JPH04187501A - メタノール改質方法及び装置 - Google Patents
メタノール改質方法及び装置Info
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- JPH04187501A JPH04187501A JP2314182A JP31418290A JPH04187501A JP H04187501 A JPH04187501 A JP H04187501A JP 2314182 A JP2314182 A JP 2314182A JP 31418290 A JP31418290 A JP 31418290A JP H04187501 A JPH04187501 A JP H04187501A
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はメタノール改質方法に関し、更に詳しくは、メ
タノール又はメタノールと水の混合物から水素含有ガス
を製造する方法に関する。
タノール又はメタノールと水の混合物から水素含有ガス
を製造する方法に関する。
従来、メタノール又はメタノールと水の混合物から水素
含有ガスを製造する方法には、外部加熱型触媒充填反応
器を用いる方法と断熱型触媒充填反応器を用いる方法の
２種が知られている。
含有ガスを製造する方法には、外部加熱型触媒充填反応
器を用いる方法と断熱型触媒充填反応器を用いる方法の
２種が知られている。
ここでいう水素含有ガスとは、水素５Ｑｍｏ１％（乾ベ
ース）以上含有するガスのことを指し、水素以外のガス
の主成分は、炭酸ガス（ＣＤ、） 。
ース）以上含有するガスのことを指し、水素以外のガス
の主成分は、炭酸ガス（ＣＤ、） 。
−酸化炭素（［：Ｏ）であり、次の三つのメタノール改
質反応の収率によりガス濃度は決定される。
質反応の収率によりガス濃度は決定される。
ＣＨ，ＯＨ−２Ｈ２＋ＣＯ
ＣＨ３０Ｈ＋Ｈ２０→ ３Ｈ２＋ＣＤ２これらの反応は
加熱反応であり、外部加熱型触媒充填反応器ではシュル
・アンド・チューブの熱交換器型式となっており、チュ
ーブ側に触媒を充填し、この触媒に供給された原料は触
媒との接触反応により水素含有ガスに改質され、この反
応に必要な熱はシュル側の熱媒から供給される。触媒上
での上記反応は比較的遅いため反応管内での水素生成速
度は伝熱律速となっており、伝熱をよくするため反応管
は２０φｍｍ〜４０φｍｍ、一般的には３０φｍｍと細
い。従って、反応管数が非常に多くなり、触媒の充填・
抜出しの作業に大きな労力を必要となる。なお多管式の
ため、構造上シュル側容積が大きくなり設備が大型とな
る。
加熱反応であり、外部加熱型触媒充填反応器ではシュル
・アンド・チューブの熱交換器型式となっており、チュ
ーブ側に触媒を充填し、この触媒に供給された原料は触
媒との接触反応により水素含有ガスに改質され、この反
応に必要な熱はシュル側の熱媒から供給される。触媒上
での上記反応は比較的遅いため反応管内での水素生成速
度は伝熱律速となっており、伝熱をよくするため反応管
は２０φｍｍ〜４０φｍｍ、一般的には３０φｍｍと細
い。従って、反応管数が非常に多くなり、触媒の充填・
抜出しの作業に大きな労力を必要となる。なお多管式の
ため、構造上シュル側容積が大きくなり設備が大型とな
る。
一方、断熱型触媒充填反応器は外部加熱型触媒充填反応
器と比較すると、構造が単純で、その分装置コストも低
廉となり、かつ触媒の充填・抜出しの作業が容易である
という長所を有するが、前記の通り反応は吸熱反応であ
るから、反応に必要な熱は反応物のもち込むエネルギー
で供給しなければならず、このため供給原料を高温にす
る必要から触媒を熱的に劣化させる危険がある。
器と比較すると、構造が単純で、その分装置コストも低
廉となり、かつ触媒の充填・抜出しの作業が容易である
という長所を有するが、前記の通り反応は吸熱反応であ
るから、反応に必要な熱は反応物のもち込むエネルギー
で供給しなければならず、このため供給原料を高温にす
る必要から触媒を熱的に劣化させる危険がある。
本発明は、上述した従来法の欠点を解決し、コンパクト
でしかも安価にメタノール又はメタノールと水の混合物
から水素含有ガスを製造しつるメタノール改質方法を提
案しようとするものである。
でしかも安価にメタノール又はメタノールと水の混合物
から水素含有ガスを製造しつるメタノール改質方法を提
案しようとするものである。
本発明はメタノール又はメタノールと水の混合物から水
素含有ガスを製造する方法において、メタノール又はメ
タノールと水の混合物を先ず反応管の表面を触媒化した
外部加熱型反応器に供給して改質を行わせ、次いで該改
質ガスを断熱型触媒充填反応器に供給して更に改質反応
を行わせることを特徴とするメタノール改質方法である
。
素含有ガスを製造する方法において、メタノール又はメ
タノールと水の混合物を先ず反応管の表面を触媒化した
外部加熱型反応器に供給して改質を行わせ、次いで該改
質ガスを断熱型触媒充填反応器に供給して更に改質反応
を行わせることを特徴とするメタノール改質方法である
。
具体的には、本発明はメタノールの６０％以上を反応さ
せる第一段の反応器（主反応器）には、メタノールの改
質反応に必要な熱を効率良く供給させる反応管の表面を
触媒化した外部加熱型反応器を使用し、未反応のメタノ
ールを極力減らすための第二段の反応器（副反応器）に
は、外部から熱を供給しない断熱型触媒充填反応器を使
用する方法である。この方式を採用することによりメタ
ノール改質反応をコンパクトな装置で実施することがで
きるようになる。
せる第一段の反応器（主反応器）には、メタノールの改
質反応に必要な熱を効率良く供給させる反応管の表面を
触媒化した外部加熱型反応器を使用し、未反応のメタノ
ールを極力減らすための第二段の反応器（副反応器）に
は、外部から熱を供給しない断熱型触媒充填反応器を使
用する方法である。この方式を採用することによりメタ
ノール改質反応をコンパクトな装置で実施することがで
きるようになる。
本発明にいう、反応管の表面を触媒化した外部加熱型反
応器とは、シュル・アンド・チューブ式及びプレート式
熱交換型反応器の反応管の表面に、触媒成分をメツキ、
溶射、蒸着、塗布その他の方法で処理し、反応管そのも
のを触媒化したものである。
応器とは、シュル・アンド・チューブ式及びプレート式
熱交換型反応器の反応管の表面に、触媒成分をメツキ、
溶射、蒸着、塗布その他の方法で処理し、反応管そのも
のを触媒化したものである。
触媒化した反応管は伝熱面そのものが反応熱を伴う触媒
面であり、熱移動が大きい特徴を有し、効率的な伝熱に
よる改質装置の小型化が図れるものである。
面であり、熱移動が大きい特徴を有し、効率的な伝熱に
よる改質装置の小型化が図れるものである。
すなわち、本発明は主反応器として反応管の表面を触媒
化した外部加熱型反応器を用い、未反応メタノールをそ
の主反応器出口における潜熱を利用する仕上げ用の副反
応器として断熱型触媒充填反応器を使用してメタノール
改質反応を合目的に行わせるものである。
化した外部加熱型反応器を用い、未反応メタノールをそ
の主反応器出口における潜熱を利用する仕上げ用の副反
応器として断熱型触媒充填反応器を使用してメタノール
改質反応を合目的に行わせるものである。
以下、本発明の実施態様を図面を参照して更に詳細に説
明する。
明する。
第１図は本発明の一実施態様を示すプロセス７０−であ
る。第１図のプロセスフローの構成機器は、メタノール
、純水を供給する原料ポンプ、原料を製品ガスで予熱す
る原料予熱器２、原料を蒸発・過熱する蒸発・過熱器３
、反応管の表面を触媒化した外部加熱型反応器４、断熱
型触媒充填反応器５、熱媒循環ポンプ６、反応に必要な
熱を供給する熱媒加熱器７、製品ガスを冷却する冷却器
８、製品ガス中の凝縮成分を分離する気液分離器９及び
凝縮成分を分離した製品ガスを精製する精製器１０より
構成されている。
る。第１図のプロセスフローの構成機器は、メタノール
、純水を供給する原料ポンプ、原料を製品ガスで予熱す
る原料予熱器２、原料を蒸発・過熱する蒸発・過熱器３
、反応管の表面を触媒化した外部加熱型反応器４、断熱
型触媒充填反応器５、熱媒循環ポンプ６、反応に必要な
熱を供給する熱媒加熱器７、製品ガスを冷却する冷却器
８、製品ガス中の凝縮成分を分離する気液分離器９及び
凝縮成分を分離した製品ガスを精製する精製器１０より
構成されている。
原料ポンプ１で加圧供給された原料は原料予熱器２及び
蒸発・過熱器３で所定の温度まで昇温され、反応管の表
面を触媒化した外部加熱型反応器４及び断熱型触媒充填
反応器５でメタノールと水の混合蒸気は水素含有ガスに
改質される。
蒸発・過熱器３で所定の温度まで昇温され、反応管の表
面を触媒化した外部加熱型反応器４及び断熱型触媒充填
反応器５でメタノールと水の混合蒸気は水素含有ガスに
改質される。
第２図は本発明の別の実施態様を示すプロセスフローで
あり、外部加熱型反応器４において、反応に必要な熱を
第１図に示したような熱媒による方式ではなく、加熱側
に酸化触媒を充填するか又は加熱側も触媒化することに
より、燃料ガスと空気の触媒燃焼による発熱を利用する
場合のプロセスフローであり、他の構成機器は第１図と
同じである。
あり、外部加熱型反応器４において、反応に必要な熱を
第１図に示したような熱媒による方式ではなく、加熱側
に酸化触媒を充填するか又は加熱側も触媒化することに
より、燃料ガスと空気の触媒燃焼による発熱を利用する
場合のプロセスフローであり、他の構成機器は第１図と
同じである。
なお本発明の外部加熱型反応器のメタノールと水の混合
蒸気が反応する側の反応管の表面を触媒化する際の使用
可能な触媒成分としては、下記触媒成分が好適である。
蒸気が反応する側の反応管の表面を触媒化する際の使用
可能な触媒成分としては、下記触媒成分が好適である。
（１） Ｐｔ、 Ｐｄ、 Ｒｈ、 Ｎｉからなる群の
一種以上の元素を含有する触媒成分 （２） Ｃｕ、 Ｚｎ、 Ｃｒからなる群の一種以上
の元素を含有する触媒成分 また、第２図における外部加熱型反応器の加熱側の反応
管に充填する酸化触媒としては、Ｐｔ。
一種以上の元素を含有する触媒成分 （２） Ｃｕ、 Ｚｎ、 Ｃｒからなる群の一種以上
の元素を含有する触媒成分 また、第２図における外部加熱型反応器の加熱側の反応
管に充填する酸化触媒としては、Ｐｔ。
Ｐｄからなる群の一種以上の元素を含有する触媒、ある
いは加熱側の反応管の表面を触媒化する際の使用可能な
触媒成分としては、Ｐｔ、 Ｐｔｊからなる群の一種以
上の元素を含有する触媒成分が好適である。
いは加熱側の反応管の表面を触媒化する際の使用可能な
触媒成分としては、Ｐｔ、 Ｐｔｊからなる群の一種以
上の元素を含有する触媒成分が好適である。
さらに、断熱型触媒充填反応器における触媒は、Ｃｕ、
Ｚｎ、 Ｃｒからなる群の一種以上の元素を含有する
触媒が好適である。
Ｚｎ、 Ｃｒからなる群の一種以上の元素を含有する
触媒が好適である。
また、本発明でいう燃料ガスとは、空気を導入し、触媒
燃焼できるガスを総称し、例えば、メタノール蒸発や水
素を含有するガスなどをさす。
燃焼できるガスを総称し、例えば、メタノール蒸発や水
素を含有するガスなどをさす。
〔実施例１〕
第１図に示した外部加熱型反応器に、メタノールを３．
２ ｋｇ／ ｈ、純水を２．７ ｋｇ／ ｈの原料を供
給し、熱媒を用いて加熱し、メタノール改質反応を実施
した。外部加熱型反応器の反応管の内側の表面には、ア
ルミナウィスカーが生成されており、その上にアルミナ
のウナツシュコートを施し、所定の濃度のジニトロジア
ンミン白金（Ｉ［）硝酸酸性溶液に含浸し、乾燥焼成後
水素還元して白金が担持されている。反応管の外側に熱
媒を循環し、外部加熱型反応器へ原料を導入して反応温
度まで加熱し、吸熱反応であるメタノール分解反応を主
な反応とする改質反応を行ったところ、表１に示す結果
が得られた。
２ ｋｇ／ ｈ、純水を２．７ ｋｇ／ ｈの原料を供
給し、熱媒を用いて加熱し、メタノール改質反応を実施
した。外部加熱型反応器の反応管の内側の表面には、ア
ルミナウィスカーが生成されており、その上にアルミナ
のウナツシュコートを施し、所定の濃度のジニトロジア
ンミン白金（Ｉ［）硝酸酸性溶液に含浸し、乾燥焼成後
水素還元して白金が担持されている。反応管の外側に熱
媒を循環し、外部加熱型反応器へ原料を導入して反応温
度まで加熱し、吸熱反応であるメタノール分解反応を主
な反応とする改質反応を行ったところ、表１に示す結果
が得られた。
〔実施例２〕
第２図に示した外部加熱型反応器にメタノール、純水と
も実施例２と同じ条件で供給し、外部加熱型反応器の反
応管の加熱側（反応管の外側）に、燃料ガス（１１２：
約５５ｍｏ１％、他Ｈ２０゜ＣＯ２，［：Ｏ） ３ Ｎ
ｍ’／ ｈ、空気１４ Ｎｍ”／ｈ供給し、メタノール
改質反応を実施した。
も実施例２と同じ条件で供給し、外部加熱型反応器の反
応管の加熱側（反応管の外側）に、燃料ガス（１１２：
約５５ｍｏ１％、他Ｈ２０゜ＣＯ２，［：Ｏ） ３ Ｎ
ｍ’／ ｈ、空気１４ Ｎｍ”／ｈ供給し、メタノール
改質反応を実施した。
外部加熱型反応器の反応管の内側の表面には、ニッケル
、銅を所定濃度含有する複合酸化物を溶射したものを、
また反応管の外側の加熱側表面には、Ｐｔ、 Ｐｃｔ系
の酸化触媒を充填し、加熱部には燃料ガスと空気を、反
応部にはメタノールと水を通して、メタノール改質反応
を行ったところ、表２に示す結果が得られた。
、銅を所定濃度含有する複合酸化物を溶射したものを、
また反応管の外側の加熱側表面には、Ｐｔ、 Ｐｃｔ系
の酸化触媒を充填し、加熱部には燃料ガスと空気を、反
応部にはメタノールと水を通して、メタノール改質反応
を行ったところ、表２に示す結果が得られた。
メタノール又はメタノ−と水の混合物から水素含有ガス
を製造する方法において、本発明方法のように、反応管
の表面を触媒化した外部加熱型反応管と断熱型触媒充填
反応器を連結してメタノールの改質を行わせることが極
約で有効な方法である。
を製造する方法において、本発明方法のように、反応管
の表面を触媒化した外部加熱型反応管と断熱型触媒充填
反応器を連結してメタノールの改質を行わせることが極
約で有効な方法である。
第１図、第２図は本発明の別々な具体的な実施態様のプ
ロセスフローを示す説明図である。
ロセスフローを示す説明図である。
Claims (1)
- メタノール又はメタノールと水の混合物から水素含有
ガスを製造する方法において、メタノール又はメタノー
ルと水の混合物を先ず反応管の表面を触媒化した外部加
熱型反応器に供給して改質を行わせ、次いで該改質ガス
を断熱型触媒充填反応器に供給して更に改質反応を行わ
せることを特徴とするメタノール改質方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2314182A JP2781657B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | メタノール改質方法及び装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2314182A JP2781657B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | メタノール改質方法及び装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04187501A true JPH04187501A (ja) | 1992-07-06 |
| JP2781657B2 JP2781657B2 (ja) | 1998-07-30 |
Family
ID=18050247
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2314182A Expired - Fee Related JP2781657B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | メタノール改質方法及び装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2781657B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2023286803A1 (ja) * | 2021-07-13 | 2023-01-19 | 三菱重工業株式会社 | 等温化した反応装置 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0269303A (ja) * | 1988-09-02 | 1990-03-08 | Toyo Eng Corp | 改質器 |
| JPH02172801A (ja) * | 1988-12-23 | 1990-07-04 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノールの改質方法 |
-
1990
- 1990-11-21 JP JP2314182A patent/JP2781657B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0269303A (ja) * | 1988-09-02 | 1990-03-08 | Toyo Eng Corp | 改質器 |
| JPH02172801A (ja) * | 1988-12-23 | 1990-07-04 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノールの改質方法 |
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|---|---|---|---|---|
| WO2023286803A1 (ja) * | 2021-07-13 | 2023-01-19 | 三菱重工業株式会社 | 等温化した反応装置 |
| JP2023012391A (ja) * | 2021-07-13 | 2023-01-25 | 三菱重工業株式会社 | 等温化した反応装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2781657B2 (ja) | 1998-07-30 |
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