JPH0352905B2 - - Google Patents
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- JPH0352905B2 JPH0352905B2 JP7208985A JP7208985A JPH0352905B2 JP H0352905 B2 JPH0352905 B2 JP H0352905B2 JP 7208985 A JP7208985 A JP 7208985A JP 7208985 A JP7208985 A JP 7208985A JP H0352905 B2 JPH0352905 B2 JP H0352905B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/416—Systems
- G01N27/42—Measuring deposition or liberation of materials from an electrolyte; Coulometry, i.e. measuring coulomb-equivalent of material in an electrolyte
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は表面に汚染酸化皮膜を有する放射性金
属廃棄物を電解液中で電解除染し、その時の除染
状況をモニタリングする方法に係り、特に電解除
染終了時の判定に好適な電解除染モニタリング方
法に関する。
属廃棄物を電解液中で電解除染し、その時の除染
状況をモニタリングする方法に係り、特に電解除
染終了時の判定に好適な電解除染モニタリング方
法に関する。
例えば原子力発電所の定期検査や改造工事の際
には放射能汚染された酸化皮膜層を有する金属廃
棄物が多量に発生する。これらの放射性汚染金属
廃棄物は切断した後ドラム罐に充填し、原子力発
電所内に保管しても、その量は年々累積する。さ
らに廃炉解体時には発電所１基当り数万本にも達
すると言われている。この対策として放射能汚染
された金属廃棄物の酸化皮膜層を除去することに
よつて金属廃棄物をバツクグラウンドまで除染し
減容する方法が開発されている。それらはグラス
ト法などの機械的方法や有機酢などの除染液を用
いる化学的方法があるが除染効果、減容効果、装
置の簡略性の点で電解除染法が有望視されてい
る。一般に電解除染法はリン酸硫酸などの強酸電
解液を用いる方法であるが、液中に金属イオンが
蓄積してくると液が劣化し、そのつど液を更新し
なくてはならず液全体が二次廃棄物となり減容効
果が小さいという欠点がある。そこで液を容易に
再使用でき減容効果の大きい中性塩交番電解法が
提案されている（特開昭59−154400号公報参照）。
この方法は極性を交互に切り換える交番電解を行
うことで効果的に酸化皮膜を除去している。
には放射能汚染された酸化皮膜層を有する金属廃
棄物が多量に発生する。これらの放射性汚染金属
廃棄物は切断した後ドラム罐に充填し、原子力発
電所内に保管しても、その量は年々累積する。さ
らに廃炉解体時には発電所１基当り数万本にも達
すると言われている。この対策として放射能汚染
された金属廃棄物の酸化皮膜層を除去することに
よつて金属廃棄物をバツクグラウンドまで除染し
減容する方法が開発されている。それらはグラス
ト法などの機械的方法や有機酢などの除染液を用
いる化学的方法があるが除染効果、減容効果、装
置の簡略性の点で電解除染法が有望視されてい
る。一般に電解除染法はリン酸硫酸などの強酸電
解液を用いる方法であるが、液中に金属イオンが
蓄積してくると液が劣化し、そのつど液を更新し
なくてはならず液全体が二次廃棄物となり減容効
果が小さいという欠点がある。そこで液を容易に
再使用でき減容効果の大きい中性塩交番電解法が
提案されている（特開昭59−154400号公報参照）。
この方法は極性を交互に切り換える交番電解を行
うことで効果的に酸化皮膜を除去している。
しかし、この方法にあつても他の方法と同様、
除染対象物を電解液中に浸した状態で除染するた
めにオンラインで除染状況すなわち汚染酸化皮膜
の除去状況をモニタリングすることが難しいとい
う問題がある。このため、経験的に電解時間を推
定し、電解途中で除染対象物を電解液から取り出
し、水洗した後に放射能を測定する方法がとられ
ている。しかし、この方法では除染不十分な場合
には再度電解、水洗、モニタリングの作業を繰り
返さなくてはならず多大の時間を要するだけでな
く、作業者の被曝量増加につながるという問題が
ある。また、電解除染を安全側に過剰に行うと、
電解による二次廃棄物が必要以上に発生する問題
がある。そのため、放射能で汚染された酸化皮膜
の有無もしくはその量をオンラインでモニターす
る方法が強く望まれている。
除染対象物を電解液中に浸した状態で除染するた
めにオンラインで除染状況すなわち汚染酸化皮膜
の除去状況をモニタリングすることが難しいとい
う問題がある。このため、経験的に電解時間を推
定し、電解途中で除染対象物を電解液から取り出
し、水洗した後に放射能を測定する方法がとられ
ている。しかし、この方法では除染不十分な場合
には再度電解、水洗、モニタリングの作業を繰り
返さなくてはならず多大の時間を要するだけでな
く、作業者の被曝量増加につながるという問題が
ある。また、電解除染を安全側に過剰に行うと、
電解による二次廃棄物が必要以上に発生する問題
がある。そのため、放射能で汚染された酸化皮膜
の有無もしくはその量をオンラインでモニターす
る方法が強く望まれている。
このような要望に応える方法として特開昭59−
162445号公報には定電流パルスを印加する方法が
開示されている。この方法は対象物と対極間に周
期が数ｍｓの微少定電流パルスを印加しプローブ
を介して、対象物と溶液間の分極電位の応答を測
定するものである。しかし、この方法において
は、定電流パルス印加用電源、微少電圧測定器、
メモリー装置が必要なほか、通常は電解操作を一
担停止しなくてはならず、又、プローブを対象物
の汚染酸化皮膜近傍に事前に設置しなくてはなら
ず、装置、操作が複雑となる。
162445号公報には定電流パルスを印加する方法が
開示されている。この方法は対象物と対極間に周
期が数ｍｓの微少定電流パルスを印加しプローブ
を介して、対象物と溶液間の分極電位の応答を測
定するものである。しかし、この方法において
は、定電流パルス印加用電源、微少電圧測定器、
メモリー装置が必要なほか、通常は電解操作を一
担停止しなくてはならず、又、プローブを対象物
の汚染酸化皮膜近傍に事前に設置しなくてはなら
ず、装置、操作が複雑となる。
本発明の目的は、放射性金属廃棄物を電解除染
する際に、電解操作を継続した状態で、かつ簡便
に除染状況をモニタリングできる方法を提供する
ことにある。
する際に、電解操作を継続した状態で、かつ簡便
に除染状況をモニタリングできる方法を提供する
ことにある。
本発明は、放射性金属廃棄物表面の汚染酸化皮
膜をまず陰極電解し、その後定電流あるいは定電
圧で陽極電解を行うと、この時の電解時間に対す
る応答電圧波形あるいは応答電流波形が酸化皮膜
の有無もしくはその量によつて変化するのを実験
により確認し、この応答値を読みとることで除染
状況をモニタリングするように構成したものであ
る。
膜をまず陰極電解し、その後定電流あるいは定電
圧で陽極電解を行うと、この時の電解時間に対す
る応答電圧波形あるいは応答電流波形が酸化皮膜
の有無もしくはその量によつて変化するのを実験
により確認し、この応答値を読みとることで除染
状況をモニタリングするように構成したものであ
る。
以下、本発明を図面に基づいて説明する。第２
図は硫酸ナトリウム溶液を電解液とし、対極に白
金電極を用いて、表面に酸化皮膜を有する炭素鋼
を試料として電解した場合の実験結果を示す。こ
の実験は電流密度を0.3A／cm2とし、まず、陰極
電解を10分間行つた後、電源を切り替えて陽極電
解を10分間行つた。その結果、図示のように陽極
電解時の前半では電圧が低い特異な応答電圧波形
が得られ、後半では一定の高い電圧値を示した。
一方、同じ条件で酸化皮膜のない炭素鋼について
行つた実験では第３図に示すように、陽極電解時
の電圧は前半、後半を通して、安定した一定の高
い電圧値を示した、以上のことから、陰極電解を
所定時間行つた後に、定電流での陽極電解を行え
ば、対象物の酸化皮膜の有無によつて陽極電解時
における応答電圧波形に大きな相違を生じること
がわかつた。
図は硫酸ナトリウム溶液を電解液とし、対極に白
金電極を用いて、表面に酸化皮膜を有する炭素鋼
を試料として電解した場合の実験結果を示す。こ
の実験は電流密度を0.3A／cm2とし、まず、陰極
電解を10分間行つた後、電源を切り替えて陽極電
解を10分間行つた。その結果、図示のように陽極
電解時の前半では電圧が低い特異な応答電圧波形
が得られ、後半では一定の高い電圧値を示した。
一方、同じ条件で酸化皮膜のない炭素鋼について
行つた実験では第３図に示すように、陽極電解時
の電圧は前半、後半を通して、安定した一定の高
い電圧値を示した、以上のことから、陰極電解を
所定時間行つた後に、定電流での陽極電解を行え
ば、対象物の酸化皮膜の有無によつて陽極電解時
における応答電圧波形に大きな相違を生じること
がわかつた。
以上の現象が生ずる原因を推察すると次のよう
になる。
になる。
まず、陰極電解によつて、酸化皮膜は還元され
例えばFe2O3、Fe3O4は低位の酸化物であるFeO
やFeの変化する。これらFeOやFeは陽極電解で
は容易に溶解し、陽極電解を継続すると、次の
Fe2O3やFe3O4を主成分とする酸化皮膜の層が現
われる。したがつて、陽極電解時の前半では前記
還元されたFeOやFeが凹凸もしくはポーラス状
に試料の表面を形成するため、試料の表面積が増
加し、実効的な電流密度が低下し、分極電位が低
下する。その結果、電源電圧も低下すると推察さ
れる。次に陽極電解時の後半では、下層の酸化皮
膜が現われるため、分極電位が増加し、電源電圧
も増加する。
例えばFe2O3、Fe3O4は低位の酸化物であるFeO
やFeの変化する。これらFeOやFeは陽極電解で
は容易に溶解し、陽極電解を継続すると、次の
Fe2O3やFe3O4を主成分とする酸化皮膜の層が現
われる。したがつて、陽極電解時の前半では前記
還元されたFeOやFeが凹凸もしくはポーラス状
に試料の表面を形成するため、試料の表面積が増
加し、実効的な電流密度が低下し、分極電位が低
下する。その結果、電源電圧も低下すると推察さ
れる。次に陽極電解時の後半では、下層の酸化皮
膜が現われるため、分極電位が増加し、電源電圧
も増加する。
以上の現象は陽極電解を定電圧で行い、その時
の応答電流波形を検出しても確認できる。ただし
この場合には、陽極電解時の前半では、電流が高
い特異な応答電流波形が得られ、後半では安定し
た一定の低い電流値に落ちつく。
の応答電流波形を検出しても確認できる。ただし
この場合には、陽極電解時の前半では、電流が高
い特異な応答電流波形が得られ、後半では安定し
た一定の低い電流値に落ちつく。
したがつて、放射性金属廃棄物の電解除染を行
う場合においては、汚染酸化皮膜が徐々に除去さ
れるにつれていつたん陰極電解し次いで定電流も
しくは定電圧で陽極電解を行いその時の電圧変化
もしくは電流変化を各除染時間で経時的に追跡す
れば汚染酸化皮膜のモニタリングすなわち除染の
進行状況のモニタリングができる。さらに陰極電
解との陽極電解を繰り返す交番電解除染法におい
ては電解除染操作とモニタリングを同時に行うこ
とができるという大きな利点がある。
う場合においては、汚染酸化皮膜が徐々に除去さ
れるにつれていつたん陰極電解し次いで定電流も
しくは定電圧で陽極電解を行いその時の電圧変化
もしくは電流変化を各除染時間で経時的に追跡す
れば汚染酸化皮膜のモニタリングすなわち除染の
進行状況のモニタリングができる。さらに陰極電
解との陽極電解を繰り返す交番電解除染法におい
ては電解除染操作とモニタリングを同時に行うこ
とができるという大きな利点がある。
第４図は電流密度0.3A／cm2、温度35℃で陰極
電解時間30秒、陽極電解時間30秒で電解液を
20wt％硫酸ナトリウム溶液として、汚染皮膜厚
30μｍの試料を交番電解除染した時の電圧変化を
示したものである。図中、下段に示した数値は交
番電解のサイクル数を意味する。陽極電解時の電
圧波形に着目すると最初の１〜３サイクル目で前
記の特異な波形の徴候が見られる。６〜８サイク
ル目でその傾向が最も顕著に見られ、サイクル毎
の変化も激しい。以下、しだいに電圧波形は安定
し13〜14サイクル目では、安定したほぼ一定の電
圧値を示す。従つて、陽極電解時の電圧波形の変
化を数値化し、経時変化を追跡すれば汚染酸化皮
膜の除去状況すなわち除染モニタリングを行え
る。第５図は陽極電解開始３秒後の電圧値と陽極
電解終了時の電圧値との差を陽極電解時間で除し
た値、すなわち傾きａの相対値を経時的に求め、
酸化皮膜除去率との対応関係を示したものであ
る。酸化皮膜除去率100％と傾きａが一定値にな
る時点が良い一致を示している。
電解時間30秒、陽極電解時間30秒で電解液を
20wt％硫酸ナトリウム溶液として、汚染皮膜厚
30μｍの試料を交番電解除染した時の電圧変化を
示したものである。図中、下段に示した数値は交
番電解のサイクル数を意味する。陽極電解時の電
圧波形に着目すると最初の１〜３サイクル目で前
記の特異な波形の徴候が見られる。６〜８サイク
ル目でその傾向が最も顕著に見られ、サイクル毎
の変化も激しい。以下、しだいに電圧波形は安定
し13〜14サイクル目では、安定したほぼ一定の電
圧値を示す。従つて、陽極電解時の電圧波形の変
化を数値化し、経時変化を追跡すれば汚染酸化皮
膜の除去状況すなわち除染モニタリングを行え
る。第５図は陽極電解開始３秒後の電圧値と陽極
電解終了時の電圧値との差を陽極電解時間で除し
た値、すなわち傾きａの相対値を経時的に求め、
酸化皮膜除去率との対応関係を示したものであ
る。酸化皮膜除去率100％と傾きａが一定値にな
る時点が良い一致を示している。
第６図は傾きａの経時変化と放射能計数率との
対応関係を示したものである。交番電解除染によ
り放射能計数率は減少し、これにともなつて傾き
ａも低下し、汚染終了時点で一定値になることが
わかつた。
対応関係を示したものである。交番電解除染によ
り放射能計数率は減少し、これにともなつて傾き
ａも低下し、汚染終了時点で一定値になることが
わかつた。
このことにより、除染終了時をオンラインで把
握することができる。したがつて、電解除染を過
剰に行う必要がなく除染に伴い発生する二次廃棄
物量を低減できる。さらにはオンラインで除染モ
ニタリングができるため、被曝低減となる。
握することができる。したがつて、電解除染を過
剰に行う必要がなく除染に伴い発生する二次廃棄
物量を低減できる。さらにはオンラインで除染モ
ニタリングができるため、被曝低減となる。
次に本発明の実施例を第１図に従つて説明す
る。第１図は中性塩交番電解除染装置に本法を適
用した例である。
る。第１図は中性塩交番電解除染装置に本法を適
用した例である。
汚染酸化皮膜を有する放射性金属廃棄物２１を
硫酸ナトリウム20wt％などの電解液２３を満た
した電解槽２２に浸し、対極２４との間に直流電
源２５から電流を通電し電解除染する。直流電源
２５は交番発生器２６を備えており極性を交互に
変える交番電解が可能な構成となつている。この
電解除染装置に本法のモニタリング装置を適用す
る場合には新たに電圧測定器２７、演算器２８を
付加するだけで良い。
硫酸ナトリウム20wt％などの電解液２３を満た
した電解槽２２に浸し、対極２４との間に直流電
源２５から電流を通電し電解除染する。直流電源
２５は交番発生器２６を備えており極性を交互に
変える交番電解が可能な構成となつている。この
電解除染装置に本法のモニタリング装置を適用す
る場合には新たに電圧測定器２７、演算器２８を
付加するだけで良い。
放射性金属廃棄物２１の汚染酸化皮膜層をモニ
タリングするには、交番電解の陽極電解時の電圧
変化を電圧測定器２７によつて測定し、前述した
傾きａを演算器２８によつて算出する。以上によ
つて、電解除染途中の汚染酸化皮膜厚さの減少量
すなわち、除染状況をリアルタイムに把握するこ
とができる。除染終了後は、演算器２８から直流
電源２５に信号を与え電解操作を終了する。
タリングするには、交番電解の陽極電解時の電圧
変化を電圧測定器２７によつて測定し、前述した
傾きａを演算器２８によつて算出する。以上によ
つて、電解除染途中の汚染酸化皮膜厚さの減少量
すなわち、除染状況をリアルタイムに把握するこ
とができる。除染終了後は、演算器２８から直流
電源２５に信号を与え電解操作を終了する。
なお、前記実施例においては、陽極電解時の電
圧波形の所定の傾きａを求めることにつき説明し
たが、これは電圧Ｘ時間の積分量変化を求めるよ
うにしてもよい。
圧波形の所定の傾きａを求めることにつき説明し
たが、これは電圧Ｘ時間の積分量変化を求めるよ
うにしてもよい。
また、陽極電解開始数秒後の電圧値（定電流制
御の場合）、または電流値（定電圧制御の場合）
を単純に検出し、この検出結果に基づき除染状況
をモニタリングするようにしてもよい。
御の場合）、または電流値（定電圧制御の場合）
を単純に検出し、この検出結果に基づき除染状況
をモニタリングするようにしてもよい。
本発明によれば、放射性金属廃棄物を電解除染
する際にオンラインできわめて簡便に除染状況を
モニタリングできる。特に交番電解除染の除染モ
ニタリング方法として好適である。
する際にオンラインできわめて簡便に除染状況を
モニタリングできる。特に交番電解除染の除染モ
ニタリング方法として好適である。
第１図は本法の適用例を示す装置概略図、第２
図は酸化皮膜を有する試料の電圧変化図、第３図
は酸化皮膜のない試料の電圧変化図、第４図は交
番電解を行つた時の試料の電圧変化図、第５図は
傾きａの経時変化と酸化皮膜除去率との対応関係
を示す図、第６図は傾きａの経時変化と放射能計
数率との対応関係を示す図である。 ２１……放射性金属廃棄物、２２……電解槽、
２４……対極、２５……直流電源、２６……交番
発生器、２７……電圧測定器、２８……演算器。
図は酸化皮膜を有する試料の電圧変化図、第３図
は酸化皮膜のない試料の電圧変化図、第４図は交
番電解を行つた時の試料の電圧変化図、第５図は
傾きａの経時変化と酸化皮膜除去率との対応関係
を示す図、第６図は傾きａの経時変化と放射能計
数率との対応関係を示す図である。 ２１……放射性金属廃棄物、２２……電解槽、
２４……対極、２５……直流電源、２６……交番
発生器、２７……電圧測定器、２８……演算器。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 表面に汚染酸化皮膜を有する放射性金属廃棄
物を電解液中で電解除染し、その時の除染状況を
モニタリングする方法において、金属廃棄物をま
ず陰極電解し、しかる後、陽極で定電流もしくは
定電圧で電解し、この時の電解時間に対する電圧
応答値もしくは電流応答値を解析することにより
除染状況をモニタリングすることを特徴とする電
解除染モニタリング方法。 ２ 上記電解除染を陰極電解と陽極電解を繰り返
す交番電解で行うことにより電解除染とモニタリ
ングを同時に行うことを特徴とする特許請求の範
囲第１項に記載の電解除染モニタリング方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7208985A JPS61231452A (ja) | 1985-04-05 | 1985-04-05 | 電解除染モニタリング方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7208985A JPS61231452A (ja) | 1985-04-05 | 1985-04-05 | 電解除染モニタリング方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61231452A JPS61231452A (ja) | 1986-10-15 |
| JPH0352905B2 true JPH0352905B2 (ja) | 1991-08-13 |
Family
ID=13479327
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7208985A Granted JPS61231452A (ja) | 1985-04-05 | 1985-04-05 | 電解除染モニタリング方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61231452A (ja) |
-
1985
- 1985-04-05 JP JP7208985A patent/JPS61231452A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61231452A (ja) | 1986-10-15 |
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