JPH0335079A - 接着剤組成物 - Google Patents

接着剤組成物

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JPH0335079A
JPH0335079A JP2151792A JP15179290A JPH0335079A JP H0335079 A JPH0335079 A JP H0335079A JP 2151792 A JP2151792 A JP 2151792A JP 15179290 A JP15179290 A JP 15179290A JP H0335079 A JPH0335079 A JP H0335079A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は構造層及び障壁層の複合構造体を結合させるの
に適した共押出し可能な接着剤組成物に関する。
要するに本発明によれば、共押出し可能な接着剤組成物
は、（ａ）エチレンとアルキルアクリレート又はメタク
リレート共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカル
ボン酸誘導基の官能基を含むグラフト共単量体との共重
合体、及び（ｂ）エチレンとｌ−オレフィン、非共役ジ
エン、カルボン酸のビニルエステル、スチレン、アルキ
ルアクリレート、及びアルキルメタクリレートからなる
群から選択される少くとも１つの共単量体との共重合体
の、成分（ｂ）が成分（ａ）と不適合性である混合物を
含んでなる。
本発明者による１９８８午６月３日付けの関連米国特許
願第０７／２０２．０３３号は、エチレン酢酸ビニル共
重合体、ペンダントの酸又は酸誘導基の官能基を含む共
単量体をグラフトして改変したエチレン酢酸ビニル共重
合体、及び衝撃性改変のポリスチレンからなる混合物を
開示している。
これはポリスチレンを気体障壁重合体へ結合させるため
の有用な接着剤を提供する。
本発明者による１９８８午８月２８日付けの関連米国特
許願第０７／２３７．１７１号は、エチレン及び例えば
不飽和モノ及びジカルボン酸のエステルとペンダントの
カルボン酸又はカルボン酸誘導基の官能基を含むグラフ
ト共単量体との共重合体の接着剤混合物を開示している
。この場合該グラフト共単量体の量は全結合樹脂組成物
、即ち第２の同様の共重合体（グラフトを含まない）、
ポリスチレン、及び飽和脂環式炭化水素樹脂の約０．０
３〜約０．５重量％をなす。
米国特許第４．６４０．８７０号は、エチレン−アクリ
レートエステル−エチレン性不飽和カルボン酸又は無水
物の重合体、及びエチレン−アクリレートエステルの重
合体の結合中間層を有する積層構造体を開示している。
米国特許第４．５４８，３４８号は、エチレンー不飽和
カルボン酸共重合体及び熱可塑性弾性体例、ｔ　ハエチ
レン／フロピレン／ジエンターポリマ二の接着剤組成物
を開示している。この酸共重合体は、他の単量体、即ち
アルキルエステル例えばメチルアクリレートの単位を含
有することができる。
米国特許第４．２３０，８３０号は、エチレン重合体例
えばエチレン／メチルアクリレート共重合体、及びコハ
ク酸基をグラフトした高密度エチレン重合体から製造さ
れるナイロンに対する接着剤として特に有用な重合体混
合物を開示している。
米国特許第４．７３２．７９５号は、接着剤層を含む熱
収縮性の積層管状フィルムを開示している。この接着剤
はエチレン及びアクリル酸のエステルの共重合体であり
、また金属で更に改変された不飽和カルボン酸で改変し
た同様の共重合体である。
米国特許第４．０５８．６４７号は、接着剤なしに製造
した改変されたポリオレアイン組成物及びポリエステル
、ポリアミドの第２層、又はエチレン酢酸ビニルの加水
分解された共重合体の積層物を開示している。この改変
されたオレフィン組成物は、不飽和酸又は無水物をグラ
フトさせたポリオレフィン、改変してないポリオレフィ
ン、及びゴム成分例えばエチレンプロピレンターポリマ
ーを含む。改変されたポリオレフィンは例えば無水マレ
イン酸をグラフトさせたポリプロピレンである。
米国特許第４．３３２．６５５号は、エチレンと極性共
単量体の接着剤共重合体をオレフィンゴムと組合わせた
混合物を開示している。この極性共単量体はメチルアク
リレートであってよく、オレフィンゴムはジエン改変剤
を含むエチレン−プロピレン共重合体であってよい。
本発明は、 （ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約４０重量％の少くとも
１つの共重合するアルキルアクリレート又はメタクリレ
ート共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカルボン
酸誘導基の官能基を含むグラフト共単量体との共重合体
約１〜１００重量％、但し該グラフト共単量体の量は全
接着剤組成物の約０．０３〜約２．０重量％をなす、及
び（ｉ）エチレンと約５〜約４０重量％の少くとも１つ
のアルキルアクリレート又はメタクリレート共単量体と
の共重合体０〜約９９重量％、但し（ｉ）の共重合体と
（ｉ）の共重合体は互いに親和性である、 の混合物約６０〜約９５重量％、及び （ｂ）エチレン約４０〜約９５重量％とσ−オレフィン
、０−１０重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビ
ニルエステル、スチレン、アルキルアクリレート、及び
アルキルメタクリレートからなる群から選択される少く
とも１つの共単量体との共重合体約５〜約４０重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と不適合性
である共押出し可能な接着剤組成物を提供する。
更に本発明は、少くとも１つの構造層、少くとも１つの
障壁層、及び結合層として使用される上記樹脂組成物の
少くとも！層を含んでなる多層構造体を提供する。その
ような構造体は構造強度及び障壁性を、優秀な層間の接
着性と好適に組合せて有する。
本発明による接着剤組成物は、好ましくは改変された及
び改変されてないエチレン共重合体の混合物である第１
の成分を約６０〜約９５％、好ましくは約６５〜約８５
％含んでなる混合物である。
これらの第１の成分の共重合体は、エチレンと少くとも
１つの共重合するアルキルアクリレート又はメタクリレ
ート共単量体との共重合体である。
少くとも１つのそのような共重合体は、ペンダントのカ
ルボン酸又はカルボン酸誘導基の官能基を含むグラフト
共単量体で改変されている。゛グラフト共重合体は第１
の成分の全体を構成することができるが、普通それはグ
ラフト共端りょうていを含まないエチレン及びアルキル
（メト）アクリレートの同様の共重合体と混合される。
そのような混合は、組成物の優秀な接着性を維持しつつ
比較的より高価なグラフト材料の量を最小にするために
望ましい。
グラフト共重合体はエチレンとアルキルアクリレート又
はメタクリレート共単量体の共重合体に基づく。適当な
共単量体は炭素数ｌ〜２０のアルキル基例えばメチル、
エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブ
チル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシル、２−
エチルヘキシルなどを有するアクリレート及びメタクリ
レートを含む。好適な共単量体はメチルアクリレートで
ある。共単量体のグラフト共単量体の主鎖の約５〜約４
０１ｉ量％、好ましくは約１５〜約３０重量％をなすべ
きである。そのような共重合体は良く知られたラジカル
開始重合によって製造される。
この共重合体には、ペンダントのカルボン酸又はカルボ
ン酸誘導基官能基を含む更なる共単量体がグラフトされ
る。得られるグラフト共単量体のメルト・インデックス
は、ＡＳＴＭＤ１２３８法の条件ｒＥＪで測定して約０
．５〜約４０であるべきである。これらの範囲外では、
加工が困難になり、流れ不安定性に帰結する。
グラフト単量体は、エチレン性不飽和のモノ、ジ又はポ
リカルボン酸及びエチレン性不飽和のカルボン酸無水物
からなるそのような酸又は無水物の誘導体を含む群から
選択される。そのような酸及び群からの例は、アクリル
酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸
、クロトン酸、イタコン酸無水物、無水マレイン酸、及
びジメチル無水マレイン酸を含む。適当な誘導体の例は
、塩、アミド、イミド及びそのような酸又は無水物のエ
ステル例えばマレイン酸モノ及びジナトリウム、及びジ
エチル７マレートを含む。特に有用な酸及び無水物には
、群れかマレイン酸及びマレイン酸がある。
共単量体のエチレン共重合体へのグラフト化法は技術的
に良く知られた方法のいずれであってもよい。例えばグ
ラフト化は、本明細書に参考文献として引用されるヨー
ロッパ特許願第０．２６６゜９９４号に開示されている
ように溶媒なしに溶融物中で、或いは溶液又は分散液中
で行なうことができる。溶融物グラフト化は加熱された
押出し機、ブラベンダー又はパンバリ混合機又は他の内
部混合機又は混練り機、ロール・ミルなどを用いて行な
うことができる。グラフト化はラジカル開始剤例えば適
当な有機パーオキサイド、有機過エステル、又は有機ハ
イドロパーオキサイドの存在下に行なうこともできる。
グラフト共重合体は生皮したグラフト重合体を分離し又
は利用するいずれかの方法で回収される。即ちグラフト
共重合体は沈殿した綿状物、ペレット、粉末などの形で
回収することができる。
エチレン共重合体上にグラフトされた単量体の量は、特
に制限はなく、グラフト化エチレン共重合体の重量に基
づいて約０．０３重量％程度の少量又は約５％又はそれ
以上の多量であってよい。
しかしながら全接着剤組成物中のグラフト単量体の全量
は重要であり、優れた接着及び結合性を得るために全組
成物の約０．０３〜約２重量％であるべきである。好ま
しくは、グラフト共単量体は組成物の０．０３〜約０．
４％であり、最も好ましくは約０．０４〜約０．３％で
ある。
随意のグラフト化されてないエチレン共重合体は上述し
たものと同様であるが、グラフト共単量体を含まない共
重合体である。本接着剤から製造された積層構造体にお
いて良好な剥離強度を達成するために、グラフト化され
てない共重合体の共単量体は、グラフト化された及びグ
ラフト化されてない共重合体が適当な適度の相互の親和
性を有するようにグラフト化共重合体の共単量体と同様
の種類であり且つ十分同様な量であるべきである。
そのような共重合体は、グラフト化された及びグラフト
化されてない共単量体が同一の又は化学的に近い単量体
（グラフト共単量体を除く）を含有し且つ２つの共重合
体中のそのような単量体の量が同様である場合に普通親
和性がある。特にグラフト化された共重合体及びグラフ
ト化されてない共重合体は少くとも１つの該共重合され
た共単量体を共通に含有すべきであり、そしてグラフト
化された及びグラフト化されてない共重合体中のそれぞ
れそのような共通の共単量体の量は互いの約１０％内、
好ましくは約５％内であるべきである。
斯くしてグラフト化された共重合体がメチルアクリレー
ト２０重量％を含有するエチレン重合体に基づく場合、
グラフト化されてない共重合体はメチルアクリレートを
約１０〜約３０重量％含有すべきである。１つ又は両方
の共重合体には少量の更なる共単量体も存在しうるが、
いずれかの共重合体は２つの共重合体が相互の適合性を
保持するように、他の共重合体と共通でない共単量体を
多くても十分少量でしか含有すべきでない。いずれかそ
のような共単量体の量は用いる共単量体に依存して普通
約１０重量％以下、好ましくは約７重量％以下、最も地
好ましくは約４重量％以下であろう。勿論極く類似した
共単量体例えばｎ−ブチルアクリレート及びｉ−ブチル
アクリレートは多分適合性を保持しつつ自由に互換する
ことができる。しかしながら、グラフト共重合体はグラ
フト単量体の存在を除いて、共単量体の種類及び量に関
してグラフト化されてない共重合体と同一であることが
好適である。グラフト化されてない共重合体のメルトイ
ンデックスは約０．０５〜約４０であるべきである。
グラフト共重合体は第１の成分の約ｔ−ｔｏ。
％をなし且つグラフト化されてない共重合体はＯ〜約９
９％をなす。好ましくはグラフト共重合体は第１の成分
の約５〜約２０％をなす。
混合物の第２の成分は少くとも１つのエチレン共重合体
であるが、第１の成分と実質的に不適合性である。これ
は本発明の組成物の溶融混合時に第２の成分が第１虞分
の連続相内に明白な顕微鏡的ドメインを形成することで
ある。しかしながら組成物は全体として良好な物理性を
保持するのに十分な顕微鏡的適合性を有する。第２の成
分は組成物の約５〜約４０％、好ましくは約１５〜約３
５％をなす。
第２の成分の共重合体はエチレン約４０〜約９５重量％
とσ−オレフィン、非共役ジエン（普通０〜約ｌＯ重量
％の量で存在）、カルボン酸のビニルエステル、スチレ
ン、アルキルアクリレート、及びアルキルメタクリレー
トからなる群から選択される少くとも１つの共単量体と
の共重合体である。適当な特別な共単量体は上述したア
ルキルアクリレート及びメタクリレート、酢酸ビニル、
プロピオン酸ビニル、酪酸ビニルなど、炭素数３〜２０
のａ−オレフィン例えばプロピレン、ブテン、ペンテン
、ヘキセンなど、及び非共役ジエン例えば１．４−へキ
サジエン、ジシクロペンタジェン、メチレンノルボルネ
ン などを含む。
非共役ジエン共単量体は、エチレンに基づく弾性体を生
成せしめるために炭素数３〜２０のａーオレフィンと組
合せて好適に使用される。そのような弾性体で最も広く
知られているもの及び本発明の好適な共重合体の１つは
、ＥＰＤＭ，即ち工チレン、２０〜３０％のプロピレン
及び２〜８％の１．４−へキサジエンの共重合体である
。同様に約３０〜約５０％のプロピレンを含み且つジエ
ンヲ含まないエチレン−プロピレン弾性体は満足できる
。そのような弾性体は上述したグラフト共単量体のいず
れか、好ましくは無水マレイン酸のいずれかをグラフト
することによって改変されていてもよい。無水マレイン
酸をグラフトしたＥＰＤＭは接着剤組成物に望ましい光
学的性質例えばくもりの低下及び良好な透明性を与える
ことが発見された。
スチレン／エチレン−ブチレンブロック共重合体も接着
剤混合物の第２成分として使用することができる。
混合物の第２の成分の重合体は第１の成分の重合体に良
く似たエチレンアルキルアクリレート又はメタクリレー
トであってもよい。しかしながらこの共重合体は、上述
した如く不適合性である、即ち顕微鏡的に混和しないと
いうほど十分に第１の成分と異なっていなければならな
い。斯くして第１の成分の重合体に対していくらか詳述
した混和性に対する必要条件は第２の成分がこの種の共
重合体であるならばこの成分の選択において避けるべき
である。即ち第２の成分の重合体の共単量体の種類は第
１のものと異なっていてもよい（細かいこと以外、例え
ばｎ−ブチルアクリレートとインブチルアクリレート）
。他に共単量体の量は約１０％以上だけ２つの成分間で
異なってよい。
或いは重合体は不適合性を生じさせるのに十分な量で第
１の成分に存在しない更なる共単量体を含有することが
できる。（特別な量は共単量体と共単量体とで変化しう
る）。特に、アクリル酸、メタクリル酸、不飽和ジカル
ボン酸のモノアルキルエステル、グリシジルアクリレー
ト、及びグリシジルメタクリレートからなる群から選択
される共単量体の、少くともある最小量での添加は、本
発明に適当である如き第１の成分の共重合体とは十分に
別個の共重合体を与える、いくつかの場合、そのような
共単量体は適当な最小量、即ち約４重量％、好ましくは
少くとも約７％又は１０％或いはそれ以上で存在しよう
。本発明における重要な特徴は重合体成分間の顕微鏡的
適合性又は不適合性である。数的な規制又は組成的制限
は厳密な制限として見なすべきでない。第１及び第２虞
分の間の不適合性は２成分の相分離を透過型電子顕微鏡
のような技術により観察することによって決定すること
ができる。本組成物の第２成分は、普通第１の成分の連
続したマトリックス内に約０．１μｍ又はそれ以上の大
きさの任意に分散した明白な且つ別々の粒子として存在
する。
上述した成分のほかに、接着剤樹脂は通常使用され且つ
技術的に公知の他の物質例えば抗酸化剤、安定剤、及び
充填剤を少量含有していてもよい。
接着剤樹脂組成物は、上述した成分をいずれか適当な手
段例えば溶融混合、押出しなどによって混合することに
より製造される。本組成物は、ポリエステル樹脂又は塩
化ビニル樹脂、スチレン共重合体樹脂、又はポリカーボ
ネート樹脂、及び障壁層例えばポリアミド又はエチレン
ビニルアルコール共重合体の構造層を含む複合構造体に
おいて優秀な接着性を提供する。また本接着剤はポリオ
レフィン樹脂への優秀な接着も示す。そのような複合物
構造によって提供される加工性と障壁性の組合せは、そ
の複合物を包装、使い捨て容器などの用途に有用ならし
める。
実施例 実施例１〜１５及び対照例Ｃｌ−Ｃ４ 第１表に示すごとき組成を有する接着剤混合物を、各成
分をポリエチレンの袋の中で乾式混合することによって
調製し、続いて真空部分を有する２８又は３０ｍｙｍの
ウニルナ−・アンド・フレイプラー押出し機中で溶融混
合した。溶融物温度は断らない限り２２０〜２３０℃で
あった。ここに報告するすべての混合物は０．１重量％
のイルガノックｘ　（Ｉ　ｒｇａｎｏｘ”）　ｌ　０１
０の立体障害されたポリフェノール安定剤（表には別に
記してない）を含有した。
第１表においてＨＭＡはエチレンとアクリル酸メチル２
０重量％の、メルト・インデックス６ｄｇ／分を有する
共重合体に関するものである。改変されたＨＭＡは無水
マレイン酸（ＭＡｎｈ）のグラフト化された同一の共重
合体である。第１表に示すＭＡｎｈ％は全接着剤組成物
中の無水マレイン酸に由来する残基の計算された重量％
である。
熱可塑性物に対する欄において、ＥＰＤＭはエチレンと
プロピレン２３％及び１．４−へキサジエン６．４％と
のターポリマーに関するものである。
ＥＢＡＧＭＡはエチレン、ｎ−ブチルアクリレート２８
ｔｊｋ％、及びグリシジルメタクリレートｌ。
４％のターポリマーである。ＥＢＡはエチレンとｎ−ブ
チルアクリレート１６重量％の共重合体である。ＵＬＬ
ＤＰＥ　ｌ及びＵＬＬＤＰＥ２はそれぞれダウ（Ｄ　Ｏ
ｆ）社の４００１及び４００３級の超低線状低密度ポリ
エチレンである。５ＥＢＳ　１及び５ＥＢＳ　ｌ　２は
シェル・ケミカル（ＳｈｅｌｌＣｈｅ＋＋＋１ｃａｌ）
のクレイトン（Ｋ　ｒａｔｏｎ”）　Ｇ　ｌ　６５１及
びＧ１６５２級の、それぞれ分子量約１７５゜０００及
び４５．０００〜５５，０００を有するスチレン−エチ
レン−ブチレン−スチレンブロック共重合体である。Ｅ
ＶＡはエチレンと酢酸ビニル２８重量％の、メルト・イ
ンデックス６ｄｇ／分を有する共重合体である。
接着剤混合物は、テレフタル酸約８６％及びイソフタル
酸約１４％を共重合させた且つ更にトリメリット酸に由
来する共単量体残基０．４重量％を含有する高溶融粘度
非晶性のエチレングリコールのコポリエステル層の一面
及びエチレンとビニルアルコール共単量体３０モル％の
共重合体層の他面の間に共押しされて３層構造を形成し
た。接着剤混合物を、２５．４ｍｍの押出し機中におい
て２５０℃で溶融し、そしてこの溶融物流が中間層を形
成するように共押出し口金へ供給した。コポリエステル
層を、２７０℃（実施例１〜８及び対照例Ｃｌ−Ｃ４）
又は２４０℃（実施例９〜１５）下に３８．１ａ■の押
出し機を通して供給した。ＥＶＯＨ層を、同様に２４０
℃で３８．１ｍｍの押出し機を通して供給した。−緒に
した押出し物を約７０℃の冷却ロール上に供給した。シ
ートの巻上げ速度は約１．５ｍ／分であった。層の厚さ
を第１表に示す。
このように製造した多層構造体を剥離強度の測定で評価
した。剥離強度は、ＡＳＴＭ　　Ｄ１８７６−７２法を
、２５４　＋ｅ＋ａ／分よりも３０５　ｍｍ／分で操作
し且つ各試料の試験数を１０よりもむしろ３〜６にする
という改変を行なって測定した。
「ＴＪ形におけるこの試験の結果を第１表に示す。
結果は、エチレン共重合体及び改変されたエチレン共重
合体の他に熱可塑性重合体の添加が改良された剥離強度
をもたらすということを示す。熱可塑性添加物の不存在
下において、無水マレイン酸０．０３〜０．２１％を有
する組成物は約２１Ｏ〜２８０　Ｎ　／　ｍの剥離強度
を示す。ＥＰＤＭ２０〜３０％の添加は剥離強度を３．
７〜４．３倍増加させて、１２０ＯＮ／ｍ以上の剥離強
度を与える。比較的高量の無水マレイン酸グラフトが存
在する対照例Ｃ４は、熱可塑性成分の添加なしでさえ比
較的良好な剥離強度を示す。しかしこの対照物でさえＥ
ＰＤＭの添加によりかなり改善される。実施例９〜１５
はＥＰＤＭ以外のエチレン共重合体を用いて優秀な剥離
強度の得られることを示す。（ある品′質のスチレン−
エチレン−ブタジェン−スチレンブロック共重合体は殆
んど改良を示さないようにみえる。この違いの理由は、
２つの品質のブロック共重合体が分子量においてだけ異
なるように見えるから明白でない。）重合体層の厚さは
例示し１１範囲内において剥離強度に重要な役割を演じ
ない。
１１〜−〜〜 ０１ｊフＯロ０ ｉ；’：ｌ＝＝紺 創、−−一 実施例１６〜２３ 第２表に記述する試料は、非品性ポリアミドがエチレン
グリコールとテレフタル酸約８３％及びイソフタル酸誘
導体約１７％の共重合体であるという以外実施例１と同
様に製造した。押出し温度は２６５℃であった。第２表
においてＥＭＡＭＡＭＥはエチレンとメチルアクリレー
ト２３重量％及びマレイン酸水素エチルのターポリマー
である。
ＥｎＢＡＭＡＡはエチレンとｎ−ブチルアクリレート２
２重量％及びメタクリル酸９重量％のターポリマーであ
る。
第２表の結果は、本発明の範囲内に入るＥＰＤＭ及び他
のエチレン重合体の双方を用いる組成物は良好な剥離強
度を有することを示す。
実施例２４〜２６及び対照例Ｃ５〜Ｃ６混合物及び積層
構造体を実施例１のように製造した。接着剤混合物を２
３０℃下に２５．４ａｕａの押出し機を通して押出した
。コポリエステル層を２４０℃下に３８．１ｍｍの押出
し機を通して押出した。ＥＶＯＨを２３０　’Ｏ下に２
８．１０１■の押出し機を通して押出した。熱可塑性材
料は約２重量％の無水マレイン酸誘導残基をグラフトさ
せたＥＰＤＭであった。結果を第３表に示す。
Ｅ　Ｐ　Ｄ　Ｍ　−ｇ　−Ｍ　Ａ　ｎ　ｈの添加は、第
３表に示すように、グラフト化されてないＥＰＤＭの添
加（第１表の結果を参照）と同様に接着剤の剥離強度を
改良した。対照例Ｃ６は未改変のＨＭＡだけにＥ　Ｐ　
Ｄ　Ｍ　−ｇ　−Ｍ　Ａ　ｎ　ｈを添加しても剥離強度
を少ししか改善しないことを示すが、実施例２５は本発
明の範囲内にある組成物がかなり優れていることを示す
。ＥＰＤＭ上にグラフトされる無水マレイン酸はＨＭＡ
にグラフトされた無水マレイン酸はど改良された剥離強
度を与えるのに重要でないように見えた。しかしながら
グランドされたＥＰＤＭを含む組成物はくもりを減じ、
改良され た光透過性を示した。
実施例２７及び２８、及び対照例０７〜Ｃ９第４表に示
す如き接着剤混合物を、ポリカーボネート［モベイ（Ｍ
　ｏｂａｙ）社のマクロロン（Ｍａｋｒｏｌｏｎｉｍｌ
）ＦＯＲ２４５ｇ］の層及び実施例１すＥＶＯＨの層間
に押出した。接着剤混合物を２５゜４ｍｍの押出し機に
より指示するように１９０又は２３０℃で溶融混練りし
、この溶融物流を実施例１における如く共押出し口金に
供給した。他の加工条件は実施例１に記述した通りであ
った。ポリカーボネートを２５５℃、ＥＶＯＨを２３５
℃で押出した。
第４表の結果は、ＥＰＤＭの添加がポリカーボネートを
含む積層構造において剥離強度をかなり増大させること
を示す。これらの実験条件下に、剥離強度は接着剤の押
出し温度並びにＨＭＡのメルト・インデックスにも影響
される。斯くして組成物は適合した実験間だけで行なう
ことが重要である。
対照例Ｃ１０〜Ｃ１２ 積層構造体を実質的に実施例１における如く製造した。
しかしながらＥＶＯＨの層を高密度ポリエチレンの層で
置きかえた。ポリエステルはイオノマー及び線状低密度
ポリエチレンの添加によって強靭になったポリエチレン
テレフタレートであった。用いたすべての押出し機は２
５．４＋ａｍであった。ポリエステルを３２５℃、接着
剤混合物を２４３℃、そしてポリエチレンを２３０℃で
押出した。第５表に示すように接着剤の成分は改変され
たエチレン共重合体を含有しない。結果は、グラフト改
変ＨＭＡが混合物に含有されない場合でさえ、ＥＰＤＭ
のＨＭＡの添加はポリエステル及びポリエチレンへの接
着において適度な改良をもたらすことを示す。
本発明の特徴及び態様は以下の通りである。
（ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約４０重量％の少くとも
１つの共重合するアルキルアクリレート又はメタクリレ
ート共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカルボン
酸誘導基の官能基を含むグラフト共単量体との共重合体
約１，１００重量％、但し該グラフト共単量体の量は全
接着剤組成物の約０．０３〜約２．０重量％をなす、及
び（■）エチレンと約５〜約４０重量％の少くとも１つ
のアルキルアクリレート又はメタクリレート共単量体と
の共重合体０〜約９９重量％、但し（ｉ）の共重合体と
（■）の共重合体は互いに親和性である、 の混合物約６０〜約９５重量％、及び （ｂ）エチレン約４０〜約９５重量％とσ−オレフィン
、０〜１０重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビ
ニルエステル、スチレン、アルキルアクリレート、及び
アルキルメタクリレートからなる群から選択される少く
とも１つの共単量体との共重合体約５〜約４０重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と不適合性
である共押出し可能な接着剤組成物。
２、　ＦＲ分（ａ）（ｉ）に８けるグラフト共単量体の
量が全接着剤組成物の約０．０３〜約０．４重量％をな
す上記ｌの共押出し可能な接着剤組成物。
３、成分（ａ）（ｉ）におけるグラフト共単量体の量が
全接着剤組成物の約０．０５〜約０−３重量％をなす上
記ｌの共押出し可能な接着剤組成物。
４、（ａ）（＋）の共重合体及び（ａ）（ｉｉ）の共重
合体が少くとも１つの共重合した共通の共単量体を含み
、但しＣｕ）の共重合体におけるそのような共通の共単
量体の量が共重合体（ｉ）における対応する共単量体の
量の約１０％以内であり、そしていずれかの共重合体に
おけるそのような共通の共単量体以外の該共重合した共
単量体の全量が約１０％より少ない上記ｌの共押出し可
能な接着剤組成物。
５、　　（ａ）　　（■）の共重合体における各共単量
体が（ａ）（ｉ）の共重合体における対応する共単量体
の量の約５％以内である上記４の組成物。
６、（ａ）（ｉ）の共重合体及び（ａ）（■）の共重合
体が同一の共重合した共単量体からなる上記５の組成物
。
７、（ａ）（ｉ）の共重合体がエチレン及び約１５〜約
３０重量％の共重合したメチルアクリレートの２元素共
重合体である上記６の接着剤組成物。
８、成分（ｂ）がエチレン及び少くとも１つのアルキル
アクリレート又はメタクリレート共単量体の共重合体で
あり、但しそのような共重合体は該共重合体の種類にお
いて（ａ）の共重合体と異なる上記４の共押出し可能な
接着剤組成物。
９、成分（ｂ）がエチレン及び少くとも１つのアルキル
アクリレート又はメタクリレート共単量体の共重合体で
あり、但しそのような共重合体は、アクリル酸、メタク
リル酸、不飽和ジカルボン酸のモノアルキルエステル、
グリシジルアクリレート、及びグリシジルメタクリレー
トからなる群からの選択される共単量体を更に含んでな
る点で（ａ）の共重合体と異なる上記４の共押出し可能
な接着剤組成物。
１０、成分（ｂ）がエチレンと炭素数３〜２０のａ−オ
レフィン約ｌＯ〜約４０重量％及び非共役ジエンＯ〜約
ｌＯ重量％の共重合体である上記１の接着剤組成物。
１１、　成分（ｂ）がエチレンとプロピレン約２０〜約
３０重量％及び１．４−ヘキサジエン約２〜約８重量％
との共重合体である上記ｌＯの接着剤組成物。
１２、成分（ｂ）がエチレンと炭素数３〜２０のａ−オ
レフィン約ｌθ〜約４０重量％及び非共役ジエン０〜約
１０重量％の共重合体である上記７の接着剤組成物。
１３、　成分（ｂ）がエチレンとプロピレン約２０〜約
３０重量％及び１．４−ヘキサジエン約２〜約８重量％
との共重合体である上記１２の接着剤組成物。
１４、エチレン、プロピレン、及びジエンの共重合体に
、ペンダントの無水物官能基を含む共単量体をグラフト
させる上記１３の接着剤組成物。
１５、組成物中のグラフト共単量体の量が約０．０３〜
約０．４重量％である上記１１の接着剤組成物。
１６、組成物中のグラフト共単量体の量が約０．０５〜
約０．３重量％である上記１１の接着剤組成物。
１７、１ｆｆｉ分（ａ）の量が約６５〜約８５％であり
、そして成分（ｂ）の量が約１５〜約３５重量％である
上記１の接着剤組成物。
１８、　　（ａ）　　（ｉ）のグラフト共重合体の量が
（ａ）の混合物の約５〜約２０重量％をなす上記ｌの接
着剤組成物。
１９、グラフト共単量体がエチレン性不飽和のモノ、ジ
、又はポリカルボン酸、無水物、塩、アミド、イミド、
又はエステルである上記ｌの組成物。
２０、カルボン酸又はカルボン酸誘導体がアクリル酸、
メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、ク
ロトン酸、イタコン酸無水物、マレイン酸無水物、ジメ
チルマレイン酸無水物、マレイン酸モノナトリウム、マ
レイン酸ジナトリウム、フマル酸ジエチルである上記１
９の組成物。
２１、カルボン酸又はカルボン酸誘導基が無水物である
上記１９の組成物。
２２、無水物が無水マレイン酸である上記２１の組成物
。
２３、少くとも１つの構造層、少くとも１つの障壁層、
及び少くとも１つの、上記ｌの共押出し可能な接着剤組
成物の結合層を含んでなる多層構造体。
２４、　陣１１層がエチレンビニルアルコール共重合体
である上記２３の多層構造体。
２５、構造層がポリエステル、ポリカーボネート又はポ
リオレフィンである上記２４の多層構造体。
２６、構造層がテレフタル酸及びイソフタル酸と共重合
させたエチレングリコールから本質的になる非品性ポリ
エステル共重合体である上記２５の多層構造体。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約４０重量％の少く
    とも１つの共重合するアルキルアクリレート又はメタク
    リレート共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカル
    ボン酸誘導基の官能基を含むグラフト共単量体との共重
    合体約１〜１００重量％、但し該グラフト共単量体の量
    は全接着剤組成物の約０．０３〜約２．０重量％をなす
    、及び（ｉｉ）エチレンと約５〜約４０重量％の少くと
    も１つのアルキルアクリレート又はメタクリレート共単
    量体との共重合体０〜約９９重量％、但し（ｉ）の共重
    合体と（ｉｉ）の共重合体は互いに親和性である、 の混合物約６０〜約９５重量％、及び （ｂ）エチレン約４０〜約９５重量％とα−オレフィン
    、０〜１０重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビ
    ニルエステル、スチレン、アルキルアクリレート、及び
    アルキルメタクリレートからなる群から選択される少く
    とも１つの共単量体との共重合体約５〜約４０重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と不適合性
    である共押出し可能な接着剤組成物。 ２、少くとも１つの構造層、少くとも１つの障壁層、及
    び少くとも１つの、特許請求の範囲第１項記載の共押出
    し可能な接着剤組成物の結合層を含んでなる多層構造体
    。
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