JPH036478B2 - - Google Patents
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- JPH036478B2 JPH036478B2 JP23672284A JP23672284A JPH036478B2 JP H036478 B2 JPH036478 B2 JP H036478B2 JP 23672284 A JP23672284 A JP 23672284A JP 23672284 A JP23672284 A JP 23672284A JP H036478 B2 JPH036478 B2 JP H036478B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は放射性ヨウ素を含有する硝酸溶液から
ヨウ素を除去する方法に関する。
ヨウ素を除去する方法に関する。
使用済核燃料の再処理の主な工程は、ウラン及
びプルトニウムを硝酸で溶解し、該溶解液を清
澄、調整した後溶媒抽出により硝酸ウランと硝酸
プルトニウムに分離する工程から成つている。そ
ころでこの使用済核燃料中には放射性ヨウ素が含
有されており、該燃料を硝酸で溶解する際大部分
のヨウ素は溶解オフガス中に放散するが、一部は
溶解液中に残留し、10-5モル／程度の濃度とな
る。このような放射性ヨウ素を含有する溶解液を
以後の工程で処理すると、ヨウ素は各工程で液相
及び気相中に拡散し、除去が困難となる。特にヨ
ウ素が有機溶媒と結合することになり、抽出に不
都合を生じる。このため後工程へ送る前に該溶解
液中の放射性ヨウ素を10-6モル／以下まで減少
することが望ましいとされている。
びプルトニウムを硝酸で溶解し、該溶解液を清
澄、調整した後溶媒抽出により硝酸ウランと硝酸
プルトニウムに分離する工程から成つている。そ
ころでこの使用済核燃料中には放射性ヨウ素が含
有されており、該燃料を硝酸で溶解する際大部分
のヨウ素は溶解オフガス中に放散するが、一部は
溶解液中に残留し、10-5モル／程度の濃度とな
る。このような放射性ヨウ素を含有する溶解液を
以後の工程で処理すると、ヨウ素は各工程で液相
及び気相中に拡散し、除去が困難となる。特にヨ
ウ素が有機溶媒と結合することになり、抽出に不
都合を生じる。このため後工程へ送る前に該溶解
液中の放射性ヨウ素を10-6モル／以下まで減少
することが望ましいとされている。
上記溶解液中においては、放射性ヨウ素はヨウ
素酸イオン（IO3 -）のように高度に酸化された
形態で存在すると考えられる。ヨウ素がこのよう
に酸化するのは溶解液中の硝酸の酸化力によるも
ので、この硝酸が存在する溶液からヨウ素を除去
するには特別な工夫が必要である。このような溶
解液からヨウ素を除去するため、現在まで次のよ
うな方法が試みられている。その１つは、上記硝
酸溶液を非放射性ヨウ素で同立体希釈し、該溶液
にオゾンを吹き込み、更に硝酸を還元するガスを
吹き込みつつ該溶液からヨウ素を蒸留するもので
ある（特開昭49−89099号公報）。この方法におい
てオゾンを添加するのは非放射性ヨウ素の酸化状
態を放射性ヨウ素の酸化状態と等しくし、同位体
変換が容易に起るようにするためであり、硝酸を
還元するガスを用いるのは酸化状態のヨウ素を減
少させ、ヨウ素除去率を向上せしめるためであ
る。又、他の方法は、放射性ヨウ素を含有する溶
解液を非放射性ヨウ素で同位体希釈し、該溶液に
NO2ガスを吹込み、還流下で該液を沸騰させる
ものである。この方法においてNO2ガスは溶解
液中に亜硝酸を生成せしめて酸化状態のヨウ素を
還元する。
素酸イオン（IO3 -）のように高度に酸化された
形態で存在すると考えられる。ヨウ素がこのよう
に酸化するのは溶解液中の硝酸の酸化力によるも
ので、この硝酸が存在する溶液からヨウ素を除去
するには特別な工夫が必要である。このような溶
解液からヨウ素を除去するため、現在まで次のよ
うな方法が試みられている。その１つは、上記硝
酸溶液を非放射性ヨウ素で同立体希釈し、該溶液
にオゾンを吹き込み、更に硝酸を還元するガスを
吹き込みつつ該溶液からヨウ素を蒸留するもので
ある（特開昭49−89099号公報）。この方法におい
てオゾンを添加するのは非放射性ヨウ素の酸化状
態を放射性ヨウ素の酸化状態と等しくし、同位体
変換が容易に起るようにするためであり、硝酸を
還元するガスを用いるのは酸化状態のヨウ素を減
少させ、ヨウ素除去率を向上せしめるためであ
る。又、他の方法は、放射性ヨウ素を含有する溶
解液を非放射性ヨウ素で同位体希釈し、該溶液に
NO2ガスを吹込み、還流下で該液を沸騰させる
ものである。この方法においてNO2ガスは溶解
液中に亜硝酸を生成せしめて酸化状態のヨウ素を
還元する。
上記の方法によれば、溶解液中の放射性ヨウ素
を10-6モル／以下にすることが可能であるが、
何れも非放射性ヨウ素を添加しており、放散され
たヨウ素をオフガス中から固定するのに用いる吸
着剤の負荷がこの添加分だけ大きくなる欠点があ
る。又、特に前者の方法ではオゾンにより共存す
る放射性ルテニウムが酸化されて揮発し、オフガ
ス中に混入するという好ましくない事態を招く。
を10-6モル／以下にすることが可能であるが、
何れも非放射性ヨウ素を添加しており、放散され
たヨウ素をオフガス中から固定するのに用いる吸
着剤の負荷がこの添加分だけ大きくなる欠点があ
る。又、特に前者の方法ではオゾンにより共存す
る放射性ルテニウムが酸化されて揮発し、オフガ
ス中に混入するという好ましくない事態を招く。
本発明の目的は上記の欠点を解消し、非放射性
ヨウ素を添加することなく溶解液中の放射性ヨウ
素を除去することにある。この目的を達成するた
め本発明者らは充分な量の亜硝酸を溶解液中に存
在せしめれば酸化状態のヨウ素を殆んど元素状ヨ
ウ素に還元できるのではないかと考え、種々実験
の結果溶解液を60〜90℃の温度に保つて高濃度の
NO，NO2又はこれらの混合ガスと接触せしめる
と酸化状態のヨウ素が殆んど元素状ヨウ素に還元
されること、次いで該溶液を90〜110℃の温度に
保つて窒素又は空気と接触せしめると元素状ヨウ
素の殆んどが除去されることを見出して本発明に
到達したものである。
ヨウ素を添加することなく溶解液中の放射性ヨウ
素を除去することにある。この目的を達成するた
め本発明者らは充分な量の亜硝酸を溶解液中に存
在せしめれば酸化状態のヨウ素を殆んど元素状ヨ
ウ素に還元できるのではないかと考え、種々実験
の結果溶解液を60〜90℃の温度に保つて高濃度の
NO，NO2又はこれらの混合ガスと接触せしめる
と酸化状態のヨウ素が殆んど元素状ヨウ素に還元
されること、次いで該溶液を90〜110℃の温度に
保つて窒素又は空気と接触せしめると元素状ヨウ
素の殆んどが除去されることを見出して本発明に
到達したものである。
溶解液中の亜硝酸濃度を高濃度に保つためには
液温度が重要であり、90℃以下にする必要があ
る。90℃を超えると窒素酸化物を補給しても亜硝
酸濃度が分解により低下し、ヨウ素の還元が充分
進行しない。又、この温度があまり低いと還元反
応の速度が低下するので、60℃以以上には保つ必
要がある。一方亜硝酸濃度には窒素酸化物の濃度
も影響し、できるだけ高濃度の窒素酸化物を用い
るのが望ましい。例えば90℃において窒素酸化物
濃度が12，29，50及び100容量％に対する生成亜
硝酸濃度はそれぞれ4.3×10-3、1.2×10-、1.7×
10-及び3.7×10-各モル／となり、窒素酸化物
濃度が高い程亜硝酸濃度も高くなるので、ヨウ素
の還元にとつて好ましい。
液温度が重要であり、90℃以下にする必要があ
る。90℃を超えると窒素酸化物を補給しても亜硝
酸濃度が分解により低下し、ヨウ素の還元が充分
進行しない。又、この温度があまり低いと還元反
応の速度が低下するので、60℃以以上には保つ必
要がある。一方亜硝酸濃度には窒素酸化物の濃度
も影響し、できるだけ高濃度の窒素酸化物を用い
るのが望ましい。例えば90℃において窒素酸化物
濃度が12，29，50及び100容量％に対する生成亜
硝酸濃度はそれぞれ4.3×10-3、1.2×10-、1.7×
10-及び3.7×10-各モル／となり、窒素酸化物
濃度が高い程亜硝酸濃度も高くなるので、ヨウ素
の還元にとつて好ましい。
第１工程で溶解液中に生成した元素状ヨウ素は
キヤリヤガスとの接触により容易に放散する。こ
の第２工程では温度が高い程放散効率が良く、80
℃以上とする必要がある。温度が80℃より低いと
ヨウ素の放散速度が低下し、能率的でない。又、
この温度を溶解液の沸点近くまで高めると亜硝酸
濃度が急激に低下し、元素状ヨウ素が再酸化する
ので、沸点以下にするのが望ましい。この工程に
おいてキヤリヤガスとして窒素又は空気が適当で
あるが、窒素がより望ましい。空気を用いる場合
は亜硝酸濃度を低下させないように窒素酸化物を
併用すると良い。
キヤリヤガスとの接触により容易に放散する。こ
の第２工程では温度が高い程放散効率が良く、80
℃以上とする必要がある。温度が80℃より低いと
ヨウ素の放散速度が低下し、能率的でない。又、
この温度を溶解液の沸点近くまで高めると亜硝酸
濃度が急激に低下し、元素状ヨウ素が再酸化する
ので、沸点以下にするのが望ましい。この工程に
おいてキヤリヤガスとして窒素又は空気が適当で
あるが、窒素がより望ましい。空気を用いる場合
は亜硝酸濃度を低下させないように窒素酸化物を
併用すると良い。
上記第１工程における溶解液と窒素酸化物の接
触及び第２工程における溶解液と窒素又は空気と
の接触には充填塔、泡鐘塔等の通常の気液接触装
置が適用できるが、溶解液に直接ガスを吹き込む
ようにしても良い。
触及び第２工程における溶解液と窒素又は空気と
の接触には充填塔、泡鐘塔等の通常の気液接触装
置が適用できるが、溶解液に直接ガスを吹き込む
ようにしても良い。
実験には非放射性ヨウ素のヨウ素酸を用いた
が、化学的性質は放射性ヨウ素であつても変りは
なく、本発明法が放射性ヨウ素の除去に適用でき
ることは言うまでもない。
が、化学的性質は放射性ヨウ素であつても変りは
なく、本発明法が放射性ヨウ素の除去に適用でき
ることは言うまでもない。
本発明の結果、使用済核燃料の硝酸溶解液中に
残留する10-5モル／程度の放射性ヨウ素を、非
放射性ヨウ素による同位体希釈をしなくても10-6
モル／程度まで充分除去できる見通しが得ら
れ、再処理工程における課題の１つが解消され
た。
残留する10-5モル／程度の放射性ヨウ素を、非
放射性ヨウ素による同位体希釈をしなくても10-6
モル／程度まで充分除去できる見通しが得ら
れ、再処理工程における課題の１つが解消され
た。
なお本発明法は第１工程と第２工程を別々の気
液接触装置で行なつても良いし、同一の装置で最
初に第１工程を行ない、次いで第２工程を行なう
ようにしても良い。
液接触装置で行なつても良いし、同一の装置で最
初に第１工程を行ない、次いで第２工程を行なう
ようにしても良い。
以下に実施例を示す。
実施例
1/8インチのデイクソンパツキング（日本特殊
金網株式会社の金網充填物の商品名）を充填した
内径３cm、充填高さ80cmの充填塔を用い、ヨウ素
をヨウ素酸として５×10-4モル／含有せしめた
硝酸ウラニル水溶液（ウラン２モル、硝酸３モル
含有）３をポンプで充填塔に循環させ、液温を
90℃に保ち、窒素酸化物濃度50容量％、N250容
量％のガスを３／分導入して気液流量比Ｇ／Ｌ
＝10で気液接触を行なわせる。20分後該溶液を分
析した結果、亜硝酸濃度は2.4×10-4モル／存
在し、ヨウ素酸は殆んど元素状ヨウ素に還元され
ていた。次に導入するガスをN2のみとし、ガス
量を３／分、Ｇ／Ｌ＝10、液温90℃として気液
接触させた結果、30分後水溶液中のヨウ素は１×
10-6モル／以下に低下していた。
金網株式会社の金網充填物の商品名）を充填した
内径３cm、充填高さ80cmの充填塔を用い、ヨウ素
をヨウ素酸として５×10-4モル／含有せしめた
硝酸ウラニル水溶液（ウラン２モル、硝酸３モル
含有）３をポンプで充填塔に循環させ、液温を
90℃に保ち、窒素酸化物濃度50容量％、N250容
量％のガスを３／分導入して気液流量比Ｇ／Ｌ
＝10で気液接触を行なわせる。20分後該溶液を分
析した結果、亜硝酸濃度は2.4×10-4モル／存
在し、ヨウ素酸は殆んど元素状ヨウ素に還元され
ていた。次に導入するガスをN2のみとし、ガス
量を３／分、Ｇ／Ｌ＝10、液温90℃として気液
接触させた結果、30分後水溶液中のヨウ素は１×
10-6モル／以下に低下していた。
Claims (1)
- １ 放射性ヨウ素を含有する使用済核燃料溶解液
を60〜90℃の温度範囲に保持して高濃度のNO，
NO2又はこれらの混合ガスと接触せしめる第１
工程と、該溶液を80℃以上の温度範囲に保持して
窒素又は空気と接触せしめる第２工程とからなる
ことを特徴とする使用済核燃料溶解液から放射性
ヨウ素を除去する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59236722A JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59236722A JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61116697A JPS61116697A (ja) | 1986-06-04 |
| JPH036478B2 true JPH036478B2 (ja) | 1991-01-30 |
Family
ID=17004809
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59236722A Granted JPS61116697A (ja) | 1984-11-12 | 1984-11-12 | 使用済核燃料溶解液から放射性ヨウ素を除去する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61116697A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2540401B2 (ja) * | 1991-11-05 | 1996-10-02 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 放射性ヨウ素化合物の沈澱分離方法 |
-
1984
- 1984-11-12 JP JP59236722A patent/JPS61116697A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61116697A (ja) | 1986-06-04 |
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