合物を負極に使用した
場合には、単位体積及び単位重量当りの負極容量が小さ
くなり、容量の小さな電池しか構成できないという問題
がある。
場合には、単位体積及び単位重量当りの負極容量が小さ
くなり、容量の小さな電池しか構成できないという問題
がある。
また、一般に非水電解液二次電池は、充放電サイクルに
おいて電解液とリチウムの反応により、リチウムが消費
されていくため、負極容量は正極容量の２〜４倍程程度
きく構成される。しかし、前述の如くリチウムの黒鉛層
間化合物を負極として使用すると、負極容量が小さくな
るため、電池全体のエネルギー密度が低下し、また、充
放電を繰り返し行なうと、電解液とリチウムとが反応し
て充放電反応に関与しない反応生成物が生威し、負極活
物質のリチウムが消費されるため、サイクル寿命が短く
なるという問題があった。
おいて電解液とリチウムの反応により、リチウムが消費
されていくため、負極容量は正極容量の２〜４倍程程度
きく構成される。しかし、前述の如くリチウムの黒鉛層
間化合物を負極として使用すると、負極容量が小さくな
るため、電池全体のエネルギー密度が低下し、また、充
放電を繰り返し行なうと、電解液とリチウムとが反応し
て充放電反応に関与しない反応生成物が生威し、負極活
物質のリチウムが消費されるため、サイクル寿命が短く
なるという問題があった。
（ハ）発明が解決しようとする課題
本発明は、充放電によるサイクル寿命を向上させると共
に、負極のエネルギー密度の低下を極力抑えた非水電解
液二次電池の製造方法を提供しようとするものである。
に、負極のエネルギー密度の低下を極力抑えた非水電解
液二次電池の製造方法を提供しようとするものである。
に）課題を解決するための手段
本発明の非水電解液二次電池の製造方法は、リチウムイ
オンが層間に侵入、離脱しうる炭素或いは黒鉛を主成分
とし、前記層間にリチウムを含有させた層間化合物を、
リチウム金属板またはリチウム合金板の表面に形成して
負極を作製し、この負極が正極と対向する面に前記層間
化合物が位置するように電池を構成することを特徴とす
るものである。
オンが層間に侵入、離脱しうる炭素或いは黒鉛を主成分
とし、前記層間にリチウムを含有させた層間化合物を、
リチウム金属板またはリチウム合金板の表面に形成して
負極を作製し、この負極が正極と対向する面に前記層間
化合物が位置するように電池を構成することを特徴とす
るものである。
（ホ）作用
本発明では、リチウムを予め含有させた炭素または黒鉛
からなる層と、リチウム金属板あるいはリチウム合金板
とを、一体化または積重して負極をｅｌｌ＊しているの
で、負極をリチウムの層間化合物で構成した場合にに比
べて、負極中のリチウム酸が多くなり、単位体積当りの
容量及び単位重量当りの容量を大きくすることができる
。
からなる層と、リチウム金属板あるいはリチウム合金板
とを、一体化または積重して負極をｅｌｌ＊しているの
で、負極をリチウムの層間化合物で構成した場合にに比
べて、負極中のリチウム酸が多くなり、単位体積当りの
容量及び単位重量当りの容量を大きくすることができる
。
また、正極と対向する面に、炭素あるいは黒鉛を主成分
とする層が存在するため、充電の際にリチウムイオンが
炭素あるいは黒鉛に侵入、拡散してリチウム金属板ある
いはリチウム合金板にたどり着き、これによって、負極
表面でのリチウムの樹枝状析出が防止することが可能と
なり、充放電によるサイクル寿命が向上する。
とする層が存在するため、充電の際にリチウムイオンが
炭素あるいは黒鉛に侵入、拡散してリチウム金属板ある
いはリチウム合金板にたどり着き、これによって、負極
表面でのリチウムの樹枝状析出が防止することが可能と
なり、充放電によるサイクル寿命が向上する。
（へ）実施例
本発明の実施例を以下に示し、比較例との対比に言及す
る。
る。
［実施例１］
第１図は本発明にかかる扁平形の非水電解液二次電池の
部分断面図であり、ｌはリチウム金属板２とリチウムを
含有させた炭素成型体３とからなる負極であり、負極缶
４の内底面に固定されたステンレス製の負極集電体５に
圧着されている。６は正極であり、正極缶７の内面に固
定されたステンレス製の正極集電体８に圧接されており
、前記正、負極６．１の間にはポリプロピレン製のセパ
レータ９が配されている。そして、正極缶７と負極缶４
の周辺部間には、ポリプロピレン製の絶縁バッキング１
０が介在し相互を絶縁している。この電池の寸法は、直
径２４．Ｏｍｍ、厚み３．Ｏｍｍである。また、電解液
としては、プロピレンカポネートと１．２−ジメトキシ
エタンとを同一容量混合した混合溶媒に、過塩素酸リチ
ウムを１モル、／ｌ溶解した非水電解液を用いた。
部分断面図であり、ｌはリチウム金属板２とリチウムを
含有させた炭素成型体３とからなる負極であり、負極缶
４の内底面に固定されたステンレス製の負極集電体５に
圧着されている。６は正極であり、正極缶７の内面に固
定されたステンレス製の正極集電体８に圧接されており
、前記正、負極６．１の間にはポリプロピレン製のセパ
レータ９が配されている。そして、正極缶７と負極缶４
の周辺部間には、ポリプロピレン製の絶縁バッキング１
０が介在し相互を絶縁している。この電池の寸法は、直
径２４．Ｏｍｍ、厚み３．Ｏｍｍである。また、電解液
としては、プロピレンカポネートと１．２−ジメトキシ
エタンとを同一容量混合した混合溶媒に、過塩素酸リチ
ウムを１モル、／ｌ溶解した非水電解液を用いた。
この本発明電池に用いた負極は、以下のようにして作製
した。
した。
まず、リチウムの侵入、脱離が可能な炭素材料と、結着
剤としてのポリテトラフルオロエチレンを９０：１０の
重量比で混合し、直径２０ｍｍ、厚み０．６ｍｍの円板
上に加圧成型し、こうして作製した成型体に予め非水電
解液中で電気化学的にリチウムを含有させた。次いで、
直径１９ｍ＋ｎ、厚み０．６１１１１１１にリチウム金
属箔を打ち抜き、このリチウム金属箔を負極缶の内底面
に固定した負＃ｉ集電体に圧着し、この上に＠記すチウ
ムを含有させた炭素成型体を積重することにより作製し
た。尚、この負極の容量は４００ｍＡｈである。
剤としてのポリテトラフルオロエチレンを９０：１０の
重量比で混合し、直径２０ｍｍ、厚み０．６ｍｍの円板
上に加圧成型し、こうして作製した成型体に予め非水電
解液中で電気化学的にリチウムを含有させた。次いで、
直径１９ｍ＋ｎ、厚み０．６１１１１１１にリチウム金
属箔を打ち抜き、このリチウム金属箔を負極缶の内底面
に固定した負＃ｉ集電体に圧着し、この上に＠記すチウ
ムを含有させた炭素成型体を積重することにより作製し
た。尚、この負極の容量は４００ｍＡｈである。
また、正極は、正極活物質としての再充電可能な二酸化
マンガンと、導電剤としてのアセチレンブラックと、結
着剤としてのポリテトラフルオロエチレンを、８０：１
０：１０の重量比で混合した後、直径２０ｍｍ、厚み１
．２ｍｍの円板状に加圧成型し、しかるのち、２８０℃
で２時間真空で乾燥して作製した。尚、この正極の容量
は１５０ｍＡｈである。
マンガンと、導電剤としてのアセチレンブラックと、結
着剤としてのポリテトラフルオロエチレンを、８０：１
０：１０の重量比で混合した後、直径２０ｍｍ、厚み１
．２ｍｍの円板状に加圧成型し、しかるのち、２８０℃
で２時間真空で乾燥して作製した。尚、この正極の容量
は１５０ｍＡｈである。
こうして作製した電池を本発明電池Ａとする。
［比較例１］
直径２０ｍｍ、厚み１．２ｍｍの円板状のリチウム金属
板（容量８００ｍＡｈ）からなる負極を用い、他は前記
電池Ａと同一条件で電池を作製し、比較電池Ｂとする。
板（容量８００ｍＡｈ）からなる負極を用い、他は前記
電池Ａと同一条件で電池を作製し、比較電池Ｂとする。
［比較例２］
リチウムの侵入、脱離の可能な炭素材料と、結着剤とし
てのポリテトラフルオロエチレンを９０：１０の重量比
で混合し、直径２０ｍｍ、ｒ！！−み１゜２ｍｍの円板
状に加圧成型し、予め非水電解液中でこの成型体に電気
化学的にリチウムを含有させた負極を用い、他は前記電
池Ａと同一条件で電池を作製し、比較電池Ｃとする。
てのポリテトラフルオロエチレンを９０：１０の重量比
で混合し、直径２０ｍｍ、ｒ！！−み１゜２ｍｍの円板
状に加圧成型し、予め非水電解液中でこの成型体に電気
化学的にリチウムを含有させた負極を用い、他は前記電
池Ａと同一条件で電池を作製し、比較電池Ｃとする。
上記電池Ａ乃至Ｃを夫々、３ｍＡの電流で電池電圧が３
．５ｖになるまで充電した後、３ｍＡの電流で電池電圧
が２．Ｏｖになるまで放電する条件で充放電を繰り返し
、充放電サイクル特性を調べた。第２図はこの結果を示
す図面である。
．５ｖになるまで充電した後、３ｍＡの電流で電池電圧
が２．Ｏｖになるまで放電する条件で充放電を繰り返し
、充放電サイクル特性を調べた。第２図はこの結果を示
す図面である。
本発明電池Ａは、充放電初期では比較電池Ｂと同等の放
電容量を有しており、また、比較電池Ｃに比べると約１
．５倍程度の放電容量を有している。
電容量を有しており、また、比較電池Ｃに比べると約１
．５倍程度の放電容量を有している。
これは、本発明電池Ａが負極としてリチウムを予め含有
させた炭素成型体とリチウム金属との複合電極を使用し
、比較電池Ｂがリチウム金属を使用しているため、電池
Ａ及びＢは負極容量が正極容量より大きくなり、放電容
量が正極容量に支配されるのに対して、比較電池Ｃでは
リチウムを予め含有させた炭素成型体のみで負極を構成
しているため、負極容量が正極容量より小さくなり、放
電容量が負極容量に支配され、電池自身の放電容量も小
さくなったためと考えられる。
させた炭素成型体とリチウム金属との複合電極を使用し
、比較電池Ｂがリチウム金属を使用しているため、電池
Ａ及びＢは負極容量が正極容量より大きくなり、放電容
量が正極容量に支配されるのに対して、比較電池Ｃでは
リチウムを予め含有させた炭素成型体のみで負極を構成
しているため、負極容量が正極容量より小さくなり、放
電容量が負極容量に支配され、電池自身の放電容量も小
さくなったためと考えられる。
一方、充放電サイクルについては、本発明電池Ａは比較
電池Ｂに比べて飛躍的にサイクル寿命が向上し、サイク
ル中においても比較電池Ｃの約１．５倍の放電容量を維
持している。
電池Ｂに比べて飛躍的にサイクル寿命が向上し、サイク
ル中においても比較電池Ｃの約１．５倍の放電容量を維
持している。
このように、電池Ａ及びＣのサイクル特性が向−Ｌする
のは、比較電池Ｃの場合には、負極をリチウムの層間化
合物で構成しているため、充放電を繰り返しても充電の
際に、リチウムが負極基体である炭素と層間化合物を形
成するように復元し、負極表面におけるリチウムの樹枝
状析出が抑制されたためである。本発明電池へにおいて
も、負極に複合電極を用いているため、充電の際にリチ
ウムが炭素と層間化合物を形成するように復元し、その
後炭素成型体中を拡散してリチウム金属にたどり着くた
め、負極表面におけるリチウムの樹枝状析出が抑制され
る。これに対して、比較電池Ｂの場合には、負極にリチ
ウム金属を用いているため、充放電を繰り返し行なって
いると負極表面にリチウムの樹枝状析出が生じ、この樹
枝状リチウムが戒長し正極と接して内部短絡を起こすた
め、数サイクルで急激な容量低下が生じている。
のは、比較電池Ｃの場合には、負極をリチウムの層間化
合物で構成しているため、充放電を繰り返しても充電の
際に、リチウムが負極基体である炭素と層間化合物を形
成するように復元し、負極表面におけるリチウムの樹枝
状析出が抑制されたためである。本発明電池へにおいて
も、負極に複合電極を用いているため、充電の際にリチ
ウムが炭素と層間化合物を形成するように復元し、その
後炭素成型体中を拡散してリチウム金属にたどり着くた
め、負極表面におけるリチウムの樹枝状析出が抑制され
る。これに対して、比較電池Ｂの場合には、負極にリチ
ウム金属を用いているため、充放電を繰り返し行なって
いると負極表面にリチウムの樹枝状析出が生じ、この樹
枝状リチウムが戒長し正極と接して内部短絡を起こすた
め、数サイクルで急激な容量低下が生じている。
このように、本発明電池は比較電池に比べて、放電容量
及びサイクル寿命の両面において優れていることがわか
る。
及びサイクル寿命の両面において優れていることがわか
る。
尚、負極としてリチウム金属板上にリチウムを−ｔめ含
有させていない炭素成型体を配して構成した場合には、
本発明の負極と比較すると、容量的に不利であり、十分
に満足できるものとはいえない。
有させていない炭素成型体を配して構成した場合には、
本発明の負極と比較すると、容量的に不利であり、十分
に満足できるものとはいえない。
次いで、円筒形の非水電解液二次電池に応用した例を、
第３図を用いて以下に説明する。
第３図を用いて以下に説明する。
［実施例２］
第３図において、１１はリチウムを含有させた前記電池
Ａと同一組成の炭素材料シート１３を、リチウム金属板
１２の表裏両面に配した負衡である。１４は前記電池Ａ
と同一組成の正極であり、これら正、負極１４．１１の
間にポリプロピレン製の微多孔性膜セパレータ１５を介
在させて、渦巻状に捲回して電極体が溝底されている。
Ａと同一組成の炭素材料シート１３を、リチウム金属板
１２の表裏両面に配した負衡である。１４は前記電池Ａ
と同一組成の正極であり、これら正、負極１４．１１の
間にポリプロピレン製の微多孔性膜セパレータ１５を介
在させて、渦巻状に捲回して電極体が溝底されている。
また、正極リード１６は正極端子兼用の封口蓋１７に、
負極リード１８は負極端子兼用の電池外装缶１９に夫々
スポット溶接により電気的に接続されている。２０はポ
リプロピレン製の絶縁バッキングであり、前記封口蓋１
７と電池外装缶１９との間を絶縁している。
負極リード１８は負極端子兼用の電池外装缶１９に夫々
スポット溶接により電気的に接続されている。２０はポ
リプロピレン製の絶縁バッキングであり、前記封口蓋１
７と電池外装缶１９との間を絶縁している。
この本発明の円筒形電池とは別に、前記負極としてリチ
ウム金属板を用いたもの、及び予めリチウムを含有させ
た炭素成型体を用いたものを作製し、前述と同様に充放
電サイクル特性を調べた。
ウム金属板を用いたもの、及び予めリチウムを含有させ
た炭素成型体を用いたものを作製し、前述と同様に充放
電サイクル特性を調べた。
この結果は、扁平形電池の場合と同様に、本発明電池の
特性が一番優れており、これに対し負極にリチウム金属
板を用いた電池は充放電により早期に放電容量が減少し
、負極にリチウムを予め含有させた炭素成型体を用いた
電池では本発明に比べて放電容量が小さくなっていた。
特性が一番優れており、これに対し負極にリチウム金属
板を用いた電池は充放電により早期に放電容量が減少し
、負極にリチウムを予め含有させた炭素成型体を用いた
電池では本発明に比べて放電容量が小さくなっていた。
尚、上記実施例では負極としてリチウムを予め含有させ
た炭素成型体とリチウム金属との複合電極を使用したが
、これに限定されることはなく、炭素成型体にかえて黒
鉛あるいは炭素を主成分とするシート状、不織布、織布
などを用いてもよく、また、リチウム金属にかえてリチ
ウム合金を使用することもできる。
た炭素成型体とリチウム金属との複合電極を使用したが
、これに限定されることはなく、炭素成型体にかえて黒
鉛あるいは炭素を主成分とするシート状、不織布、織布
などを用いてもよく、また、リチウム金属にかえてリチ
ウム合金を使用することもできる。
（ト）効果
本発明では、炭素または黒鉛に予めリチウムを含有させ
た層間化合物を、リチウム金属板あるいはリチウム合金
板と一体化または積重して負極を溝底しているので、単
位体積当りの容量及び単位重量当りの容量を大きくする
ことができる。また、負極が正極と対向する面に、炭素
あるいは黒鉛を主成分とする層が存在するため、負極表
面でのリチウムの樹枝状析出が防止でき、充放電による
サイクル寿命を向上させることができる。
た層間化合物を、リチウム金属板あるいはリチウム合金
板と一体化または積重して負極を溝底しているので、単
位体積当りの容量及び単位重量当りの容量を大きくする
ことができる。また、負極が正極と対向する面に、炭素
あるいは黒鉛を主成分とする層が存在するため、負極表
面でのリチウムの樹枝状析出が防止でき、充放電による
サイクル寿命を向上させることができる。
第１図は一実施例による本発明電池の断面図、第２図は
電池の充放電サイクル特性図、第３図は他の実施例によ
る本発明電池の断面図を示す。 １．１１・・・負極、２．１２・・・リチウム金属板、
３゜１３・・・炭Ｘｔｉ、型体（シート）、６．１４・
・・正極、９゜１５・・・セパレータ。
電池の充放電サイクル特性図、第３図は他の実施例によ
る本発明電池の断面図を示す。 １．１１・・・負極、２．１２・・・リチウム金属板、
３゜１３・・・炭Ｘｔｉ、型体（シート）、６．１４・
・・正極、９゜１５・・・セパレータ。
Claims (1)
- （１）リチウムイオンが層間に侵入、離脱しうる炭素或
いは黒鉛を主成分とし、前記層間にリチウムを含有させ
た層間化合物を、リチウム金属板またはリチウム合金板
の表面に形成して負極を作製し、この負極が正極と対向
する面に前記層間化合物が位置するように電池を構成す
ることを特徴とする非水電解液二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2072511A JPH03272571A (ja) | 1990-03-22 | 1990-03-22 | 非水電解液二次電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2072511A JPH03272571A (ja) | 1990-03-22 | 1990-03-22 | 非水電解液二次電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03272571A true JPH03272571A (ja) | 1991-12-04 |
Family
ID=13491442
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2072511A Pending JPH03272571A (ja) | 1990-03-22 | 1990-03-22 | 非水電解液二次電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH03272571A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101139426B1 (ko) * | 2010-09-28 | 2012-04-27 | 한국에너지기술연구원 | 리튬 이온 커패시터 |
-
1990
- 1990-03-22 JP JP2072511A patent/JPH03272571A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101139426B1 (ko) * | 2010-09-28 | 2012-04-27 | 한국에너지기술연구원 | 리튬 이온 커패시터 |
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