JPH04245167A - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質燃料電池の製造方法Info
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- JPH04245167A JPH04245167A JP3010407A JP1040791A JPH04245167A JP H04245167 A JPH04245167 A JP H04245167A JP 3010407 A JP3010407 A JP 3010407A JP 1040791 A JP1040791 A JP 1040791A JP H04245167 A JPH04245167 A JP H04245167A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池の製
造方法に関し、特に平板型の固体電解質燃料電池の製造
方法に関する。
造方法に関し、特に平板型の固体電解質燃料電池の製造
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、供給されるガスの化学エネ
ルギーを直接電気エネルギーに変換するので、高い発電
効率が期待される。特に、固体電解質燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）は、リン酸型及び溶融炭酸塩型燃料電池に次ぐ第三
世代の燃料電池として注目されている。
ルギーを直接電気エネルギーに変換するので、高い発電
効率が期待される。特に、固体電解質燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）は、リン酸型及び溶融炭酸塩型燃料電池に次ぐ第三
世代の燃料電池として注目されている。
【０００３】具体的には、上記固体電解質燃料電池は酸
化物固体（Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ２ 等）から成り
、電解液の蒸発やクリーページを回避することができる
ので、電解質損失を解消でき、且つ、約１０００℃とい
う高温で作動するため、廃熱の利用を含めると発電効率
が高くなるという利点を有している。
化物固体（Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ２ 等）から成り
、電解液の蒸発やクリーページを回避することができる
ので、電解質損失を解消でき、且つ、約１０００℃とい
う高温で作動するため、廃熱の利用を含めると発電効率
が高くなるという利点を有している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、上記固体電
解質燃料電池の製造方法としては、各種の湿式法や乾式
法が提案されているが、どのような方法で作製しても電
池運転中に電極が焼結し、電気的導通という役割を有す
るして電極（特に、燃料極）の厚みが減少する。この結
果、電極と例えばバイポーラプレート等の集電部及び固
体電解質との接触が悪くなって、接触抵抗が増大すると
いう課題を有していた。
解質燃料電池の製造方法としては、各種の湿式法や乾式
法が提案されているが、どのような方法で作製しても電
池運転中に電極が焼結し、電気的導通という役割を有す
るして電極（特に、燃料極）の厚みが減少する。この結
果、電極と例えばバイポーラプレート等の集電部及び固
体電解質との接触が悪くなって、接触抵抗が増大すると
いう課題を有していた。
【０００５】本発明はかかる現状に鑑みてなされたもの
であり、バイポーラプレート等の集電部及び固体電解質
と電極との接触抵抗が増大するのを長期に渡って抑制し
て、長寿命な固体電解質燃料電池の製造方法の提供を目
的とする。
であり、バイポーラプレート等の集電部及び固体電解質
と電極との接触抵抗が増大するのを長期に渡って抑制し
て、長寿命な固体電解質燃料電池の製造方法の提供を目
的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は上記目的を達成
するために、固体電解質の一方の面に燃料極を配置して
積重体を作製する第１ステップと、上記積重体を１００
０℃以上の還元雰囲気中で、所定の荷重を加えつつ熱処
理する第２ステップとを有することを特徴とする。
するために、固体電解質の一方の面に燃料極を配置して
積重体を作製する第１ステップと、上記積重体を１００
０℃以上の還元雰囲気中で、所定の荷重を加えつつ熱処
理する第２ステップとを有することを特徴とする。
【０００７】
【作用】上記構成の如く、固体電解質の一方の面に燃料
極を配置した積重体を、１０００℃以上の還元雰囲気中
で所定の荷重を加えつつ熱処理すれば、熱処理時に燃料
極が焼結して縮む。したがって、運転時に燃料極のクリ
ープが抑制され、燃料極の厚みの減少を抑制することが
可能となる。
極を配置した積重体を、１０００℃以上の還元雰囲気中
で所定の荷重を加えつつ熱処理すれば、熱処理時に燃料
極が焼結して縮む。したがって、運転時に燃料極のクリ
ープが抑制され、燃料極の厚みの減少を抑制することが
可能となる。
【０００８】尚、焼成時の荷重は運転時の締付圧より大
きいことが望ましいが、小さい場合であっても焼成時間
を長くする等の操作により同様の効果が期待できる。ま
た、セル形成後に、１０００℃以上の酸化雰囲気中で所
定の荷重を加えつつ再度の熱処理を行えば、酸化剤極の
クリープも抑制されるので、酸化剤極の厚みの減少も抑
制することができる。
きいことが望ましいが、小さい場合であっても焼成時間
を長くする等の操作により同様の効果が期待できる。ま
た、セル形成後に、１０００℃以上の酸化雰囲気中で所
定の荷重を加えつつ再度の熱処理を行えば、酸化剤極の
クリープも抑制されるので、酸化剤極の厚みの減少も抑
制することができる。
【０００９】
【実施例】本発明の一実施例を、図１及び表１に基づい
て、以下に説明する。 〔実施例１〕セルは、Ｎｉ−ＺｒＯ２ サーメットから
成る燃料極と、Ｌａ０．９ Ｓｒ０．１ ＭｎＯ３ か
ら成る酸化剤極と、Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ２ を主
体とし上記両極間に介装された固体電解質板とを有して
いる。
て、以下に説明する。 〔実施例１〕セルは、Ｎｉ−ＺｒＯ２ サーメットから
成る燃料極と、Ｌａ０．９ Ｓｒ０．１ ＭｎＯ３ か
ら成る酸化剤極と、Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ２ を主
体とし上記両極間に介装された固体電解質板とを有して
いる。
【００１０】ここで、上記構造のセルを、以下のように
して作製した。先ず、下記に示す燃料極用材料と、酸化
剤極用材料とを、各々ボールミルにて十分混合し、スラ
リー中に含まれた微小な気泡を減圧下で攪拌除去する。 （１） 燃料極用材料 ＮｉＯ粉末
７０重量部Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ
２ ３０重量部バイ
ンダ（ポリビニルブチラール樹脂） ２０重量部可塑
剤（フタル酸ジオクチル） １０重
量部溶媒（エタノール）
２００重量部（２） 酸化剤極用材料 Ｌａ０．９ Ｓｒ０．１ ＭｎＯ３ 粉末
１００重量部バインダ（ポリビニルブチラール樹脂
） ３０重量部可塑剤（フタル酸ジオクチル）
２０重量部溶媒（エタノール）
３００重量部次に、市販
の部分安定化ＺｒＯ２ 板（固体電解質板であって、厚
み２００μｍ）の一方の面に、燃料極用のスラリーを厚
さ１００μｍ塗布した後、１２００℃で４時間（大気中
）焼成する。この後、荷重４ｋｇ／ｃｍ２にて、１００
０℃で４時間（水素雰囲気中）熱処理する。しかる後、
上記固体電解質の他方の面に、酸化剤極用のスラリーを
１００μｍ塗布し、更に１１００℃で４時間（大気中）
焼成して、平板状のセルを作製する。最後に、この平板
状のセルを５つ用いて、有効面積１００ｃｍ２ のスタ
ックを作製した。
して作製した。先ず、下記に示す燃料極用材料と、酸化
剤極用材料とを、各々ボールミルにて十分混合し、スラ
リー中に含まれた微小な気泡を減圧下で攪拌除去する。 （１） 燃料極用材料 ＮｉＯ粉末
７０重量部Ｙ２ Ｏ３ 安定化ＺｒＯ
２ ３０重量部バイ
ンダ（ポリビニルブチラール樹脂） ２０重量部可塑
剤（フタル酸ジオクチル） １０重
量部溶媒（エタノール）
２００重量部（２） 酸化剤極用材料 Ｌａ０．９ Ｓｒ０．１ ＭｎＯ３ 粉末
１００重量部バインダ（ポリビニルブチラール樹脂
） ３０重量部可塑剤（フタル酸ジオクチル）
２０重量部溶媒（エタノール）
３００重量部次に、市販
の部分安定化ＺｒＯ２ 板（固体電解質板であって、厚
み２００μｍ）の一方の面に、燃料極用のスラリーを厚
さ１００μｍ塗布した後、１２００℃で４時間（大気中
）焼成する。この後、荷重４ｋｇ／ｃｍ２にて、１００
０℃で４時間（水素雰囲気中）熱処理する。しかる後、
上記固体電解質の他方の面に、酸化剤極用のスラリーを
１００μｍ塗布し、更に１１００℃で４時間（大気中）
焼成して、平板状のセルを作製する。最後に、この平板
状のセルを５つ用いて、有効面積１００ｃｍ２ のスタ
ックを作製した。
【００１１】このようにして作製したスタックを、以下
（Ａ１ ）スタックと称する。 〔実施例２〕上記平板状のセルを、再度、荷重４ｋｇ／
ｃｍ２にて、１０００℃で４時間（大気中）熱処理する
他は、上記実施例１と同様にしてスタックを作製した。 このようにして作製したスタックを、以下（Ａ２ ）ス
タックと称する。 〔比較例〕熱処理を行わない他は、上記実施例１と同様
にしてスタックを作製した。
（Ａ１ ）スタックと称する。 〔実施例２〕上記平板状のセルを、再度、荷重４ｋｇ／
ｃｍ２にて、１０００℃で４時間（大気中）熱処理する
他は、上記実施例１と同様にしてスタックを作製した。 このようにして作製したスタックを、以下（Ａ２ ）ス
タックと称する。 〔比較例〕熱処理を行わない他は、上記実施例１と同様
にしてスタックを作製した。
【００１２】このようにして作製したスタックを、以下
（Ｘ）スタックと称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）
スタック及び比較例の（Ｘ）スタックにおける運転時間
とセル電圧との関係を調べたので、その結果を図１に示
す。 尚、スタックの締め付けはエアシリンダ方式（シリンダ
ロッドにセラミックスを取り付け、このセラミックスに
てスタックを押圧）を用い、且つ締付圧は２ｋｇ／ｃｍ
２とし、室温から運転温度（１０００℃）まで常に一定
となるように制御している。また、実験は、酸化剤ガス
として空気を、燃料ガスとして水素を用いると共に、３
００ｍＡ／ｃｍ２の定電流で放電するという条件である
。更に、３００ｍＡ／ｃｍ２の定電流放電の際の酸素の
利用率（ＵＯＸ）と燃料の利用率（Ｕｆ ）とは共に３
０％であり、且つ図１におけるセル電圧は単セル当たり
の値である。
（Ｘ）スタックと称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）
スタック及び比較例の（Ｘ）スタックにおける運転時間
とセル電圧との関係を調べたので、その結果を図１に示
す。 尚、スタックの締め付けはエアシリンダ方式（シリンダ
ロッドにセラミックスを取り付け、このセラミックスに
てスタックを押圧）を用い、且つ締付圧は２ｋｇ／ｃｍ
２とし、室温から運転温度（１０００℃）まで常に一定
となるように制御している。また、実験は、酸化剤ガス
として空気を、燃料ガスとして水素を用いると共に、３
００ｍＡ／ｃｍ２の定電流で放電するという条件である
。更に、３００ｍＡ／ｃｍ２の定電流放電の際の酸素の
利用率（ＵＯＸ）と燃料の利用率（Ｕｆ ）とは共に３
０％であり、且つ図１におけるセル電圧は単セル当たり
の値である。
【００１３】図１から明らかなように、比較例の（Ｘ）
スタックは初期の電圧低下が著しいのに対して、本発明
の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）スタックは僅かしか
電圧が低下しておらず、特に（Ａ２ ）スタックは殆ど
低下していないことが認められる。このように比較例の
（Ｘ）スタックの特性が本発明の（Ａ１ ）スタック，
（Ａ２ ）スタックに比べて低下するのは、バイポーラ
プレート及び固体電解質と電極（特に、燃料極）との接
触抵抗の増大に起因するものと考えられる。そこで、各
スタック（セル）を分解した後、電極の厚みの変化を調
べたので、その結果を表１に示す。尚、表１において、
各データは５セルの平均値であり、且つ酸化剤極はスタ
ック組立前の厚みを１００とし、燃料極は還元後の厚み
（セル外試験でのデータ）を１００としている。
スタックは初期の電圧低下が著しいのに対して、本発明
の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）スタックは僅かしか
電圧が低下しておらず、特に（Ａ２ ）スタックは殆ど
低下していないことが認められる。このように比較例の
（Ｘ）スタックの特性が本発明の（Ａ１ ）スタック，
（Ａ２ ）スタックに比べて低下するのは、バイポーラ
プレート及び固体電解質と電極（特に、燃料極）との接
触抵抗の増大に起因するものと考えられる。そこで、各
スタック（セル）を分解した後、電極の厚みの変化を調
べたので、その結果を表１に示す。尚、表１において、
各データは５セルの平均値であり、且つ酸化剤極はスタ
ック組立前の厚みを１００とし、燃料極は還元後の厚み
（セル外試験でのデータ）を１００としている。
【００１４】
【表１】
【００１５】表１より明らかなように、本発明の（Ａ１
）スタック，（Ａ２ ）スタックは比較例の（Ｘ）ス
タックに比べて、燃料極の厚みの減少が極めて少なくな
っており、特に（Ａ２ ）スタックでは酸化剤極の厚み
の減少も極めて少なくなっていることが認められる。こ
れは、本発明の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）スタッ
クでは、燃料極の形成後に、スタック締付圧より大きな
圧力で荷重を加えつつ電池作動温度と同等以上の温度で
熱処理しているので、この熱処理時に燃料極が焼結する
。したがって、運転時に燃料極のクリープが抑制される
ことになる。これに対して、比較例の（Ｘ）スタックで
は、燃料極の形成後に熱処理を行わないので、運転時に
燃料極のクリープが発生するという理由によるものと考
えられる。
）スタック，（Ａ２ ）スタックは比較例の（Ｘ）ス
タックに比べて、燃料極の厚みの減少が極めて少なくな
っており、特に（Ａ２ ）スタックでは酸化剤極の厚み
の減少も極めて少なくなっていることが認められる。こ
れは、本発明の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）スタッ
クでは、燃料極の形成後に、スタック締付圧より大きな
圧力で荷重を加えつつ電池作動温度と同等以上の温度で
熱処理しているので、この熱処理時に燃料極が焼結する
。したがって、運転時に燃料極のクリープが抑制される
ことになる。これに対して、比較例の（Ｘ）スタックで
は、燃料極の形成後に熱処理を行わないので、運転時に
燃料極のクリープが発生するという理由によるものと考
えられる。
【００１６】また、（Ａ２ ）スタックにおいては燃料
極のみならず酸化剤極の厚みの減少も極めて少なくなる
のは、セル作製後に締付圧より大きな圧力で荷重を加え
つつ電池作動温度と同等以上の温度で熱処理を行ってい
るので、この熱処理時に酸化剤極が焼結する。したがっ
て、運転時に酸化剤極のクリープも抑制されるという理
由によるものと考えられる。 〔その他の事項〕■焼成時間、焼成温度、焼成荷重、及
び締付圧等は、上記実施例に限定されるものではなく、
使用条件等によって変更可能である。■燃料極、固体電
解質、酸化剤極の製造方法としては、上記実施例の方法
に限定するものではなく、例えば燃料極用グリーンシー
トと固体電解質用グリーンシートと酸化剤極用グリーン
シートとを積層した後、これらを一体で焼成するような
方法を用いることも可能である。
極のみならず酸化剤極の厚みの減少も極めて少なくなる
のは、セル作製後に締付圧より大きな圧力で荷重を加え
つつ電池作動温度と同等以上の温度で熱処理を行ってい
るので、この熱処理時に酸化剤極が焼結する。したがっ
て、運転時に酸化剤極のクリープも抑制されるという理
由によるものと考えられる。 〔その他の事項〕■焼成時間、焼成温度、焼成荷重、及
び締付圧等は、上記実施例に限定されるものではなく、
使用条件等によって変更可能である。■燃料極、固体電
解質、酸化剤極の製造方法としては、上記実施例の方法
に限定するものではなく、例えば燃料極用グリーンシー
トと固体電解質用グリーンシートと酸化剤極用グリーン
シートとを積層した後、これらを一体で焼成するような
方法を用いることも可能である。
【００１７】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、運
転時に燃料極のクリープが抑制されるので、電極の厚み
の減少が抑制される。したがって、固体電解質と燃料極
との接触抵抗が増大するのを抑制でき、電池寿命が長く
なるといった優れた効果を奏する。
転時に燃料極のクリープが抑制されるので、電極の厚み
の減少が抑制される。したがって、固体電解質と燃料極
との接触抵抗が増大するのを抑制でき、電池寿命が長く
なるといった優れた効果を奏する。
【図１】本発明の（Ａ１ ）スタック，（Ａ２ ）スタ
ック及び比較例の（Ｘ）スタックにおける運転時間とセ
ル電圧との関係を示すグラフである。
ック及び比較例の（Ｘ）スタックにおける運転時間とセ
ル電圧との関係を示すグラフである。
Claims (1)
- 【請求項１】 固体電解質の一方の面に燃料極を配置
して積重体を作製する第１ステップと、上記積重体を１
０００℃以上の還元雰囲気中で、所定の荷重を加えつつ
熱処理する第２ステップと、を有することを特徴とする
固体電解質燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3010407A JP2912031B2 (ja) | 1991-01-31 | 1991-01-31 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3010407A JP2912031B2 (ja) | 1991-01-31 | 1991-01-31 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04245167A true JPH04245167A (ja) | 1992-09-01 |
| JP2912031B2 JP2912031B2 (ja) | 1999-06-28 |
Family
ID=11749288
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3010407A Expired - Fee Related JP2912031B2 (ja) | 1991-01-31 | 1991-01-31 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2912031B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009146745A (ja) * | 2007-12-14 | 2009-07-02 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体酸化物形燃料電池の製造方法 |
| JP2014534576A (ja) * | 2011-10-24 | 2014-12-18 | テクニカル・ユニヴァーシティ・オブ・デンマーク | 固体酸化物形電気化学セルのための改良されたアノード／電解質構造体及び該構造体を製造する方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0221569A (ja) * | 1988-07-11 | 1990-01-24 | Tokai Carbon Co Ltd | 燃料電池用炭素質複合部材の製造方法 |
-
1991
- 1991-01-31 JP JP3010407A patent/JP2912031B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2912031B2 (ja) | 1999-06-28 |
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