JPH0359947A - 電池用セパレータおよびこれを用いた電池 - Google Patents
電池用セパレータおよびこれを用いた電池Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は電池（例えば、非水電解液電池）ｐよびこの電
池に組み込み、正負両極間を隔離し短絡を防止するため
のセパレータに関する。
池に組み込み、正負両極間を隔離し短絡を防止するため
のセパレータに関する。
（従来の技術）
リチウム等を負極とする非水電解液電池は、高エネルギ
ー密度を有すると共に自己放電が少ないので、近年、大
電流用電池として着目されている。
ー密度を有すると共に自己放電が少ないので、近年、大
電流用電池として着目されている。
この非水電解液電池は電解液の電導部が低く。
大電流を取り出すために正負両極の面＆を大きくする必
要があり、このため、正負両極間にポリエチレンやポリ
プロピレンから成る不織布をセパレータとして介在せし
め、これらを渦巻状に巻回する渦巻式電極を採用してい
る。
要があり、このため、正負両極間にポリエチレンやポリ
プロピレンから成る不織布をセパレータとして介在せし
め、これらを渦巻状に巻回する渦巻式電極を採用してい
る。
ところで、かような渦巻式電池のような大電流が流れる
構造の電池にあっては１強制放電等の誤肥用に起因した
外部短絡によって異常電流が流れ。
構造の電池にあっては１強制放電等の誤肥用に起因した
外部短絡によって異常電流が流れ。
これに伴なって内部温度が急上昇することがある。
このような内部温度の上昇があった場合、不織布製セパ
レータを用いていると、このセパレータが軟化乃至浴融
し、正負両極が短絡し、温度が更に上昇し、遂には火災
、爆発という重大事故につながる恐れがあった。
レータを用いていると、このセパレータが軟化乃至浴融
し、正負両極が短絡し、温度が更に上昇し、遂には火災
、爆発という重大事故につながる恐れがあった。
かような危険を回避するため、架橋されたポリエチレン
多孔質フィルムをセノくレータとして用いることが提案
されている（特開昭６３−２０５０４８号）。
多孔質フィルムをセノくレータとして用いることが提案
されている（特開昭６３−２０５０４８号）。
架橋されたポリエチレン多孔質フィルムは無数の微孔を
有するため、イオン４電性が良好であり。
有するため、イオン４電性が良好であり。
この点ではセパレータとして好筐しいものである。
この架橋されたボリエナレン多孔質フィルムから成るセ
パレータは、電池の内部温度か上昇した場合、軟化乃至
ｔＩｒＭ！ｌｌシて微孔を閉塞し、これによって正負両
極間のイオン移動を阻止することにより電流を遮断し、
温度の過昇を防止しようとするものである。
パレータは、電池の内部温度か上昇した場合、軟化乃至
ｔＩｒＭ！ｌｌシて微孔を閉塞し、これによって正負両
極間のイオン移動を阻止することにより電流を遮断し、
温度の過昇を防止しようとするものである。
このセパレータは電池の内部温度上昇時に軟化乃至浴融
を生ずる点では、前記不織布製セ・〈レータと同様であ
るが、架橋されているため、軟化乃至溶融時の粘度が高
く、形状保持性が優れているので、不織布製セパレータ
を用いたときのような正負両極の短絡を生じ難い利点が
ある。
を生ずる点では、前記不織布製セ・〈レータと同様であ
るが、架橋されているため、軟化乃至溶融時の粘度が高
く、形状保持性が優れているので、不織布製セパレータ
を用いたときのような正負両極の短絡を生じ難い利点が
ある。
（発明が解決しようとする課題）
しかしながら、架橋されたポリエチレン多孔質フィルム
から成るセパレータは、溶融粘度が高くて流動性に乏し
いため、微孔の閉塞速度が遅く。
から成るセパレータは、溶融粘度が高くて流動性に乏し
いため、微孔の閉塞速度が遅く。
電流遮断に時間を要し、温度過昇防た性に難点があり、
この点の改良が必要であった。
この点の改良が必要であった。
（課題を解決するための手段）
本発明者はかような現状に鑑み鋭意検討の結果。
ポリエチレン多孔質フィルムの架橋物と未架橋物を積層
せしめたセパレータは下記１１）〜（３）の特徴を有す
ることを見出し１本発明を完成するに至った。
せしめたセパレータは下記１１）〜（３）の特徴を有す
ることを見出し１本発明を完成するに至った。
（１）異常電流により電池の内部温度が上昇した場合ニ
ハ、未架橋のポリエチレン多孔質フィルムが先ず溶融し
て流動し、その溶融粘度が低いので。
ハ、未架橋のポリエチレン多孔質フィルムが先ず溶融し
て流動し、その溶融粘度が低いので。
架橋ポリエチレン多孔質フィルムの微孔を速やかに充填
閉塞し、正負両極間のイオン移動を阻止して異常電流を
遮断できること。
閉塞し、正負両極間のイオン移動を阻止して異常電流を
遮断できること。
（２）架橋されたポリエチレン多孔質フィルムは。
軟化乃至浴融した際の粘度が高く、形状保持性が優れて
ふ・す、正負両極の短絡を生じ難いこと。
ふ・す、正負両極の短絡を生じ難いこと。
（３）上記＋１１． ＋２１により温度の過昇は防止さ
れるので、火災や爆発の危険性が少ないこと。
れるので、火災や爆発の危険性が少ないこと。
本発明に係る電池用セパレータは、少なくとも２枚のポ
リエチレン多孔質フィルムが積層されており、これら積
層さｒした多孔質フィルムのうちの少なくとも１枚が架
橋されてｐす、且つ少なくとも１枚が未架橋であること
を特徴とするものである。
リエチレン多孔質フィルムが積層されており、これら積
層さｒした多孔質フィルムのうちの少なくとも１枚が架
橋されてｐす、且つ少なくとも１枚が未架橋であること
を特徴とするものである。
本発明に用いるポリエチレン多孔質フィルムは。
通常の分子量を廟するポリエチレンで作成したものであ
っても、或いは比較的大きな分子量を有し。
っても、或いは比較的大きな分子量を有し。
「超高分子量ポリエチレン」と呼称されるポリエチレン
で作成したものであっても工〈、更に１通常の分子量を
７にするポリエチレンと超高分子量ポリエチレン（以下
、ＵＨＰＥと略称する）の混合物から作成したものであ
ってもよい。
で作成したものであっても工〈、更に１通常の分子量を
７にするポリエチレンと超高分子量ポリエチレン（以下
、ＵＨＰＥと略称する）の混合物から作成したものであ
ってもよい。
これらポリエチレンは種々の分子量のものが市販されて
いるので容易に入手できる。例えば。
いるので容易に入手できる。例えば。
ＵＨＰＥｕハイゼツクスミリオン（三井石油化学工、１
４１）、ホスタレンＧＵＲ（ヘキスト社製）等の商品名
のものが市販されている。
４１）、ホスタレンＧＵＲ（ヘキスト社製）等の商品名
のものが市販されている。
本発明はポリエチレンを多孔質化して用いるものである
が、ポリエチレン多孔質フィルムの製造法も種々知られ
てかり６本発明に用いる多孔質フィルムも、これら公知
の方法（特開昭４９−８９７７２号公報、持分１１８５
３−１８５５３号公報、特開昭６２−２１２４６３号公
報等）で傅らｆＬｆｃもので差支えない。
が、ポリエチレン多孔質フィルムの製造法も種々知られ
てかり６本発明に用いる多孔質フィルムも、これら公知
の方法（特開昭４９−８９７７２号公報、持分１１８５
３−１８５５３号公報、特開昭６２−２１２４６３号公
報等）で傅らｆＬｆｃもので差支えない。
このポリエチレン多孔質フィルムの物性値ｒ１種々設定
でさるが２通常、厚さ約１０〜５０μ情、微孔の孔径約
０．１〜１０μ慣、気孔率約２０〜８０％である。
でさるが２通常、厚さ約１０〜５０μ情、微孔の孔径約
０．１〜１０μ慣、気孔率約２０〜８０％である。
本発明は少なくとも１枚の未架橋ポリエチレン多孔質フ
ィルム（以下、未架橋フィルムと略称する）と、少なく
とも１枚の架橋ポリエチレン多孔質フィルム（以下、架
橋フィルムと略称する）を積層したものであり、積層物
中に未架橋フィルムと架橋フィルムが各々１枚ずつ含ま
れるならば。
ィルム（以下、未架橋フィルムと略称する）と、少なく
とも１枚の架橋ポリエチレン多孔質フィルム（以下、架
橋フィルムと略称する）を積層したものであり、積層物
中に未架橋フィルムと架橋フィルムが各々１枚ずつ含ま
れるならば。
その積ＭＩ構造は特［限定されない。
第１〜３図は２本発明に係る電池用セパレータＩｃ＞け
る積層構造の例を示してかり、図中１は未架橋フィルム
であり、２は該未架橋フィルムｌに積層せしめられた架
橋フィルムである。
る積層構造の例を示してかり、図中１は未架橋フィルム
であり、２は該未架橋フィルムｌに積層せしめられた架
橋フィルムである。
これら帆面に示すセパレータは２層もしく０３Ｍ構造で
あるが２本発明Ｋ＞いては４層以上の多層構造とするこ
ともできる。
あるが２本発明Ｋ＞いては４層以上の多層構造とするこ
ともできる。
ただし、ｓ、層数の増加によりセパレータが厚くなり、
その電気抵抗が大きくなると共ＶｃＩＩ池の大型化を招
くので、これらの点に留意する必要がある。
その電気抵抗が大きくなると共ＶｃＩＩ池の大型化を招
くので、これらの点に留意する必要がある。
本発明は上記した如く、架橋フィルム全その一構収要素
として用いるものであるが、この架橋フィルムは未架橋
フィルムを化学架橋或いは放射線（電子線等）照射架橋
して得ることができる。架橋度は高温に曝された際の形
状保持性の点から。
として用いるものであるが、この架橋フィルムは未架橋
フィルムを化学架橋或いは放射線（電子線等）照射架橋
して得ることができる。架橋度は高温に曝された際の形
状保持性の点から。
ゲル分率が通常約１５％以上好！シ〈は３０〜９０％と
する。架橋を電子線照射で行なう場合ぽ、通常、約１〜
１００ Ｍｒａｄの照射を行なう。
する。架橋を電子線照射で行なう場合ぽ、通常、約１〜
１００ Ｍｒａｄの照射を行なう。
本発明の電池用セパレータは未架橋フィルムと架橋フィ
ルムを積層せしめた構造を有するものであるが、積層に
際してはイオン導電性を確保するため接着剤の使用は避
けるのが好ましい。
ルムを積層せしめた構造を有するものであるが、積層に
際してはイオン導電性を確保するため接着剤の使用は避
けるのが好ましい。
本発明者の研究により、未架橋フィルムと架橋フィルム
の積層は、これらフィルムのｍＡ（両フィルムの融点が
異なる場合は、低り点フィルムの融点）以下の特定温度
領域において１両フィルムを重ね合わせて加圧すること
Ｖこより達成できることが判明した。
の積層は、これらフィルムのｍＡ（両フィルムの融点が
異なる場合は、低り点フィルムの融点）以下の特定温度
領域において１両フィルムを重ね合わせて加圧すること
Ｖこより達成できることが判明した。
この温度領域は融点をｘ （℃）とすると、［、（Ｘ−
４０）〜（ｘ −１０） ） ’Ｃの範囲であり、また
、カロ圧条件は約０．０１〜ｌ Ｏｋｇ／ＣＩＩＬ （
ｉ圧）テアル。
４０）〜（ｘ −１０） ） ’Ｃの範囲であり、また
、カロ圧条件は約０．０１〜ｌ Ｏｋｇ／ＣＩＩＬ （
ｉ圧）テアル。
かような条件で作業すると、未架橋フィルムおよび架橋
フィルムの溶融を生ぜずに０両フィルムを密着一体化で
きる。この方法によれば、フィルムが溶融しないので、
フィルムの微孔閉塞という不都合を生ずることなく、多
孔質フィルム相互を積層できる。ただし、フィルム相互
の積層強変はそれほどではなく、剥離を防止するたＩｔ
）Ｋも、製造後の取扱いＶこは注意すべきである。
フィルムの溶融を生ぜずに０両フィルムを密着一体化で
きる。この方法によれば、フィルムが溶融しないので、
フィルムの微孔閉塞という不都合を生ずることなく、多
孔質フィルム相互を積層できる。ただし、フィルム相互
の積層強変はそれほどではなく、剥離を防止するたＩｔ
）Ｋも、製造後の取扱いＶこは注意すべきである。
本発明のセパレータは従来のセパレータと同様に、正極
と負極の間に介在せしめた状態で用いて電池を組み立て
ることかできる。
と負極の間に介在せしめた状態で用いて電池を組み立て
ることかできる。
この際の正極、負極、電池ケース、！解液等の材質やこ
れら構成要素の配置構造も何ら格別なことは要求されず
、従来と同様でよく９例えば特開昭６３−２０５０４８
号公報に示される通りであってよい。
れら構成要素の配置構造も何ら格別なことは要求されず
、従来と同様でよく９例えば特開昭６３−２０５０４８
号公報に示される通りであってよい。
ただし、電池内部にｐいては、架橋フィルムと未架橋フ
ィルムは積層により一体化していることは必らずしも要
求されず、架橋フィルムと未架橋フィルムに単に重ね合
わされているだけであってもよい。
ィルムは積層により一体化していることは必らずしも要
求されず、架橋フィルムと未架橋フィルムに単に重ね合
わされているだけであってもよい。
（実施例）
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明する。
実施例１
平均分子１１１００万のＵＨＰＥ（融点１３６°Ｇ）１
００重量部に対し、平均分子［２０万、密度０．９５５
のポリエチレン（融点１３５℃）３３重量都を混合した
組成物を用い、厚さ２５μ飢、孔径１μ飢、気孔率６０
％の未架橋フィルムを得る。
００重量部に対し、平均分子［２０万、密度０．９５５
のポリエチレン（融点１３５℃）３３重量都を混合した
組成物を用い、厚さ２５μ飢、孔径１μ飢、気孔率６０
％の未架橋フィルムを得る。
また、この未架橋フィルムに３０ Ｍｒａｄの電子線を
照射し、ゲル分率４０％の架橋フィルム（融点１３６℃
）を得る。
照射し、ゲル分率４０％の架橋フィルム（融点１３６℃
）を得る。
次に、未架橋フィルムと架橋フィルムを１枚ずつ重ね合
せ、温度１００℃、圧力０．３ ｋｇ／（Ｘ （線圧）
の条件でラミネーターにより積層せしめ、第１図と同構
造のセパレータを得た。
せ、温度１００℃、圧力０．３ ｋｇ／（Ｘ （線圧）
の条件でラミネーターにより積層せしめ、第１図と同構
造のセパレータを得た。
なお、上記ゲル分率は′、先ず、試料を秤ｉｔ（重量Ｗ
１）シてフラスコに入れ、これにキシレン（Ｗｌの約５
０００倍）を加え、温度１４５℃で約５時間加熱して未
架橋分を溶解せしめ、８０メツシユの金網を通して６１
別し、金網上のゲル分を温度１２０℃で２時間乾燥し重
ｆｉ （Ｗ２ ）を秤重し、下記（１）式により算出し
た。
１）シてフラスコに入れ、これにキシレン（Ｗｌの約５
０００倍）を加え、温度１４５℃で約５時間加熱して未
架橋分を溶解せしめ、８０メツシユの金網を通して６１
別し、金網上のゲル分を温度１２０℃で２時間乾燥し重
ｆｉ （Ｗ２ ）を秤重し、下記（１）式により算出し
た。
２
ゲル分率（％）＝−ｘｌｏｏ ・・・（１）Ｗｌ
実施例２
平均分子量１００万のＵＨＰＥを用い、厚さ２５μ慣。
孔径１μｍ１．気孔率６０％の未架橋フィルムを得る。
筐た。この未架橋フィルムＫ ３０ Ｍｒａｄの電子線
を照射し、ゲル分率４０％の架橋フィルム（ｉｌ−得る
。
を照射し、ゲル分率４０％の架橋フィルム（ｉｌ−得る
。
次に、未架橋フィルムと架橋フィルムを１枚ずつ重ね合
せ、実施例１と同条件で両フィルムを積層してセパレー
タを得た。
せ、実施例１と同条件で両フィルムを積層してセパレー
タを得た。
実施例３
厚さ２５μ筑、孔径１μ汎、気孔率５５％のポリエチレ
ン（平均分子量２０万）未架橋フィルムを用意する。
ン（平均分子量２０万）未架橋フィルムを用意する。
この未架橋フィルムに３０Ｍｒａｄの電子Ｍを照射し。
ゲル分率４０％の架橋フィルム（融点１３５℃）を得る
。
。
次に、未架橋フィルムと架橋フィルムを１枚ずつ重ね合
せ、実施例１と同条件で両フィルムを積層してセバレー
タヲ得り。
せ、実施例１と同条件で両フィルムを積層してセバレー
タヲ得り。
比較例１
厚さ１００μｍの市販のホリエチレン製不織布から成る
セパレータ。
セパレータ。
比較例２
実施例１で用いた架橋フィルムのみから成るセパレータ
。
。
比較例３
実施例２で用いた架橋フィルムのみから成るセパレータ
。
。
比較例４
実施例３で用いた架橋フィルムのみから成るセパレータ
。
。
これら実施例ｐよび比較例のセパレータを用いて非水電
解液電池（渦巻式電極を採用）を作製し。
解液電池（渦巻式電極を採用）を作製し。
安全性評価のための短絡試験（各セパレータを用いた電
池各々５個ずつを試験した）を行ない、得らｔ′Ｌだ結
果を第４〜６図に示す。
池各々５個ずつを試験した）を行ない、得らｔ′Ｌだ結
果を第４〜６図に示す。
第４図および第５図中の比較例１か工び３Ｋｋける「×
」印は電池５個のいずれもが発火したことを示している
。また１図示されていないが、第４図の比較例２では電
池５個中の１４ｖＡが、第６図の比較例４では電池５個
中の２個が、各々温度約２００℃で発火した。従って、
比較例２は電池４個の、比較例４は電池３個のデータを
示している。
」印は電池５個のいずれもが発火したことを示している
。また１図示されていないが、第４図の比較例２では電
池５個中の１４ｖＡが、第６図の比較例４では電池５個
中の２個が、各々温度約２００℃で発火した。従って、
比較例２は電池４個の、比較例４は電池３個のデータを
示している。
こＴ＋ら第４〜６図から本発明のセパレータおよびこの
セパレータを用いた電池は、短絡後に温度が急速に上昇
しても１発火現象を生ずるようなことがなく、筐た番壁
温度（最高到達温度）も低いことが判る。こｔｌ−は未
架橋フィルムがｆ＃融し、架橋フィルムの微孔を閉塞し
、電流を遮断するためである。
セパレータを用いた電池は、短絡後に温度が急速に上昇
しても１発火現象を生ずるようなことがなく、筐た番壁
温度（最高到達温度）も低いことが判る。こｔｌ−は未
架橋フィルムがｆ＃融し、架橋フィルムの微孔を閉塞し
、電流を遮断するためである。
（発明の効果）
本発明の電池用セパレータは上記のように構成されてｐ
す、架橋フィルムと未架橋フィルムを積層せしめたので
、未架橋フィルムの溶融分により架橋フィルムの微孔を
確実に閉塞でき、温度過昇防止性に優れており、１だ、
このセパレータを組み込んだ電池は、安全性に優れてい
る。
す、架橋フィルムと未架橋フィルムを積層せしめたので
、未架橋フィルムの溶融分により架橋フィルムの微孔を
確実に閉塞でき、温度過昇防止性に優れており、１だ、
このセパレータを組み込んだ電池は、安全性に優れてい
る。
第１〜３図は本発明に係る電池用セパレータの実例を示
す正面図、第４〜６図は本発明に係る電池の特性を示す
グラフである。
す正面図、第４〜６図は本発明に係る電池の特性を示す
グラフである。
Claims (3)
- （１）少なくとも２枚のポリエチレン多孔質フィルムが
積層されており、これら積層された多孔質フィルムのう
ちの少なくとも１枚が架橋されており且つ少なくとも１
枚が未架橋であることを特徴とする電池用セパレータ。 - （２）多孔質フィルムの少なくとも１枚が超高分子量ポ
リエチレンから成る請求項１記載の電池用セパレータ。 - （３）正極、負極およびこれら両極間に介在せしめられ
たセパレータを有し、このセパレータが少なくとも２枚
のポリエチレン多孔質フィルムから成り、これら多孔質
フィルムの少なくとも１枚が架橋されており、且つ少な
くとも１枚が未架橋であることを特徴とする電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1196093A JP2768745B2 (ja) | 1989-07-27 | 1989-07-27 | 電池用セパレータおよびこれを用いた電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1196093A JP2768745B2 (ja) | 1989-07-27 | 1989-07-27 | 電池用セパレータおよびこれを用いた電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0359947A true JPH0359947A (ja) | 1991-03-14 |
| JP2768745B2 JP2768745B2 (ja) | 1998-06-25 |
Family
ID=16352098
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
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Country Status (1)
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| JP (1) | JP2768745B2 (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1994018711A1 (fr) * | 1993-02-09 | 1994-08-18 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Diaphragme pour pile, et pile |
| EP0662250A4 (en) * | 1991-12-20 | 1995-05-04 | Grace W R & Co | MULTI-LAYER BATTERY SEPARATOR AND MANUFACTURING PROCESS. |
| US5453333A (en) * | 1991-12-27 | 1995-09-26 | W. R. Grace & Co.-Conn. | Porous membrane having single layer structure, battery separator made thereof, preparations thereof and battery equipped with same battery separator |
| US6127438A (en) * | 1995-03-03 | 2000-10-03 | Asahi Kasei Kogyo Kabushiki Kaisha | Polyethylene microporous film and process for producing the same |
| JP2001126699A (ja) * | 1999-10-26 | 2001-05-11 | Nitto Denko Corp | 電池用セパレータおよびそれを用いたアルカリ二次電池 |
| JP2002110126A (ja) * | 2000-09-28 | 2002-04-12 | Japan Storage Battery Co Ltd | 非水電解質二次電池 |
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-
1989
- 1989-07-27 JP JP1196093A patent/JP2768745B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2023552353A (ja) * | 2020-12-17 | 2023-12-15 | エルジー・ケム・リミテッド | 架橋構造含有ポリオレフィン多孔性基材、その製造方法、及びそれを含むリチウム二次電池用架橋構造含有分離膜 |
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| JP2768745B2 (ja) | 1998-06-25 |
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