JPH0338971B2 - - Google Patents
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- JPH0338971B2 JPH0338971B2 JP57008222A JP822282A JPH0338971B2 JP H0338971 B2 JPH0338971 B2 JP H0338971B2 JP 57008222 A JP57008222 A JP 57008222A JP 822282 A JP822282 A JP 822282A JP H0338971 B2 JPH0338971 B2 JP H0338971B2
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- B29C44/00—Shaping by internal pressure generated in the material, e.g. swelling or foaming ; Producing porous or cellular expanded plastics articles
- B29C44/02—Shaping by internal pressure generated in the material, e.g. swelling or foaming ; Producing porous or cellular expanded plastics articles for articles of definite length, i.e. discrete articles
- B29C44/12—Incorporating or moulding on preformed parts, e.g. inserts or reinforcements
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- B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
- B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
- B29C48/022—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the choice of material
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- B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
- B29C48/03—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the shape of the extruded material at extrusion
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- B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
- B29K2105/00—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
- Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
- Y10T428/249921—Web or sheet containing structurally defined element or component
- Y10T428/249924—Noninterengaged fiber-containing paper-free web or sheet which is not of specified porosity
- Y10T428/24994—Fiber embedded in or on the surface of a polymeric matrix
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
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- Y10T428/268—Monolayer with structurally defined element
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Moulding By Coating Moulds (AREA)
- Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
- Molding Of Porous Articles (AREA)
- Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
- Casting Or Compression Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は、繊維で強化された組成物から高い強
度の造形品を製造する方法、およびこの方法から
製造された造形品に関する。 ガラス繊維を含有する射出成形用配合の使用
は、よく確立されている。このような配合物から
射出された造形品において達成される強度は、造
形品中のガラス繊維の大部分が0.5mmより短い長
さであるという事実から見て驚ろくべきほどに高
い。これにより高い強度はかなり長い繊維を用い
て達成できることが知られているが、それらの長
い繊維、たとえば、10mm以上の長さの繊維は射出
成形機における使用に非常に適するというわけで
はない。なぜなら、射出成形法は、組成物が成形
される前に、繊維の長さを減少するからである。
長い繊維を用いることにより得られる追加の利益
は、それによつて失われる。長い繊維を使用する
と、流れ抵抗が増加するばかりでなく、また造形
品中に高い配向を生ずるので、高い強度は繊維が
配向されている方向においてのみ、得られる。 長い繊維または連続繊維を含有する造形品を製
造する種々の方法が知られているが、これらは主
として繊維のマツトを含浸に関する。この含浸法
は、熱可塑性ポリマーを使用するとき、高い繊維
含量に困難であるばかりでなく、また得られる生
成物は成形加工が容易であり、かつ融通性に富む
ものに制限される。 長い繊維を含有し、配向がかなり減少されてお
り、そして繊維の配合率が高い、強化された造形
品の製造法が、今回発明された。 本発明は、繊維で強化された造形品を製造する
ためのものであつて、少なくとも５mmの長さの繊
維と該繊維のための担体として作用するものであ
つて溶融せる熱可塑材料からなる硬化可能な流体
とを含む組成物を、ダイの直径がダイの長さより
も大であるダイを通して押出することを含み、そ
の際、前記の硬化可能な流体の粘度は、前記ダイ
を通して前記繊維を担持するに十分な高さ及びダ
イ内の通過後に前記繊維の圧縮状態を緩和させる
時に繊維を移動させるのに十分な低さを有してお
り、また、前記組成物が前記ダイに達する前に前
記繊維の圧縮状態の緩和がおこるのを防止するに
十分な速度で前記組成物を前記ダイを通して押出
し、よつて、前記組成物が押出物として前記ダイ
から出る時、前記押出物を前記繊維の緩和の結果
として膨張発泡させ、前記繊維が不規則に分散せ
しめられた開放繊維構造物となすような方法にお
いて、 前記押出しにより得られた多孔性の開放繊維構
造物を、前記担体としての熱可塑材料が流体の状
態にある間に、その多孔性の構造物の少なくとも
表面スキンが団結状態となるまで圧縮して造形品
となすことを特徴とする、繊維で強化された造形
品の製造法にある。 「硬化可能な」という語は、流体をそれが繊維
を押出しのとき生ずる不規則な配合で保持するよ
うな形態に「固化」できることを意味する。こう
して、たとえば、硬化可能な流体は、溶融状態で
押出し、次いでそれが凍結するまで冷却すること
によつて固化する溶融した熱可塑性材料であるこ
とができる。 また、「前記の硬化可能な流体の粘度は、前記
ダイを通して前記繊維を担持するのに十分な高さ
及びダイ内の通過後に前記繊維の圧縮状態を緩和
させる時に該繊維を移動させるのに十分な低さを
有しており」とは、用いられる流体（溶融せる熱
可塑性材料）がいかなる粘度を有すべきかを規定
したものであり、以下に引用する英国特許第
1481416号明細書に記載の多孔質構造物で用いら
れる硬化可能な流動性担体の粘度と同じであると
理解できる。 また、本願明細書で屡々用いられている「繊維
を緩和させ」とは、ダイ内を繊維が通過する時は
応力作用下に束縛されているわけであるけれど
も、ダイから出る時にはいわば緩和されてそれら
繊維の通常の形状にもどるので、このことを指示
するために用いられている。「繊維の圧縮状態の
緩和」も同義である。 さらにまた、「膨張発泡」あるいは単に「膨張」
とは、上記したようにダイ内で束縛されていた繊
維は押出物としてダイから出る時に膨潤状態とな
り、細孔（気泡）を取り込んだ状態となるので、
このことを指示するために用いられている。 さらにまた、「開放繊維構造物」とは、上記の
ような押出物の膨張発泡の結果として得られる繊
維構造物がいわば開放状態（団結状態とは反対
に、細孔を取り込んだオープン状態）となるので
このことを指示するために用いられている。「解
放繊維構造物」や「多孔性押出物」も同義であ
る。 そして、「その多孔性の構造物の少なくとも表
面スキンが団結状態となるまで」とは、得られる
造形品において、少なくともその表面スキン部分
は、圧縮の結果として膨張発泡の状態から団結状
態へと変えられていなければならないこと、換言
すると、造形品のコア部分は依然として発泡状態
にあつてもよいことを指示している。 好ましくは、膨張した押出物は、多孔質押出物
を造形品に圧縮する手段を有する型チヤンバー中
へ、直接押出し、そして押出し物を圧縮して造形
品にした時、押出物は固化されるか、あるいは固
化する。 この方法で形成した押出し物は不規則に分散し
た繊維を含有するので、造形品中の繊維の配向そ
のものは圧縮の結果生じうるものである。 この方法は、高繊維の配合率、すなわち50重量
％を越える配合率において使用できるが、それは
20重量％の繊維までの低い配合率においてまた有
用である。 繊維含有組成物を押出して多孔質構造物にする
方法は、英特許第1481416号明細書に記載されて
いる。この方法の必須の特徴は、押出条件下で、
硬化可能な流動性担体が繊維をダイに通して運ぶ
のに十分に高いが、繊維がダイの境界を通過して
緩和するとき、繊維の働きを許すのに十分に低い
粘度を持つべきであるということである。さら
に、ダイの形状寸法は、組成物がダイを強制通過
されるとき、繊維が流体内で整列するように動く
ことができず、その結果不規則に分散した繊維を
ダイに強制通過することから生ずる応力が時間と
ともに消失するようなものである。このダイ内の
緩和は、ダイの直径がダイの長さよりも大きいと
き、妨害される。好ましくは、ダイはゼロの長さ
を持ち、すわわち、ナイフエツジで形成された開
口である。さらに、組成物は、それがダイへ到達
する前に緩和が起こるのを防ぐ速度で、ダイを通
過して押されなくてはならない。 本発明は、いかなる繊維含有硬化可能な流体に
も適用されることができるが、強化された熱可塑
性組成物の造形品の形成にとくに適する。なぜな
ら、長い繊維を高い配合率で含む、このような造
形品を製造する別の方法は、容易には利用できな
いが、あるいは応用が制限されるからである。 本発明は、射出成形により得られた造形品より
もすぐれた利点を提供する。なぜなら、約１mmよ
り大きい平均長さの繊維を含有する高い繊維含量
の物品を製造および成形することが困難であると
いうことを別として、得られる射出成形品は有意
な程度の異方性をもつからである。また、圧縮成
形法の型のコストは、射出成形用の型に比べて減
少する。不規則に分散した繊維を含有し、繊維の
大部分、すなわち繊維の50重量％より多く、が５
mmより長く、望ましくは、大部分が10mmより長
い、造形品を提供することは、本発明のとくに重
要な面である。また、本発明は、たとえば、繊維
充填フオーム区域を含有する物品またはリブ付き
物品の製造に非常に融通性があるということにお
いて、繊維充填シートから物品を形成する方法よ
りもすぐれた利点を提供する。このような融通性
は、軽量な物品または低コストの物品を製造でき
る。こうして、また、本発明は、多孔質の押出物
を不均一に圧縮して、物品の区域が繊維充填フオ
ームからなる、強化された造形品にすることから
なる方法を包含する。一般に、これらの区域は少
なくとも部分的に圧縮された区域内に含有される
ので、非発泡強化材料の表面スキンは発泡区域の
まわりに存在する。 組成物が繊維と熱可塑性ポリマーとのブレンド
であるとき、押出機へ供給する組成物はポリマー
と繊維との簡単な乾燥ブレンドまたは計量したブ
レンドであることができるが、均一な組成物を確
実に得るためには、熱可塑性ポリマーが充填材の
表面にわたつて均質に分布されていて、押出機内
のそれ以上の混合がほとんどまたはまつたく必要
ではない、繊維充填組成物を使用して、均質一な
組成物を形成し、これによつてガラス繊維の摩耗
をできるだけ避けることが好ましい。適当な供給
原料は、繊維のロービングを熱可塑性ポリマーの
溶融物で含浸する種々の方法によつて、得ること
ができる。適当な組成物は、繊維ロービングを熱
可塑性ポリマーの溶融物で含浸することにより、
あるいは引き続いて溶融する熱可塑性ポリマーの
粉末を使用することによつて、得ることができ
る。典型的な方法は、英国特許第1167849号明細
書および同第1334702号明細書に記載されている。
これらの先行技術から得られる組成物は、連続な
レースの形であり、そして任意の所望の長さに切
ることができる。本発明の目的に対して、生成物
は少なくとも５mmの長さ、好ましくは100mm以下
であるべきである。 特に有用な供給原料は、われわれの同時係属英
国特許出願第8134597号に記載されているように
して得ることができる。この英国特許出願によれ
ば、30Ns／m2より小さい、好ましくは１〜
10Ns／m2の溶融粘度を有する熱可塑性ポリマー
の溶融物中を通して、複数の連続フイラメントを
引いて、フイラメントを溶融したポリマーでぬら
すことからなり、フイラメントは引く方向に整列
されていることを特徴とする、繊維強化組成物の
製造法が、提供される。 他の有用な供給原料は、われわれの同時係属英
国特許出願第8134598号に記載されているように
して製造することができる。この英国特許出願に
よれば、複数の連続フイラメントに張力を加えか
つそれらを整列させて連続フイラメントのバンド
を形成し、このバンドを加熱されたスプレダーの
表面の上に、バンドとスプレダー表面との間にニ
ツプを形成するように通し、熱可塑性ポリマーの
供給をニツプにおいて維持することからなり、ス
プレダーの表面の温度は、連続フイラメントがそ
の上を引かれるとき、連続フイラメントをぬらす
ことができる粘度のポリマー溶融物を形成するの
に十分に高い、ことを特徴とする繊維強化構造物
が製造法が、提供される。ニツプの先端において
ポリマー溶融物は30Ns／m2より小さい粘度を有
することが好ましいが、スプレダー表面へ供給さ
れるフイラメントへの高い逆張力はニツプ区域に
おけるポリマーの含浸を適切にするであろうか
ら、30Ns／m2より有意に高い粘度において良好
に含浸されたバンドを製造することができる。こ
うして、この方法は熱可塑性ポリマーの引出成形
法において使用できるポリマーの分子量を最大に
する手段を提供する。 後者の２つの方法により得られた生成物の長所
は、強化用繊維が例外的によくぬれており、その
結果これらの生成物を引き続いて押出加工すると
き、生成物中の個々のフイラメントがポリマー中
で保護被膜におおわれているので、強化用繊維の
破断が最小であるということである。また、この
性質は引き続く圧縮工程において繊維を保護する
ので、繊維の破断は最小となる。 高い濃度の繊維を含有する繊維強化供給原料
は、繊維の摩耗を最小にするスクリユーまたは往
復ラムを用いて、押出機に沿つてダイに運ぶべき
である。組成物のポリマーを加熱して流動状態に
し、これによつて繊維がダイに強制通過されると
きの応力が加えられた状態から自由に回収するよ
うにする。 本発明を、次の実施例により説明する。 実施例 １ 16000本の個々のフイラメントから成るロービ
ングを、ポリマー溶融物中に配置されたバーの上
に通しながら、ポリマー溶融物中に通すことによ
つて、固有粘度が0.3であるポリエチレンテレフ
タレートで含浸された連続ガラスロービングを製
造した。この含浸されたロービングを、溶融物浴
の壁中の直径３mmのダイに通して引くことによつ
て、固めた。生成物は65重量％のガラスを含有し
た。 このロービングを、下表に記載するように、長
さＬのガラス繊維に細断した。細断したロービン
グを、280℃の温度に維持した直径25mmのラム押
出機のバレルへ供給した。生成物を、直径Ｄのオ
リフイス（下表に記載する）を通して、0.5ml／
秒の速度で排出して垂直のフラスコの型に入れ
た。押出物は、繊維が不規則に配向した、英国特
許第1481416号明細書に記載されているような、
低い密度のフオームであつた。製造されたフオー
ムは、型内で圧縮して厚さ３mmのシートにした。
このシートを直角２方向に曲げ試験し、そしてそ
の剛性を他の典型的なシート製品と比較した。ま
たシートを衝撃試験し、そして破壊の開始するエ
ネルギーおよび完全に破壊するエネルギーを記録
した。
度の造形品を製造する方法、およびこの方法から
製造された造形品に関する。 ガラス繊維を含有する射出成形用配合の使用
は、よく確立されている。このような配合物から
射出された造形品において達成される強度は、造
形品中のガラス繊維の大部分が0.5mmより短い長
さであるという事実から見て驚ろくべきほどに高
い。これにより高い強度はかなり長い繊維を用い
て達成できることが知られているが、それらの長
い繊維、たとえば、10mm以上の長さの繊維は射出
成形機における使用に非常に適するというわけで
はない。なぜなら、射出成形法は、組成物が成形
される前に、繊維の長さを減少するからである。
長い繊維を用いることにより得られる追加の利益
は、それによつて失われる。長い繊維を使用する
と、流れ抵抗が増加するばかりでなく、また造形
品中に高い配向を生ずるので、高い強度は繊維が
配向されている方向においてのみ、得られる。 長い繊維または連続繊維を含有する造形品を製
造する種々の方法が知られているが、これらは主
として繊維のマツトを含浸に関する。この含浸法
は、熱可塑性ポリマーを使用するとき、高い繊維
含量に困難であるばかりでなく、また得られる生
成物は成形加工が容易であり、かつ融通性に富む
ものに制限される。 長い繊維を含有し、配向がかなり減少されてお
り、そして繊維の配合率が高い、強化された造形
品の製造法が、今回発明された。 本発明は、繊維で強化された造形品を製造する
ためのものであつて、少なくとも５mmの長さの繊
維と該繊維のための担体として作用するものであ
つて溶融せる熱可塑材料からなる硬化可能な流体
とを含む組成物を、ダイの直径がダイの長さより
も大であるダイを通して押出することを含み、そ
の際、前記の硬化可能な流体の粘度は、前記ダイ
を通して前記繊維を担持するに十分な高さ及びダ
イ内の通過後に前記繊維の圧縮状態を緩和させる
時に繊維を移動させるのに十分な低さを有してお
り、また、前記組成物が前記ダイに達する前に前
記繊維の圧縮状態の緩和がおこるのを防止するに
十分な速度で前記組成物を前記ダイを通して押出
し、よつて、前記組成物が押出物として前記ダイ
から出る時、前記押出物を前記繊維の緩和の結果
として膨張発泡させ、前記繊維が不規則に分散せ
しめられた開放繊維構造物となすような方法にお
いて、 前記押出しにより得られた多孔性の開放繊維構
造物を、前記担体としての熱可塑材料が流体の状
態にある間に、その多孔性の構造物の少なくとも
表面スキンが団結状態となるまで圧縮して造形品
となすことを特徴とする、繊維で強化された造形
品の製造法にある。 「硬化可能な」という語は、流体をそれが繊維
を押出しのとき生ずる不規則な配合で保持するよ
うな形態に「固化」できることを意味する。こう
して、たとえば、硬化可能な流体は、溶融状態で
押出し、次いでそれが凍結するまで冷却すること
によつて固化する溶融した熱可塑性材料であるこ
とができる。 また、「前記の硬化可能な流体の粘度は、前記
ダイを通して前記繊維を担持するのに十分な高さ
及びダイ内の通過後に前記繊維の圧縮状態を緩和
させる時に該繊維を移動させるのに十分な低さを
有しており」とは、用いられる流体（溶融せる熱
可塑性材料）がいかなる粘度を有すべきかを規定
したものであり、以下に引用する英国特許第
1481416号明細書に記載の多孔質構造物で用いら
れる硬化可能な流動性担体の粘度と同じであると
理解できる。 また、本願明細書で屡々用いられている「繊維
を緩和させ」とは、ダイ内を繊維が通過する時は
応力作用下に束縛されているわけであるけれど
も、ダイから出る時にはいわば緩和されてそれら
繊維の通常の形状にもどるので、このことを指示
するために用いられている。「繊維の圧縮状態の
緩和」も同義である。 さらにまた、「膨張発泡」あるいは単に「膨張」
とは、上記したようにダイ内で束縛されていた繊
維は押出物としてダイから出る時に膨潤状態とな
り、細孔（気泡）を取り込んだ状態となるので、
このことを指示するために用いられている。 さらにまた、「開放繊維構造物」とは、上記の
ような押出物の膨張発泡の結果として得られる繊
維構造物がいわば開放状態（団結状態とは反対
に、細孔を取り込んだオープン状態）となるので
このことを指示するために用いられている。「解
放繊維構造物」や「多孔性押出物」も同義であ
る。 そして、「その多孔性の構造物の少なくとも表
面スキンが団結状態となるまで」とは、得られる
造形品において、少なくともその表面スキン部分
は、圧縮の結果として膨張発泡の状態から団結状
態へと変えられていなければならないこと、換言
すると、造形品のコア部分は依然として発泡状態
にあつてもよいことを指示している。 好ましくは、膨張した押出物は、多孔質押出物
を造形品に圧縮する手段を有する型チヤンバー中
へ、直接押出し、そして押出し物を圧縮して造形
品にした時、押出物は固化されるか、あるいは固
化する。 この方法で形成した押出し物は不規則に分散し
た繊維を含有するので、造形品中の繊維の配向そ
のものは圧縮の結果生じうるものである。 この方法は、高繊維の配合率、すなわち50重量
％を越える配合率において使用できるが、それは
20重量％の繊維までの低い配合率においてまた有
用である。 繊維含有組成物を押出して多孔質構造物にする
方法は、英特許第1481416号明細書に記載されて
いる。この方法の必須の特徴は、押出条件下で、
硬化可能な流動性担体が繊維をダイに通して運ぶ
のに十分に高いが、繊維がダイの境界を通過して
緩和するとき、繊維の働きを許すのに十分に低い
粘度を持つべきであるということである。さら
に、ダイの形状寸法は、組成物がダイを強制通過
されるとき、繊維が流体内で整列するように動く
ことができず、その結果不規則に分散した繊維を
ダイに強制通過することから生ずる応力が時間と
ともに消失するようなものである。このダイ内の
緩和は、ダイの直径がダイの長さよりも大きいと
き、妨害される。好ましくは、ダイはゼロの長さ
を持ち、すわわち、ナイフエツジで形成された開
口である。さらに、組成物は、それがダイへ到達
する前に緩和が起こるのを防ぐ速度で、ダイを通
過して押されなくてはならない。 本発明は、いかなる繊維含有硬化可能な流体に
も適用されることができるが、強化された熱可塑
性組成物の造形品の形成にとくに適する。なぜな
ら、長い繊維を高い配合率で含む、このような造
形品を製造する別の方法は、容易には利用できな
いが、あるいは応用が制限されるからである。 本発明は、射出成形により得られた造形品より
もすぐれた利点を提供する。なぜなら、約１mmよ
り大きい平均長さの繊維を含有する高い繊維含量
の物品を製造および成形することが困難であると
いうことを別として、得られる射出成形品は有意
な程度の異方性をもつからである。また、圧縮成
形法の型のコストは、射出成形用の型に比べて減
少する。不規則に分散した繊維を含有し、繊維の
大部分、すなわち繊維の50重量％より多く、が５
mmより長く、望ましくは、大部分が10mmより長
い、造形品を提供することは、本発明のとくに重
要な面である。また、本発明は、たとえば、繊維
充填フオーム区域を含有する物品またはリブ付き
物品の製造に非常に融通性があるということにお
いて、繊維充填シートから物品を形成する方法よ
りもすぐれた利点を提供する。このような融通性
は、軽量な物品または低コストの物品を製造でき
る。こうして、また、本発明は、多孔質の押出物
を不均一に圧縮して、物品の区域が繊維充填フオ
ームからなる、強化された造形品にすることから
なる方法を包含する。一般に、これらの区域は少
なくとも部分的に圧縮された区域内に含有される
ので、非発泡強化材料の表面スキンは発泡区域の
まわりに存在する。 組成物が繊維と熱可塑性ポリマーとのブレンド
であるとき、押出機へ供給する組成物はポリマー
と繊維との簡単な乾燥ブレンドまたは計量したブ
レンドであることができるが、均一な組成物を確
実に得るためには、熱可塑性ポリマーが充填材の
表面にわたつて均質に分布されていて、押出機内
のそれ以上の混合がほとんどまたはまつたく必要
ではない、繊維充填組成物を使用して、均質一な
組成物を形成し、これによつてガラス繊維の摩耗
をできるだけ避けることが好ましい。適当な供給
原料は、繊維のロービングを熱可塑性ポリマーの
溶融物で含浸する種々の方法によつて、得ること
ができる。適当な組成物は、繊維ロービングを熱
可塑性ポリマーの溶融物で含浸することにより、
あるいは引き続いて溶融する熱可塑性ポリマーの
粉末を使用することによつて、得ることができ
る。典型的な方法は、英国特許第1167849号明細
書および同第1334702号明細書に記載されている。
これらの先行技術から得られる組成物は、連続な
レースの形であり、そして任意の所望の長さに切
ることができる。本発明の目的に対して、生成物
は少なくとも５mmの長さ、好ましくは100mm以下
であるべきである。 特に有用な供給原料は、われわれの同時係属英
国特許出願第8134597号に記載されているように
して得ることができる。この英国特許出願によれ
ば、30Ns／m2より小さい、好ましくは１〜
10Ns／m2の溶融粘度を有する熱可塑性ポリマー
の溶融物中を通して、複数の連続フイラメントを
引いて、フイラメントを溶融したポリマーでぬら
すことからなり、フイラメントは引く方向に整列
されていることを特徴とする、繊維強化組成物の
製造法が、提供される。 他の有用な供給原料は、われわれの同時係属英
国特許出願第8134598号に記載されているように
して製造することができる。この英国特許出願に
よれば、複数の連続フイラメントに張力を加えか
つそれらを整列させて連続フイラメントのバンド
を形成し、このバンドを加熱されたスプレダーの
表面の上に、バンドとスプレダー表面との間にニ
ツプを形成するように通し、熱可塑性ポリマーの
供給をニツプにおいて維持することからなり、ス
プレダーの表面の温度は、連続フイラメントがそ
の上を引かれるとき、連続フイラメントをぬらす
ことができる粘度のポリマー溶融物を形成するの
に十分に高い、ことを特徴とする繊維強化構造物
が製造法が、提供される。ニツプの先端において
ポリマー溶融物は30Ns／m2より小さい粘度を有
することが好ましいが、スプレダー表面へ供給さ
れるフイラメントへの高い逆張力はニツプ区域に
おけるポリマーの含浸を適切にするであろうか
ら、30Ns／m2より有意に高い粘度において良好
に含浸されたバンドを製造することができる。こ
うして、この方法は熱可塑性ポリマーの引出成形
法において使用できるポリマーの分子量を最大に
する手段を提供する。 後者の２つの方法により得られた生成物の長所
は、強化用繊維が例外的によくぬれており、その
結果これらの生成物を引き続いて押出加工すると
き、生成物中の個々のフイラメントがポリマー中
で保護被膜におおわれているので、強化用繊維の
破断が最小であるということである。また、この
性質は引き続く圧縮工程において繊維を保護する
ので、繊維の破断は最小となる。 高い濃度の繊維を含有する繊維強化供給原料
は、繊維の摩耗を最小にするスクリユーまたは往
復ラムを用いて、押出機に沿つてダイに運ぶべき
である。組成物のポリマーを加熱して流動状態に
し、これによつて繊維がダイに強制通過されると
きの応力が加えられた状態から自由に回収するよ
うにする。 本発明を、次の実施例により説明する。 実施例 １ 16000本の個々のフイラメントから成るロービ
ングを、ポリマー溶融物中に配置されたバーの上
に通しながら、ポリマー溶融物中に通すことによ
つて、固有粘度が0.3であるポリエチレンテレフ
タレートで含浸された連続ガラスロービングを製
造した。この含浸されたロービングを、溶融物浴
の壁中の直径３mmのダイに通して引くことによつ
て、固めた。生成物は65重量％のガラスを含有し
た。 このロービングを、下表に記載するように、長
さＬのガラス繊維に細断した。細断したロービン
グを、280℃の温度に維持した直径25mmのラム押
出機のバレルへ供給した。生成物を、直径Ｄのオ
リフイス（下表に記載する）を通して、0.5ml／
秒の速度で排出して垂直のフラスコの型に入れ
た。押出物は、繊維が不規則に配向した、英国特
許第1481416号明細書に記載されているような、
低い密度のフオームであつた。製造されたフオー
ムは、型内で圧縮して厚さ３mmのシートにした。
このシートを直角２方向に曲げ試験し、そしてそ
の剛性を他の典型的なシート製品と比較した。ま
たシートを衝撃試験し、そして破壊の開始するエ
ネルギーおよび完全に破壊するエネルギーを記録
した。
【表】
剛性値の比は、射出成形した生成物と比較し
て、本発明に従い製造したシートの場合において
非常に少ない異方性を示す。 実施例 ２ 380℃で12Ns／m2の溶融粘度を有するポリエー
テルエーテルケトンを、63重量％の連続ガラス繊
維と一緒に、引出成形した。これは、ロービング
を380℃の溶融物の浴中を通して引き、引き続い
てダイに通して引いて直径３mmのロービングを形
成することによつて、実施した。このロービング
を細断して長さ10mmのチツプにし、これらのチツ
プをラム押出機の直径25mmのバレルへ供給し、
380℃に加熱した。次いで、生成物を直径５mmの
オリフイスを通して排出して、実施例１に記載す
るものに類似する低い密度のフオームを形成し
た。次いで、フオームを型内で圧縮して、固めた
厚さ３mmのシートを形成した。 このシートは平面において等方性であり、そし
て次の性質を有した：曲げ試験 標準偏差 曲げ弾性率 15GN／m2 (2) 曲げ強さ 170MN／m2 （50）計装落錘試験 衝撃開始 9.5J (2) 破壊エネルギー 22J (2) 実施例 ３ 実施例２を反復したが、ただし問題の繊維は炭
素繊維であり、そして最終ロービングは59重量％
の炭素繊維を含有した。圧縮により形成した３mm
のシートは、平面において等方性であり、そして
次の性質を有した。曲げ試験 標準偏差 曲げ弾性率 25GN／m2 (2) 曲げ強さ 200MN／m2 （30）計装落錘衝撃 衝撃開始 2J 破壊エネルギー 7J 実施例 ４ 50mmのスクリユーを備え、シヨツトサイズが約
75ｇであるターナー（Turner）CAT−２−80S
射出成形機を改良して、逆止め弁の六角形のポイ
ントウエブ中のオリフイスを断面積が２倍になる
ようにした。射出ノズルは直径４mmであり、そし
て鋭くテーパーさせて、ランド長さが効果的にゼ
ロになるようにした。使用した型は、高さ対開口
直径比が１：２でありそして壁の厚さが２mmであ
る、「植木鉢」の型であつた。 実施例１におけるように製造しかつ粒体長さが
10mmであるガラス充填PET組成物を、供給原料
として使用し、そして280℃のバレルおよびダイ
温度において、型中に開いた位置において、すな
わち壁を20〜30mmだけ分離して、射出した、開い
た型中へ最大速度で射出した後、型を最大の締結
力で閉じた。平滑な表面の植木鉢が得られ、ポリ
エステルは非結晶質の状態であつた。この鉢を
150℃に保持してポリマーを結晶化した。結晶化
後の底、開口上部および壁の寸法を、それぞれ30
重量％および50重量％のガラスを含有する組成物
から製作した鉢について、非結晶質のときの寸法
と、比較した。有意の変化は観察されなかつた。 鉢の種々の位置におけるガラス繊維の含量を、
使用した２種類の組成物の各々について測定し
た。結果は、鉢の形成法において、ガラスの均一
な流れを示した。 植木鉢中のガラス繊維の長さおよび分布を、繊
維が破壊されないようにポリマーを燃焼すること
により、植木鉢から切つた１ｇの試料を灰化し
て、評価した。生成したマツトになつた繊維をポ
リエチレンの袋に入れ、おだやかにすいて解放さ
れた羽毛にした。この袋をふくらませて約500ml
の空気を含有させ、次いで袋をおだやかに数分間
振つた。短かい繊維の小さい堆積物が袋を底に現
われた。解放された羽毛を第２の袋に移し、そし
て上の手順を反復した。第２の場合において、短
かい繊維の有意の分離は起こらなかつた。 短繊維のフラクシヨンを秤量し、光学顕微鏡で
検査した。繊維のほとんどは１mmより短かく、
時々繊維は10mmまでの長さであつた。これらの小
さい繊維の重量分率は、鉢の異なる区域から取つ
た４つの試料について、３〜７％の間で変化し
た。また、解放したマツトを光学的に検査し、そ
してその繊維の大部分はもとの供給粒体（10mm）
と同じ長さであり、非常にわずかが５mmより小さ
い長さであることがわかつた。 標準の射出成形において半径方向および横方向
と考えられた方向に、鉢の底から切つた試料につ
いて、動的機械的分析により曲げ弾性率を測定す
ることによつて、成形物（種々のガラス含量）の
機械的性質を検査した。衝撃強さは、側壁から切
つた部分について、計装落錘試験により測定し
た。すべての試料は、２mmの厚さであつた。
て、本発明に従い製造したシートの場合において
非常に少ない異方性を示す。 実施例 ２ 380℃で12Ns／m2の溶融粘度を有するポリエー
テルエーテルケトンを、63重量％の連続ガラス繊
維と一緒に、引出成形した。これは、ロービング
を380℃の溶融物の浴中を通して引き、引き続い
てダイに通して引いて直径３mmのロービングを形
成することによつて、実施した。このロービング
を細断して長さ10mmのチツプにし、これらのチツ
プをラム押出機の直径25mmのバレルへ供給し、
380℃に加熱した。次いで、生成物を直径５mmの
オリフイスを通して排出して、実施例１に記載す
るものに類似する低い密度のフオームを形成し
た。次いで、フオームを型内で圧縮して、固めた
厚さ３mmのシートを形成した。 このシートは平面において等方性であり、そし
て次の性質を有した：曲げ試験 標準偏差 曲げ弾性率 15GN／m2 (2) 曲げ強さ 170MN／m2 （50）計装落錘試験 衝撃開始 9.5J (2) 破壊エネルギー 22J (2) 実施例 ３ 実施例２を反復したが、ただし問題の繊維は炭
素繊維であり、そして最終ロービングは59重量％
の炭素繊維を含有した。圧縮により形成した３mm
のシートは、平面において等方性であり、そして
次の性質を有した。曲げ試験 標準偏差 曲げ弾性率 25GN／m2 (2) 曲げ強さ 200MN／m2 （30）計装落錘衝撃 衝撃開始 2J 破壊エネルギー 7J 実施例 ４ 50mmのスクリユーを備え、シヨツトサイズが約
75ｇであるターナー（Turner）CAT−２−80S
射出成形機を改良して、逆止め弁の六角形のポイ
ントウエブ中のオリフイスを断面積が２倍になる
ようにした。射出ノズルは直径４mmであり、そし
て鋭くテーパーさせて、ランド長さが効果的にゼ
ロになるようにした。使用した型は、高さ対開口
直径比が１：２でありそして壁の厚さが２mmであ
る、「植木鉢」の型であつた。 実施例１におけるように製造しかつ粒体長さが
10mmであるガラス充填PET組成物を、供給原料
として使用し、そして280℃のバレルおよびダイ
温度において、型中に開いた位置において、すな
わち壁を20〜30mmだけ分離して、射出した、開い
た型中へ最大速度で射出した後、型を最大の締結
力で閉じた。平滑な表面の植木鉢が得られ、ポリ
エステルは非結晶質の状態であつた。この鉢を
150℃に保持してポリマーを結晶化した。結晶化
後の底、開口上部および壁の寸法を、それぞれ30
重量％および50重量％のガラスを含有する組成物
から製作した鉢について、非結晶質のときの寸法
と、比較した。有意の変化は観察されなかつた。 鉢の種々の位置におけるガラス繊維の含量を、
使用した２種類の組成物の各々について測定し
た。結果は、鉢の形成法において、ガラスの均一
な流れを示した。 植木鉢中のガラス繊維の長さおよび分布を、繊
維が破壊されないようにポリマーを燃焼すること
により、植木鉢から切つた１ｇの試料を灰化し
て、評価した。生成したマツトになつた繊維をポ
リエチレンの袋に入れ、おだやかにすいて解放さ
れた羽毛にした。この袋をふくらませて約500ml
の空気を含有させ、次いで袋をおだやかに数分間
振つた。短かい繊維の小さい堆積物が袋を底に現
われた。解放された羽毛を第２の袋に移し、そし
て上の手順を反復した。第２の場合において、短
かい繊維の有意の分離は起こらなかつた。 短繊維のフラクシヨンを秤量し、光学顕微鏡で
検査した。繊維のほとんどは１mmより短かく、
時々繊維は10mmまでの長さであつた。これらの小
さい繊維の重量分率は、鉢の異なる区域から取つ
た４つの試料について、３〜７％の間で変化し
た。また、解放したマツトを光学的に検査し、そ
してその繊維の大部分はもとの供給粒体（10mm）
と同じ長さであり、非常にわずかが５mmより小さ
い長さであることがわかつた。 標準の射出成形において半径方向および横方向
と考えられた方向に、鉢の底から切つた試料につ
いて、動的機械的分析により曲げ弾性率を測定す
ることによつて、成形物（種々のガラス含量）の
機械的性質を検査した。衝撃強さは、側壁から切
つた部分について、計装落錘試験により測定し
た。すべての試料は、２mmの厚さであつた。
【表】
実施例 ５
IV0.3PETをガラス繊維と一緒に引出成形し
て、PET中に60重量％のガラスを含む直径2.5mm
のロービングを形成した。このロービングを10mm
の断片に細断し、分子量が異なる未充填のPET
とブレンドした。次いで試料を乾燥し、射出成形
機へ供給し、そして実施例４に記載するようにコ
イニングして非結晶質の成形物にした。成形物の
あるものを引き続いて、150℃に１時間加熱する
ことにより、結晶化した。試料の側面の厚さを、
２つの方法で変更した： １ 型の中線をオフセツトして、一方の側面を厚
く、他方を薄くする。そして ２ 型を閉じる前のシヨツトの体積を変えて、大
きい重量のシヨツトが厚い部分を与えるように
する。 試料を側壁から切り取つて異なる厚さにし、こ
れによつて異なる分子量、異なるコポリマー、異
なるガラス含量および異なる厚さの効果を、計装
落錘衝撃試験において測定できるようにした。 異なる分子量および異なるコポリマー含量の効
果は、成形物のガラス含量が40重量％に減少する
ように、次の未充填ポリマー中の配合によつて、
評価した。添加ポリマー 表示 PET IV0.3 低分子量 PET IV0.6 中程度の分子量 PET IV0.9 高分子量 20％のイソフタル酸を含有するPETコポリマー
IV0.6 コポリマ
て、PET中に60重量％のガラスを含む直径2.5mm
のロービングを形成した。このロービングを10mm
の断片に細断し、分子量が異なる未充填のPET
とブレンドした。次いで試料を乾燥し、射出成形
機へ供給し、そして実施例４に記載するようにコ
イニングして非結晶質の成形物にした。成形物の
あるものを引き続いて、150℃に１時間加熱する
ことにより、結晶化した。試料の側面の厚さを、
２つの方法で変更した： １ 型の中線をオフセツトして、一方の側面を厚
く、他方を薄くする。そして ２ 型を閉じる前のシヨツトの体積を変えて、大
きい重量のシヨツトが厚い部分を与えるように
する。 試料を側壁から切り取つて異なる厚さにし、こ
れによつて異なる分子量、異なるコポリマー、異
なるガラス含量および異なる厚さの効果を、計装
落錘衝撃試験において測定できるようにした。 異なる分子量および異なるコポリマー含量の効
果は、成形物のガラス含量が40重量％に減少する
ように、次の未充填ポリマー中の配合によつて、
評価した。添加ポリマー 表示 PET IV0.3 低分子量 PET IV0.6 中程度の分子量 PET IV0.9 高分子量 20％のイソフタル酸を含有するPETコポリマー
IV0.6 コポリマ
【表】
60重量％のガラスを含有する未希釈の試料（非
結晶質の成形物）は、次の値を与えた。
結晶質の成形物）は、次の値を与えた。
【表】
40重量％を含有する高分子量の表示材料の試料
を、結晶化した。
を、結晶化した。
【表】
すべての結果は、10％の変動係数を有する。
結果が示すように、衝撃抵抗は厚さとともに変
化し（1.5の指数が適当である）、分子量により衝
撃抵抗はわずかに改良され、コポリマーは高い衝
撃抵抗を有し、結晶化した試料は衝撃抵抗は低
く、そしてガラス含量は最も重要なフアクターで
ある。 実施例 ６ 繊維フオームをスクリユー押出機から製造し、
そして実施例４に記載するようにノズルから射出
した。次いでフオームを熱時160℃の型に移し、
そして圧縮成形して３mmの壁厚さの長方形の開口
ボツクスにした。試料は結晶質であり、そして次
の性質を有した。試料の表示は、実施例４と同一
である。
化し（1.5の指数が適当である）、分子量により衝
撃抵抗はわずかに改良され、コポリマーは高い衝
撃抵抗を有し、結晶化した試料は衝撃抵抗は低
く、そしてガラス含量は最も重要なフアクターで
ある。 実施例 ６ 繊維フオームをスクリユー押出機から製造し、
そして実施例４に記載するようにノズルから射出
した。次いでフオームを熱時160℃の型に移し、
そして圧縮成形して３mmの壁厚さの長方形の開口
ボツクスにした。試料は結晶質であり、そして次
の性質を有した。試料の表示は、実施例４と同一
である。
【表】
これらのエネルギーは実施例５に基づいた結晶
化の試料について期待されるものと同一であり、
そして結果から明らかなように、これらの試料の
強さは研究した特定の成形物に依存しない。 実施例 ７ 短かいガラス繊維を含有するPETを、厚さ３
mmの熱い閉じたデイスクの型中に射出成形した。
計装落錘衝撃により試験すると、結晶質試料の破
壊エネルギーは次のとおりであつた： 破壊エネルギー(J) 30重量％のガラス 4.8 45重量％のガラス 5.3 推測すると、40重量％のガラス繊維は5Jの破壊
エネルギーを有し、これは繊維フオームのコイニ
ングした材料についての9Jの典型的な値と対照的
である。 対照例 Ａ 実施例４において使用した供給原料を、「標準
の」閉じた型に射出成形した。ある場合におい
て、すぐれた衝撃性質を、とくに大きい平らな成
形物において、達成できたが、狭い制限されたゲ
ートを使用すると、繊維は一緒に拘束されてかた
まりとなり、このかたまりは次いでよく混ざらな
いこと、そしてある場合において、かたまりは強
く配向して局所的に弱い部分を生ずることが、わ
かつた。 実施例４に記載するのと同じ技術を使用し、こ
の「標準の」射出成形物の繊維の分布は、30重量
％より少ない短繊維が１mmより小さい平均長を有
し、そして70重量％より多い長繊維が５mm以上の
平均長を有すると、推測された。 これと対照的に、本発明によるフオームのコイ
ニングした成形物中の繊維の分布は、１mmより小
さい平均長を有する10重量％より少ない短繊維
と、５mm以上の長さを有する90重量％より多い長
繊維である。 実施例 ８ 上の実施例４に概説した方法を用いるが、異な
る溶融温度を用いて、60重量％の繊維を含有する
次の組成物をフオームコイニングした。計装落錘
試験により測定した衝撃性質を、下表に記載す
る。
化の試料について期待されるものと同一であり、
そして結果から明らかなように、これらの試料の
強さは研究した特定の成形物に依存しない。 実施例 ７ 短かいガラス繊維を含有するPETを、厚さ３
mmの熱い閉じたデイスクの型中に射出成形した。
計装落錘衝撃により試験すると、結晶質試料の破
壊エネルギーは次のとおりであつた： 破壊エネルギー(J) 30重量％のガラス 4.8 45重量％のガラス 5.3 推測すると、40重量％のガラス繊維は5Jの破壊
エネルギーを有し、これは繊維フオームのコイニ
ングした材料についての9Jの典型的な値と対照的
である。 対照例 Ａ 実施例４において使用した供給原料を、「標準
の」閉じた型に射出成形した。ある場合におい
て、すぐれた衝撃性質を、とくに大きい平らな成
形物において、達成できたが、狭い制限されたゲ
ートを使用すると、繊維は一緒に拘束されてかた
まりとなり、このかたまりは次いでよく混ざらな
いこと、そしてある場合において、かたまりは強
く配向して局所的に弱い部分を生ずることが、わ
かつた。 実施例４に記載するのと同じ技術を使用し、こ
の「標準の」射出成形物の繊維の分布は、30重量
％より少ない短繊維が１mmより小さい平均長を有
し、そして70重量％より多い長繊維が５mm以上の
平均長を有すると、推測された。 これと対照的に、本発明によるフオームのコイ
ニングした成形物中の繊維の分布は、１mmより小
さい平均長を有する10重量％より少ない短繊維
と、５mm以上の長さを有する90重量％より多い長
繊維である。 実施例 ８ 上の実施例４に概説した方法を用いるが、異な
る溶融温度を用いて、60重量％の繊維を含有する
次の組成物をフオームコイニングした。計装落錘
試験により測定した衝撃性質を、下表に記載す
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 繊維で強化された造形品を製造するためのも
のであつて、少なくとも５mmの長さの繊維と該繊
維のための担体として作用するものであつて溶融
せる熱可塑材料からなる硬化可能な流体とを含む
組成物を、ダイの直径がダイの長さよりも大であ
るダイを通して押出することを含み、その際、前
記の硬化可能な流体の粘度は、前記ダイを通して
前記繊維を担持するに十分な高さ及びダイ内の通
過後に前記繊維の圧縮状態を緩和させる時に該繊
維を移動させるのに十分な低さを有しており、ま
た、前記組成物が前記ダイに達する前に前記繊維
の圧縮状態の緩和がおこるのを防止するに十分な
速度で前記組成物を前記ダイを通して押出し、よ
つて、前記組成物が押出物として前記ダイから出
る時、前記押出物を前記繊維の緩和の結果として
膨張発泡させ、前記繊維が不規則に分散せしめら
れた開放繊維構造物となすような方法において、 前記押出しにより得られた多孔性の開放繊維構
造物を、前記担体としての熱可塑材料が流体の状
態にある間に、その多孔性の構造物の少なくとも
表面スキンが団結状態となるまで圧縮して造形品
となすことを特徴とする、繊維で強化された造形
品の製造法。 ２ ダイから出る押出物を、硬化させるかもしく
はそれが自体硬化する前に、圧縮して造形品とす
る、特許請求の範囲第１項記載の製造法。 ３ 押出された組成物は少なくとも20重量％の繊
維を含有する、特許請求の範囲第１項または第２
項記載の製造法。 ４ 押出機へ供給する組成物は、連続ロービング
を熱可塑性ポリマーで含浸し、そしてこのロービ
ングをある長さに切断することによつて製造され
た強化された組成物からなる、特許請求の範囲第
１項〜第３項のいずれか１項に記載の製造法。 ５ 押出物を不均一に圧縮して造形品を形成す
る、特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれか１
項に記載の製造法。 ６ 硬化可能な組成物中に繊維を含む膨張発泡し
た組成物を準備し、そして硬化可能な組成物が流
動組成物である間、該膨張発泡組成物を圧縮して
繊維が不規則に分布した造形品を形成することに
よつて製造された強化造形品。 ７ 膨張発泡組成物は、少なくとも５mmの長さの
繊維を含有する硬化可能な組成物を、繊維質フオ
ームを生成する条件下に、押出すことによつて得
られたものである、特許請求の範囲第６項記載の
造形品。 ８ 造形品は繊維充填フオームの領域を含有す
る、特許請求の範囲第６項または第７項記載の造
形品。 ９ 造形品中に存在する繊維の少なくとも50重量
％は少なくとも５mmの長さである、特許請求の範
囲第６項〜第８項のいずれか１項に記載の造形
品。 １０ 存在する繊維の90重量％は少なくとも５mm
の長さである、特許請求の範囲第９項記載の造形
品。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB8101822 | 1981-01-21 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57193326A JPS57193326A (en) | 1982-11-27 |
| JPH0338971B2 true JPH0338971B2 (ja) | 1991-06-12 |
Family
ID=10519111
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP822282A Granted JPS57193326A (en) | 1981-01-21 | 1982-01-21 | Manufacture of shape reinforced by fiber |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US4399085A (ja) |
| EP (1) | EP0056702B1 (ja) |
| JP (1) | JPS57193326A (ja) |
| AT (1) | ATE14092T1 (ja) |
| DE (1) | DE3264459D1 (ja) |
| ES (1) | ES508939A0 (ja) |
Families Citing this family (31)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB8400293D0 (en) * | 1984-01-06 | 1984-02-08 | Wiggins Teape Group Ltd | Moulded fibre reinforced plastics articles |
| US4882114A (en) * | 1984-01-06 | 1989-11-21 | The Wiggins Teape Group Limited | Molding of fiber reinforced plastic articles |
| US4680224A (en) * | 1984-03-06 | 1987-07-14 | Phillips Petroleum Company | Reinforced plastic |
| DE3408224A1 (de) * | 1984-03-07 | 1985-09-19 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Langfaserverstaerktes thermoplasthalbzeug |
| US4725439A (en) * | 1984-06-29 | 1988-02-16 | Alza Corporation | Transdermal drug delivery device |
| US4643940A (en) * | 1984-08-06 | 1987-02-17 | The Dow Chemical Company | Low density fiber-reinforced plastic composites |
| US4765915A (en) * | 1985-05-23 | 1988-08-23 | The Dow Chemical Company | Porous filter media and membrane support means |
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