JPH0363210A - 化粧および／または治療効果を有する皮膚適用のための組成物 - Google Patents

化粧および／または治療効果を有する皮膚適用のための組成物

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JPH0363210A
JPH0363210A JP2188168A JP18816890A JPH0363210A JP H0363210 A JPH0363210 A JP H0363210A JP 2188168 A JP2188168 A JP 2188168A JP 18816890 A JP18816890 A JP 18816890A JP H0363210 A JPH0363210 A JP H0363210A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は化粧効果または治療効果を有する、または化粧
および治療効果を特定の順序で共に有する、皮膚適用の
ための新規組成物に関する。
かかる組成物は皮膚への、または皮膚による作用分野に
おける著しい進歩を示すものである。
特にこれら組成物は、通常の治療の場合にしばしばある
ことであるが、しばしば無用の、またはむしろ有害でも
ある物質の過度の使用を防止する。
本発明の重要な有利性は、その好ましい効果が近年認め
られるようになった経時的生物学的作用をもたらす事実
にもとづく。最近の研究によれば、治療薬剤の有効性は
、それが適用された正確な時間に依存するようである。
すなわち、有効性は当該個人の生理学的サイクルの画数
であって各個人毎に異なる。本発明の新規組成物は、予
め決定された時間に適用することによってその効果を発
揮することができる。かかる生成物の一回の使用によっ
て、日中または夜間の一つ以上の機会にその効果を十分
に発揮することができる。活性物質のために用いた担体
の特定の作用の故に、本発明の組成物は通常の組成物、
特にローション、クリーム、溶液、粉末等の場合に要求
される量よりも少ない量で使用することができる。
ポリマーの微小球に収容された、一種以上の活性物質を
含み、このポリマーが不溶の液体中に分散している本発
明の組成物は、活性物質を異なる時間に放出する少なく
とも二組の微小球−活性物質を含むことを特徴とする。
種々のポリマーの微小球およびその製造技術は知られて
おり、これらについて、ここで述べる必要はないであろ
う。かかる微小球およびこれらの製造に関する記述は、
たとえばフランス特許１．５７２．１０６．２．３０４
，３２６、ヨーロッパ特許（ＥＰ）　０，０６４，９６
７またはＥＰ　Ｏ，２７４，９６１に見出すことができ
る。しかしながら、これら微小球は本発明による組成物
の経時的生物学的性質を有していない。
本発明は種々の寸法の顕微鏡的球に関係するが、かかる
球の寸法は好ましくは１１０００ｎを越えず、好ましい
寸法は５０〜５００ｎｍ　、またはより好ましくは６０
〜３００ｎｍである。
球の最適寸法は、更にこの球を構成するポリマーの種類
に依存する。
本発明によって用いた微小球の与えられた微細さの中で
単位重量当りの比表面積が著しく重要であり、粒子と接
触する活性物質の高い吸着、または静電的または共有結
合による結合がもたらされる。
このことは上述したように、賦形剤の高い比率が要求さ
れる通常の組成物よりも活性物質が著しい豊富で皮膚の
開孔をふさぐ欠点が少しもない組成物が得られる可能性
がもたらされる。
本発明による組成物中の活性物質は微小球に結合してい
るので、この微小球は段階的に放出され、従って比較的
高い量で適用されたとしても過剰供給となることがない
。
本発明の適用に好適な微小球は、既知のポリマーの種々
の微小球、固体または中空体から、これらが使用した担
体液体に不溶である限り、選ぶことができる。担体液体
は最もしばしば水である。しかしながら、皮膚や生体が
かぶれない有機性液体、たとえばグライコールまたはグ
リセリンのようなポリオール、ポリオールエーテルまた
はエステル、特に生物学的に許容される植物性または動
物性油のような脂質を用いることもできる。
以下に述べるポリマーの微小粒子は本発明に好適に用い
られる。ポリサッカライド、ポリアミド、ポリアルキレ
ン、ボリアリール−アルキレン、ポリアルキリデン、ポ
リシリコンなど。
これらの各範晴において、多数の誘導体および共重合体
を用いることもできる。たとえば、キサンタン、スフレ
オグルカン、ペクチン、澱粉、セルロース、サイクロデ
キトリンおよびアミロース、アくロペクチン、カルボキ
シメチルセルロース、ヒドロキシセルロース、アルキル
セルロース、デキストリン等のようなこれらの誘導体の
ようなポリサッカライドもまた用いることができる。タ
ンパク質と重合したポリサッカライドも、活性物質のミ
クロカプセル化が同時に要求される場合には用いること
ができる。
下記にボリアリール−アルキレンの例を示ず：ポリスチ
レンおよび特にその共重合体、とりわけエチレンエステ
ルとの共重合体、すなわち種々のアルキル、ヒドロキシ
アルキルのアクリレートまたはメタクリレートとメタク
リルまたはアクリルア≧ドとの共重合体。同様に、ビニ
ル樹脂、たとえばポリビニルアセテートおよびそのアク
リレートまたはメタクリレート等との共重合体も好適で
ある。
化粧用または治療用活性物質に対する吸着容量および親
和力は微小球を形成するポリマーの種類およびこれら微
小球の大きさによって変化する。かかる性質は本発明に
おいて、活性物質が多少なりとも充填され、この活性物
質を多少なりとも異なる時間で放出する組成物を得る利
点をもたらす。すなわち本発明の特徴によれば、活性物
質を異なる時間に放出する組成物は異なる大きさを有す
る、および／または異なるポリマーから導かれた幾つか
の種類の微小球を共存させることを特徴とする。
たとえば、朝に使用された組成物は、日中の三つの異な
る時間に反応するものであり、直径９０〜１６０ｎｍの
三種の微小球、すなわちポリシロキサンからの第１の微
小球、ボリアシバくドからの第２の微小球およびスチレ
ン−メチルメタクリレート共重合体（９０／１０）から
の第３の微小球の水性分散液から成る。
本発明の他の変形によれば、−回の適用の後に一日の異
なる時間において皮膚上で次第に反応する化粧品組成物
は、たとえば（ブチルメタクリレート−メタクリルアミ
ド７０／３０の微小球として）これら微小球の１．１ｗ
ｔ％中の３２％が６０〜１００ｎｎ＋の範囲の大きさを
有し、４５％が１５０〜２５０ｎｍの範囲の大きさ、２
３％が３００〜５００ｎｍの範囲の径を有する。
本発明の他の適用態様によれば、微小球の懸濁液から威
り、異なる結合力によって一種以上の活性物質が微小球
に結合している。すなわち本発明によれば、ポリマーの
微小球の懸濁液が得られ、この微小球に活性物質が吸着
され、他の物質がポリマーに化学結合によって結合して
おり、第３の物質が球に静電的またはイオン結合によっ
て結合している可能性がある。
成る種の活性物質および適切なポリマーでは、本発明に
よる微小球はこの活性物質を吸収することができ、従っ
て一種の固溶体が形成される。
結合のこの相異の故に活性物質が放出される時間も変化
し、従って本発明による懸濁液の使用によって経時的生
物学的効果がもたらされる。
活性物質とポリマーの微小球との間が共有結合の場合に
は、かかる結合は直接的または間接的であることに注目
すべきである。間接的結合では、活性物質とポリマーの
官能基との間に架橋を提供する中間的分子を必要とする
。かかる中間的分子は、場合に応して、たとえば二酸、
ジアミン、アミノ酸、グリオキザール、グルタルアルデ
ヒドのようなジアルデヒド、グリオキシム、カルボシイ
ミド等のような二つの官能基を含む化合物である。この
場合には、水性または有機微小球懸濁液の製造方法は、
一般に活性物質が添加される前の中間化合物の添加を含
み、中間化合物を介して活性物質が固定される。
微小球が中空体の場合には、本発明によれば、中空体は
吸着体および／または官能基の担体である。かかる中空
体によれば、活性物質とポリマーとの間の吸着力および
種々の化学的および物理化学的結合によって、一種以上
のカプセル化された活性物質が球の中空から異なる時間
に放出されるので、生物学的時差効果がもたらされる。
上述したような結合のタイプに加えて、球が有している
いづれかの孔の中に吸着されていることから成る他のタ
イプの結合がある。このことは活性物質が放出される時
間に更に変化をもたらす。
一般的に云えば、本発明による組成物は０．１〜１０ｗ
ｔ％、好ましくは０．３〜３ｗｔ％の、上記に規定した
ような微小球を含み、この含有量はポリマーの種類、粒
子の大きさ、活性物質に対する親和力および分散液の性
質と比率によって選択される。
活性物質について云えば、その使用量は好ましくは微小
球と結合できる最大量である。この結合は、吸着、共有
結合または他の物理化学的結合、および／または中空微
小球の場合のカプセル化によって行なわれ、好ましくは
活性物質の最大量を含む、もしも生物学的または医学的
禁忌が存在しなければ、この、またはこれら活性物質の
僅かの過剰が組成物液体における溶液または懸濁液にお
いて許される。一般に、かつ場合によって、本発明の組
成物Φの活性物質の含有量は０．０１〜９０重量％の範
囲である。
この著しく広い範囲は、たとえばホルモン、ビタくンま
たは酵素のような活性物質は極めて低い投与量で用いら
れ、一方、再水和剤、抗しわ剤または皮膚補修剤のよう
な他の物質では著しく高い投与量で用いられる事実によ
って正当化される。
下記に化粧品的活性物質の非限定的例を示す：水和剤、
予防剤、再生剤、補修剤、体重減少剤、抗フリーラジカ
ル剤、非酵素的抗グリクロシラン剤、抗紫外線剤、タン
ニン活性剤、色素、脱臭剤。本発明の範囲に入る組成物
は、上述した微小球がジメチルシラニルヒアルウロネー
ト（Ｄ、Ｓ、Ｈ，Ｃ，）、タンパク質とシラノールとの
組合せ、テオフィリン、カフェイン、チロシン、シラノ
ール−チロシン、カモξしくｃａｎ＋ｏｍｉ　ｌｅ）抽
出物、ヒアウロン酸、コラーゲン、部分加水分解したエ
ラスチン、チオンラミン、脂肪酸およびその他多数のよ
うな物質を含む。
治療用活性物質または治療と化粧の両方の活性物質とし
ては、本発明による生成物はビタミン、ホルモン、酵素
、血管拡張剤、抗炎症剤、防腐剤、胆汁分泌促進剤、利
尿剤、抗アレルギー剤、神経弛緩剤などを含むことがで
きる。
このようにして微小球に、たとえばビタ旦ンＡ、Ｂｌ、
Ｂ２、Ｂ６、Ｃ，Ｄ３、ＥＳＫ、ＰＰ１エストロゲン、
アントロスタン、Ｒｕ５ｃｕｓＡｃｕｌｅａＬｕｓ抽出
物、ニスシン、アセチルサルチル酸、グラフエニン、エ
スクロサイド、デキストロプロポキシフェン（ＩＩｃＩ
）、ピペラジン、ジアゼパム、オキジアゼパム、プロメ
タシン等のような物質が吸着され、または結合される。
上述したような機構の少なくとも一つによって微小球に
結合される活性物質は、液体状、溶液または微細Ｍ濁液
状で粒子を湿らすことが好ましい。このことは、ポリス
チレン微小球またはスチレンリッチな共重合体の微小球
または微小球の製造過程において界面活性剤をほとんど
または全く含まない場合におけるように、ポリマーが水
性媒体にほとんど親和力を有しない場合に特に好ましい
。本発明の他の変形によれば、微小球分散液と混和しや
すい、少なくとも１種の液状の第２化合物が活性物質と
微小球の間の接触を改善するために生成物中に加えられ
る。
活性物質が吸着によって微小球に結合している場合には
、第２の化合物の分子量は活性物質のそれ以下であるべ
きである。ポリオール、水溶性または水で膨潤するポリ
サンカライドおよびムコポリサッカライド、およびこれ
らの珪酸塩誘導体、レシチンおよび／またはポリオキシ
エチレン、ソルビトールのポリオキシエチレン化脂肪酸
エステルおよび皮膚に適用性の他の界面活性剤のような
界面活性剤が全て第２の化合物として好適に使用される
。
成る種の活性物質は、また第２の化合物として作用する
。このことはヒアウロン酸のエステルの場合に見られ、
特にジメチルシランジオールのエステルは種々の分子の
微小球の結合を促進することができる。第２の化合物の
含有量は０．１〜８０％の範囲である。
本発明による組成物の製造は、分散液体に微小球の望ま
しい量を懸濁させることにより行なうことができる。
分散液体としては、最もしばしば水、グライコールまた
はアルコール、活性物質としても作用する液体、または
これら二つの液体の混合物も用いられる。
この製造は適度な攪拌下に室温で行なわれる。
第２の化合物は、もしも使用するならば、この製造工程
の過程に加えられる。
得られた組成物は好ましくは室温と１　’Ｃの間に保た
れ、０°Ｃ以下の温度では変質を生ずる。
本発明を下記の実施例による非限定的方法で説明する。
ジメチルシランジオールヒアルウロネート９０ｇの水溶
液（１９，５ｇ／ｋｇすなわち０．９　ｇ／ｋｇのＳｉ
）を６０ｗ　ｔ％のスチレンおよび４０ｗ　ｔ％のメチ
ルメタクリレートを含む共重合体からなり、６５〜１２
５ｎｍ　（平均９５ｎｍ）の範囲の径を有し、９．５ｇ
の水に懸濁している微小球の５ｇと混合し、１０分間室
温で撹拌し、次いで４８時間放置した。
微小球が３０％のジメチルシランジオールヒアルウロネ
ートを含有することが見出された。
知４然２ シラノールおよびエラスチン（シラノールエラスチネー
ト　の　Ａせにもとづ　　　　生１モルのアクリル酸当
り４モルのスチレンの共重合体の微小球を、これら二つ
の七ノマーの水性エマルジョンを重合させる既知の方法
を用いて製造し、懸濁化剤にはナトリウムドデシルサル
フェートおよび触媒としての過硫酸カリウムを用いた。
重合、形成された懸濁液の中和、水性透析およびイオン
交換樹脂上の通過による精製の後に、平均径１１００ｎ
を有するポリマー球の１０”（０，５５ｇ）を含む懸濁
液のｌｏｄを４６ｇ／ｋｇ（Ｓｉの１．８ｇ）のシラノ
ールエラスチネート水溶液の９０ｍに加えた。
微小球分離の後に、微小球はエラスチン−シラノール組
合せの２８％、すなわちＳｉの０．５０４ｇを含む量を
吸着したことが見出された。
このようにして得られた生成物は、三種の形状で、すな
わち０．２．２および５ｗｔ％の濃度で通常の化粧品ク
リームに分散して用いられる。
全ての場合に、明白な再生効果が認められた。
エラスチン−３ｔ組合せは微小球から８〜１５時間で放
出された（Ｆｒａｎｔｚ電池を用いて測定）。
夫旌明１ 実施例２おけるように処理した後に、分離した微小球の
５．５ｇを、水２０ａｌｌ、アーモンド油２５−、ポリ
エチレングリコール８ｍ、グリセリン１１ｄおよびポリ
オキシエチレン−ソルビトールラウレートｌＩｄからな
る懸濁液の５５ｄ中に分散させた。１日当り一回の使用
によって皮膚をいちじるしく回復させることができた。
底置 ２モルのスチレンと２モルのブタジェンおよび１モルの
２−アミノエタノールメタクリレートの共重合体によっ
て微小球を製造した。この微小球は既知の方法で、界面
活性剤としてのＮａ−ドデシルサルフェートおよび触媒
としての過硫酸カリウムを含む水性分散液により製造し
た。
重合の後に微小球を中和し、水透析およびイオン交換樹
脂上の通過によって精製した。
この微小球の４ｇ（約４Ｘ１０’、平均径９６ｎｍ）の
懸濁液１００ｄにメタクリレート−Ｎｌｌｔ基に結合し
て共有アミド結合を形成するピーリドンカルボン酸０．
０９ｇを加えた。他の精製を次いで行ない、実施例１と
同様のジメチルシラノールヒアルウロネートの６．１ｇ
を懸濁液に加え吸着させた。この結果、得られた懸濁液
の１０６．１ｇはピロリドンカルボン酸の０．０９ｇお
よびジメチルシラノールヒアルウロネートに含まれたＳ
ｔの０．２８ｇを含む。得られた生成物をこの状態で、
または化粧用クリーム、ゲルまたはローションと混合し
て皮膚に適用すると、ピロリドン化合物が２〜５時間で
放出され、ヒアルウロネート化合物が１０〜１７時間で
放出される。
二つの活性物質の相乗効果が２〜５時間観察され、次い
で長時間にわたりヒアルウロネートの作用のみが観察さ
れた。このことは、極めて好ましい再水和作用の兆候に
よって見ることができる。
実ｆｆｉ 実施例４のはじめに記述した既知の方法によって、４モ
ルのスチレンと１モルのアクリル酸の共重合体からなる
微小球を製造した。
（＾）５ｇの微小球の水性懸濁液１００ｇをアクリル基
と結合するセオフィリン０．１２６ｇと反応させた。
（Ｂ）次いでヘキサメチレンシアミンを用いて微小球に
官能基を与え、しかる後に４０ｇ／ｋｇのエラスチン水
溶液および０．３ｇのエラスチンポリペプチドで処理し
て共重合体に結合させた。
（Ｃ）得られた生成物を精製し、次いでＲｕ５ｃｕｓＡ
Ｃｕ１ｅａｔｕＳグルコシドをこの植物の水性抽出物か
ら吸着させた（Ｒｕｓｃｕｓ　１　＝３３）。
２０％水性または油性懸濁液の最終生成物は皮膚適用性
に優れており、体重減少、抗水保持、および皮膚保護、
表面的なリンパ管および静脈の循環をしげきする作用を
有する。
好適には、クリーム、ゲル、ローションなどのような種
々の既知の化粧品を、好ましくは１〜１ｗｔ％の範囲で
加えられる。
三つの活性物質が異なる時間に作用する。すなわち適用
後、８〜１０時にエラスチンが、Ｒｕ５ｃｕｓグルコシ
ドが２４時間の間、セオフィリンが２〜８時間作用する
。
実遣−例」− ２モルのスチレン、２モルのビニルアセテートおよび１
モルのメタクリル酸の共重合体から微小球を製造し、こ
れら微小球３ｇ（平均サイズ１２０ｎｍ）の水性懸濁液
１００ｇに０．１２ｇチロシンを次いで結合させた。
微小球を次いでヘキサメチレンシアミンで処理し、アミ
ン基を結合させた。
精製の後に、二つの紫外線除去剤、２−ヒドロキシ−４
−メトキシ−５−ベンゾフェノンスルホン酸および２−
エチルへキシルサルチレートを吸着させた。
通常の日焼は防止クリーム中に、１〜７％の濃度で加え
、この生Ｉ′ｉ！物を１日当り１回用いたところ、二つ
の薬剤が絶えず拡散し、かつ延長されるので紫外入線お
よびＢ線に対する保護を著しく改善することができる。
約７（１〜１３０ｎｍ（平均１０１００ｎの径を有する
５ｇの微小球の水性懸濁液１００ｇを、４モルのスチレ
ンおよび１モルのアクリル酸！Ｑ濁液の共重合によって
実施例２で述べた技術により製造した。
この懸濁液１００ｇに、共重合体のアクリル酸基に電子
的化学相互作用によって結合する全１フ４９フ０．１２
６ 次いで、ｉモルのセオフィリンと１モルのＣｊＬ３Ｓｉ
　（Ｏｌｌ）　３との組合せの０．１９２ｇを加え、し
かる後に用語“セオフィリシランＣ“および示性式％式
％ １時間攪拌の後に超遠心分離機で分離したところ、使用
した全セオフィリシラン量の２８％が微小球に吸着され
ていることが見出された。
このように、二組の共重合体／活性物質微小球からなる
液状生成物（ａ．　　ｂ）が得られた。
（ａ）　１００ｇの水性液において、微小球の５ｇに１
２６ｇのセオフィリンが化学的に結合している。
（ｂ）　ｌｏｎｇの水性液において、同様の微小球の０
、５ｇに０．０５３８ｇのセオフィリシランＣが吸着さ
れている。
水性液は溶液中にセオフィリシランＣの０、１３８２ｇ
を含む（使用した０．　１９２ｇの７２％）。
液体（ａ，　　ｂ）を実験モデル、すなわち皮膚におけ
る拡散現象の再現試験に供した。
皮膚と３時間接触させた夫々の活性物質の比率が決定さ
れ、更に同様な決定を１００ｇ当り全１フ４９フ０．１
２６ いセオフィリシランＣの０．　１９２ｇを含む水溶液（
ｃ，ｄ）で行なった。
下記にこれら夫々の活性物質の初期量の比率を示す。こ
の活性物質は上記した試験によれば、検討した液体から
皮膚に拡散することができる。
（ａ，　　ｂ） （微小球と共に） セオフィリン　　　　　１０％ セオフィリシランＣ　　　２０％ （ｃ，　　ｄ） （微小球なし） ２５％ ３５％ このことは本発明による形状（ａ，　　ｂ）で活性物質
が用いられたときに、皮膚が利用できる活性物質の量は
著しく軽減されることを意味する。すなわちセオフィリ
ンでは２５　：　１０＝　２．　５倍であり、セオフィ
リシランでは３５　：　２０＝１．７５倍である。同様
の投与量から出発して、セオフィリシランの作用が終り
になる望ましい時間の後（通常では３時間後）セオフィ
リンの作用を得ることが可能になる。
尖益輿工 前述した実施例における記述と同様にして、微小球の水
性懸濁液を４モルのスチレンと１モルのメチルアクリレ
ートの共重合により得た。
従って微小球は七オフィリンの一Ｎｌｌ基と反応するで
あろう一ＣＯＯＨ５を含んでいない。
セオフィリン０．１２６ｇおよびセオフィリシラン０．
１９２ｇを微小球水性懸濁力のｌｏｎｇに加えた。これ
ら二つの物質が微小球に吸着された。
上記のようにして３時間にわたって皮膚に適用されうる
活性物質の量を決定した。結果は下記の通りである。
実施例７においては夫々がｌ０％および２０％であるの
に対して セオフィリンの２０％、 セオフイリシランの２２％。
皮膚に吸着されたこれら二つの物質の量の比率が、これ
ら物質の微小球との結合の異なる形態によって変化せし
められることが明らかである。従って、これら物質の相
対的作用期間が変化する。このように本発明は、これら
物質が異なる機構によって微小球ポリマー粒子に結合し
ているときに活性物質の作用の時間範囲を変化させるこ
とができる。
裏益奥ニ ーの　　　　　二つの　なる　　によ　てハ　に　入さ
せることによ　　　　からの（Ａ）共重合体の−ＣＯＯ
１１２Ｊにイオン的に結合するセオフィリンの０．１２
６ｇを、４モルのスチレン当り１モルのアクリル酸から
成る、実施例７に記述したと同様の共重合体の微小球５
ｇの水性懸濁液の１００ｇに加えた。
次いで３時間および５時間で皮膚に作用可能なセオフィ
リンの比率を上記のようにして充填された微小球５ｇの
水性懸濁液の１００ｇを用いて測定した。
（Ｂ）　−ＣＱＯＩ（基の代りに−ＣＯＯＣ［ｔＳ基を
含む類似の共重合体の５ｇの水性懸濁液１００ｇについ
て同様な測定を平行して行なった。この小球はセオフィ
リンとイオン結合によって結合しておらず、セオフィリ
ンを吸着している。（Ａ）におけると同様の全量、すな
わち０．６２６ｇを吸着せしめた。
皮膚に吸収されうるセオフイリンの比率は下記のとおり
である。
３時間　　　　　５時間 Ａ・・・・・・１５％　　　　　　２８％Ｂ・・・・・
・１８％　　　　　　４０％この結果は、共重合体＋−
Ｃ００）１基に結合したセオフィリンおよび共重合体に
吸着されたセオフィリンの両方を含む組成物Ａにおいて
は、同じ量のセオフィリンを含むが、このセオフイリン
は微小球により全量が吸着されているのみである組成物
Ｂと皮膚への作用期間が異なることを示している。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、ポリマーが不溶である液体中に分散された該ポリマ
    ーの微小球によって担持された１種以上の活性物質を含
    み、該活性物質を異なる時間に放出する少なくとも２種
    類の微小球−活性物質組合せからなることを特徴とする
    化粧および／または治療用効果を有する皮膚適用のため
    の組成物。 ２、前記微小球−活性物質組合せが微小球の大きさの点
    で相互に異なる請求項１記載の組成物。 ３、前記微小球−活性物質組合せが微小球を構成するポ
    リマーの性質の点で相互に異なる請求項１または２記載
    の組成物。 ４、種々の活性物質が異なる結合、特に吸着、吸収、静
    電的結合、イオン結合、直接および／または間接的共有
    結合によって微小球に結合している請求項１、２または
    ３記載の組成物。 ５、前記組成物が少なくとも２種類の異なる結合で微小
    球に結合した単一活性物質から成る請求項１記載の組成
    物。 ６、前記微小球−活性物質組合せが活性物質の化学的組
    成の点で異なる請求項１、２、３または４記載の組成物
    。 ７、前記活性物質が放出される時間の差が微小球に結合
    した、官能基を有する化合物によってもたらされる請求
    項１、２、３、４または５記載の組成物。 ８、前記微小球の大きさが１０００ｎｍを越えず、好ま
    しい大きさが５０〜５００ｎｍの範囲である請求項１、
    ２、３、４、５、６または７記載の組成物。 ９、前記微小球分散液が水、ポリオール、または化粧用
    および治療用に許容されるポリオールのエーテルまたは
    エステルである請求項１、２、３、４、５、６、７また
    は８記載の組成物。 １０、微小球の構成するポリマーがポリサッカライド、
    ポリアミド、ポリアルキレン、ポリアリールアルキレン
    、ポリアルキリデンまたはポリシリコーンである請求項
    １、２、３、４、５、６、７、８または９記載の組成物
    。 １１、前記微小球の含有量が０．１〜１０重量％、特に
    ０．３〜３重量％であり、活性物質の含有量が０．０１
    〜９０重量％である請求項１、２、３、４、５、６、７
    、８、９または１０記載の組成物。 １２、前記活性物質が水和剤、再生剤、補修剤、体重減
    少剤、抗フリーラジカル剤、抗グリコシラン剤、抗紫外
    線剤、タンニン活性化剤、染料または脱臭剤である請求
    項１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０または１
    １記載の組成物。 １３、前記活性物質がビタミン、ホルモン、酵素、血管
    拡張剤、血管収縮剤、防腐剤、胆汁分泌促進剤、利尿剤
    、抗炎症剤、抗アレルギー剤または神経弛緩剤である請
    求項１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１
    または１２記載の組成物。 １４、前記組成物が微小球分散液と混合可能な第２の化
    合物、特にポリオール、ポリサッカライド、ムコポリサ
    ッカライド、またはこれらの珪酸塩誘導体および／また
    は界面活性剤を含む請求項１、２、３、４、５、６、７
    、８、９、１０、１１、１２または１３記載の組成物。 １５、前記微小球を一種以上の活性物質と該微小球が溶
    解しない分散液中で混合することから成る請求項１〜１
    ４のいづれかに記載した組成物の製造方法であり、異な
    るポリマーおよび／または異なる大きさの少なくとも２
    種類の微小球を用いて与えられた活性物質を異なる時間
    に放出させることを特徴とする製造方法。 １６、前記微小球を一種以上の活性物質と該微小球が溶
    解しない分散液中で混合することから成る請求項１〜１
    ４のいづれかに記載した組成物の製造方法であり、一種
    以上の活性物質が吸着、吸収、静電的、イオン的、直接
    および／または間接的共有結合のような異なる結合によ
    って同一の微小球に結合されていることを特徴とする製
    造方法。 １７、活性物質の導入の後に、放出時間が第１の活性物
    質と異なる第２の活性物質を結合させることができる中
    間官能基を有する薬剤で微小球を処理する請求項１５ま
    たは１６記載の製造方法。 １８、活性物質としてジメチルシラノールヒアルウロネ
    ートを含む請求項１、２、３、４、５、６、７、８、９
    、１０、１１、１２、１３または１４記載の組成物。 １９、活性物質としてセオフィリンとメチルシラン−ト
    リオールとの組合せを含む請求項１、２、３、４、５、
    ６、７、８、９、１０、１１、１２、１３または１４記
    載の組成物。
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