JPH0329272A - 二次電池 - Google Patents
二次電池Info
- Publication number
- JPH0329272A JPH0329272A JP1160700A JP16070089A JPH0329272A JP H0329272 A JPH0329272 A JP H0329272A JP 1160700 A JP1160700 A JP 1160700A JP 16070089 A JP16070089 A JP 16070089A JP H0329272 A JPH0329272 A JP H0329272A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- secondary battery
- butyrolactone
- electrolyte
- positive electrode
- conductive
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、非水二次電池に関する。
［従来の技術］
共役二重結合を０゛する有機高分子化合物は、電気化学
的にＣ１０４− ＢＲ４− ＰＦ６ＡＳＦ６一など
のアニオン又はＬｉ１アンモニウム類等のカチオンをド
ーピングすることにより、Ｐ型あるいはｎ型の導電性高
分子になることが知られており、［Ｊ．Ｃ．Ｓ．Ｃｈｅ
−．Ｃｏｍｓ．（Ｉ９７９）Ｐ５９４−５９５１酸化、
還元によりドーブ、脱ドーブ反応がおこることを利用し
てこれらの高分子化合物を用いた竃気化学系の機能デバ
イスが種々検討されている。
的にＣ１０４− ＢＲ４− ＰＦ６ＡＳＦ６一など
のアニオン又はＬｉ１アンモニウム類等のカチオンをド
ーピングすることにより、Ｐ型あるいはｎ型の導電性高
分子になることが知られており、［Ｊ．Ｃ．Ｓ．Ｃｈｅ
−．Ｃｏｍｓ．（Ｉ９７９）Ｐ５９４−５９５１酸化、
還元によりドーブ、脱ドーブ反応がおこることを利用し
てこれらの高分子化合物を用いた竃気化学系の機能デバ
イスが種々検討されている。
中でも導電性高分子を電極活物質に用いた電池の開発が
進んでいる。
進んでいる。
［発明が解決しようとする課題〕
これら導電性、あるいは半導性高分子材料を活物質とし
て用いる電池において、そのレドックス特性に与える電
解液の影響は大変大きい。
て用いる電池において、そのレドックス特性に与える電
解液の影響は大変大きい。
本発明は正極および負極との適応性に優れた高エネルギ
ー容量、高エネルギー密度を実現する安定な電解液を提
供すると共に、これを使用した二次電池を提供すること
を目的とするものである。
ー容量、高エネルギー密度を実現する安定な電解液を提
供すると共に、これを使用した二次電池を提供すること
を目的とするものである。
［課題を解決するための手段コ
本発明は、導電性あるいは半導性を有する高分子材料を
正極活物質として用いる非水二次電池において、該二次
電池の電解液が、γ−ブチロラクトン、１．２−ジメト
キシエタンおよび次式（Ｉ） Ｒ＋−０イＣＨ２ＣＨ２０＋−Ｔ−Ｒ２ （Ｉ）〔式
中、Ｒ Ｉ 、Ｒ ２は低級アルキル、ｎは １〜３の
整数〕 で表わされるエーテルからなる溶媒と電解質塩とから構
成されることを特徴とする二次電池である。
正極活物質として用いる非水二次電池において、該二次
電池の電解液が、γ−ブチロラクトン、１．２−ジメト
キシエタンおよび次式（Ｉ） Ｒ＋−０イＣＨ２ＣＨ２０＋−Ｔ−Ｒ２ （Ｉ）〔式
中、Ｒ Ｉ 、Ｒ ２は低級アルキル、ｎは １〜３の
整数〕 で表わされるエーテルからなる溶媒と電解質塩とから構
成されることを特徴とする二次電池である。
本発明の電池は基本的には正極、負極および電解液、セ
パレーターより構成され、少なくとも一方の電極活物質
には導電性高分子材料が用いられる。
パレーターより構成され、少なくとも一方の電極活物質
には導電性高分子材料が用いられる。
本発明の電池は、アニオンまたはカチオンによって導電
性高分子がドープされてエネルギーを貯え、脱ドーブに
よって外部回路を通じてエネルギーを放出するものであ
る。また、本発明の電池においては、このドープー脱ド
ーブが可逆的に行われるので、二次電池として使用する
ことができる。
性高分子がドープされてエネルギーを貯え、脱ドーブに
よって外部回路を通じてエネルギーを放出するものであ
る。また、本発明の電池においては、このドープー脱ド
ーブが可逆的に行われるので、二次電池として使用する
ことができる。
本発明の正極活物質に用いられる導電性あるいは半導電
性高分子はピロール、チオフエン、フラン、ベンゼン、
アズレン、アニリン、ジフエニルベンジジン、ジフエニ
ルアミン、トリフェニルアミンあるいはこれら誘導体を
重合した導電性あるいは半導電性高分子があげられるが
特にポリアニリンが好ましい。これら重合体は重合と同
時に電解質アニオンと錯体を形成し、酸化還元反応にと
もなってア二オンが出入りし、ドーブ、脱ドープが行わ
れる。これら重合体はドーピングにより高電気伝導度を
右すると同ｎ！ｊにエネルギーを蓄積することができる
。
性高分子はピロール、チオフエン、フラン、ベンゼン、
アズレン、アニリン、ジフエニルベンジジン、ジフエニ
ルアミン、トリフェニルアミンあるいはこれら誘導体を
重合した導電性あるいは半導電性高分子があげられるが
特にポリアニリンが好ましい。これら重合体は重合と同
時に電解質アニオンと錯体を形成し、酸化還元反応にと
もなってア二オンが出入りし、ドーブ、脱ドープが行わ
れる。これら重合体はドーピングにより高電気伝導度を
右すると同ｎ！ｊにエネルギーを蓄積することができる
。
導電性高分子と錯体を形成するイオンとしては例えば、
ＣＩ０４− ＰＩ”６″″ ＡｓＰ ｂ８Ｐ４ −
、ハラトルエンスルホン酸アニオン、ニトロベンゼン
スルホン酸アニオン、ｒｅ（ＣＮ）６ＣＰ（ＣＮ）６−
などの錯アニオンあるいはＡＩＣＩコ、Ｐｅｅｌ ３
、ＧａＣｌ ３などのルイス酸等を挙げることができる
。
ＣＩ０４− ＰＩ”６″″ ＡｓＰ ｂ８Ｐ４ −
、ハラトルエンスルホン酸アニオン、ニトロベンゼン
スルホン酸アニオン、ｒｅ（ＣＮ）６ＣＰ（ＣＮ）６−
などの錯アニオンあるいはＡＩＣＩコ、Ｐｅｅｌ ３
、ＧａＣｌ ３などのルイス酸等を挙げることができる
。
これら導電性高分子は化学重合あるいは電解重合により
得られるがどちらの方法を用いても良い。
得られるがどちらの方法を用いても良い。
電解重合法は一般には例えば、
Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ，Ｓｏｃ．．Ｖｏ１．Ｉ３
０．Ｎｏ．７．１５０６ 〜１５０９（Ｉ９８３）、Ｅ
ｌｅｃｔｒｏｃｈｅｎ＋．Ａｃｔａ．，Ｖｏｌ．２７．
Ｎｏ．１．６１ 〜６５（Ｉ９８２）、Ｊ．Ｃｈｅｍ．
Ｓｏｃ．．Ｃｈｅｗ．Ｃｏａ＋ｍｕｎ．．ｌｌ９９ 〜
（Ｉ９８４）などに示されているが、単量体と電解質塩
とを溶媒に溶解した液を所定の電解槽に入れ電極を浸漬
し、陽極酸化あるいは陰極還元による電解重合反応を起
こさせることによって行うことができる。
０．Ｎｏ．７．１５０６ 〜１５０９（Ｉ９８３）、Ｅ
ｌｅｃｔｒｏｃｈｅｎ＋．Ａｃｔａ．，Ｖｏｌ．２７．
Ｎｏ．１．６１ 〜６５（Ｉ９８２）、Ｊ．Ｃｈｅｍ．
Ｓｏｃ．．Ｃｈｅｗ．Ｃｏａ＋ｍｕｎ．．ｌｌ９９ 〜
（Ｉ９８４）などに示されているが、単量体と電解質塩
とを溶媒に溶解した液を所定の電解槽に入れ電極を浸漬
し、陽極酸化あるいは陰極還元による電解重合反応を起
こさせることによって行うことができる。
化学重合法は例えばｃｏｎｄｕｃｔｔｎｇ Ｐｏｌｙｍ
ｅｒｓ．．１０５（Ｉ９１７）などに示されている。
ｅｒｓ．．１０５（Ｉ９１７）などに示されている。
負極としては、カチオンをドーブすることのできるポリ
アセチレン、ポリチオフエン、ポリパラフェニレンの他
、ボリフェニレンビニレン、ボリフエニレンキシリレン
等の導電性高分子、Ｌ Ｉ ＳＮ ａ ＳＫ ｓ Ａ
ｇ ＳＺ ｎ ＳＡ １ ｓ Ｃ Ｕ等の金属、あるい
は、ＬｉとＡＩ、Ｍｇ，Ｓｉ．Ｐｂ，ＧａＳ Ｉｎとの
リチウム合金等を挙げることができる。
アセチレン、ポリチオフエン、ポリパラフェニレンの他
、ボリフェニレンビニレン、ボリフエニレンキシリレン
等の導電性高分子、Ｌ Ｉ ＳＮ ａ ＳＫ ｓ Ａ
ｇ ＳＺ ｎ ＳＡ １ ｓ Ｃ Ｕ等の金属、あるい
は、ＬｉとＡＩ、Ｍｇ，Ｓｉ．Ｐｂ，ＧａＳ Ｉｎとの
リチウム合金等を挙げることができる。
以上の正極と負極とを組み合わせて電池を作製するが、
電解質は充放電が行なわれる電位領域で安定で、かつ、
正極へのドーピング、脱ドーピング、負極のレドックス
反応を効率良く安定に行なわせるような特性が必要とさ
れる。
電解質は充放電が行なわれる電位領域で安定で、かつ、
正極へのドーピング、脱ドーピング、負極のレドックス
反応を効率良く安定に行なわせるような特性が必要とさ
れる。
本発明で用いられる電解戒はγ−ブチロラクトンと １
．２−ジメトキシエタンと次式（Ｉ）Ｒ＋０イＣＨ２
ＣＨ２ ０．−｝ＴＲｚ［式中ｎ ＝ ｌｓ ２ 、ａ
、Ｒ ＋ 、Ｒ ２は低級アルキル］ で表わされる溶媒から成る。
．２−ジメトキシエタンと次式（Ｉ）Ｒ＋０イＣＨ２
ＣＨ２ ０．−｝ＴＲｚ［式中ｎ ＝ ｌｓ ２ 、ａ
、Ｒ ＋ 、Ｒ ２は低級アルキル］ で表わされる溶媒から成る。
γ−ブチロラクトンは高い比誘電率を有するため電解質
塩の溶Ｍ性を促進させる。また従来よりリチウム二次電
池用電解液に使われているプロピレンカーボネートに比
べて粘度が低く、すぐれている。
塩の溶Ｍ性を促進させる。また従来よりリチウム二次電
池用電解液に使われているプロピレンカーボネートに比
べて粘度が低く、すぐれている。
我々はγ−ブチロラクトンとグライム類の混合溶媒につ
いて種々の検討を行ったところ、 ｌ一プチロラクトン
にグライム類を添加することにより溶液抵抗は低下し、
またグライム類の分子量の小さなもの程その傾向は顕著
であることが明らかとなった。
いて種々の検討を行ったところ、 ｌ一プチロラクトン
にグライム類を添加することにより溶液抵抗は低下し、
またグライム類の分子量の小さなもの程その傾向は顕著
であることが明らかとなった。
しかしながらγ−ブチロラクトン単独からなる電解液は
加熱（＝４０℃）や長期保存により着色し、安定性が悪
い。液の着色は、溶媒あるいは塩の分解によると考えら
れ、これは電池の劣化原因となる。
加熱（＝４０℃）や長期保存により着色し、安定性が悪
い。液の着色は、溶媒あるいは塩の分解によると考えら
れ、これは電池の劣化原因となる。
グライム類の添加はγ−ブチロラクトンの溶液批抗を下
げるのに寄与したが最も溶液抵抗の低いγ−ブチロラク
トン／ジメトキシエタンの系ではγ−ブチロラクトンの
安定性が改善できず、式（Ｉ）で示されるグライム類の
添加が必要であることがＩＩＪＩらかとなった。
げるのに寄与したが最も溶液抵抗の低いγ−ブチロラク
トン／ジメトキシエタンの系ではγ−ブチロラクトンの
安定性が改善できず、式（Ｉ）で示されるグライム類の
添加が必要であることがＩＩＪＩらかとなった。
すなわち、これら電解液の混合比は、本発明の電池にお
いて正極のドーピング、脱ドーピングおよび負極のレド
ックス反応を安定に効率良く行わせ、かつ安定性を保つ
のに非常に重要であった。すなわち、高誘電率を有する
γ−ブチロラクトンが電解質塩の解離を促進させ、また
、比較的貴な電位（３．５ 〜４．Ｏ Ｖ ｖｓＬ ｉ
／ Ｌ ｉ ” ）において安定を保つ。一方、エー
テル系溶媒が溶液の粘性を低下させ、特にアルカリ金属
カチオンを有する電解液においては、レドックス反応の
安定化に寄与する。さらに式（Ｉ）で表わされる溶媒か
電角ｔ液の熱およびレドックス安定性を向上させる。す
なわち、溶液の低抵抗化、充放電特性の安定性、保存安
定性を考慮すると、γ−ブチロラクトンが全体の２０〜
８０９６で、かりジメトキシエタンおよび式（Ｉ）で表
わされる溶媒がそれぞれ全体の１０％以上であるのが好
ましい。
いて正極のドーピング、脱ドーピングおよび負極のレド
ックス反応を安定に効率良く行わせ、かつ安定性を保つ
のに非常に重要であった。すなわち、高誘電率を有する
γ−ブチロラクトンが電解質塩の解離を促進させ、また
、比較的貴な電位（３．５ 〜４．Ｏ Ｖ ｖｓＬ ｉ
／ Ｌ ｉ ” ）において安定を保つ。一方、エー
テル系溶媒が溶液の粘性を低下させ、特にアルカリ金属
カチオンを有する電解液においては、レドックス反応の
安定化に寄与する。さらに式（Ｉ）で表わされる溶媒か
電角ｔ液の熱およびレドックス安定性を向上させる。す
なわち、溶液の低抵抗化、充放電特性の安定性、保存安
定性を考慮すると、γ−ブチロラクトンが全体の２０〜
８０９６で、かりジメトキシエタンおよび式（Ｉ）で表
わされる溶媒がそれぞれ全体の１０％以上であるのが好
ましい。
電解質塩としては、ＳＣＮ” ＣＩ−Ｂｒ− １
− ＢＦ４− ＰＦ＆ＣＦ ３ ＳＯ ３
− ＳｂＦａ− ＡｓＦｈＣＩ０４−
″ Ｂ （Ｃ６ Ｈ５ ） ４ − 、ＣＰ３ＳＯ３等
のアニオンと、Ｌｉ” Ｎａ” Ｋ◆等のアルカリ
金属カチオン、（Ｃ４ Ｈ９ ） ４ Ｎ”（Ｃ２Ｈ５
）４Ｎ＋等の有機カチオン等のカチオンとからなる電解
質塩が挙げられる。
− ＢＦ４− ＰＦ＆ＣＦ ３ ＳＯ ３
− ＳｂＦａ− ＡｓＦｈＣＩ０４−
″ Ｂ （Ｃ６ Ｈ５ ） ４ − 、ＣＰ３ＳＯ３等
のアニオンと、Ｌｉ” Ｎａ” Ｋ◆等のアルカリ
金属カチオン、（Ｃ４ Ｈ９ ） ４ Ｎ”（Ｃ２Ｈ５
）４Ｎ＋等の有機カチオン等のカチオンとからなる電解
質塩が挙げられる。
用いられる電解質塩の添加は３ａｏｌ／ ９ − １０
１！ｌＯ１／５Ｉ１好ましくは３ｇｏｌ／ ９ 〜６ｍ
ｏｌ／ ５１が良い。
１！ｌＯ１／５Ｉ１好ましくは３ｇｏｌ／ ９ 〜６ｍ
ｏｌ／ ５１が良い。
本発明にかかる二次電通の構成の一例を第１図に示す。
１は正極集電体、２は正極活物質、３は負極集車体、４
は負極活物質、５は高分子固体電解質、６は外装である
。
は負極活物質、５は高分子固体電解質、６は外装である
。
［実施例〕
以下に実施例を挙げ、本発明をさらに詳細に説明する。
正極の作成例
アニリン０．５Ｍを含む１．５Ｎ硫酸水溶液中で反応極
として１０μ−のステンレスシ一トを（反応面積３Ｘ３
ｅｎ）対極に白金電極を用い、１ａＡ／ｃｍ ２の定電
流によりアニリンの重合を行った。通電量は３ｅ／ｃｍ
２とした。このステンレスボリアニリン電極を流水に
て十分洗浄したのち、０．２Ｎ硫酸中で対極として白金
、参照極として飽和甘こう電極（Ｓ Ｃ Ｅ）を用い、
−０．４Ｖ ｖｓＳ Ｃ Ｅまで電位をかけて充分に脱
ドーピング操作を行った。
として１０μ−のステンレスシ一トを（反応面積３Ｘ３
ｅｎ）対極に白金電極を用い、１ａＡ／ｃｍ ２の定電
流によりアニリンの重合を行った。通電量は３ｅ／ｃｍ
２とした。このステンレスボリアニリン電極を流水に
て十分洗浄したのち、０．２Ｎ硫酸中で対極として白金
、参照極として飽和甘こう電極（Ｓ Ｃ Ｅ）を用い、
−０．４Ｖ ｖｓＳ Ｃ Ｅまで電位をかけて充分に脱
ドーピング操作を行った。
流水にて充分洗浄した後、ヒドラジンの２０％メタノー
ル溶液で還元し、洗浄、乾燥させて、正極とした。
ル溶液で還元し、洗浄、乾燥させて、正極とした。
尖施例１〜４、および比較例１、２
正極の作製例で示したボリアニリン電極とセパレータ−
（ガラス繊維不織布）、Ｌｉ−ＡＩ合金を重ね、電解液
を注入して第１図に示す電池を作製した。
（ガラス繊維不織布）、Ｌｉ−ＡＩ合金を重ね、電解液
を注入して第１図に示す電池を作製した。
このとき電解液の電解質塩としてＬｉＢＦ４を５ａ＋ｏ
ｌ／５１の濃度で用いた。また溶媒の種類及び混合比は
表一ｌに示した。
ｌ／５１の濃度で用いた。また溶媒の種類及び混合比は
表一ｌに示した。
充放電電流値０．１ＩＩＡで２．５〜３、８Ｖまで充放
電をくり返し、１００回目の放電容量を表−１に示した
。
電をくり返し、１００回目の放電容量を表−１に示した
。
表
１
γ−ＢＬ．γ−ブチロラクトン
ＤＭＥ；１．２−ジメトキシエタン
ＥＭＥ ；工｝キシメトキシエタ＞ （ＣＩ＋３０ＣＩ
１２ＣＩ＋２（Ｃ２ Ｈｌ）ＤＥＥ ．ジエトキシエタ
ン（Ｃ２ＨｓＯＣｌｌ２ＣＩＩｚＯＣｕｌｉ）ＭＤＧ
．メチルジグライム［ＣＩ＋ ３ ０（ＣＩｌ ２ Ｃ
ｌｌ ２ ０） ２ Ｃｌｌコ］［発明の効果］ 以上説明したように、本発明の二次電池は、エネルギー
容量が大きく、かつ繰返し充放電特性にも優れた信頼性
の高いものであり、また電解液の安定性にも優れている
。
１２ＣＩ＋２（Ｃ２ Ｈｌ）ＤＥＥ ．ジエトキシエタ
ン（Ｃ２ＨｓＯＣｌｌ２ＣＩＩｚＯＣｕｌｉ）ＭＤＧ
．メチルジグライム［ＣＩ＋ ３ ０（ＣＩｌ ２ Ｃ
ｌｌ ２ ０） ２ Ｃｌｌコ］［発明の効果］ 以上説明したように、本発明の二次電池は、エネルギー
容量が大きく、かつ繰返し充放電特性にも優れた信頼性
の高いものであり、また電解液の安定性にも優れている
。
第１図は、本発明の二次電池の一例を示す概略図。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 導電性あるいは半導性を有する高分子材料を正極活物質
として用いる非水二次電池において該二次電池の電解液
が、γ−ブチロラクトン、１，２−ジメトキシエタンお
よび次式（ I ）▲数式、化学式、表等があります▼（
I ） ［式中、Ｒ＿１、Ｒ＿２は低級アルキル、ｎは１〜３の
整数］ で表わされるエーテルからなる溶媒と電解質塩とから構
成されることを特徴とする二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1160700A JPH0329272A (ja) | 1989-06-26 | 1989-06-26 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1160700A JPH0329272A (ja) | 1989-06-26 | 1989-06-26 | 二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0329272A true JPH0329272A (ja) | 1991-02-07 |
Family
ID=15720582
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1160700A Pending JPH0329272A (ja) | 1989-06-26 | 1989-06-26 | 二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0329272A (ja) |
-
1989
- 1989-06-26 JP JP1160700A patent/JPH0329272A/ja active Pending
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