JPH04318025A - ポリアミック酸樹脂 - Google Patents
ポリアミック酸樹脂Info
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- JPH04318025A JPH04318025A JP17629091A JP17629091A JPH04318025A JP H04318025 A JPH04318025 A JP H04318025A JP 17629091 A JP17629091 A JP 17629091A JP 17629091 A JP17629091 A JP 17629091A JP H04318025 A JPH04318025 A JP H04318025A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K1/00—Printed circuits
- H05K1/02—Details
- H05K1/03—Use of materials for the substrate
- H05K1/0313—Organic insulating material
- H05K1/032—Organic insulating material consisting of one material
- H05K1/0346—Organic insulating material consisting of one material containing N
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Polymers With Sulfur, Phosphorus Or Metals In The Main Chain (AREA)
- Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、特にフレキシブルプリ
ント基板に適したポリアミック酸樹脂組成物に関するも
のであり、さらに詳しくは、２種または３種の芳香族テ
トラカルボン酸二無水物と２種またはそれ以上の芳香族
ジアミン成分とからなるポリアミック酸樹脂組成物に関
するものである。
ント基板に適したポリアミック酸樹脂組成物に関するも
のであり、さらに詳しくは、２種または３種の芳香族テ
トラカルボン酸二無水物と２種またはそれ以上の芳香族
ジアミン成分とからなるポリアミック酸樹脂組成物に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】ポリイミドは高耐熱性ポリマーとして広
く知られているが、その分子骨格が剛直なために成形性
に欠点があった。また、近年の電子、電気工業の発展に
伴い、通信用、民生用機器の実装方式は、軽量で立体的
に実装できるフレキシブルプリント回路基板が広く使用
されている。このフレキシブルプリント回路基板には現
在広くポリイミドフィルムが使用されている。この場合
、ポリイミドフィルムに要求される性能として耐熱性、
金属箔との接着力、金属箔との熱膨張係数の一致、電気
絶縁性などがある。これまでに種々のポリイミドが開発
されているが、耐熱性に優れるものは金属との接着力が
劣り、一方接着力に優れるものは、熱膨張係数が金属箔
と比べると大きく、基板にロールを生じるなどの欠点が
あった。
く知られているが、その分子骨格が剛直なために成形性
に欠点があった。また、近年の電子、電気工業の発展に
伴い、通信用、民生用機器の実装方式は、軽量で立体的
に実装できるフレキシブルプリント回路基板が広く使用
されている。このフレキシブルプリント回路基板には現
在広くポリイミドフィルムが使用されている。この場合
、ポリイミドフィルムに要求される性能として耐熱性、
金属箔との接着力、金属箔との熱膨張係数の一致、電気
絶縁性などがある。これまでに種々のポリイミドが開発
されているが、耐熱性に優れるものは金属との接着力が
劣り、一方接着力に優れるものは、熱膨張係数が金属箔
と比べると大きく、基板にロールを生じるなどの欠点が
あった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、耐熱性、金
属箔との接着力に優れ、さらに熱膨張係数の値が金属箔
の値に近いポリイミド樹脂を得ようとして研究した結果
得られたものである。
属箔との接着力に優れ、さらに熱膨張係数の値が金属箔
の値に近いポリイミド樹脂を得ようとして研究した結果
得られたものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、３，３’，４
，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（以下Ｂ
ＰＤＡと略す）を必須成分とし、３，３’，４，４’−
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（以下ＢＴＤ
Ａと略す）および／またはビス（３，４−ジカルボキシ
フェニル）エーテル二無水物（以下ＯＤＰＡと略す）を
０〜５０モル％含む酸二無水物成分と、一般式（Ｉ）
，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（以下Ｂ
ＰＤＡと略す）を必須成分とし、３，３’，４，４’−
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（以下ＢＴＤ
Ａと略す）および／またはビス（３，４−ジカルボキシ
フェニル）エーテル二無水物（以下ＯＤＰＡと略す）を
０〜５０モル％含む酸二無水物成分と、一般式（Ｉ）
【
０００５】
０００５】
【化２】
【０００６】で表される芳香族ジアミンの１種またはそ
れ以上と１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン（以下ＡＰＢと略す）との比が７０：３０〜９０：１
０である芳香族ジアミンからなり、酸成分とジアミン成
分のモル比が０．９〜１．１であるポリアミック酸樹脂
組成物に関するものである。
れ以上と１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン（以下ＡＰＢと略す）との比が７０：３０〜９０：１
０である芳香族ジアミンからなり、酸成分とジアミン成
分のモル比が０．９〜１．１であるポリアミック酸樹脂
組成物に関するものである。
【０００７】
【作用】本発明において用いられるポリアミック酸溶液
は、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、（以下ＮＭＰと略す
）、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、ク
レゾール等の溶媒中で、芳香族カルボン酸二無水物成分
と芳香族ジアミン成分とを攪拌することにより得ること
ができる。芳香族カルボン酸二無水物成分と芳香族ジア
ミン成分のモル比は、０．９０〜１．１０が好ましく、
さらに好ましくは０．９７〜０．９９である。酸成分と
アミン成分のモル比が上述の範囲を外れると、生成する
ポリイミドの分子量が小さくなり、生成物の物性が低下
する。特に耐熱性を考慮する場合は、ジアミン成分過剰
で反応する方が望ましい。
は、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、（以下ＮＭＰと略す
）、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、ク
レゾール等の溶媒中で、芳香族カルボン酸二無水物成分
と芳香族ジアミン成分とを攪拌することにより得ること
ができる。芳香族カルボン酸二無水物成分と芳香族ジア
ミン成分のモル比は、０．９０〜１．１０が好ましく、
さらに好ましくは０．９７〜０．９９である。酸成分と
アミン成分のモル比が上述の範囲を外れると、生成する
ポリイミドの分子量が小さくなり、生成物の物性が低下
する。特に耐熱性を考慮する場合は、ジアミン成分過剰
で反応する方が望ましい。
【０００８】本発明のポリアミック酸中で用いられる酸
成分としては、ＢＰＤＡ、ＢＴＤＡ、ＯＤＰＡなどがあ
る。ＢＰＤＡのモル含量は、酸成分中の５０モル％以上
が好ましく、特に好ましくは７０〜８０モル％である。 ＢＴＤＡとＯＤＰＡのモル比は、１００：０〜０：１０
０の範囲で任意に使用することができるが、９０：１０
〜５０：５０が好ましく、特に好ましくは８０：２０〜
７０：３０である。ＢＰＤＡを必須成分として合成され
る樹脂組成物は、ＢＴＤＡ、ＯＤＰＡと共重合体にする
ことにより、接着性をさらに向上させることができる。
成分としては、ＢＰＤＡ、ＢＴＤＡ、ＯＤＰＡなどがあ
る。ＢＰＤＡのモル含量は、酸成分中の５０モル％以上
が好ましく、特に好ましくは７０〜８０モル％である。 ＢＴＤＡとＯＤＰＡのモル比は、１００：０〜０：１０
０の範囲で任意に使用することができるが、９０：１０
〜５０：５０が好ましく、特に好ましくは８０：２０〜
７０：３０である。ＢＰＤＡを必須成分として合成され
る樹脂組成物は、ＢＴＤＡ、ＯＤＰＡと共重合体にする
ことにより、接着性をさらに向上させることができる。
【０００９】一般式（Ｉ）で表わされる芳香族ジアミン
としては、ｐ−フェニレンジアミン（以下ＰＰＤと略す
）、ｍ−フェニレンジアミン（以下ＭＰＤと略す）、２
，４−トリレンジアミン（以下２，４−ＴＤＡと略す）
、１，４−ジメチル−２，５−ジアミノベンゼン（以下
２５ＤＰＸと略す）などがある。これらの１種またはそ
れ以上とＡＰＢの比は、７０：３０〜９５：５が好まし
く、特に好ましくは７５：２５〜９０：１０である。Ａ
ＰＢをこの範囲で添加することにより、接着力を向上さ
せることができる。ＡＰＢの添加量が３０モル％を起え
ると接着力は向上するが、耐熱性が低下し、また熱膨張
係数も大きくなる。一般式（Ｉ）で表わされる芳香族ジ
アミンのうち、ｐ−フェニレンジアミンの添加量はジア
ミン成分全量の２０〜７０モル％が好ましく、特に好ま
しくは３０〜６０モル％である。ＰＰＤ添加量の増加と
ともにポリイミドフィルムの耐熱性は向上し、熱膨張係
数の値は小さくなる。一方、接着力は低下する。
としては、ｐ−フェニレンジアミン（以下ＰＰＤと略す
）、ｍ−フェニレンジアミン（以下ＭＰＤと略す）、２
，４−トリレンジアミン（以下２，４−ＴＤＡと略す）
、１，４−ジメチル−２，５−ジアミノベンゼン（以下
２５ＤＰＸと略す）などがある。これらの１種またはそ
れ以上とＡＰＢの比は、７０：３０〜９５：５が好まし
く、特に好ましくは７５：２５〜９０：１０である。Ａ
ＰＢをこの範囲で添加することにより、接着力を向上さ
せることができる。ＡＰＢの添加量が３０モル％を起え
ると接着力は向上するが、耐熱性が低下し、また熱膨張
係数も大きくなる。一般式（Ｉ）で表わされる芳香族ジ
アミンのうち、ｐ−フェニレンジアミンの添加量はジア
ミン成分全量の２０〜７０モル％が好ましく、特に好ま
しくは３０〜６０モル％である。ＰＰＤ添加量の増加と
ともにポリイミドフィルムの耐熱性は向上し、熱膨張係
数の値は小さくなる。一方、接着力は低下する。
【００１０】本発明のポリアミック酸樹脂組成物は、銅
箔、アルミニウム箔等の金属箔へ塗布し、これを乾燥硬
化させることによりプリント回路基板を得ることができ
る。また、ガラスクロス等の基板に含浸してプリプレグ
とすることも可能である。これら基材に塗布した樹脂組
成物の乾燥温度は、通常８０〜３８０℃であり、この温
度範囲で１０〜１８０分間加熱することによってプリン
ト回路基板を得ることが出来る。
箔、アルミニウム箔等の金属箔へ塗布し、これを乾燥硬
化させることによりプリント回路基板を得ることができ
る。また、ガラスクロス等の基板に含浸してプリプレグ
とすることも可能である。これら基材に塗布した樹脂組
成物の乾燥温度は、通常８０〜３８０℃であり、この温
度範囲で１０〜１８０分間加熱することによってプリン
ト回路基板を得ることが出来る。
【００１１】本発明の樹脂組成物は、金属とポリイミド
等のプラスチックの接着に用いることもでき、また金属
同志、プラスチック同志の接着性にも優れている。また
、耐熱性に優れていることから、接着層を持たないポリ
イミドと金属箔とから構成される２層のフレキシブルプ
リント回路基板のポリイミド側同志を貼合わせることに
より、その両面板を得ることも出来る。さらに銅箔同志
を貼合わせることによっても両面フレキシブルプリント
回路基板を得ることが出来る。また、高耐熱性のフィル
ムカバーコート用の接着剤としても用いることが出来る
。
等のプラスチックの接着に用いることもでき、また金属
同志、プラスチック同志の接着性にも優れている。また
、耐熱性に優れていることから、接着層を持たないポリ
イミドと金属箔とから構成される２層のフレキシブルプ
リント回路基板のポリイミド側同志を貼合わせることに
より、その両面板を得ることも出来る。さらに銅箔同志
を貼合わせることによっても両面フレキシブルプリント
回路基板を得ることが出来る。また、高耐熱性のフィル
ムカバーコート用の接着剤としても用いることが出来る
。
【００１２】
（実施例１）攪拌機、温度計、窒素導入管、還流冷却管
を備えた４ツ口ラスコヘジアミン成分として、ＰＰＤ３
．２４ｇ（０．０３モル）、２５ＤＰＸ８．１７ｇ（０
．０６モル）、ＡＰＢ２．９４ｇ（０．０１モル）を加
え、ＮＭＰを１００ｇ添加し、窒素気流下、室温で充分
に攪拌し、ジアミン成分を溶解した。次いで、ＢＰＤＡ
２０．１８ｇ（０．０７モル）、ＢＴＤＡ９．４７ｇ（
０．０３モル）を徐々に添加し、ＮＭＰを７５ｇ加え、
室温で４時間攪拌した。ここへエタノール７５ｇを加え
、さらに１時間攪拌した。得られた溶液の還元粘度（樹
脂０．５ｇを１００ｍｌのＮＭＰへ溶解し、３０℃の恒
温槽中で測定）は０．５であり、樹脂含量は１５重量％
であった。この樹脂溶液を乾燥後の厚みが２５μｍにな
る様に厚さ３５μｍの銅箔上へ塗布し、１００℃／１時
間、３５０℃／１時間乾燥し、フレキシブル基板を得た
。
を備えた４ツ口ラスコヘジアミン成分として、ＰＰＤ３
．２４ｇ（０．０３モル）、２５ＤＰＸ８．１７ｇ（０
．０６モル）、ＡＰＢ２．９４ｇ（０．０１モル）を加
え、ＮＭＰを１００ｇ添加し、窒素気流下、室温で充分
に攪拌し、ジアミン成分を溶解した。次いで、ＢＰＤＡ
２０．１８ｇ（０．０７モル）、ＢＴＤＡ９．４７ｇ（
０．０３モル）を徐々に添加し、ＮＭＰを７５ｇ加え、
室温で４時間攪拌した。ここへエタノール７５ｇを加え
、さらに１時間攪拌した。得られた溶液の還元粘度（樹
脂０．５ｇを１００ｍｌのＮＭＰへ溶解し、３０℃の恒
温槽中で測定）は０．５であり、樹脂含量は１５重量％
であった。この樹脂溶液を乾燥後の厚みが２５μｍにな
る様に厚さ３５μｍの銅箔上へ塗布し、１００℃／１時
間、３５０℃／１時間乾燥し、フレキシブル基板を得た
。
【００１３】（実施例２）ジアミン成分として、ＰＰＤ
５．４１ｇ（０．０５モル）、ＭＰＤ４．３３ｇ（０．
０４モル）、ＡＰＢ２．９２ｇ（０．０１モル）、酸成
分として、ＢＰＤＡ２０．１８ｇ（０．０７モル）、Ｏ
ＤＰＡ９．１２ｇ（０．０３モル）を用い、実施例１と
同様の装置および方法でフレキシブル基板を得た。
５．４１ｇ（０．０５モル）、ＭＰＤ４．３３ｇ（０．
０４モル）、ＡＰＢ２．９２ｇ（０．０１モル）、酸成
分として、ＢＰＤＡ２０．１８ｇ（０．０７モル）、Ｏ
ＤＰＡ９．１２ｇ（０．０３モル）を用い、実施例１と
同様の装置および方法でフレキシブル基板を得た。
【００１４】（実施例３）ジアミン成分として、ＰＰＤ
７．７５ｇ（０．０７モル）、２，４−ＴＤＡ２．４４
ｇ（０．０２モル）、ＡＰＢ２．９２ｇ（０．０１モル
）、酸成分として、ＢＰＤＡ２０．１８ｇ（０．０７モ
ル）、ＢＴＤＡ６．３２ｇ（０．０２モル）、ＯＤＰＡ
３．０４ｇ（０．０１モル）を用い、実施例１と同様の
装置および方法でフレキシブル基板を得た。
７．７５ｇ（０．０７モル）、２，４−ＴＤＡ２．４４
ｇ（０．０２モル）、ＡＰＢ２．９２ｇ（０．０１モル
）、酸成分として、ＢＰＤＡ２０．１８ｇ（０．０７モ
ル）、ＢＴＤＡ６．３２ｇ（０．０２モル）、ＯＤＰＡ
３．０４ｇ（０．０１モル）を用い、実施例１と同様の
装置および方法でフレキシブル基板を得た。
【００１５】（比較例１）ジアミン成分として、２５Ｄ
ＰＸ６．８１ｇ（０．０５モル）、ＡＰＢ１４．６２ｇ
（０．０５モル）、酸成分として、ＢＰＤＡ２０．１８
ｇ（０．０７モル）、ＢＴＤＡ９．４７ｇ（０．０３モ
ル）を用い、実施例１と同様の装置および方法でフレキ
シブル基板を得た。
ＰＸ６．８１ｇ（０．０５モル）、ＡＰＢ１４．６２ｇ
（０．０５モル）、酸成分として、ＢＰＤＡ２０．１８
ｇ（０．０７モル）、ＢＴＤＡ９．４７ｇ（０．０３モ
ル）を用い、実施例１と同様の装置および方法でフレキ
シブル基板を得た。
【００１６】（比較例２）ジアミン成分として、ＰＰＤ
７．５７ｇ（０．０７モル）、２４ＴＤＡ３．６７ｇ（
０．０３モル）、酸成分として、ＢＴＤＡ２２．５６ｇ
（０．０７モル）、ＯＤＰＡ９．１２ｇ（０．０３モル
）を用い、実施例１と同様の装置および方法でフレキシ
ブル基板を得た。
７．５７ｇ（０．０７モル）、２４ＴＤＡ３．６７ｇ（
０．０３モル）、酸成分として、ＢＴＤＡ２２．５６ｇ
（０．０７モル）、ＯＤＰＡ９．１２ｇ（０．０３モル
）を用い、実施例１と同様の装置および方法でフレキシ
ブル基板を得た。
【００１７】以上、実施例１、２、３及び比較例１、２
で得られたフレキシブル基板及びそのフィルムを評価し
た結果を表１に示す。実施例の樹脂組成物を用いたフレ
キシブル基板は、比較例と比べ、ピール強度、熱膨張係
数にバランスのとれた優れた値を示した。
で得られたフレキシブル基板及びそのフィルムを評価し
た結果を表１に示す。実施例の樹脂組成物を用いたフレ
キシブル基板は、比較例と比べ、ピール強度、熱膨張係
数にバランスのとれた優れた値を示した。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【発明の効果】本発明により得られたポリイミド樹脂は
、耐熱性、金属箔との接着性に優れ、さらに熱膨張係数
の値が金属箔に近いものである。これを用いることによ
り、従来のポリイミド樹脂に比べ、接着性、寸法安定性
、耐熱性に優れたフレキシブル基板を得ることができる
。また、プリプレグ含浸用組成物やフィルムカバーコー
ト用接着剤としても有用である。
、耐熱性、金属箔との接着性に優れ、さらに熱膨張係数
の値が金属箔に近いものである。これを用いることによ
り、従来のポリイミド樹脂に比べ、接着性、寸法安定性
、耐熱性に優れたフレキシブル基板を得ることができる
。また、プリプレグ含浸用組成物やフィルムカバーコー
ト用接着剤としても有用である。
Claims (2)
- 【請求項１】 ３，３’，４，４’−ビフェニルテト
ラカルボン酸二無水物を必須成分とし、３，３’，４，
４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物および
／またはビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテ
ル二無水物０〜５０モル％含むカルボン酸二無水物成分
と、一般式（Ｉ） 【化１】 で表される芳香族ジアミンの１種またはそれ以上と１，
３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼンとの比が７
０：３０〜９０：１０である芳香族ジアミンからなり、
酸成分とジアミン成分のモル比が０．９〜１．１である
ポリアミック酸樹脂組成物。 - 【請求項２】 一般式（Ｉ）で表される芳香族ジアミ
ン成分中のｐ−フェニレンジアミンの含有量が芳香族ジ
アミン成分全量の２０〜７０モル％からなる請求項１記
載のポリアミック酸樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3176290A JP2938227B2 (ja) | 1991-04-17 | 1991-04-17 | ポリアミック酸樹脂 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3176290A JP2938227B2 (ja) | 1991-04-17 | 1991-04-17 | ポリアミック酸樹脂 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04318025A true JPH04318025A (ja) | 1992-11-09 |
| JP2938227B2 JP2938227B2 (ja) | 1999-08-23 |
Family
ID=16011004
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3176290A Expired - Lifetime JP2938227B2 (ja) | 1991-04-17 | 1991-04-17 | ポリアミック酸樹脂 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2938227B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993024583A1 (fr) * | 1992-06-04 | 1993-12-09 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Adhesif sous forme de film et production de cet adhesif |
| DE19604774A1 (de) * | 1996-02-09 | 1997-08-14 | Siemens Ag | Kunststoffträger mit Induktionsspule |
| JP2011032358A (ja) * | 2009-07-31 | 2011-02-17 | Ube Industries Ltd | ポリイミドフィルムおよびポリイミドフィルムの製造方法 |
| WO2011035920A1 (en) * | 2009-09-24 | 2011-03-31 | Corus Technology Bv | A method of preparing a polyetherimide coating on a metallic substrate |
| US20170306094A1 (en) * | 2014-09-30 | 2017-10-26 | Somar Corporation | Polyimide copolymer and molded article using same |
-
1991
- 1991-04-17 JP JP3176290A patent/JP2938227B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993024583A1 (fr) * | 1992-06-04 | 1993-12-09 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Adhesif sous forme de film et production de cet adhesif |
| US5739263A (en) * | 1992-06-04 | 1998-04-14 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Film adhesive and process for production thereof |
| DE19604774A1 (de) * | 1996-02-09 | 1997-08-14 | Siemens Ag | Kunststoffträger mit Induktionsspule |
| JP2011032358A (ja) * | 2009-07-31 | 2011-02-17 | Ube Industries Ltd | ポリイミドフィルムおよびポリイミドフィルムの製造方法 |
| WO2011035920A1 (en) * | 2009-09-24 | 2011-03-31 | Corus Technology Bv | A method of preparing a polyetherimide coating on a metallic substrate |
| US20170306094A1 (en) * | 2014-09-30 | 2017-10-26 | Somar Corporation | Polyimide copolymer and molded article using same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2938227B2 (ja) | 1999-08-23 |
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