JPH04247238A - 銀含有触媒及び酸化二窒素の分解法 - Google Patents

銀含有触媒及び酸化二窒素の分解法

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JPH04247238A
JPH04247238A JP3226798A JP22679891A JPH04247238A JP H04247238 A JPH04247238 A JP H04247238A JP 3226798 A JP3226798 A JP 3226798A JP 22679891 A JP22679891 A JP 22679891A JP H04247238 A JPH04247238 A JP H04247238A
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アイヒンガー ハインリッヒ
Karl-Heinz Dr Boehning
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Klaus Herzog
クラウス　ヘルツォーク
Hermann Wistuba
ヘルマン　ヴィストゥーバ
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ゲルト　ビュールガー
Matthias Dr Schwarzmann
マティアス　シュヴァルツマン
Guenter Herrmann
ヘルマン ギュンター
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、純粋で、又はガス混合
物中に存在する酸化二窒素を触媒的に分解するための触
媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】酸化二窒素（笑気）の接触分解は、従来
公知であり、動力学の研究論文における多くの出版物中
に記載されている。１９３６年の昔、グメリンズ・ハン
ドブーフ・デァ・アンオルガニシェン・ヘミー、スティ
ックストフ（ＧｍｅｌｉｎｓＨａｎｄｂｕｃｈ　　ｄｅ
ｒ　　ａｎｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ　　Ｃｈｅｍｉｅ，
Ｓｔｉｃｋｓｔｏｆｆ）、第８版、５７３頁以降には、
石英容器中で、種々な触媒、例えばＳｉＯ２、白金シー
ト、二酸化チタン、白金黒、Ａｌ２Ｏ３、木炭及び二酸
化トリウムの不在又は存在下に、種々の温度で酸化二窒
素を分解することが記載されていた。
【０００３】酸化二窒素を分解して窒素と酸素にするこ
とへの工業的関心はＮＡＳＡで始まり、そこでは、その
目的は硝酸アンモニウムを笑気に変換し、それを分解し
て元素にする（Ｃｈｅｍ．Ａｂｓｔｒａｃｔｓ　　６３
、１４８１、（１９６５））ことにより、容易に処理さ
れる化合物から宇宙飛行士が呼吸するための空気を製造
することであった。好適であると判明した触媒は、酸化
ニッケル、アルミナ上のロジウム又は白金及び酸化コバ
ルトであった。
【０００４】他の応用は、麻酔ガスからのＮ２Ｏの除去
である。従って特開昭５４−１１０９０号公報に、ガス
を活性炭と接触させることが記載されており、これは、
≦５０ｐｐｍまで吸収することによりＮ２Ｏの含有量を
減少させる。特開昭６１−４５４８７号公報に、鉄族及
び希土類の元素の混合物からなる触媒の存在下に１５０
〜５５０℃で過剰のＮ２ＯをＮ２とＯ２に分解すること
が記載されている。特開昭５５−３１４６３号公報は、
この目的のために、白金、パラジウム、ロジウム、イリ
ジウム及び／又はルテニウムを含有する触媒を提案して
いる。特開昭６１−５０６５０号公報には、ＣｕＯとＣ
ｒ２Ｏ３の両方を５重量％含有するアルミナ上で５００
℃でＮ２Ｏを分解させることが記載されている。焼却炉
廃ガスからＮ２Ｏ、ＮＯ及びＮ２Ｏ３を除去する特開昭
６１−５３１４２号公報の方法は、触媒成分として、１
１５０〜１５５０℃でγ−アルミナをか焼して得られた
アルミナ及びコバルト、銅及びマンガンの酸化物からな
る触媒上に、これらを＞２００℃で通すことを伴なう。
【０００５】西独特許（ＤＥ−Ａ）第３５４３６４０号
明細書中に、パラジウム含有触媒の存在下に高温で酸化
二窒素を分解することが記載されている。
【０００６】酸化二窒素の熱的接触分解の動力学が、ス
テーシー及びホーキンズ（Ｓｔｅａｃｉｅ　　ａｎｄ　
　Ｆｏｌｋｉｎｓ）によりＣａｎａｄ．ジャーナル・オ
ブ・リサーチ（Ｃａｎａｄ．Ｊｏｕｒｎａｌ　　ｏｆ　
　Ｒｅｓｅａｒｃｈ）１５、（１９３７）２３７〜２４
６中に、かつ、ハイズ（Ｈａｙｅｓ）によりカナディア
ン・ジャーナル・オブ・ケミストリー（Ｃａｎａｄｉａ
ｎ　　ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ）３７（
１９５９）５８３〜５８９中に報告されている。この場
合に添加された触媒は、純粋な銀、Ａｕ１．１４重量％
を有する銀／金合金及びＣａ０．１１〜１．７０重量％
を有する銀／カルシウム合金である。これらの動力学的
研究は、生じる酸素によって、同様にガスに添加された
酸素によってこれらの銀触媒上での分解が、白金触媒上
と同様にかなり遅くなることを示している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、純粋
な、又はガス混合物中に存在する酸化二窒素を高温で銀
含有触媒の存在下に分解して元素にするための、銀含有
触媒を提供することであり、その際長期間の使用にわた
っても触媒の不活性化はなく、かつ特に酸化二窒素が純
粋である場合ばかりでなく、他のガス、例えば空気及び
他の窒素酸化物、例えば酸化窒素及び二酸化窒素と混合
されている場合にも、問題なくこれを分解して元素にす
ることができる。
【０００８】
【課題を解決するための手段】ところで、この目的は、
ＢＥＴ表面積５〜２５ｍ２／ｇを有するアルミナ担体に
銀を施与することにより達成されることが判明した。
【０００９】本発明により使用される触媒は、金属銀を
使用担体の重量に対して５〜２５重量％、有利に１０〜
２０重量％含有する。
【００１０】この新規の銀含有触媒は、慣用法で、還元
可能な銀化合物の水溶液を担体に施与し、かつ乾燥後に
銀化合物を金属の形に変えることにより製造することが
できる。好適な還元可能な銀化合物の例は、シュウ酸銀
、蟻酸銀、乳酸銀及び酸化銀であり、酸化銀は、例えば
アルカリで銀塩溶液から沈殿させることにより製造され
る（西独特許（ＤＥ−Ｂ）第１２７９６６９号及び同第
１２１１６０７号明細書参照）。硝酸銀も金属銀への還
元を伴った含浸のために使用することができる（米国特
許第３５７５８８８号）。西独特許（ＤＥ−Ａ）第２１
５９３４６号明細書中に記載された方法も好適であり、
かつこれは、銀塩１種以上及び有機アミン１種以上の水
溶液で担体を含浸させ、その後、表面を覆う溶液を加熱
により蒸発させて除き、ついでアミンで錯化された銀塩
を還元して金属銀にすることを伴う。
【００１１】前記銀／アミン錯体塩は容易に熱分解され
うる。
【００１２】そのようなアミンの例は、炭素原子数１〜
８個のアルキルを有する第一アミン、約ヘキサンまでの
アルカンのポリアミン、単純な脂環式アミン、例えばシ
クロヘキシルアミン及び単純なヘテロ環式アミン、例え
ばピロリジン、ピペリジン及びモルホリンである。アン
モニアを使用することもできるが、爆発性の窒化銀をた
やすく形成するので、工業的にはあまり適さない。
【００１３】銀錯体の陰イオンはかなりの範囲から選ぶ
ことができ；その陰イオン又はその分解生成物が加熱の
際に揮発することのみが必要である。従って使用できる
例は、実質的にすべてのカルボン酸イオン、炭酸イオン
、イソシアン酸イオン、シアニドイオン、亜硝酸イオン
及び硝酸イオンである。
【００１４】硝酸銀のアミン錯体は、最低価格でかつ最
も純粋な形で得ることのできる銀化学製品なので有利で
ある。錯形成のための含浸溶液に、少くとも、式：Ａｇ
（アミノ）２ＮＯ３ ［式中、アミノは、アミノ基又は均等の配位子を表わす
］の錯体の化学量論量を得るために必要とされる量のア
ミンを添加することは有利である。
【００１５】担体を銀−アミン錯体で含浸させた後に、
乾燥させ、かつアミン錯体を１８０〜３００℃で分解し
て金属銀にする。これは含浸された担体に水蒸気で殆ん
ど飽和させた雰囲気下に炉中で熱処理を施こすような方
法で実施することができる。
【００１６】この新規の方法では、酸化二窒素又は酸化
二窒素を含有するガス混合物を、２００〜６００℃で銀
担持触媒上に通すと、その際これは分解されて窒素と酸
素になる。この方法では、空間速度は１０００〜１００
００ｈ−１であってよい。
【００１７】純粋な酸化二窒素又は酸化二窒素を含有す
るガス混合物又は廃ガスを炉又は熱交換装置中で所望の
温度まで加熱し、ついで銀触媒で充填された反応管に通
す方法で新規の方法を実施することができる。反応させ
るべきガスを、不活性物質層を内挿することによって反
応管中で加熱することもできる。反応器を出たガス中の
反応熱を、触媒及び／又は不活性物質を加熱するために
使用することができる。
【００１８】新規の触媒を用いて、比較的多量の酸化窒
素（ＮＯ、ＮＯ２）及び／又は水の存在及び不在下に、
触媒活性の顕著な損失なしで酸化二窒素の接触分解を実
施することができる。
【００１９】
【実施例】次の例により本発明を説明する。
【００２０】次の例中で製造された触媒を、長さ５０ｃ
ｍ内径１４ｍｍの反応管中での酸化二窒素の分解に関し
てテストした。管の下部を外から加熱し、かつ不活性物
質としての球状のステアタイト３０ｍｌを充填して、酸
化二窒素を含有するガスを所望の温度まで加熱した。テ
ストすべき触媒２０ｍｌを不活性層の頂上に置いた。
【００２１】例１ アルミナ担体（ＢＥＴ表面積：８．７５ｍ２／ｇ、水吸
収能：０．４９ｃｍ３／ｇ）２００ｇをｓ−ブチルアミ
ン３６ｇ、水９ｇ及び硝酸銀４１ｇの溶液で含浸させ、
ついで２０℃で１時間貯蔵し、続いて空気循環炉中で２
４０℃に加熱した。生じた触媒は銀１０．７重量％を含
有した。
【００２２】比較例１ ＢＥＴ表面積４．６ｍ２／ｇ及び水吸収能０．２９ｃｍ
３／ｇを有するアルミナ担体を使用することで異なって
、例１に記載されたようにして触媒を製造した。完成触
媒は、金属銀１０．７重量％を含有した。
【００２３】種々なａ）ガス混合物、ｂ）温度、ｃ）空
間速度及びｄ）操作時間を用いて得られた結果を次の表
にまとめた：
【００２４】
【表１】
【００２５】テスト系Ａの結果は、比較例１の触媒は、
高い初期活性度を有するが、操作時間僅かに４５０時間
後に、これは反応されたＮ２Ｏ８４％まで落ち、他方新
規触媒は、操作時間８５０時間後に、まだ反応性９９．
８％の高い活性度を有することを示している。
【００２６】ＮＯ２を付加的に含有するガス混合物の処
理に関するテスト系Ｂの結果は、空間速度は明らかに低
いにもかかわらず、操作時間僅かに４５０時間後に、比
較例１の触媒の著るしい活性損失があったことを示して
いる。
【００２７】検査系Ｃの結果は、新規触媒が、Ｎ２Ｏの
他に水蒸気を含有するガス混合物の処理に関する高い活
性を保持することを示している。
【００２８】例２ ＢＥＴ表面積１６ｍ２／ｇ（水吸収能０．４６ｃｍ３／
ｇ）を有するアルミナ１００ｇを、ｓ−ブチルアミン２
６．５ｇ、水６．４ｇ及び硝酸銀２８．０ｇの溶液で含
浸させ、室温で１時間貯蔵し、ついで窒素流中で２４０
℃に加熱した。生じた触媒は、金属銀１５．０重量％を
含有した。
【００２９】例２の触媒を用いるＮ２Ｏの分解に関する
結果を次の表中に示す。
【００３０】
【表２】

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　純粋であるか又はガス混合物中に存在
    する酸化二窒素を分解するための銀含有触媒において、
    銀がＢＥＴ表面積５〜２５ｍ２／ｇを有するアルミナ担
    体に施与されていることを特徴とする、銀含有触媒。
  2. 【請求項２】　　純粋であるか又はガス混合物中に存在
    する酸化二窒素を、高温で、銀含有触媒の存在下に分解
    して元素にする方法において、触媒はＢＥＴ表面積５〜
    ２５ｍ２／ｇを有するアルミナ担体に施与されている銀
    よりなることを特徴とする、酸化二窒素の分解法。
  3. 【請求項３】　　触媒は銀含分５〜２５重量％を有する
    、請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】　　触媒は銀含分１０〜２０重量％を有す
    る、請求項２又は３記載の方法。
JP3226798A 1990-09-13 1991-09-06 銀含有触媒及び酸化二窒素の分解法 Pending JPH04247238A (ja)

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DE4029061.1 1990-09-13
DE4029061 1990-09-13
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AT (1) ATE102077T1 (ja)
AU (1) AU638166B2 (ja)
CA (1) CA2049528A1 (ja)
DE (1) DE59101088D1 (ja)
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ES (1) ES2050023T3 (ja)
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