JPH04249862A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH04249862A JPH04249862A JP3000586A JP58691A JPH04249862A JP H04249862 A JPH04249862 A JP H04249862A JP 3000586 A JP3000586 A JP 3000586A JP 58691 A JP58691 A JP 58691A JP H04249862 A JPH04249862 A JP H04249862A
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- negative electrode
- secondary battery
- lithium
- electrolyte secondary
- nonaqueous electrolyte
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム等のアルカリ
金属、或るいはアルカリ土類金属を活物質とする負極と
、二酸化マンガン、三酸化モリブデン、五酸化バナジウ
ム、硫化チタンなどを活物質とする正極とを備えた非水
電解液二次電池に係り、特に負極の改良に関するもので
ある。
金属、或るいはアルカリ土類金属を活物質とする負極と
、二酸化マンガン、三酸化モリブデン、五酸化バナジウ
ム、硫化チタンなどを活物質とする正極とを備えた非水
電解液二次電池に係り、特に負極の改良に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】この種電池は、負極活物質であるリチウ
ムが、充電の際に負極表面に樹枝状に析出して正極に接
し、内部短絡を引き起こすため、充放電サイクルが極め
て短いという問題点があった。
ムが、充電の際に負極表面に樹枝状に析出して正極に接
し、内部短絡を引き起こすため、充放電サイクルが極め
て短いという問題点があった。
【０００３】これは、負極がリチウム単独の場合、放電
によってリチウムがイオンになって溶出すると、負極表
面が凹凸状となり、その後の充電の際リチウムが凸部に
集中的に電析して樹枝状に生長するからである。
によってリチウムがイオンになって溶出すると、負極表
面が凹凸状となり、その後の充電の際リチウムが凸部に
集中的に電析して樹枝状に生長するからである。
【０００４】この対策として、負極をリチウム合金で構
成することが提案されている。負極がリチウム合金の場
合には、充電時にリチウムが負極の基体となる金属と合
金を形成するように復元するため、リチウムの樹枝状生
長が抑制されるという利点があるためである。
成することが提案されている。負極がリチウム合金の場
合には、充電時にリチウムが負極の基体となる金属と合
金を形成するように復元するため、リチウムの樹枝状生
長が抑制されるという利点があるためである。
【０００５】特開昭６１−１５８６６５号公報には、負
極をリチウム合金及び導電剤及び結着剤で構 成する方
法が開示されている。
極をリチウム合金及び導電剤及び結着剤で構 成する方
法が開示されている。
【０００６】又、その導電剤としては、特開平１−２７
６５６３号公報に開示されているように、比表面積が大
きければ大きいほど電極の導電性が高くなり、充放電特
性が向上すると考えられていた。
６５６３号公報に開示されているように、比表面積が大
きければ大きいほど電極の導電性が高くなり、充放電特
性が向上すると考えられていた。
【０００７】しかしながら、比表面積が大きくなれば吸
油量も大きくなるため、電解液中に浸漬した後、さらに
は充放電した後に負極の膨潤が大きくなり、そのサイク
ル特性は十分なものではなかった。
油量も大きくなるため、電解液中に浸漬した後、さらに
は充放電した後に負極の膨潤が大きくなり、そのサイク
ル特性は十分なものではなかった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、非水電解液
二次電池において、特に負極の充放電や浸漬による体積
変化を抑制し、充放電サイクル特性を改善することを目
的とする。
二次電池において、特に負極の充放電や浸漬による体積
変化を抑制し、充放電サイクル特性を改善することを目
的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】正極と、リチウム或るい
はリチウム合金からなる負極と、非水電解液とを備えた
非水電解液二次電池において、前記負極の導電剤として
、比表面積が１〜２００ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０
ｍ２／ｇである炭素材料を用いる。
はリチウム合金からなる負極と、非水電解液とを備えた
非水電解液二次電池において、前記負極の導電剤として
、比表面積が１〜２００ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０
ｍ２／ｇである炭素材料を用いる。
【００１０】
【作用】導電剤の比表面積を大きくすれば導電性は高く
なるが、吸油量も増加するため、負極が膨張して負極活
物質と導電剤の密着が悪くなり、導電性が低下したり、
脱落したり、又、電解液が導電剤に吸収されることによ
り、セパレ−タ中の電解液が減少して、抵抗が高くなり
、サイクル特性は満足できるものではなかった。
なるが、吸油量も増加するため、負極が膨張して負極活
物質と導電剤の密着が悪くなり、導電性が低下したり、
脱落したり、又、電解液が導電剤に吸収されることによ
り、セパレ−タ中の電解液が減少して、抵抗が高くなり
、サイクル特性は満足できるものではなかった。
【００１１】そこで本発明は、導電性とサイクル特性の
両方を満足するように、導電剤の比表面積を１〜２００
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇとすることによ
り、サイクル特 性の向上を図っている。
両方を満足するように、導電剤の比表面積を１〜２００
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇとすることによ
り、サイクル特 性の向上を図っている。
【００１２】又、負極のリチウム合金にチタン、マンガ
ン、クロム、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モ
リブデン、タングステンより選択される少なくとも１つ
を添加することにより、更にサイクル特性が向上する。
ン、クロム、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モ
リブデン、タングステンより選択される少なくとも１つ
を添加することにより、更にサイクル特性が向上する。
【００１３】
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。
【００１４】［実施例１］図１に、本発明の一実施例と
しての扁平型非水電解液二次電池の縦断面図を示す。
しての扁平型非水電解液二次電池の縦断面図を示す。
【００１５】１は本発明の要旨とするリチウム合金より
なる負極であって、負極缶２の内底面に固着せる負極集
電体３に圧着されている。４は正極であって活物質とし
てのマンガン酸化物に導電剤としてのアセチレンブラッ
クと結着剤としてのフッ素樹脂とを８０：１０：１０の
重量比で混合した合剤を成型したものであり、正極缶５
の内底面に圧接されている。この正極缶５の内底面には
集電効果を高めるため、導電性ペ−ストを塗っているが
、集電体を用いても良い。６はポリプロピレン不織布よ
りなるセパレ−タであって、このセパレ−タはプロピレ
ンカ−ボネ−トと１， ２−ジメトキシエタンとの等体
積混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／ｌ溶解 した
非水電解液が含浸されている。７は正負極缶を電気絶縁
する絶縁パッキングであり、電池寸法は直径２５ｍｍ、
厚み３．０ｍｍである。
なる負極であって、負極缶２の内底面に固着せる負極集
電体３に圧着されている。４は正極であって活物質とし
てのマンガン酸化物に導電剤としてのアセチレンブラッ
クと結着剤としてのフッ素樹脂とを８０：１０：１０の
重量比で混合した合剤を成型したものであり、正極缶５
の内底面に圧接されている。この正極缶５の内底面には
集電効果を高めるため、導電性ペ−ストを塗っているが
、集電体を用いても良い。６はポリプロピレン不織布よ
りなるセパレ−タであって、このセパレ−タはプロピレ
ンカ−ボネ−トと１， ２−ジメトキシエタンとの等体
積混合溶媒に過塩素酸リチウムを１モル／ｌ溶解 した
非水電解液が含浸されている。７は正負極缶を電気絶縁
する絶縁パッキングであり、電池寸法は直径２５ｍｍ、
厚み３．０ｍｍである。
【００１６】次に負極の作成例について詳述する。負極
としてリチウムとアルミニウムをモル比で１：１となる
ように混合し、８００度で反応させて作製したリチウム
−アルミニウム合金を粉砕して作製した合金粉末に、導
電剤として黒鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹
脂を９０：８ ：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ
／ｃｍ２の圧力で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．
０ｍｍとしたリチウム合金板を用いた。用いた黒鉛粉末
の比表面積と電池番 号を表１に示す。
としてリチウムとアルミニウムをモル比で１：１となる
ように混合し、８００度で反応させて作製したリチウム
−アルミニウム合金を粉砕して作製した合金粉末に、導
電剤として黒鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹
脂を９０：８ ：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ
／ｃｍ２の圧力で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．
０ｍｍとしたリチウム合金板を用いた。用いた黒鉛粉末
の比表面積と電池番 号を表１に示す。
【００１７】
【表１】
【００１８】以上の本発明電池（１）〜（８）及び比較
電池（Ａ）〜（Ｄ）について充放電試験を行い、その結
果を図２及び表１に示した。尚、充放電条件は充放電電
流２ ｍＡ、充放電時間を６時間とし、放電時間内に２
Ｖに達した電池を寿命とした。
電池（Ａ）〜（Ｄ）について充放電試験を行い、その結
果を図２及び表１に示した。尚、充放電条件は充放電電
流２ ｍＡ、充放電時間を６時間とし、放電時間内に２
Ｖに達した電池を寿命とした。
【００１９】図２より明らかなように、導電剤の比表面
積が１〜２００ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇ
の場合のサイクル特性が優れている。
積が１〜２００ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇ
の場合のサイクル特性が優れている。
【００２０】［実施例２］負極として１重量％のマンガ
ンを添加したアルミニウム板を、ＬｉＣｌＯ４を １モ
ル／ｌ溶解した１，３−ジオキソラン溶液中でリチウム
と電気化学的に合金化したリチウム−アルミニウム−マ
ンガン合金を粉砕して作製した合金粉末に、導電剤とし
て黒鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹脂を９０
：８：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ／ｃｍ２の
圧力で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍとし
たリチウム合金板を用いた以外は実施例１と同様にして
電池を作製した。用いた黒鉛粉末の比表面積と電池番号
を表２に示す。
ンを添加したアルミニウム板を、ＬｉＣｌＯ４を １モ
ル／ｌ溶解した１，３−ジオキソラン溶液中でリチウム
と電気化学的に合金化したリチウム−アルミニウム−マ
ンガン合金を粉砕して作製した合金粉末に、導電剤とし
て黒鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹脂を９０
：８：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ／ｃｍ２の
圧力で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍとし
たリチウム合金板を用いた以外は実施例１と同様にして
電池を作製した。用いた黒鉛粉末の比表面積と電池番号
を表２に示す。
【００２１】
【表２】
【００２２】以上の本発明電池（９）〜（１６）及び比
較電池（Ｅ）〜（Ｈ）について、実施例１と同様の条件
で充放電試験を行い、その結果を図３及び表２に示した
。
較電池（Ｅ）〜（Ｈ）について、実施例１と同様の条件
で充放電試験を行い、その結果を図３及び表２に示した
。
【００２３】図３より、導電剤の比表面積が１〜２００
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇの場合 のサイ
クル特性が優れていることが分かる。
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇの場合 のサイ
クル特性が優れていることが分かる。
【００２４】また、マンガンを少量添加したリチウム−
アルミニウム−マンガン合金負極を用いることにより、
添加していないリチウム−アルミニウム合金負極より更
にサイクル特性が向上することが表１及び表２より分か
る。
アルミニウム−マンガン合金負極を用いることにより、
添加していないリチウム−アルミニウム合金負極より更
にサイクル特性が向上することが表１及び表２より分か
る。
【００２５】［実施例３］負極として１重量％のクロム
を添加したアルミニウム板を、ＬｉＣｌＯ４を１ モル
／ｌ溶解した１，３−ジオキソラン溶液中でリチウムと
電気化学的に合金化したリチウム−アルミニウム−クロ
ム合金を粉砕して作製した合金粉末に、導電剤として黒
鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹脂を９０：８
：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ／ｃｍ２の圧力
で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍとしたリ
チウム合金板を用いた以外は実施例１と同様にして電池
を作製した。用いた黒鉛粉末の比表面積と電池番号を表
３に示す。
を添加したアルミニウム板を、ＬｉＣｌＯ４を１ モル
／ｌ溶解した１，３−ジオキソラン溶液中でリチウムと
電気化学的に合金化したリチウム−アルミニウム−クロ
ム合金を粉砕して作製した合金粉末に、導電剤として黒
鉛粉末、結着剤としてポリオレフィン系樹脂を９０：８
：２の重量比で混合した合剤を１．５ｔ／ｃｍ２の圧力
で加圧成型し、直径２０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍとしたリ
チウム合金板を用いた以外は実施例１と同様にして電池
を作製した。用いた黒鉛粉末の比表面積と電池番号を表
３に示す。
【００２６】
【表３】
【００２７】以上の本発明電池（１７）〜（２４）及び
比較電池（Ｉ）〜（Ｌ）について充放電試験を行い、そ
の結果を図４及び表３に示した。
比較電池（Ｉ）〜（Ｌ）について充放電試験を行い、そ
の結果を図４及び表３に示した。
【００２８】図４より、導電剤の比表面積が１〜２００
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇの場合 のサイ
クル特性が優れていることが分かる。
ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇの場合 のサイ
クル特性が優れていることが分かる。
【００２９】また、クロムを少量添加したリチウム−ア
ルミニウム−クロム合金負極を用いることにより、添加
していないリチウム−アルミニウム合金負極より更にサ
イクル特性が向上することが表１及び表３より分かる。
ルミニウム−クロム合金負極を用いることにより、添加
していないリチウム−アルミニウム合金負極より更にサ
イクル特性が向上することが表１及び表３より分かる。
【００３０】尚、本実施例において、負極は、リチウム
合金の粉末を導電剤、結着剤と共に混合し、加圧成型し
て作成したが、基体金属と導電剤と結着剤を混合し加圧
成型した後に、リチウムと合金化して作成しても同様の
効果が得られる。
合金の粉末を導電剤、結着剤と共に混合し、加圧成型し
て作成したが、基体金属と導電剤と結着剤を混合し加圧
成型した後に、リチウムと合金化して作成しても同様の
効果が得られる。
【００３１】又、リチウム合金として、本実施例ではア
ルミニウムを用いたが、鉛、錫、インジウム、硅素、ビ
スマス、ガリウム、ホウ素、亜鉛より選ばれる少なくと
も１つとリチウムとの合金であっても同様の効果が得ら
れる。
ルミニウムを用いたが、鉛、錫、インジウム、硅素、ビ
スマス、ガリウム、ホウ素、亜鉛より選ばれる少なくと
も１つとリチウムとの合金であっても同様の効果が得ら
れる。
【００３２】更に、実施例２及び実施例３では、リチウ
ム合金に１重量％のマンガンやクロムを添加したが、チ
タン、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モリブデ
ン、タングステンより選ばれる少なくとも１つの金属を
含んだリチウム合金であっても同様の効果が得られる。
ム合金に１重量％のマンガンやクロムを添加したが、チ
タン、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モリブデ
ン、タングステンより選ばれる少なくとも１つの金属を
含んだリチウム合金であっても同様の効果が得られる。
【００３３】又、導電剤の炭素材料としては黒鉛粉末の
他に、カーボンブラック、ピッチコ−クス、石炭コーク
ス、グラファイト、活性炭や、ポリプロピレン、ポリエ
チレン、フラン樹脂、アクリロニトリル樹脂等の高分子
化合物の焼成体等が用いられる。
他に、カーボンブラック、ピッチコ−クス、石炭コーク
ス、グラファイト、活性炭や、ポリプロピレン、ポリエ
チレン、フラン樹脂、アクリロニトリル樹脂等の高分子
化合物の焼成体等が用いられる。
【００３４】又、本発明は固体電解質二次電池への応用
も可能である。
も可能である。
【００３５】
【発明の効果】正極と、リチウム或るいはリチウム合金
からなる負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池の負極導電剤として、比表面積が１〜２００ｍ２／
ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇである炭素材料を用い
ることにより、高導電性で、電極の形状変 化もない、
サイクル特性に優れた非水電解液二次電池の作製が可能
になり、又、負極リチウム合金にチタン、マンガン、ク
ロム、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モリブデ
ン、タングステンより選択される少なくとも１つを添加
することにより、更にサイクル特性を向上しうるもので
あり、その工業的価値は極めて大である。
からなる負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二次
電池の負極導電剤として、比表面積が１〜２００ｍ２／
ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇである炭素材料を用い
ることにより、高導電性で、電極の形状変 化もない、
サイクル特性に優れた非水電解液二次電池の作製が可能
になり、又、負極リチウム合金にチタン、マンガン、ク
ロム、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モリブデ
ン、タングステンより選択される少なくとも１つを添加
することにより、更にサイクル特性を向上しうるもので
あり、その工業的価値は極めて大である。
【図１】本発明電池の半断面図である。
【図２】本発明電池と比較電池との充放電サイクル特性
比較図である。
比較図である。
【図３】本発明電池と比較電池との充放電サイクル特性
比較図である。
比較図である。
【図４】本発明電池と比較電池との充放電サイクル特性
比較図である。
比較図である。
１ 負極
２ 負極缶
３ 負極集電体
４ 正極
５ 正極缶
６ セパレ−タ
７ 絶縁パッキング
Claims (4)
- 【請求項１】 正極と、リチウム或るいはリチウム合
金からなる負極と、非水電解液とを備えた非水電解液二
次電池において、前記負極の導電剤として、比表面積が
１〜２００ｍ２／ｇ、好ましくは５〜５０ｍ２／ｇであ
る炭素材料を用いることを 特徴とする非水電解液二次
電池。 - 【請求項２】 前記リチウム合金が、アルミニウム、
鉛、錫、インジウム、硅素、ビスマス、ガリウム、ホウ
素、亜鉛より選択される少なくとも１つとリチウムとの
合金である請求項１記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項３】 前記リチウム合金が、チタン、マンガ
ン、クロム、鉄、ニッケル、コバルト、バナジウム、モ
リブデン、タングステンより選択される少なくとも１つ
を含むことを特徴とする請求項１及び２記載の非水電解
液二次電池。 - 【請求項４】 結着剤がポリエチレン、もしくはポリ
プロピレンなどのオレフィン系樹脂又はエチレンゴム、
プロピレンゴム、ブチレンゴム、ポリフッ化ビフェニレ
ン等のエクストマ−トよりなることを特徴とする請求項
１記載の非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00058691A JP3177257B2 (ja) | 1991-01-08 | 1991-01-08 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00058691A JP3177257B2 (ja) | 1991-01-08 | 1991-01-08 | 非水電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04249862A true JPH04249862A (ja) | 1992-09-04 |
| JP3177257B2 JP3177257B2 (ja) | 2001-06-18 |
Family
ID=11477830
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00058691A Expired - Lifetime JP3177257B2 (ja) | 1991-01-08 | 1991-01-08 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3177257B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7223498B2 (en) | 2003-10-09 | 2007-05-29 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Electrode for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery comprising the same |
| US7537862B2 (en) * | 2004-11-15 | 2009-05-26 | Panasonic Corporation | Negative electrode for non-aqueous electrolyte secondary battery and non-aqueous electrolyte secondary battery comprising the same |
| US7658871B2 (en) | 2003-08-22 | 2010-02-09 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Method of preparing a negative active material for rechargeable lithium battery |
| US20130323142A1 (en) * | 2011-02-15 | 2013-12-05 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Method for recovering active material from waste battery material |
| CN104701508A (zh) * | 2013-12-05 | 2015-06-10 | 天津赫维科技有限公司 | 一种可充3v扣式锂电池的制作方法 |
| JP2020102337A (ja) * | 2018-12-21 | 2020-07-02 | 三洋電機株式会社 | 合材層材料の製造方法、二次電池の製造方法、及び二次電池 |
-
1991
- 1991-01-08 JP JP00058691A patent/JP3177257B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3177257B2 (ja) | 2001-06-18 |
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