JPH04317737A - レーザ光化学反応装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、レーザビームを利用し
て同位体分離等の光化学反応を行うための反応装置に係
わり、特にレーザ発振器から取り出されたレーザエネル
ギの大半を光化学反応に有効に利用し、かつ強いレーザ
エネルギ密度による光学部品の破壊等の無い高い信頼性
を有するレーザ光化学反応装置に関する。

【０００２】

【従来技術】近年のレーザ技術における大出力化、発振
波長の多様化はレーザを光化学反応に利用しようという
研究を促進させてきた。レーザの光化学反応への応用の
最も典型的な例は、水素からウランに至る種々の元素の
同位体分離・濃縮技術であり、これは原料物質の光吸収
特性の同位体シフトを利用し、所望の同位体元素を含む
物質のみの化学反応を促進させることによるものである
。そして、従来この様なレーザビームによる同位体分離
・濃縮反応については種々の方法及び装置が提案されて
いる。例えば、特開昭６０−１３２，６２９号公報の第
１図に開示されているものは、パルス炭酸ガスレーザ光
を長焦点レンズで集光して反応器内に導入し、その焦点
面近傍で光化学反応を行わせるものである。

【０００３】この様な赤外多光子吸収を用いた光化学反
応においては、一般にレーザのエネルギ密度がある値迄
はその増加と共に指数関数的に反応効率が向上し、それ
以上では反応効率は飽和するという所謂クリティカルフ
ルーエンスが存在する。このために、レーザビームはそ
の集光された位置でクリティカルフルーエンスが得られ
るような焦点距離の集光レンズで収束され、その焦点近
傍で反応が進行する。従って、この様な反応器において
は反応器内の一部でのみレーザパワーが有効に使われる
に過ぎず、反応器内でクリティカルフルーエンスに満た
ない領域では、反応に寄与することなくレーザエネルギ
が吸収され、更に残存したエネルギは反応器出射端から
散逸するため、実際にレーザ発振器から出力されたレー
ザパワーの数％から２０％程度しか有効に化学反応に用
いられないという問題点があった。

【０００４】また、レーザビームを用いた光化学反応工
程においては、初期コストやランニングコストの何れに
おいてもレーザの占める割合が最も高く、低コストのレ
ーザ光化学反応工程を実現するためには、レーザパワー
の有効利用技術が必須の要件となる。そこで、この様な
問題に対応するため、特開昭５９−１２３，５１７号公
報の第３図に示されている様な直列多段集光系が提案さ
れている。しかしながら、この方法では、集光段数が多
くなればなるほど上記の方法に比べてレーザパワーの利
用率が高くなるが、反応器が莫大な長さとなり、光軸の
安定性の確保が困難であること、各段の焦点前後での原
料物質の吸収による反応に寄与しないレーザエネルギの
損失が大きい等の問題点があった。ここで、後者の問題
点に関しては、原料物質をクリティカルフルーエンスの
得られている領域にのみ限定して存在させるために、反
応器の長さをその領域に一致させるべく短くすることが
考えられるが、クリティカルフルーエンスが数Ｊ／ｃｍ
２　以上に高い場合、レーザビームを透過させるための
窓材の耐光強度を越えてしまい、窓材の破損が頻発する
ため、安定で信頼性のある反応装置が実現できない問題
点がある。更に、前者の問題点の対応として、反応器の
長さが短く、かつレーザパワーを有効に利用できる方式
として、特開昭５４−１２，２９０号公報の第１図に示
される様な多重反射鏡対を設けた反応器の例がある。こ
の場合、ビームの多重反射においては焦点を結ぶことな
く重畳を繰り返すので、要求されるクリティカルフルー
エンスが１Ｊ／ｃｍ２　程度の低い値の場合には非常に
有効な方法であるが、高フルーエンス、例えば５〜６Ｊ
／ｃｍ２　が要求されるような場合には重畳領域全域で
これを実現することは困難である。更に、反射鏡の表面
形状が複雑になり、また反射鏡の近傍でも反応が起きる
ので、反応生成物によって反射鏡表面が汚損され、長時
間にわたる安定した反応が実現出来ない問題点もある。

【０００５】また、更に高いフルーエンス、例えば１０
Ｊ／ｃｍ２　が要求される様な場合について、特開昭５
９−４２，０２６号公報の第１図に開示されている様に
、反応器内でのレーザビームの多重反射方式が提案され
ている。この方式では、反応器内にレーザビームの多重
反射用球面鏡対を設けることで、反応器内に異なる位置
で複数個の焦点を結ばせており、高いフルーエンスが要
求され、かつレーザの原料気体による吸収係数が小さい
場合には集光の回数分だけ、単一集光に対して線形に近
い形で反応量が増大する。しかしながら、吸収係数が０
．１％／ｃｍ以上あるような場合には、ビームが絞られ
ていない領域のレーザパワー損失が大きくなり、反応量
の大きな増加は期待できない。更に、反射鏡表面近傍で
も、僅かながら反応が起きるため、反応生成物による反
射鏡表面の汚損の問題がある。

【０００６】この様な反射鏡汚損の問題に対応するため
、特開昭６１−１５３，１２６号公報の第１図に反射鏡
の近傍にのみキャリアガスを流通する方式が開示されて
いる。この例においては、多数の反射鏡を設け、同位体
分離室とキャリアガス流通室とを分離するために、レー
ザ光を透過させるための通過穴のある仕切板を設置して
いるが、長時間の稼働においてレーザ光軸の変動が発生
すると、安定したレーザ照射が実現できない問題点があ
る。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、比較
的高いフルーエンスが要求される光化学反応において、
廉価でかつ信頼性の高い反応工程を実現することにあり
、特にその中で最も高い価格を占めるレーザビームのパ
ワーを有効に利用することにより、レーザ出力に対する
光化学反応効率を向上させることができる簡易なレーザ
光化学反応装置を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明は、レーザビーム
を集光して原料物質が存在する反応領域に導入し、原料
物質の光吸収特性を用いて所望の反応を行うためのレー
ザ光化学反応装置において、レーザビームを集光するた
めの第一の光学系の焦点位置の後方にレーザビームを再
集光するための第二の光反射体からなる光学系を設け、
更に第二の光学系に対向する位置に第三の光反射体から
なる光学系を設置し、第二、第三の光学系の間でレーザ
ビームを多重反射させ、かつ第一、第二、第三の光学系
による集光レーザビームがその集光位置で二回以上重畳
する構成とし、これら三種の光学系は全て反応容器内に
設置され、被反応原料物質はレーザエネルギ密度が光化
学反応に要求されるクリティカルフルーエンス以上の値
が得られている領域にのみ存在するようレーザ光軸と直
交する方向に流通し、レーザエネルギ密度がクリティカ
ルフルーエンス以下の領域はレーザ光を吸収しない空間
とするレーザ光化学反応装置であり、これによってレー
ザ発振器から取り出されたレーザエネルギの大半を光化
学反応に有効に利用し、かつ強いレーザエネルギ密度に
よる光学部品の破壊等の無い高い信頼性を有する装置を
提供するものである。

【０００９】

【作用】以下に本発明を詳細に説明する。まず、本発明
のレーザ光化学反応装置における光学系の原理を図２を
用いて説明する。図２においては、３種の光学系の配置
とその座標系が示されており、あわせてレーザビーム１
の中心光軸の軌跡が５パス目まで示されている。本図で
は、典型的な条件として、レンズ２の焦点のＸ座標の値
と２枚の球面鏡３、４のそれぞれの曲率中心のＸ座標の
値の全てがｆである場合を示している。すなわち、レン
ズ主点位置の座標は（０，０）であり、その焦点距離は
ｆであり、球面鏡３の中心座標（Ｘ１　，Ｙ１　）は（
ｆ，Ｙ１　）であり、その曲率半径Ｒ１　はｆであり、
球面鏡４の中心座標（Ｘ２　，Ｙ２　）は（ｆ，Ｙ２　
）であり，その曲率半径Ｒ２　はｆである。なお、各球
面鏡３、４の焦点距離は曲率半径Ｒ１　，Ｒ２　の１／
２の値で与えられる。

【００１０】まず初めに、２枚の球面鏡３、４でレンズ
２を通過したレーザビーム１０１（入射ビーム）が損失
することなく多重反射を開始するための条件としては、
球面鏡３で初めに反射されたレーザビーム１０２が球面
鏡４に到達する際に、その光軸中心のＹ座標値がレンズ
２を通過した際のＹ座標値（Ｙ＝０）よりも入射ビーム
の直径分だけずれていることが必要である。従って、入
射ビームの直径をＤとした場合、この球面鏡３の曲率中
心のＹ座標の値（Ｙ１　）の条件としては、Ｙ１　≦−
（Ｄ／４） が与えられる。

【００１１】そして、この際に、球面鏡３から球面鏡４
へ一度目に行くビームの焦点位置での光軸のＹ座標の値
（Ｙｃｍｉｎ）は２Ｙ１　で与えられ、この後の多重反
射における焦点位置での光軸のＹ座標の値（Ｙｃ　）は
、球面鏡４の曲率中心のＹ座標の値（Ｙ２　）の設定を
適当な値に選ぶことにより、 Ｙｃｍｉｎ≦Ｙｃ　≦０ の間で適宜変化させることができる。ここで、焦点位置
でレーザビームを逐次重畳させるための条件は、上記球
面鏡４の曲率中心のＹ座標値（Ｙ２　）の設定によって
決定される多重反射における焦点位置での光軸のＹ座標
値（Ｙｃ　）の変化量と、集光ビームの直径との兼ね合
いで決定されるが、一般的な条件下では下記の範囲で与
えられる。 −（Ｄ／２）≦Ｙ１　≦−（Ｄ／４）

【００１２】次に、上記球面鏡４の曲率中心のＹ座標の
値（Ｙ２　）の設定について、幾何光学上の光線追跡法
により、Ｒ１　＝Ｒ２　＝Ｘ１　＝Ｘ２　＝ｆ＝１，５
００ｍｍ、Ｄ＝３１ｍｍ、Ｙ１　＝−８ｍｍの条件につ
いてシミュレーションを行った。計算結果は、レーザビ
ームの集光・拡散状況を表示するため、ビームの両外縁
部の２本の軌跡で１本のレーザビームを表すように表示
した。なお、この計算は幾何光学上のものであり、集光
点近傍でのビーム径は現実のものより過小評価となって
いる。

【００１３】図３（ａ）は、Ｙ２　＝１．２５Ｙ１　の
際の計算結果であり、図中レーザビームに付加した番号
１ｉ（ｉは２桁の数字で、図３中では０１〜１０である
）はｉ番目の反射パスに相当する。この条件では、Ｙｃ
　の値は０とＹｃｍｉｎの間隔を四分割した５点の値を
２度ずつとり１０パス目で入射光軸と一致してレンズを
介して入射側へ戻る。一例として、図３（ａ）の条件で
、集光ビームの直径が８ｍｍの場合を考えると、Ｙｃｍ
ｉｎ＝−１６ｍｍであることから、Ｙｃ　の値は０、−
４ｍｍ、−８ｍｍ、−１２ｍｍ、−１６ｍｍの５種の値
を２回ずつとる結果、Ｙ方向１６ｍｍの領域（−１６ｍ
ｍ≦Ｙ≦０ｍｍ）にわたって４回ずつのビーム重畳が得
られ、両端の４ｍｍずつ（０ｍｍ≦Ｙ≦４ｍｍ、−２０
ｍｍ≦Ｙ≦−１６ｍｍ）の計８ｍｍの領域で２回ずつの
ビーム重畳が得られる。図３（ｂ）は多重反射重畳の起
きている領域を拡大して模式的に示した図である。なお
、この重畳の状況はＹ２　／Ｙ１　の比を一定とし、Ｙ
１　の値を変化させることで、適宜制御することができ
るが、必ず２回以上の重畳が発生することは明かである
。

【００１４】次に、レーザビームを多重反射させてその
焦点位置で重畳させることが、多段階で異なる位置に焦
点を結ばせることよりも有利であるという理由について
説明する。便宜的にレーザビームが正方形形状であり、
かつ原料気体によるレーザエネルギの吸収が無いものと
仮定し、上記の例で示した１パスでの焦点位置でのフル
ーエンスがクリティカルフルーエンスの１／４であると
する。また、焦点深度が上記の数値設定において３００
ｍｍであると仮定すると、この条件での反応体積は４回
の重畳が起きている８ｍｍ×１６ｍｍ×３００ｍｍ＝３
８．４ｃｍ３　となる。これに対して１回の集光でクリ
ティカルフルーエンスを得ようとすると、集光ビームの
直径は焦点距離に比例するので、集光レンズの焦点距離
を半分の値にする必要が生じ、集光ビーム形状は４ｍｍ
×４ｍｍ、焦点深度は焦点距離の二乗に比例するので７
５ｍｍとなる。この領域を上記の１０パス重畳に相当さ
せるため、１０箇所の領域で作ったとしてもその全体反
応体積は４ｍｍ×４ｍｍ×７５ｍｍ×１０＝１２ｃｍ３
　であり、前者の方が後者に対して３倍以上の大きな値
となる。更に、原料気体によるレーザエネルギの吸収が
無視出来ない場合にはその差異はより大きくなる。以上
の計算においては、レーザビームの伝搬遅延は無視した
仮定で計算を行ったが、上記の数値例においては１パス
目と１０パス目の焦点位置における伝搬遅延は９０ｎｓ
ｅｃ．であり、赤外多光子励起に用いられるパルス炭酸
ガスレーザの典型的なパルス幅と同等であるので、この
程度の伝搬遅延は反応特性に大きな影響は及ぼさない。

【００１５】以上の例においては、焦点近傍で多重反射
重畳を実現することにより反応領域の拡大を図ったが、
反応領域を一定に保ちレーザパワーを減少させることも
可能である。一般のパルス放電型気体レーザにおいては
、レーザ出力をその限界値よりも下げれば、レーザガス
、高電圧スイッチ、電極、電源等の寿命が出力の減少分
の逆数よりもはるかに伸びるので、消耗品費を含めたレ
ーザランニングコストは大幅に改善されるので、反応効
率の改善と共に廉価な工程の実現に有効である。

【００１６】次に、被反応原料物質を要求されるクリテ
ィカルフルーエンス以上の領域に限定してレーザ光軸と
直交する方向に流通させる根拠とその実現の方法につい
て説明する。従来技術欄において説明したように、赤外
多光子吸収を用いた光化学反応においては、レーザエネ
ルギ密度がクリティカルフルーエンス以下に減少すると
、指数関数的に反応効率が低下する。しかるにレーザエ
ネルギ吸収率はレーザフルーエンスにはあまり依存しな
い。一例として、上記の数値例の多重反射重畳反応系に
おいては、１パス当りの反応領域長は３０ｃｍであるの
に対して、非反応領域長は２７０ｃｍにも及ぶ。仮にレ
ーザエネルギ吸収率を０．２％／ｃｍとすると反応領域
でのエネルギ吸収率は５．８％であるのに対して、非反
応領域でのエネルギ吸収率は４１．７％にも及び、多重
反射によって重畳する効果が殆ど無くなってしまう。 従って、非反応領域はレーザ光を吸収しない空間とする
必要がある。ここで、最も簡単な方法は上記の反応領域
長に一致した長さの反応器を多重反射重畳の得られてい
る所に設置する方法であるが、前述のごとくクリティカ
ルフルーエンスが高い場合、レーザ光入射用の窓材の破
損の問題があるため実現できない。

【００１７】そこで、この問題を解決するため鋭意検討
した結果、真空中で被反応原料気体を２００ｍｍ以内程
度の長さにわたって流通させる場合、１０ｍｍ／ｓｅｃ
．以上の比較的高速流で層流を形成してやれば、特に隔
壁を設けること無くをの拡散を抑えることができること
が判明した。更に、前記層流の両端部にそれより正圧に
保たれた別種の気体の層流を形成することで、より厳密
に中心部分の流域を限定することが可能であることがわ
かった。ここで、別種の気体を添加する場合には、回収
される反応生成物と被反応原料の混合物にこの気体が混
入することとなるため、反応生成物とこの気体との反応
を防止するため、不活性ガスであることが必要である。 また、気体の層流の形成は気体の噴出口の形状をスロー
ト形状とすることで実現できるものである。

【００１８】反応領域の形状は上記の多重反射重畳の説
明で示したごとく、概略直方体の形状をしており、レー
ザ光軸方向に最も長く、それと直交する面内では何れの
方向でも前者に比べてかなり短い。従って、被反応原料
気体の拡散を防止するためには、短辺方向、すなわちレ
ーザ光軸と直交する方向でガスを流通させる必要がある
。更に、以上の構成とすることで、反応器内に設置され
た三種の光学系の近傍には被反応原料物質が到達しない
ので、反応生成物による光学部品の汚損の問題も無い。

【００１９】なお、前記図２、図３においては、第一の
光学系としてレンズ２を使用した例を示したが、これは
球面鏡もしくは軸外し放物面鏡等の光反射体でもよく、
また、第二、第三の光学系についてはそれぞれ凹面の球
面鏡３、４を使用した例を示したが、コリメータ凸レン
ズと平面鏡の組合せを用いてもよい。

【００２０】

【実施例】以下、実施例に基づいて、本発明によるレー
ザ光化学反応装置を具体的に説明する。図１は本発明の
レーザ光化学反応装置の一実施例を示した構成図である
。反応器５に導入されるレーザビーム１の軌跡は、多重
反射状況をわかり易く表示するため、光軸中心の線（１
０１〜１０５）によって表現した。レーザビーム１は図
示されないレーザ発振器から出力された正方形形状（Ｄ
＝３１ｍｍ）のパルスＴＥＡ　　ＣＯ２　レーザビーム
（出力２Ｊ／パルス）であり、表面でのレーザパワーの
反射損失を防止するため両面に無反射コーティングがほ
どこされたＺｎＳｅ製集光レンズ２（焦点距離ｆ＝１．
５ｍ）で集光される。ここで集光レンズ２は反応器内部
と大気とを遮断するための窓材としての機能を兼ねてい
る。反応器５内に導入されたレーザビーム１は、焦点を
結んだ後、球面鏡３（銅製、金コート、Ｒ１　＝１．５
ｍ）により反射され、再度反応器５の中心近傍で結んだ
後、球面鏡４（銅製、金コート、Ｒ２　＝１．５ｍ）に
到達する。その後、２枚の球面鏡３、４間で多重反射を
繰り返し、反応器５の中心近傍で重畳が実現される。被
反応原料気体６は、図示されない圧力調整器によって調
整された圧力で反応器５の側面からスロート形状を持っ
たガス噴出口８から反応器５内に供給され、レーザ照射
を受けた後、ガス吸引口９から反応生成物と共に反応器
５から取り出され、図示されない分離・回収装置によっ
て反応生成物がその他の物質から分離される。不活性ガ
ス７は、その供給口８から反応器５内に導入され、吸引
口９から取り出され、精製された後、再び循環使用され
る。

【００２１】以上に示した反応装置を用いて、ｆ＝Ｒ１
　＝Ｒ２　＝Ｘ１　＝Ｘ２　＝１．５ｍ、Ｙ１　＝−８
ｍｍ、Ｙ２　＝−１０ｍｍとし、集光ビーム径が８ｍｍ
で４回ずつの重畳が起きる系を構成した。そして、炭酸
ガスレーザの発振ラインを９Ｐ（２２）（１０４５．０
２ｃｍ−１）に設定して、被反応原料気体６として７０
ｔｏｒｒのＣＨＣｌＦ２　を２０ｍｍ／ｓｅｃ．で反応
器５内に流通させ、更に不活性ガス７として７５ｔｏｒ
ｒのＡｒを同一速度で流通させてレーザ照射を行い、炭
素１３の同位体濃縮を行った。その結果、レーザエネル
ギの約８０％が有効に消費され、１パルス当りの反応効
率として、１３Ｃ２Ｆ４　が７．５×１０−８ｍｏｌ生
成された。また、比較のために異なる点への１０回の多
段集光を行って反応効率を調べた結果、２×１０−８ｍ
ｏｌ／パルスという値が得られた。従って、本発明によ
り、単位レーザパルスエネルギ当りの反応効率は従来技
術に比べて３倍以上に改善されたことが判明した。

【００２２】

【発明の効果】以上に説明したごとく、本発明によれば
、レーザビームによる光化学反応工程の中で最も高い価
格を占めるレーザビームのパワーを有効に利用すること
ができ、レーザエネルギに対する光化学反応効率の改善
、並びにレーザの各種の費用の低減が可能であり、更に
高いレーザエネルギ密度に起因する光学部品の破損の問
題も解消されるので、低コストで高い信頼性を有するレ
ーザ光化学反応工程を実現できる利点を有する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明のレーザ光化学反応装置の一実施例を示
す構成図である。

【図２】本発明のレーザ光化学反応装置における多重反
射重畳系を構成する光学系の原理を説明するための模式
図である。

【図３】（ａ）は、本発明におけるレーザ集光状況を典
型的な条件下で計算した結果を示すグラフ図、（ｂ）は
多重反射重畳の起きている領域を拡大して模式的に示し
た説明図である。

【符号の説明】

１　　　　レーザビーム １０１〜１１０　　多重反射レーザビーム２　　　　集
光レンズ ３　　　　球面鏡 ４　　　　球面鏡 ５　　　　反応器 ６　　　　被反応原料気体 ７　　　　不活性ガス ８　　　　ガス供給口 ９　　　　ガス吸引口

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　レーザビームを集光して原料物質が存
   在する反応領域に導入し、原料物質の光吸収特性を用い
   て所望の反応を行うためのレーザ光化学反応装置におい
   て、レーザビームを集光するための第一の光学系の焦点
   位置の後方にレーザビームを再集光するための第二の光
   反射体からなる光学系を設け、更に第二の光学系に対向
   する位置に第三の光反射体からなる光学系を設置し、第
   二、第三の光学系の間でレーザビームを多重反射させ、
   かつ第一、第二、第三の光学系による集光レーザビーム
   がその集光位置で二回以上重畳する構成とし、これら三
   種の光学系は全て反応容器内に設置され、被反応原料物
   質はレーザエネルギ密度が光化学反応に要求されるクリ
   ティカルフルーエンス以上の値が得られている領域にの
   み存在するようレーザ光軸と直交する方向に流通し、レ
   ーザエネルギ密度がクリティカルフルーエンス以下の領
   域はレーザ光を吸収しない空間とすることを特徴とする
   レーザ光化学反応装置。
2. 【請求項２】　　レーザ光を吸収しない空間が真空であ
   る請求項１記載のレーザ光化学反応装置。
3. 【請求項３】　　レーザ光を吸収しない空間が被反応原
   料物質より正圧に保たれた不活性ガス流である請求項１
   記載のレーザ光化学反応装置。
4. 【請求項４】　　第一の光学系がレンズ、球面鏡、軸外
   し放物面鏡の何れかであり、第二、第三の光学系は球面
   鏡もしくはレンズと平面鏡の組合せからなる請求項１記
   載のレーザ光化学反応装置。