JPH0368743A - Ｆｅ基焼結磁心材料およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、Ｆｅ基焼結磁心材料およびその製造方法に関
し、さらに詳しくは、高飽和磁束密度および優れた軟磁
気特性を有する高周波用Ｆｅ基焼結磁心材料およびその
製造方法に関する。

発明の技術的背景ならびにその問題点 変圧器やモーターなどの鉄心の代りに用いられる磁心材
料としては、小さな印加磁界でただちに大きな磁束密度
が保持され、かつ、そのヒステリシスループの囲む面積
が小さく、実用に供した場合の電力損失の小さな材料、
いわゆる軟磁性材料が用いられている。

従来、このような軟磁性材料としては、モリブデンパー
マロイ、ハードパーマロイなどのパーマロイ系合金、珪
素鋼板、フェライト、Ｆｅ系アモルファス合金、Ｃｏ系
アモルファス合金などが主に用いられている。しかしな
がら、パーマロイ系合金、Ｃｏ系アモルファス合金、フ
ェライトなどは、透磁率等の軟磁気特性には優れるもの
の、飽和磁束密度が小さく、また珪素鋼板、Ｆｅ系アモ
ルファス合金は、高飽和磁束密度を有するものの、高周
波においての軟磁気特性はパーマロイ系合金、Ｃｏ系ア
モルファス合金、フェライトなどの軟磁気特性より劣っ
ている。特に、Ｆｅ−半金属系アモルファス合金（Ｆｅ
ＳｉＢ系、ＦｅＰＣ系等）は、飽和磁歪が大きく、また
、Ｆｅ−遷移金属系アモルファス合金（Ｆ　ｅ　Ｚ　ｒ
系等）は、キュリー温度が室温近傍と低いため、いずれ
の系においても、良好な軟磁気特性が実現されず、磁心
材料として充分な特性を有しているとはいえなかった。

このため、良好な軟磁気特性と高飽和磁束密度との両者
に優れた高周波用磁心材料の出現が望まれていた。

発明の目的 本発明は、上記のような従来技術に鑑みてなされたもの
であって、高飽和磁束密度および優れた軟磁気特性を有
する高周波用Ｆｅ基焼結磁心材料を提供することを目的
としている。

発明の概要 このような目的を達成するために、本発明に係るＦｅ基
焼結磁心材料は、 １−ａ　　　ａ　　１００−ｘ−ｙ　Ｍｘ　Ｎｙ式：（
Ｆｅ　　　Ｓｉ） で示され、 Ｍは、Ｔｔｓ　Ｚｒ５ＨｆＳＶＳＮｂＳＴａ、Ｃｒ。

Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なくとも一種以上の元素
であり、 Ｎは、Ｃ，Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
あり、 上を己ａ、Ｘ、！Ｙが、 ａ：０．２以下 ｘ　：２〜２０ ｙ：２〜２０である磁性成分から構成されているか、あ
るいは該磁性成分にさらに焼結助剤を含んで構成された
おり、 かつ、Ｆｅ基焼結磁心材料の少なくとも一部が結晶化さ
れていることを特徴としている。また本発明においては
、前記Ｆｅ基焼結磁心材料の結晶化度は１０〜１００％
であることが好ましい。

また本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料の製造方法は、 式’　（ＦｅＳ’ａ　）１００−＋ｔ−ｙ　Ｍｘ　”ｙ
−ａ で示され、 Ｍは、Ｔｉｓ　Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ５Ｔａ、Ｃｒ、Ｍ
ｏ５Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
あり、 Ｎは、Ｃ，Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
あり、 上記ａ、ｘ、ｙが、 ａ：ｏ、２以下 ｘ：２〜２０ ｙ：２〜２０である組成を有する混合粉末あるいは合金
粉末を機械的に粉砕して、非晶質合金粉末を機械的に粉
砕して、非晶質合金粉末を磁心形状に成形する成形工程
と、磁心形状に成形された非晶質合金粉末成形体を真空
中あるいは不活性ガス雰囲気中で熱処理して、焼結させ
るとともに少なくともその一部を結晶化させる熱処理工
程とを含むことを特徴としている。

このような本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料にあっては
、ＦｅＳ　ｉ系合金材料にＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ５Ｖ％Ｎｂ
、Ｔａｓ　Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、％Ｍｎから選ばれる少なく
とも一種以上の元素を特定量添加し、またＣ、Ｂから選
ばれる少なくとも一種以上の元素を特定量添加してなる
磁性成分から構成されているか、あるいは該磁性成分に
さらに焼結助剤を含んで構成されており、かつＦｅ基焼
結磁心材料の少なくとも一部が結晶化されているので、
高飽和磁束密度と良好な軟磁気特性とを併せ持ち、高周
波用磁心材料としても用いることができるようなＦｅ基
焼結磁心材料が得られる。

発明の詳細な説明 以下本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料およびその製造方
法について具体的に説明する。

本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、 ｌ−ａ　　　ａ　　１００−ｘ−ｙ　Ｍｘ　Ｎｙ（Ｆｅ
　　　Ｓｔ　　） で示される磁性成分から構成されているか、あるいは該
磁性成分に加えて焼結助剤を含んで構成されている。

上記式において、Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ５Ｖ。

Ｎｂ５ＴａＳＣｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なく
とも一種以上の元素であり、このうち、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎ
ｂ、Ｔａから選ばれる少なくとも一種以上の元素である
ことが好ましく、Ｎは、Ｃ，Ｂから選ばれる少なくとも
一種以上の元素である。

また上記式において、ａ、ｘ、ｙは、下記の範囲にある
。

ａ：０．２以下好ましくは０．０６〜０．１４ｘ：２〜
２０好ましくは６〜１２ ｙ：２〜２０好ましくは６〜１２ この磁性成分に必要に応じて焼結助剤が添加されて、本
発明に係るＦｅ基焼結磁心材料が構成される。焼結助剤
は高周波特性実現のためには絶縁体であることが好まし
く、たとえば、５ｂＢｉ。

Ｂ１Ｓｅ、ＢｉＳ、Ｂ１Ｇｅ、Ｂ１Ｔｅ。

５ｂＴｅＳＳｂＳｅＳＳｎＳｂの各合金粉末から選ばれ
る少なくとも一種であることが好ましい。

また焼結助剤は、前記磁性成分１００重量部に対して、
５〜１００重量部、好ましくは１０〜５０重量部の割合
で添加されていることが望ましい。

本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は上記の組成を有し、
かつ少なくともその一部が結晶化されており、その結晶
化度は好ましくは１０〜１００％であり、特に好ましく
は６０〜１００％である。

なお、ここで本発明における結晶化度とは、Ｘ線回折法
により求められたものであり、具体的には、完全に結晶
化した状態（Ｘ線回折強度が飽和した状態）のＸ線回折
強度を基準とし、これに対する、測定すべき磁心材料の
Ｘ線回折強度の割合を百分率であられしたものである。

本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料を構成する磁性成分は
、上記のように、ＦｅＳ　ｌ系合金材料にＴｉ、Ｚｒ５
ＨｆＳＶ、Ｎｂ、Ｔａ５Ｃｒ、Ｍｏ。

ＷＳＭｎから選ばれる少なくとも一種以上の元素が特定
量添加され、またＣＳＢから選ばれる少なくとも一種以
上の元素が特定量添加されて形成されている。

本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料にあっては、ＦｅＳ　
ｌ系合金材料にＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ。

Ｎｂ、Ｔａ５Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なく
とも一種以上の元素が、ＦｅＳｉ系合金材料中に含まれ
る全原子数に対して２〜２０原子％好ましくは６〜１２
原子％添加され、またＣ、　Ｂから選ばれる少なくとも
一種以上の元素が、ＦｅＳ　ｌ系合金材料中に含まれる
全原子数に対して２〜２０原子％好ましくは６〜１２原
子％添加されてなる磁性成分から構成されているか、あ
るいは該磁性成分に加えてさらに焼結助剤を含んで構成
されており、さらに少なくともその一部が結晶化されて
いるので、得られるＦｅ基焼結磁心材ネ４の飽和磁束密
度は大きくなり、また透磁率等の軟磁気特性も向上する
。

上記のようなＦｅ基焼結磁心材料は、後述するＬ−ａ　
　、ａ　　１００−ｘ−ｙ　Ｍｘ　Ｎｙ系ように、（Ｆ
ｅ　　　Ｓｉ　　） 非晶質合金粉末を作成した後これを原料として製造され
るが、ＦｅＳ　を系合金材料に添加されるＴｉｓ　　Ｚ
ｒ、　　Ｈｆ　Ｓ　Ｖ、　　Ｎｂ、　　Ｔａ、　　Ｃｒ
、　　Ｍｏ。

ＷＳＭｎから選ばれる少なくとも一種以上の元素、ある
いはＣ，Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素が、
ＦｅＳｉ系合金材料中に含まれる全原子数に対して２原
子％より少ないと、非晶質合金粉末を作成することが困
難になる傾向が生ずる。

またこの両者のうちいずれかが２０原子％を超えると、
強磁性成分であるＦｅの含有量が相対的に減少するため
全体としての飽和磁束密度も減少する傾向が生ずる。し
たがって上記したように両者ともに２〜２０原子％好ま
しくは６〜１２原子％程度の含有量であることが望まし
い。

Ｓｔが強磁性成分であるＦ、　ｅに固溶した場合、得ら
れるＦｅ基焼結磁心材料の結晶磁気異方性定数および磁
歪定数は減少し、この結果、軟磁気特性が向上する。し
かしながら、Ｓｔの添加量が増加するにつれ、飽和磁束
密度およびキュリー温度は低下する。このためａの値は
０，２以下、好ましくは０．０６〜０．１４であること
が望ましい。

また本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、非晶質合金粉
末を作成した後、これに必要に応じ焼結助剤を添加し、
磁心形状に成形し、得られた非晶質合金粉末成形体を熱
処理して、焼結させるとともに少なくともその一部を結
晶化させることにより製造されるが、焼結後のＦｅ基焼
結磁心材料の結晶化度は１０〜１００％、好ましくは６
０〜１００％であることが望ましい。Ｆｅ基焼結磁心材
料の結晶化度がこのような範囲あると、Ｆｅ基焼結磁心
材料には優れた軟磁気特性が付与される。

次に本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料の製造方法につい
て説明する。

本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、下記の組成式で示
される混合粉末あるい合金粉末を機械的に粉砕して非晶
質合金粉末を機械的に粉砕して、非晶質合金粉末を磁心
形状に成形する成形工程と、前記磁心形状に成形された
非晶質合金粉末成形体を熱処理して、焼結させるととも
に少なくともその一部を結晶化させる熱処理工程とを含
む製造方法により製造される。

１−ａ　　　ａ　　１００−ｘ−ｙ　ＭＸ　Ｎｙ式：（
Ｆｅ　　　Ｓｔ） ただし、 Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、ＶＳＮｂＳＴａ。

Ｃ「、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なくとも一種以上
の元素であり、このうち、Ｔ　ｌ　％　Ｚ　ｒ、Ｎｂ５
Ｔａから選ばれる少なくとも一種以上の元素であること
が好ましく、 Ｎは、Ｃ，Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
ある。

上記式において、ａｌＸｓＹは、下記の範囲にある。

ａ：ｏ、２以下好ましくは０．０６〜０．１４ｘ　：２
〜２０好ましくは６〜１２ ｙ：２〜２０好ましくは６〜１２ 上記のような組成にある混合粉末あるいは合金粉末を機
械的に粉砕するには、たとえばメカニカル・アロイング
法あるいはメカニカル・グラインディング法等が採用で
きる。

この機械的粉砕は、前記混合粉末あるいは前記合金粉末
が粉砕中に酸化されない程度の真空中、あるいはアルゴ
ンガスもしくは窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気中等で
行なうことが好ましい。

なお、非晶質合金粉末の作成は液体急冷法等の他の作成
方法を用いても可能であるが、液体急冷法の場合には、
高融点金属合金系の非晶質化が困難になる傾向があるの
で、本発明においては機械的粉砕法を採用することが特
に好ましい。

次いで、得られた非晶質合金粉末を磁心形状に成形する
。成形方法は磁心形状の成形体が得られる成形方法なら
ばいかなる成形方法であってもかまわない。なお、非晶
質合金粉末を磁心形状に成形する際に、必要に応じ、非
晶質合金粉末に焼結助剤を添加することができる。焼結
助剤は、高周波特性実現のためには絶縁体であることが
望ましく、たとえば、５ｂＢｉ、ＢＩＳｅ、８１８％Ｂ
１Ｇｅ、Ｂ１Ｔｅ５ＳｂＴｅ、５ｂＳｅ、５ｎｓｂの各
合金粉末から選ばれる少なくとも一種であることが好ま
しい。また焼結助剤は前記非晶質合金粉末１００重量部
に対して、５〜１００重量部、好ましくは１０〜５０重
量部の割合で添加されていることが望ましい。

このようにして得られた非晶質合金粉末成形体を熱処理
して、焼結させるとともに少なくともその一部を結晶化
させることにより本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料が得
られる。上記熱処理は、非晶質合金粉末が酸化しない程
度の真空中、あるいは充分に真空排気した後のアルゴン
ガスもしくは窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気中等で行
なうことが好ましい。熱処理温度は４５０〜６００℃、
好ましくは５００〜５６０℃であり、また熱処理時間は
０．２〜３時間、好ましくは０．５〜１時間であること
が望ましい。焼結方法しては、たとえば、常圧焼結法、
加圧焼結法（ＨＰ焼結法）、熱間静水圧加圧焼結法（Ｈ
ＩＰ焼結法）等の通常の焼結方法が例示される。

なお本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料の結晶化度は、熱
処理温度、熱処理時間、焼結助剤の添加量、種類等に依
存するが、１０〜１００％、好ましくは６０〜１００％
であることが望ましい。このような条件下で熱処理を行
なうことにより、非晶質合金粉末は焼結されるとともに
一部あるいは完全に結晶化されて、本発明に係るＦｅ基
焼結磁心材料が製造される。

このような本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、高飽和
磁束密度と良好な軟磁気特性とを併せ持ち、高周波用磁
心材料としても用いることができる。

また本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、ヒステリシス
曲線の囲む面積が小さく、実用に供した場合の電力損失
が小さいので、変圧器やモーターなどの鉄心の代りに好
ましく用いることができる。

発明の詳細 な説明してきたように、本発明に係るＦｅ基焼結磁心材
料は、ＦｅＳｉ系合金材料にＴｔ。

Ｚ「、Ｈｆ、ＶＳＮｂＳＴａｓ　Ｃｒｓ　Ｍｏ、Ｗ。

Ｍｎから選ばれる少なくとも一種以上の元素が特定量添
加されているとともにＣ，Ｂから選ばれる少なくとも一
種以上の元素を特定量添加されて成る非晶質合金粉末に
、必要に応じ焼結助剤を添加した後、これを磁心形状に
成形し、得られた非晶質合金粉末成形体あるい非晶質合
金粉末含有成形体を熱処理して、焼結させるとともに少
なくともその一部を結晶化させることによって製造され
ており、高飽和磁束密度と優れた軟磁気特性とを併せ持
ち、高周波用磁心材料などに好ましく用いられるＦｅ基
焼結磁心材料を提供することが可能になる。

［実施例］ 以下、本発明をさらに実施例によって説明するが、本発
明は、これら実施例に限定されるものではない。

実施例１ 平均粒径１０μｍのＦｅＳｉＣ系合金粉末に平均粒径５
μｍのＴｉ粉末を加えて得た混合粉末を鋼球撹拌型の衝
撃式ミルを用いて、アルゴンガス雰囲気中でメカニカル
・アロイング法により非晶質化した。メカニカル・アロ
イングは回転数２００　ｒｐ−で２５時間行なった。得
られた非晶質合金粉末に焼結助剤としてＳｂＢ　ｉ合金
粉末を、非晶質合金粉末１００重量部に対して２０重量
部添加した後、磁心形状に成形し、アルゴンガス雰囲気
中にて、５５０℃で１時間熱処理し、Ｆｅ基焼結磁心材
料を作成した。得られたＦｅ基焼結磁心材料の組成分析
をプラズマ発光分光法により行なった。また電力損失を
測定周波数１００ｋｔｌｚ。

測定磁界０．２テスラにて測定し、かつ飽和磁束密度を
測定した。さらに得られたＦｅ基焼結磁心材料の結晶化
度をＸ線回折法により測定したところ少なくともその一
部が結晶化していることがわかった（結晶化度１０％以
上）。

結果を表１に示す。

実施例２〜８ Ｔｉ粉末の代りに、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ。

Ｔ　ａ　％　Ｍ　Ｏ％　Ｗの各粉末を用いた以外は実施
例１と同様の操作を行なった。

結果を表１に示す。

実施例９ ＦｅＳｉＣ系合金粉末の代りにＦｅ５ｉＢ系合金粉末を
用いた以外は実施例１と同様の操作を行なった。

結果を表１に示す。

実施例１０〜１６ Ｔｉ粉末の代りに、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ。

Ｔａ、Ｍｏ、Ｗの各粉末を用いた以外は実施例９と同様
の操作を行なった。

結果を表１に示す。

比較例１〜５ 従来の磁心材料である珪素鋼板（ＦｅｇａＳｔ５Ｂ１２
）、パーマロイ系合金（Ｆｅ７３Ｎｂ３ｓｉ１４Ｃｕ　
　Ｓｔ　　　Ｂ　　アモルファ Ｂ１０）　”　ｅ７Ｂ、５　　１　　　１３．５　９ス
合金、Ｃｏ　　　Ｆｅ　　Ｓｉ　　　Ｂ　　アモルファ
８７．５　　４　　１６．５　１２ ス合金、Ｍ　ｎ　−Ｚ　ｎフェライト、の電力損失を測
定周波数１００ｋＨｚ、測定磁界０，２テスラにて測定
し、かつ飽和磁束密度を測定した。

結果を表２に示す。

以上の結果から、本発明に係るＦｅ基焼結磁心材料は、
従来材と比較して、高周波における電力損失の小さな材
料であることがわかる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）式：（Ｆｅ＿１＿−＿ａＳｉ＿ａ）＿１＿０＿０＿
   −＿ｘ＿−＿ｙＭ＿ｘＮ＿ｙで示さる組成を有し、かつ
   少なくともその一部が結晶化されていることを特徴とす
   るＦｅ基焼結磁心材料。 ［ただし、上記式において、 Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ
   、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少な くとも一種以上の元素であり、 Ｎは、Ｃ、Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
   あり、 上記ａ、ｘ、ｙが、 ａ：０．２以下 ｘ：２〜２０ ｙ：２〜２０である。］ ２）前記Ｆｅ基焼結磁心材料の結晶化度が１０〜１００
   ％であることを特徴とする請求項第１項に記載のＦｅ基
   焼結磁心材料。 ３）式：（Ｆｅ＿１＿−＿ａＳｉ＿ａ）＿１＿０＿０＿
   −＿ｘ＿ｙＭ＿ｘＮ＿ｙで示され、 Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ
   、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なくとも一 種以上の元素であり、 Ｎは、Ｃ、Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
   あり、 上記ａ、ｘ、ｙが、 ａ：０．２以下 ｘ：２〜２０ ｙ：２〜２０である磁性成分と、 焼結助剤とを含み、かつ少なくともその一部が結晶化さ
   れていることを特徴とするＦｅ基焼結磁心材料。 ４）前記Ｆｅ基焼結磁心材料の結晶化度が１０〜１００
   ％であることを特徴とする請求項第３項に記載のＦｅ基
   焼結磁心材料。 ５）前記磁性成分１００重量部に対して、前記焼結助剤
   が５〜１００重量部の割合で添加されていることを特徴
   とする請求項第３項および第４項のいずれかに記載のに
   記載のＦｅ基焼結磁心材料。 ６）前記焼結助剤がＳｂＢｉ、ＢｉＳｅ、ＢｉＳ、Ｂｉ
   Ｇｅ、ＢｉＴｅ、ＳｂＴｅ、ＳｂＳｅ、ＳｎＳｂの各合
   金粉末から選ばれる少なくとも一種であることを特徴と
   する請求項第３項〜第５項のいずれかに記載のＦｅ基焼
   結磁心材料。 ７）式：（Ｆｅ＿１＿−＿ａＳｉ＿ａ）＿１＿０＿０＿
   −＿ｘ＿−＿ｙＭ＿ｘＮ＿ｙで示され、 Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ
   、Ｗ、Ｍｎから選ばれる少なくとも一 種以上の元素であり、 Ｎは、Ｃ、Ｂから選ばれる少なくとも一種以上の元素で
   あり、 上記ａ、ｘ、ｙが、 ａ：０．２以下 ｘ：２〜２０ ｙ：２〜２０である組成を有する混合粉末 あるいは合金粉末を機械的に粉砕して、非晶質合金粉末
   を作成する工程と、得られた非晶質合金粉末を磁心形状
   に成形する成形工程と、磁心形状に成形された非晶質合
   金粉末成形体を真空中あるいは不活性ガス雰囲気中で熱
   処理して、焼結させるとともに少なくともその一部を結
   晶化させる熱処理工程とを含むことを特徴とするＦｅ基
   焼結磁心材料の製造方法。 ８）前記成形工程において、焼結助剤を、非晶質合金粉
   末１００重量部に対して、５〜１００重量部添加するこ
   とを特徴とする請求項第７項に記載のＦｅ基焼結磁心材
   料の製造方法。 ９）前記焼結助剤がＳｂＢｉ、ＢｉＳｅ、ＢｉＳ、Ｂｉ
   Ｇｅ、ＢｉＴｅ、ＳｂＴｅ、ＳｂＳｅ、ＳｎＳｂの各合
   金粉末から選ばれる少なくとも一種であることを特徴と
   する請求項第８項に記載のＦｅ基焼結磁心材料の製造方
   法。